異步累積疊軋制備超細(xì)晶純銅微觀組織演化規(guī)律及細(xì)化機(jī)制

周 蕾， 史慶南， 王軍麗

(1. 昆明理工大學(xué) 冶金與能源學(xué)院，昆明650093;2. 昆明理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院，昆明650093;3. 昆明理工大學(xué)分析測試中心，昆明650093 )

近年來，通過各種細(xì)化晶粒方法來改善材料的物理性能和綜合力學(xué)性能的研究已經(jīng)受到廣泛關(guān)注［1～6］。其中大塑性變形方法直接對金屬塊體進(jìn)行強(qiáng)烈塑性加工變形，使金屬晶粒細(xì)化，能夠獲得晶粒尺寸小于1μm 的超細(xì)晶(Ultra-Fine Grained，UFG)組織［7～11］，這是普通塑性變形加工對金屬晶粒細(xì)化作用所達(dá)不到的。

異步累積疊軋(Asymmetrical Accumulative Roll-Bonding，AARB)是將累積疊軋［12］與異步軋制相結(jié)合，得到的一種新型大塑性變形方法［13］。異步累積疊軋數(shù)道次后，等效應(yīng)變量達(dá)到2.4，并且異步的引入，能對變形工件施加較高的剪切應(yīng)力，更好的細(xì)化、強(qiáng)化金屬材料［16］。異步累積疊軋為金屬材料的強(qiáng)化和高強(qiáng)、高導(dǎo)銅材的制備提供了一種新的連續(xù)的技術(shù)方法［13］。但是，迄今為止，利用AARB 進(jìn)行細(xì)化晶粒的研究有限，并且多集中在工藝與性能等方面的探索研究［14～16］。因AARB 方法獨特的剪切受力變形，從而具有不同于普通疊軋方法的微觀組織演化規(guī)律及細(xì)化機(jī)制，本文通過研究AARB 過程獨特的微觀組織演化規(guī)律及細(xì)化機(jī)制，對這種新型大塑性變形方法的研究提供理論依據(jù)。

1 AARB 的工作原理

異步累積疊軋原理如圖1 所示，變形區(qū)包括后滑區(qū)、搓軋區(qū)和前滑區(qū)，其中搓軋區(qū)是異步軋制特有的受力方式［17］。本實驗利用上下異徑軋輥實現(xiàn)異步比為1.08，試樣與上下輥面接觸表面的線速度不同，則與軋輥接觸的金屬上下流動的線速度就不同，從而在變形區(qū)內(nèi)部形成了與摩擦力方向不同的搓軋區(qū)，圖1 所示，搓軋區(qū)的上、下接觸面摩擦力方向相反。搓軋區(qū)的引入不僅會促進(jìn)上下兩層銅材在塑性變形區(qū)內(nèi)相互摩擦和交融，利于界面焊合，同時也加劇晶粒間的相互摩擦，加強(qiáng)晶粒細(xì)化作用。

2 實驗材料與方法

采用T2 純銅板材(厚度為1.00mm)作為實驗材料。異步累積疊軋試樣尺寸為300mm ×25mm 規(guī)格的銅帶材，首先對試樣進(jìn)行表面酸洗、打磨等預(yù)處理;然后在異步比為1.08、壓下量為50%條件下進(jìn)行異步累積疊軋，將打磨毛化面疊合，反復(fù)進(jìn)行三道次異步累積疊軋，觀察分析純銅各道次異步累積疊軋后的組織以及晶界特征分布。使用XL30TMP 型掃描電鏡+ 背散射電子衍射(Electron Back-Scattered Diffraction，EBSD)技術(shù)分析異步累積疊軋試樣的晶界特征分布，采用透射電子顯微鏡分析異步累積疊軋試樣的顯微組織。

圖1 異步累積疊軋示意圖Fig.1 Schematic diagram of Asymmetrical Accumulative Roll-Bonding

3 實驗結(jié)果及討論

3.1 異步累積疊軋前純銅組織結(jié)構(gòu)

在對純銅試樣異步累積疊軋變形前，首先進(jìn)行600℃下保溫60min 的均勻化退火，以提高試樣的可變形性。均勻化退火后純銅組織形貌及晶界分布如圖2 所示，經(jīng)過600℃/60min 均勻化退火，純銅晶粒均勻，尺寸在30 ～50μm 之間，很多晶粒內(nèi)部存在尺寸較大的退火孿晶，或貫穿整個晶粒，或生長入晶粒內(nèi)部。晶界均為清晰平滑的大角度晶界，鮮見小角度晶界，小角度晶界所占比例僅為1.8%。

3.2 異步累積疊軋組織結(jié)構(gòu)演變過程

圖2 600℃/60min 均勻化退火后純銅組織形貌圖 (a)晶粒形貌圖;(b)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.2 Microstructure of original sample annealed at 600℃for 60min(a)grain mapping;(b)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖3a，b 是異步累積疊軋一道次后純銅的顯微組織結(jié)構(gòu)圖。純銅在異步累積疊軋塑性變形時，為使各晶粒間的協(xié)調(diào)變形，而不致晶界處開裂，則各個晶粒內(nèi)需進(jìn)行多滑移，晶界附近就會有多個滑移系，位錯積聚在晶界附近，形成一定厚度的高位錯密度的位錯纏結(jié)結(jié)構(gòu)，即構(gòu)成位錯胞狀結(jié)構(gòu)的胞壁，也稱為微帶(Microband，MB)［18］，如圖3a 中箭頭所示。由于異步累積疊軋過程中剪切力的作用，局部切變使微帶(MB)受干擾，不是形成平直的條狀形態(tài)，而是形成S 形狀的結(jié)構(gòu)，稱為S 帶［18］，如圖3b 中折線所描繪部分所示，切變使S 帶內(nèi)形成層狀位錯邊界(Lamellar Boundary)，并形成新的S 帶，密集的層狀位錯邊界構(gòu)成大體與軋制方向平行的層狀結(jié)構(gòu)，其中的胞塊長而窄，每個胞塊的橫向只含有一個普通位錯胞結(jié)構(gòu)，沒有包含更多的亞結(jié)構(gòu)，長的層狀邊界的平均間距約為0.3 ～1μm。由于應(yīng)變量較小，所以銅材中觀察到的S 帶基本都是連續(xù)的，沒有出現(xiàn)斷裂或破碎現(xiàn)象。一道次異步累積疊軋后純銅的晶界分布發(fā)生變化，在剪切變形影響下，位錯在晶粒內(nèi)滑移并部分晶粒內(nèi)部形成S 帶，這些S 帶便形成最初少量的小角度晶界，如圖3c 的EBSD 晶界分布圖所示，此時形成的小角度晶界占總晶界的9.5%。

經(jīng)過異步累積疊軋二道次變形后，純銅組織內(nèi)S 帶的形狀特征沒有變化，在剪切力作用下，位錯纏結(jié)成密集的層狀位錯邊界結(jié)構(gòu)，大體與軋制方向平行，如圖4a 所示，但因為累積應(yīng)變量的增加，S 帶被進(jìn)一步壓扁，并且在一道次異步累積疊軋時形成的原S 帶內(nèi)部形成平行于軋制方向的長線形位錯纏結(jié)結(jié)構(gòu)，使原S 帶分層，形成在原S 帶中橫向又含有2～3個普通位錯胞狀結(jié)構(gòu)的特征，圖4a 中紅色點線顯示處。并且在S 帶中還觀察到位錯纏結(jié)聚集成基本垂直于S 帶(軋制方向)的位錯墻，這些位錯的聚集并不嚴(yán)重，只是形成連續(xù)的較薄的位錯帶，將原S帶沿著垂直軋制的方向割斷成若干段，使經(jīng)過第一道次異步累積疊軋后形成的連續(xù)不斷的S 帶，縱向分解成若干部分，如圖4b 中紅色折線所示。綜合圖4 所顯示晶粒內(nèi)部位錯結(jié)構(gòu)的變化情況，在二道次異步累積疊軋后，純銅內(nèi)部顯微結(jié)構(gòu)的變化特征如下:在累積應(yīng)變量較大情況下，原S 帶中形成沿軋制方向的位錯纏結(jié)墻，使原不含內(nèi)部構(gòu)造簡單的S 帶分層，形成在橫向又含有2 ～3個普通位錯胞狀結(jié)構(gòu);垂直于軋制方向也形成較薄的連續(xù)的位錯墻，將原連續(xù)的S 帶割斷成若干段。這樣在各S 帶中，位錯纏結(jié)墻縱橫交叉，形成縱橫交割的位錯墻結(jié)構(gòu)，使晶粒內(nèi)部分割成更小的由位錯墻包圍的亞結(jié)構(gòu)。隨著在S 帶中形成縱橫交割的位錯墻的亞結(jié)構(gòu)，在圖4cEBSD 晶界分布圖中可以看出這種亞結(jié)構(gòu)是各變形晶粒中分布的小角度位錯墻，在異步累積疊軋作用下逐漸形成分布在個變形晶粒中、斷斷續(xù)續(xù)的小角度亞晶界，占總晶界比重的18.7%。

圖3 一道次異步累積疊軋純銅組織結(jié)構(gòu)圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.3 Microstructure of copper deformed by AARB after 1 pass(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖4 二道次異步累積疊軋純銅組織結(jié)構(gòu)圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.4 Microstructure of copper deformed by AARB after 2 passes(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

圖5 是異步累積疊軋三道次(ε =2.4)時銅材內(nèi)部顯微組織結(jié)構(gòu)圖。圖5a 中所示，純銅中在一、二道次異步累積疊軋后出現(xiàn)的S 帶結(jié)構(gòu)，在經(jīng)過三道次異步累積疊軋后消失。三道次異步累積疊軋后純銅的大部分形變晶粒中都存在亞晶，將原來的1個大晶粒分成2 ～3個小亞晶，這種結(jié)構(gòu)是以上提出的S 帶的被縱橫交割的位錯墻分割細(xì)化機(jī)制造成的，細(xì)化后亞晶尺寸為0.5 ～1μm。圖5b 顯示經(jīng)過三道次異步累積疊軋的晶粒中位錯墻細(xì)化晶粒成更小亞晶的過程。圖5b 中折線所示為異步累積疊軋變形大晶粒中位錯纏結(jié)聚集而成的亞晶界位錯墻，厚度為0.1μm 左右，橫穿整個晶粒，將大晶粒一分為二，形成具有由位錯墻包裹著兩個亞晶的晶粒結(jié)構(gòu);箭頭所指之處上下本為一個大晶粒，在異步累積疊軋過程中，由于相鄰晶粒的塑性變形及在晶粒內(nèi)形成的亞晶位錯胞壁發(fā)生聚集，將晶粒逐漸分裂，最終變形晶粒從具有亞晶結(jié)構(gòu)的完整晶粒，分裂成兩個不同晶粒。圖5c 中所示，經(jīng)過三道次異步累積疊軋變形，二道次異步累積疊軋形成的斷斷續(xù)續(xù)的小角度亞晶界逐漸合并，形成變形組織中連續(xù)的的亞晶界，占總晶界比重的22.9%。

圖5 三道次異步累積疊軋純銅組織結(jié)構(gòu)圖 (a，b)晶粒形貌圖;(c)EBSD 晶界分布圖(軋面)Fig.5 Microstructure of copper deformed by AARB after 3 passes(a，b)grain mapping;(c)grain boundaries of EBSD (rolling plane)

3.3 異步累積疊軋晶粒細(xì)化機(jī)制分析討論

首先，當(dāng)異步累積疊軋一、二道次時，異步累積疊軋過程中純銅內(nèi)位錯在塑性變形時形成微帶，并在剪切應(yīng)力的作用下彎曲，形成S 帶;其次，在異步累積疊軋壓應(yīng)力與剪切應(yīng)力作用下，S 帶中形成縱橫交割的位錯墻，將S 帶分割，形成位錯胞結(jié)構(gòu)，為最初的亞晶;并且剪切應(yīng)力作用下，晶粒內(nèi)部及晶粒間摩擦加劇，晶界發(fā)生滑動、晶粒內(nèi)部晶面發(fā)生滑移，使大晶粒內(nèi)部產(chǎn)生很多小角度晶界。因此在異步累積疊軋的晶粒細(xì)化過程中，異步產(chǎn)生的剪切力在晶粒細(xì)化過程中起主要作用。

然后，三道次異步累積疊軋后，純銅中S 帶消失，取而代之的是大部分形變晶粒內(nèi)都形成2 ～3個小亞晶;亞晶尺寸為0.5 ～1μm，分隔各個亞晶的位錯胞壁厚度為0.1μm;在相鄰晶粒的塑性變形及位錯胞壁的聚集作用下，亞晶最終被分裂成不同的兩個大角晶粒，使晶粒進(jìn)一步細(xì)化。

4 結(jié)論

(1)異步累積疊軋純銅微觀組織演化過程為:首先形成S 帶;其次S 帶中形成縱橫交割的連續(xù)位錯墻，將S 帶分割、細(xì)化;最后分割細(xì)化的S 帶演變成為具有亞晶結(jié)構(gòu)的超細(xì)變形晶粒，亞晶尺寸為0.5 ～1μm。

(2)異步累積疊軋純銅晶粒細(xì)化過程中，從退火態(tài)到三道次，小角度晶界比例的從1.8%逐漸增加到22.9%，變形中形成大量小角度亞晶界，成為變形晶粒中連續(xù)的亞晶界。

(3)異步累積疊軋純銅的晶粒細(xì)化機(jī)制為S 帶中位錯墻的縱橫交割細(xì)化，形成超細(xì)晶結(jié)構(gòu)。

［1］何運(yùn)斌，潘清林，劉曉艷，等. ECAP 法制備細(xì)晶ZK60 鎂合金的微觀組織與力學(xué)性能［J］. 材料工程，2011(6):32 －38.(HE Y B，PAN Q L，LIU X Y，et al. Microstructure and mechanical properties of ZK60 magnesium alloy produced by equal channel angular pressing［J］. Journal of Materials Engineering，2011(6):32 －38.)

［2］楊西榮，趙西成，付文杰. 變形方式對工業(yè)純鈦室溫ECAP 組織及性能影響［J］. 稀有金屬材料與工程，2009，38(11):1910 －1914.(YANG X R，ZHAO X C，F(xiàn)U W J. Influence of ECAP routes on the microstructure and properties of CP-Ti at room temperature［J］. Rare Metal Materials And Engineering，2009，38(11):1910 －1914).

［3］KENT D，WANG G，YU Z T，et al. Strength enhancement of a biomdical titanium alloy through a modified accumulative roll bonding technique［J］. Journal of the Mechnical Behavior of Biomedical Materials，2011(4):405 －416.

［4］田景來，呂爽，王快社. 累積疊軋1060 純鋁微觀組織和力學(xué)性能的研究［J］. 鑄造技術(shù)，2008，29(5):667 －669.(TIAN J L，LV S，WANG K S. Investigation on microstructure and mechanical properties of 1060 pure aluminum after accumulative roll bonding［J］. Foundry Technology，2008，29(5):667 －669).

［5］張小明，張廷杰，田鋒，等. 多向鍛造對改善7050 鋁合金性能的作用［J］. 稀有金屬材料與工程，2003，32(5):372 －374.(ZHANG X M，ZHANG T J，TIAN F，et al. Effects of Multi-direction forging on improving properties of 7050 aluminum alloy［J］. Rare metal materials and engineering，2003，32(5):372 －374.

［6］UNGAR T，KOLEDNIK O，PIPPAN R. Homogenization of metal matrix composites by high-pressure torsion［J］. Metallurgical and Materials Transactions，2005(A36):2005 －2863).

［7］MAJID H，MAHMOOD M，MOHAMMAD R. et al. Texture contribution in grain refinement effectiveness of different routes during ECAP［J］. Materials Science and Engineering(A)，2008(497):87 －92.

［8］EL-DANAF E A，SOLIMAN M S，ALMAJID A，et al. Enhancement of mechanical properties and grain size refinement of commercial purity aluminum 1050 processed by ECAP［J］. Materials Science and Engineering (A)，2007(458):226 －234.

［9］楊鋼，王立民，劉正東. 超大塑性變形的研究進(jìn)展-塊體納米材料制備(1)［J］. 特鋼技術(shù)，2008，54(14):1 －8.(YANG G，WANG L M，LIU D Z.eview and prospect of severe plastic deformation-preparation of bulk nano-materials(1)［J］. Special steel technology，2008，54(14):1 －8.)

［10］王素梅，孫康寧，劉睿，等. 第二相粒子對ECAP 擠壓的2A12 鋁合金晶粒細(xì)化的影響［J］. 材料科學(xué)與工藝，2007，15(1):115 －117.(WANG S M，SU. K，LIU R，et al.Effect of second phase on grain refinement of 2A12 aluminum alloy by ECAP pressing［J］. Materials Science and Technology，2007，15(1):115 －117.)

［11］CKWAN C，WANG Z R，Suk-Bong KANG S B. Mechanical behavior and microstructural evolution upon annealing of the accumulative roll-bonding(ARB)processed Al alloy 1100［J］. Materials Science and Engineering(A)，2008(480):148 －159.

［12］SAITO Y，UTUNOMIYA H，YSUJI N，et al. Novel utralhigh straining process for bulk materials development of the accumulative roll-bonding(ARB)process［J］. Acta Materialia，1999，47(2):579 －583.

［13］王軍麗，史慶南，錢天才，等. 大變形異步疊軋技術(shù)制備高強(qiáng)高導(dǎo)超細(xì)晶銅材研究［J］. 航空材料學(xué)報，2010，30(3):14 －18.(WANG J L，SHI Q N，QIAN T C，et al. Ultra-fine grained copper with high strength and conductivity fabricated by severe deformation of asymmetrical accumulative roll bonding［J］. Journal of aeronautical matrials，2010，30(3):14 －18.)

［14］張坤華，史慶南，吳承玲. 異步疊軋制備超細(xì)晶銅材工藝研究［J］. 南方金屬，2006，148(1):4 －8.(HANG K H，SHI Q N，WU C L. Process of producing ultra-fine grained copper sheers by means of AARB technique［J］. Southern metals，2006，148(1):4 －8.)

［15］陳亮維，韓波，史慶南，等.性變形的織構(gòu)組織均勻性研究［J］. 材料科學(xué)與工藝，2010，18(3):392 －395.(CHEN LW，HAN B，SHI Q N，et al.mity of texture microstructure of pure copper sheets with severe plastic deformation［J］. Materials Science and Technology，2010，18(3):392 －395.)

［16］崔浩，史慶南，張坤華，等. 疊軋制備超細(xì)晶銅材微觀組織與力學(xué)性能［J］. 新技術(shù)新工藝，2006(8):18 －20.(CUI H，SHI Q N，ZHANG K H，et al. Microstructure and mechanical properties of ultra-fine grained copper prepared by asymmetrical accumulative roll-bonding(AARB)process［J］. New Technology and New Process，2006(8):18 －20.)

［17］史慶南，林大超. 復(fù)合帶材異步軋制工藝基礎(chǔ)及理論研究［M］. 昆明:云南大學(xué)出版社，2001.(SHI QN，LIN DC. The foundation of the composite strip asynchronous rolling technology and theory research［M］.Kunming:Yunnan university press，2001.)

［18］余永寧. 金屬學(xué)原理［M］. 北京:冶金工業(yè)出版社，2007.