羌塘盆地隆鄂尼地區(qū)油苗芳烴分布特征及意義①

季長軍 伊海生，2 夏國清 陳 陽 吳馳華 毛玲玲 蔡占虎 李啟來

(1．成都理工大學(xué) 成都 610059;2．油氣藏地質(zhì)及開發(fā)工程國家重點實驗室 成都 610059;3．中國海洋石油有限公司天津分公司 天津 300452)

羌塘盆地油源目前認識不一，其中很大一個原因是由于目前盆地油氣顯示主要為隆鄂尼—昂達爾錯古油藏帶的液態(tài)油苗及局部發(fā)現(xiàn)的晶洞油苗和瀝青，研究表明它們都遭受了一定程度的降解破壞作用，從而可能導(dǎo)致常用于油源對比的飽和烴生物標志化合物指標的分布受到影響。然而芳烴也是原油和烴源巖中的主要烴類組份，同樣可以提供烴源巖沉積環(huán)境、有機質(zhì)來源、熱演化程度和油源對比等多方面信息，并且芳烴類成熟度參數(shù)比飽和烴甾萜烷異構(gòu)化參數(shù)具有更寬化學(xué)動力學(xué)范圍，在熱演化程度確定上具有更寬指示范圍的優(yōu)勢［1，2］，同時芳烴具有比飽和烴更強的抗生物降解能力。基于羌塘盆地地表油苗生物標志化合物顯示都具有一定程度的生物降解作用，而目前對于該盆地的地球化學(xué)研究主要是集中在隆鄂尼—昂達爾錯古油藏的北帶油苗飽和烴生物標志化合物的研究。本文據(jù)此開展了對古油藏南帶油苗芳烴生物標志化合物的研究，總結(jié)其地球化學(xué)特征及其相關(guān)的地質(zhì)意義。根據(jù)芳烴有機地球化學(xué)指標顯示古油藏地表油苗具有多源的特點，初步認為羌塘盆地具有多套不同類型烴源巖。

1 樣品采集

羌塘盆地位于青藏高原北部，地跨西藏自治區(qū)北部和青海省西南部，該盆地發(fā)育在前泥盆紀結(jié)晶基底之上以中生界海相沉積為主的一個殘留盆地。目前已經(jīng)明確侏羅紀不但是羌塘盆地發(fā)育最全，分布最廣泛的海相沉積層序，也是重要的勘探層位。目前在羌塘盆地發(fā)現(xiàn)的眾多液態(tài)油苗主要見于昂達爾錯—隆鄂尼古油藏帶［3］，已有眾多學(xué)者對該古油藏做過大量研究工作，特別是有機地球化學(xué)的研究，然而研究的對象多數(shù)是集中在古油藏的北帶，南帶油苗有機地球化學(xué)還沒有系統(tǒng)研究，特別是芳烴生物標志化合物的研究。本文對古油藏南帶各油苗點系統(tǒng)采樣(圖1)，通過芳烴地球化學(xué)研究，以揭示油苗的成熟度及其生烴母質(zhì)特征，為下一步油油和油源對比做準備。

2 含油白云巖芳烴地球化學(xué)特征

2．1 芳烴總體分布特征

圖1 羌塘盆地三維構(gòu)造格架及研究區(qū)采樣位置分布Fig．1 The structure units of the Qiangtang Basin and the profile showing sampling location

圖2 隆鄂尼地區(qū)地表油苗芳烴總離子流色譜圖Fig．2 Total ion current(TIC)of aromatic hydrocarbon from the surface oil in Long’eni area

芳烴化合物在質(zhì)量譜圖上分布有3個峰群:萘和烷基萘(二環(huán)化合物)峰群、菲和烷基菲(三環(huán)化合物)峰群、其他多環(huán)芳烴(四、五環(huán)化合物)和芳香甾萜烷類峰群。根據(jù)這三個峰群的分布特點可分為3種類型:前鋒型(以萘、菲系列為主)、后峰型(以芳香甾萜類為主)和雙峰型。本次研究，在隆鄂尼古油藏帶所有6件樣品中檢測出大約170種芳香烴化合物，主要分布在萘系列(m/z 128，m/z 142，m/z 156，m/z 170，m/z 184，m/z 198)、菲系列(m/z 178，m/z 192，m/z 206，m/z 220)、二苯并噻吩系列(m/z 184，m/z 198，m/z 212，m/z 226)、二苯并呋喃系列(m/z 168，m/z 182，m/z 196)、芴系列(m/z 166，m/z 180，m/z 194)、聯(lián)苯系列(m/z 154，m/z 168，m/z 182)、三芳甾烷系列(m/z 231，m/z 245)、惹烯系列(m/z 234)、螢蒽系列(m/z 202)、蒽系列(m/z 178，m/z 228)、系列(m/z 228，m/z 242，m/z 256)、芘系列(m/z 202，m/z 216，m/z 252)、苝系列(m/z 252)、及苯并藿烷系列(m/z 191)、脫羥基維生素E(m/z 149)等15個化合物系列之中，這些系列構(gòu)成三個峰群，且第一峰群和第二峰群化合物相對含量很高，而第三峰群系列化合物相對含量較低，呈典型的前鋒型分布特征，指示著隆鄂尼地區(qū)油苗成熟度較高(Ro＞0．7%)，同時第二個峰群明顯高于第一峰群和第三峰群，它與成熟期海相原油特征可以對比［4］。同時，芳烴化合物質(zhì)量譜圖有輕微的“隆起”，代表樣品受到一定程度的生物降解作用［5］(圖 2)。

2．2 萘系列化合物

樣品中檢測出的萘系列化合物包括萘、甲基萘、二甲基萘、三甲基萘、四甲基萘、五甲基萘和乙基萘和卡達烯，其中三甲基萘和四甲基萘相對含量占整個萘系列化合物的72．77%～82．04%，萘、甲基萘、五甲基萘和乙基萘含量較少。該類化合物普遍存在于沉積母質(zhì)和原油之中，其在芳烴化合物的含量與陸源高等植物有機質(zhì)輸入相對含量具有密切的關(guān)系，同時母質(zhì)類型及其熱演化程度影響著萘和烷基萘的分布［6］。在本次研究中，所有樣品中萘系列化合物含量比較低，其變化范圍為 0．88%～12．75%，平均值僅 6．28%。同時也檢測出一定量的被認為是法呢醇或杜松醇等天然產(chǎn)物先驅(qū)經(jīng)成巖演化而成的卡達烯，1，2，5-三甲基萘和1，2，5，6-四甲基萘也有一定含量，這兩種化合物可以由高等植物生源的五環(huán)三萜香樹素或樹脂生源的雙環(huán)二萜刺柏酸轉(zhuǎn)變而來，可作為高等植物生源的標志物［7］。萘系列化合物分布特征表明，羌塘盆地隆鄂尼古油藏帶油苗源巖母質(zhì)以海相輸入為主，也可能還有一定量的陸源高等植物輸入。

利用烷基萘異構(gòu)體相對的變化可以獲得有關(guān)沉積物成熟度的信息，基于β-位甲基取代的異構(gòu)體較α-位甲基取代的異構(gòu)體更穩(wěn)定，提出了一系列反映熱成熟度的參數(shù)。但通過對MNR、DNR和TNR之間的相關(guān)性研究發(fā)現(xiàn)，他們之間的相關(guān)度并不是很高，特別是MNR與TNR之間不具有相關(guān)性(圖3)，這反映出烷基萘的分布不僅受成熟度的影響，同時還可能受有機質(zhì)來源、生物降解、多源混合或水洗作用等因素的綜合影響。為了進一步說明該問題，對分析樣品的TMNr、TeMNr、PMNr 3 個參數(shù)進行三角形投影，所有點在不同程度偏離成熟中心，偏向于TMNr，這表現(xiàn)出了多源混合的特征，即不同成熟度的原油混合，三甲基反映出高熟油的特征，而PMNr更多的反映低熟油的特征，只有TMNr能夠同時反映兩種不同成熟度原油的特征，因此該值會相對偏高，從而在三角投影圖中，使得所有點偏向TMNr［8］。這也再次驗證烷基萘的分布受到多種因素的綜合影響，對于成熟度的判別需要多種參數(shù)綜合考慮。

圖3 隆鄂尼地區(qū)地表油苗甲基萘指數(shù)相關(guān)性研究Fig．3 Diagrams showing the relations of the surface oil methylnaphthalene maturity parameters in Long’eni area

2．3菲系列化合物

與萘系列化合物可能來源于陸源高等植物不同，菲系列化合物的形成與低等水生生物具有密切的關(guān)系［9］。在分析樣品中，菲系列化合物含量很高，在整個芳烴化合物中相對含量平均41．32%，其主要包括菲、甲基菲、二甲基菲、三甲基菲和極少量的乙基菲，在甲基菲中9-甲基菲為優(yōu)勢組份，3-甲基菲和2-甲基菲相對含量遠低于9-甲基菲和1-甲基菲，高的9-甲基菲是海相有機質(zhì)的標志，且不受成熟度的影響，這與菲在海相環(huán)境中比較發(fā)育的結(jié)論一致［10］。同時在菲系列中還檢測出源于高等植物樹脂的惹烯和海松烯，但其含量比較低，反映出陸源高等植物對油苗源巖母質(zhì)還是有一定的貢獻，但主要生油母質(zhì)還是海相低等水生生物，它們沉積于比較開放的海相環(huán)境中，有利于陸源有機質(zhì)的輸入。

研究表明甲基菲指數(shù)是判別成熟度的良好標志，由于α-位甲基取代的異構(gòu)體不及β-位甲基取代的異構(gòu)體穩(wěn)定，隨著成熟度的增加，特定組分甲基異構(gòu)體中的β/α濃度將會呈現(xiàn)有規(guī)律的變化［11］。一系列采用菲和甲基菲相對含量來評價烴源巖和原油成熟度的甲基菲指數(shù)被提出［12］(表 1)。在本次研究中，成熟度參數(shù) MPI1、MPI2、MPI3、DPR4 與 DPR2 具有很好的相關(guān)性，相關(guān)系數(shù)(R2)分別為0．927 3、0．931 5、0．949 4、0．991 0，這表明采用甲基菲指數(shù)在研究區(qū)進行成熟度評價是有效的［13］。分析樣品中甲基菲指數(shù)MPI1 在0．50～0．88 之間變化，對應(yīng)的 Rc變化范圍為0．71%～0．92%，與基于甲基萘指數(shù)TNR折算出的Rcd在0．74%～0．93%之間變化具有很好的一致性，反映出羌塘盆地隆鄂尼古油藏帶油苗屬于成熟油。

圖4 隆鄂尼地區(qū)地表油苗甲基菲指數(shù)相關(guān)性研究Fig．4 Diagrams showing the relations of the surface oil methylphenanthrene maturity parameters in Long’eni area

2．4 三芴化合物系列

三芴系列化合物在原油和烴源巖中記錄著重要的沉積環(huán)境和成熟度信息，尤其在海相原油和碳酸鹽巖地層常含有豐富的硫芴系列化合物。樣品中三芴化合物有一定含量，主要以硫芴為主，其在三芴化合物中的相對含量在53．47%～88．60%間變化，平均值高達76．23%。研究表明氧芴和硫芴與氧化和還原兩種截然不同的沉積環(huán)境有關(guān)，三芴系列的組成特征可作為判別成油環(huán)境的良好指標。海相及咸水湖相原油中硫芴含量較高，淡水、微咸水芴含量較高，而沼澤相原油和煤系原油中氧芴更豐富，三芴系列可能來自相同的先質(zhì)，其基本骨架相似，都有一個五元環(huán)，9-碳位為α-碳原子，比其他碳原子活躍，易發(fā)生取代反應(yīng)。在弱氧化或弱還原環(huán)境中α-碳原子被氧化，氧芴含量較高;在正常還原環(huán)境中，α-碳原子被氫飽和，芴含量可能較豐富;在咸水湖相或海相等強還原環(huán)境中則可被還原成含硫芳烴，以硫芴占優(yōu)勢［14］，并且林壬子等［15］用三芴系列組成特點的三角圖研究了我國的一些原油和生油巖的三芴含量組成特征與環(huán)境的關(guān)系，認為海相環(huán)境及海相烴源巖，主要集中在三角形中硫芴含量大于50%的區(qū)域。對于隆鄂尼地區(qū)油苗來說，硫芴含量遠遠大于該值，在三芴系列中處于絕對優(yōu)勢。因此可以判定其沉積于海相還原環(huán)境。

研究表明硫芴系列化合物是在成巖作用過程中，由強還原環(huán)境中形成的高支鏈類異戊二烯含硫化合物演化而成，并隨著成熟度的增高甲基二苯并噻吩發(fā)生甲基重排和去甲基作用，甲基重排主要表現(xiàn)為由1-MDBT和(2+3)-MDBT向4-MDBT轉(zhuǎn)化，去甲基作用則由MDBT轉(zhuǎn)化為DBT，同時烷基二苯并噻吩系列化合物豐度隨熱成熟度的增加發(fā)生規(guī)律性變化，并且與Ro間存在著良好的線性關(guān)系，因此甲基二苯并噻吩比值 MDR、MDR4、二甲基二苯并噻吩比值 K2，4、K4，6和甲基二苯并噻吩分布指數(shù)MDBI成為了良好的成熟度指標，并對這些指標與Ro進行線性回歸擬合，其結(jié)果顯示MDR4和MDBI與Ro的相關(guān)性更高，并且這兩指標主要受熱力作用控制，其對熱演化作用反映靈敏，而受有機質(zhì)類型和沉積環(huán)境的影響不大，同時其熱演化過程是不可逆的［16，17］，因此本文以此指標作為成熟度參數(shù)，換算出的R4變化范圍為0．81%～0．95%。同時MDR4與MDBI也具有極高的相關(guān)性，其相關(guān)系數(shù)為0．981 8。

2．5 芳香甾萜烷系列

較高豐度三芳甾烷系列的檢出可能是鹽湖環(huán)境和低成熟原油的反映［18］。孟仟祥等［19］認為對湖相原油來說，沉積環(huán)境水體越咸，三芳甾烷在芳烴餾分中的相對豐度越高。王培榮、孟江輝等［20，21］對國內(nèi)研究程度較高的典型沉積盆地原油系統(tǒng)研究發(fā)現(xiàn)，較高豐度三芳甾烷系列的檢出可能是鹽湖環(huán)境和低成熟原油的反映，沉積環(huán)境水體越咸，三芳甾烷在芳烴餾分中的相對豐度越高，同時C26三芳甾烷20S/C28三芳甾烷20S比值是生源輸入或沉積環(huán)境的有效標志，淡水環(huán)境形成的有機質(zhì)中C28三芳甾烷占有一定的優(yōu)勢，而在咸水、半咸水環(huán)境中形成的有機質(zhì)中C26三芳甾烷的豐度較高。本次研究中，所有樣品的三芳甾烷占芳烴系列的質(zhì)量分數(shù)和20SC26/C28比值都不高，其變化范圍分別為 0．06～7．56 和 0．27～0．54，這有別于典型的咸水環(huán)境或淡水環(huán)境中三芳甾在芳烴化合物中的分布，而反映出正常鹽度海相原油特征［20，21］。

圖5 隆鄂尼地區(qū)地表油苗三芴化合物三角投影圖及甲基二苯并噻吩指數(shù)相關(guān)性研究Fig．5 Diagrams showing the relations of the surface oil terfluorene and methyldibenzothiophene maturity parameters of the the surface oil in Long＇eni area

2．6 其他多環(huán)芳烴化合物系列

多環(huán)芳烴化合物在原油及巖石提取物中普遍存在，他們可以作為生源、成熟度、沉積環(huán)境的標志研究;原生多環(huán)芳烴在地質(zhì)歷史中比較難以保存，但以苯并螢蒽和苯并芘系列為代表的由生物前身經(jīng)地質(zhì)作用形成的多環(huán)芳烴能夠得以保存，隆鄂尼地區(qū)油苗中都存在一定量的該類多環(huán)芳烴，樣品中多環(huán)芳烴的含量比較低。其中苯并螢蒽/苯并(e)芘比值可以作為成熟度參數(shù)，由于這兩種化合物都是5個環(huán)的稠合芳烴，但苯并螢蒽有一個環(huán)是五元環(huán)，顯然不如5個環(huán)都是六元環(huán)的苯并(e)芘穩(wěn)定，因此隨著成熟度增加，苯并螢蒽/苯并(e)芘比值必然減少。隆鄂尼地區(qū)油苗中所有樣品中均未檢測出苯并螢蒽。一般認為聯(lián)苯系列的生源源于高等植物的木質(zhì)素。樣品中檢測到聯(lián)苯系列化合物占芳烴總含量的平均值僅1．81%。苯并螢蒽/苯并(e)芘和聯(lián)苯/芳烴總量都表現(xiàn)出的低值，說明陸源有機質(zhì)對生油的貢獻有限，并且隆鄂尼地區(qū)油苗屬于成熟原油。

3 討論

表1 隆鄂尼地區(qū)地表油苗樣品芳烴組分相對含量及相關(guān)參數(shù)Table 1 Relative abundance of aromatic components and geochemical maturity parameters

羌塘盆地隆鄂尼—昂達爾錯古油藏帶中隆鄂尼地區(qū)的六個不同位置油苗由于長期暴露地表，遭到了一定程度的生物降解和水洗作用，這些影響在芳烴分布特征上有一定的體現(xiàn)，其最顯劇的表現(xiàn)就是在芳烴質(zhì)量譜圖上，芳烴化合物相對含量分布偏離基線，形成微弱的“隆起”，但綜合各種參數(shù)分析發(fā)現(xiàn)，油苗的破環(huán)程度并不高，這些參數(shù)還是能夠反映出油苗的成熟階段及其對應(yīng)生烴母質(zhì)所形成環(huán)境?？傮w上該地區(qū)油苗芳烴分布及相關(guān)成熟度和環(huán)境參數(shù)指示出油苗屬于成熟原油，其生烴母質(zhì)以海相低等水生生物為主，陸源高等植物對生烴也有一定的貢獻，這些生烴母質(zhì)沉積于還原環(huán)境下的開闊海，有利于陸源有機質(zhì)的輸入。

圖6 隆鄂尼地區(qū)地表油苗芳烴分布特征Fig．6 The distribution charaters of aromatic hydrocarbons from the surface oil in Long’eni area

同時，芳烴分布特征也在一定程度上反映出一個問題，即古油藏可能存在多源混合的特點，無論是在芳烴組分中各系列化合物間的相對含量分布，還是各系列內(nèi)化合物間的相對含量，都反映出樣品間的差異性(圖 6)，特別是 TMNr、TeMNr、PMNr三角投影圖更是清晰的把多源混合這一特征凸顯出來。正是由于多源混合的影響，一些成熟度參數(shù)在該地區(qū)并不實用，本文通過成熟度參數(shù)之間的相關(guān)性研究，發(fā)現(xiàn)甲基菲指數(shù) MPI1、MPI2、MPI3、DPR4與 DPR2具有極高的相關(guān)性，甲基二苯并噻吩指數(shù)MDR4和MDBI也同樣具有極高的相關(guān)性，這些參數(shù)還是能夠在該地區(qū)很好的反應(yīng)出原油的成熟度特征，同時TMNr、TeMNr、PMNr三角投影圖可以反映出芳烴分布的綜合影響因素。

致謝 樣品分析工作由長江大學(xué)唐友軍老師完成，在此表示感謝!

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