古地下水測年法在高放廢物地質(zhì)處置中的應(yīng)用

周志超，云 龍，王 駒，蘇 銳，郭永海，聞曉慧，李杰彪

（1.核工業(yè)北京地質(zhì)研究院，中核高放廢物地質(zhì)處置評價技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100029；2.中鐵資源地質(zhì)勘查有限公司，北京 100039）

高放廢物安全處置關(guān)系到核能工業(yè)持續(xù)發(fā)展和環(huán)境保護(hù)等重大問題。當(dāng)前國際上普遍接受的可行方案是對高放廢物實(shí)施深地質(zhì)處置。對于高放廢物地質(zhì)處置庫系統(tǒng)而言，最有可能使處置庫中放射性核素釋放并進(jìn)入生物圈的機(jī)制是地下水的作用，一般地說，高放廢物處置庫場地必須具備低流速和弱滲透的水文地質(zhì)條件。而高放廢物地質(zhì)處置注重的是場址區(qū)水文地質(zhì)系統(tǒng)高達(dá)萬年尺度以上的時間行為與表現(xiàn)。因此，查明地下水循環(huán)過程，識別地下水體賦存條件及其特性，評價基巖阻滯放射性核素的遷出能力等就需要獲取地下水年齡等信息。地下水年齡是指水在地下存留的時間，即水進(jìn)入地下這一“事件”至今的時間。通常是地下水的平均滯留時間即地下水的平均年齡，其有助于定量評價地下水的循環(huán)速度和可更新能力。近年來，伴隨著核科學(xué)的發(fā)展及測試技術(shù)的提高，同位素技術(shù)成為其中最重要的手段之一，由于其在地下水定年方面具有無可比擬的優(yōu)勢，有力地推動著地下水相關(guān)研究工作，同位素技術(shù)開辟了一個新的時代，還帶動了一些化學(xué)測年方法的發(fā)展，成為水文地質(zhì)學(xué)的一個新興領(lǐng)域[1]。

高放廢物地質(zhì)處置關(guān)注的是場址區(qū)水文地質(zhì)系統(tǒng)萬年尺度以上的時間行為與表現(xiàn)，古地下水年齡作為其水文地質(zhì)工作中的核心問題之一，其研究就顯得尤為重要。古地下水是指1ka以前入滲補(bǔ)給的地下水，顯示地下水交替非常緩慢，古地下水測年對于確定核廢地質(zhì)處置場址地下水的滯留時間、區(qū)域萬年尺度地下水系統(tǒng)特征、深層地下水循環(huán)模式及其動力學(xué)研究、深部環(huán)境水文地球化學(xué)特性、低滲透介質(zhì)中地下水循環(huán)快速通道的形成條件與確定方法等非常重要，其研究對于深刻揭示高放廢物地質(zhì)處置場址的地下水規(guī)律，科學(xué)認(rèn)識深部地質(zhì)環(huán)境，從而達(dá)到有效的處置場址的安全性能評價，有著廣泛的應(yīng)用前景和現(xiàn)實(shí)意義。

1 古地下水測年方法

地下水的年齡通常是指地下水體的平均存留時間，同位素水文地質(zhì)學(xué)家認(rèn)為年齡為水樣所代表的綜合運(yùn)移時間，盡管年齡與滯留時間在概念上不同 （Kzaemi et al.，2006），但是年齡和平均滯留時間可以相互交替使用[2]。古地下水測年主要通過較長半衰期的同位素 （如14C、36Cl和81Kr等）來測定其年齡。

1.1 古地下水測年原理分類

理論上古地下水的年齡可由達(dá)西定律和連續(xù)方程結(jié)合計算地下水的遷移時間、放射性核素衰變、地下放射性作用產(chǎn)生物的積累、核素與子體間的平衡、地下水與古氣候示蹤劑的關(guān)系和測定年代的地質(zhì)事件相關(guān)離子的信息提取等方法來估算。亞利桑那大學(xué)的Davis和Bentley（1982）梳理了當(dāng)前有前景的地下水測年法，把它們按原理歸納成8類，其中可用于古地下水測年的方法有以下6類 （表1）。

1.2 古地下水測年方法

古地下水對于高放廢物地質(zhì)處置庫的評價是非常重要的，目前古地下水測年方法正在逐漸發(fā)展之中，測年方法及范圍見圖1和表2。

表1 古地下水測年方法的原理分類Table 1 Classification of principle by fossil groundwater dating methods

圖1 古地下水同位素測年方法的測量范圍Fig.1 The measurement time scale of fossil groundwater dating methods

表2 古地下水測年方法的年齡分類Table 2 Classification of fossil groundwater dating methods by dating ages

1.2.1 放射性同位素測年方法

在古地下水放射性同位素測年中，目前最常用的是14C測年，但這種方法的測年上限僅為5萬年，對于更古老的地下水年齡測量，還有81Kr、36Cl和129I等放射性同位素測年方法（表3）：

表3 可用于測定古地下水年齡的大氣成因放射性同位素Table 3 Aavailable radioisotopes from atmosphere for fossil groundwater dating

1.2.1.114C測年法

14C半衰期為5730a，測年范圍上限（5～6）×104a，超高靈敏質(zhì)譜計數(shù)法 （加速器法）可能測至1×105a。14C測定地下水年齡已有較完善的理論基礎(chǔ)，已經(jīng)成為最常用的次現(xiàn)代地下水和古地下水年齡測定方法[1]。自然界存在的14C有天然和人工兩種。人工14C來源于人工核反應(yīng)，如空中核爆炸、核反應(yīng)堆和加速器等。一般的說，宇宙成因的14C的產(chǎn)生速率比較穩(wěn)定，人工核反應(yīng)對這一穩(wěn)定性起著干擾作用，此外地下的一些天然核反應(yīng)也能產(chǎn)生少量的14C，當(dāng)數(shù)量達(dá)1pmc時就會對測定古地下水年齡產(chǎn)生一定的影響。

1957年Munnich首次將14C用于地下水溶解無機(jī)碳年齡測定，并建立了基本方法，但是不同氣源溶解無機(jī)碳具有不同的初始濃度；且在水流動時，溶解無機(jī)碳的起源結(jié)構(gòu)會隨新的來源參與而變化，同時地下水在補(bǔ)給過程中也可能會發(fā)生一系列的地球化學(xué)反應(yīng)，所以要對14C年齡進(jìn)行校正。有許多文獻(xiàn)對14C年齡校正問題進(jìn)行過討論，但基本上是以應(yīng)用為目的。而萬軍偉等 （2003）對14C年齡校正問題進(jìn)行了較詳細(xì)的討論，共介紹了9種校正模型，分別對模型的應(yīng)用條件及原理進(jìn)行論述，并對每種模型進(jìn)行評價。應(yīng)用時可以根據(jù)具體的條件選用合適的模型，以期得到的14C年齡更符合實(shí)際情況。

1.2.1.236Cl測年法

36Cl半衰期為3.01×105a，測年上限可達(dá)2.58×106a，填補(bǔ)14C測年上限5×104a以后這段空白。氯具有很強(qiáng)的地下化學(xué)活潑性和對水的親和性，除成因和分布極易確定的蒸發(fā)巖礦物以外，在圍巖介質(zhì)中很少生成難溶解礦物、很難被膠體吸附或在生物體內(nèi)積累，屬于地球化學(xué)穩(wěn)定元素。氯的地球化學(xué)特性不僅使得測年時易于進(jìn)行水文地質(zhì)和地球化學(xué)校正，也使它成為一種理想的水循環(huán)示蹤劑。

36Cl主要有3個來源：大氣成因、地表成因及深部成因。地表成因和深部成因的36Cl很難確定，其影響因素和計算也很復(fù)雜，這在一定程度上限制了36Cl測年法的應(yīng)用。地下水中既有大氣成因的36Cl，也有地下起源的36Cl，但仍可用放射性衰變定律計算地下水的年齡。根據(jù)Bentley（1986）等的研究，地下水中氯離子含量隨深度增加或沿地下水流向增高的原因不同，計算地下水36Cl年齡的方法也各異，他給出了3種不同情況下的計算方法。

國外從36Cl測試到應(yīng)用都進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，1986年前后Bentley和Davis在方法開發(fā)方面做了許多工作。顯示在105～106a段地下水測年效果最好，但必須和其他方法聯(lián)合使用、相互印證才能取得較好效果。Lehmann等 （2003）介紹了36Cl測年法原理和計算過程；Guendouz等 （2006）利用36Cl計算出撒哈拉沙漠地區(qū)深部地下水年齡為2.5×104～1×106a。此外，歐美學(xué)者也將之用于澳大利亞大自流水盆地和加拿大MilkRiver含水層的地下水年齡測定。我國這方面起步較晚，周煉等 （1999）詳細(xì)研究了樣品采集、制備，加速器質(zhì)譜計測定地下水中36Cl的技術(shù)；董悅安等 （1999）計算了河北保定及滄州地區(qū)地下水的36Cl同位素年齡，與地下水動力學(xué)方法進(jìn)行了對比，結(jié)果具有較好的一致性。當(dāng)古水年齡超出其它方法的測試范圍時，36Cl測年法也不失為一種合理的選擇[3－4]。

1.2.1.381Kr法測年

81Kr半衰期為 （2.29±0.11）×105a，可測定 （5～100）×104a地下水的年齡，是最有前景的古地下水測年方法。81Kr主要在大氣層上部通過宇宙射線與大氣中的核子反應(yīng)產(chǎn)生。81Kr含量測定結(jié)果一般用81Kr／Kr比值表示，除放射性衰變外，其它過程造成的系統(tǒng)誤差不大于現(xiàn)在的分析誤差。因此，在目前缺乏進(jìn)一步數(shù)據(jù)的情況下，可由放射性衰變定律直接計算地下水的年齡。

國內(nèi)外對81Kr法測定地下水年齡的研究還不太多。Collon等 （2000）利用81Kr研究澳大利亞大自流水盆地地下水年齡為25×104a左 右[5]；Lehmann 等 （2003） 總 結(jié) 了81Kr法測年的優(yōu)點(diǎn)，認(rèn)為將來會得到較廣泛應(yīng)用；杜旭和盧征天 （2005）研究如何使用原子阱痕量分析 （Atom Trap Trace Analysis，ATTA）來測定81Kr含量；廖小青等（2006）較詳細(xì)地論述了81Kr測年理論。與36Cl和14C法測年相比，81Kr有很大優(yōu)勢，它在大氣中濃度已知且穩(wěn)定，不隨經(jīng)緯度改變而變化，人為源和地下產(chǎn)物對81Kr濃度影響極小，甚至可以忽略，具有其自身優(yōu)勢，避免了復(fù)雜的校正工作。但由于其同位素豐度很低，氪氣在大氣中的含量也僅為1×106水平，相當(dāng)于每升現(xiàn)代水中僅含數(shù)百個81Kr原子，通常需抽取數(shù)噸水樣并需分離與提取氣體，使得對放射性氪同位素的測量具有一定的技術(shù)困難，是目前測年同位素中最難分析的。同時該方法對分析技術(shù)的靈敏度要求太高，目前很難準(zhǔn)確測量。加速器質(zhì)譜計方法（AMS）也很難解決81Kr的測量問題。上世紀(jì)80年代中期共振電離質(zhì)譜技術(shù)得以普及應(yīng)用，測定地下水81Kr濃度降到50L左右。近些年盧征天等發(fā)展了冷原子痕量檢測方法，利用高穩(wěn)定的激光，把特定的同位素原子選擇性地囚禁在磁光阱中，實(shí)現(xiàn)對同位素原子的計數(shù)，并應(yīng)用于撒哈拉地區(qū)地下水研究中。胡水明等基于激光囚禁放射性氪同位素技術(shù)開發(fā)了新一代的ATTA－USTC系統(tǒng)裝置，推動了這一測年技術(shù)更快地用于常規(guī)測年方法，以服務(wù)于科學(xué)研究。

1.2.1.4129I測年法

129I半衰期為1.57×107a，屬于大氣成因短壽命放射性同位素中半衰期最長的一種，可用于測定極古老的地下水與石油的年齡。129I主要有大氣成因、人工成因和地下成因3種起源。大氣成因是由宇宙射線轟擊高空大氣的氙氣產(chǎn)生，最大生成率出現(xiàn)在南北半球中緯度地區(qū)，大氣中的129I／I值比較穩(wěn)定；人工成因主要來自核爆與核電反應(yīng)堆，其影響較大；地下起源主要來自U、Th元素衰變。相對于36Cl而言，129I應(yīng)用面狹窄，主要用于地下水的測年、確定地下水的流動途徑、鹽分起源等。1990年羅切斯特大學(xué)核結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)室研究過加州cherry地區(qū)地?zé)崴?，測得其年齡約為60Ma；美國路易斯安那州 WCBB油田和Newton油田的鹵水年齡分別為25～28 Ma和236～300Ma（王志明等，1998）。

1.2.2 稀有氣體積累法——4He測年法

大氣中的氦濃度約為3.473×10－9cm3STPg－1，3He／4He 值 約 為 1.384 × 10－6（Clarke等，1976），該值幾乎是一個常數(shù)，因此常被實(shí)驗(yàn)室用作氦的標(biāo)準(zhǔn)物。大氣中的氦同位素隨降水經(jīng)非飽和帶入滲，在降水到達(dá)地下水面之前，其中氦濃度等于與大氣呈溶解平衡的水的理論值，但是地下水中的氦同位素濃度常常會因?yàn)檫^?？諝獬煞?、氚成因和核成因的3He等因素而出現(xiàn) “過剩”的現(xiàn)象。地下水中的4He來源比較復(fù)雜，主要有：（1）在含水層物質(zhì)中Li、U和Th的衰變產(chǎn)生的4He；（2）深部地殼來源的4He；（3）來源于地幔的4He；（4）地下水與大氣交換平衡時獲得的4He。從地下水樣品中測得的4He濃度中去除其它來源的濃度，得到原位產(chǎn)出的濃度是很復(fù)雜的過程。

國外對4He測年法研究比較多。最早由原蘇聯(lián)學(xué)者Sachemko于1936年提出，Andrews于1977年后詳細(xì)論述了放射性成因氦同位素測定地下水年齡的幾個實(shí)例，如瑞典Stripa花崗巖地下水、英國Bunter砂巖含水層地下水等。1983年Torgersen計算了孔隙流體的4He／222Rn年齡。Lehmann等 （2003）用81Kr校正4He濃度，Agarwal等 （2006）利用4He、14C 和4He／222Rn測年法研究西印度NorthGujarat地區(qū)地下水年齡，結(jié)果有合理的一致 性[6]。Kulongoski等 （2008）用4He法測定的澳大利亞中部Amadeus盆地地下水年齡與36Cl法、14C法分別差一、兩個數(shù)量級。國內(nèi)也有該方法的應(yīng)用，孫建平等 （2006）利用4He算得河北平原第3含水組滿城－任丘地下水年齡為0～30ka。4He法能夠測定現(xiàn)代到數(shù)百萬年前的地下水年齡。此法是利用4He的內(nèi)增長來計算地下水年齡，僅能給出一個半定量的說明，并且很復(fù)雜，目前還不能作為一種常規(guī)的測年手段。

此外，4He還可應(yīng)用在水文地質(zhì)研究中：通過水質(zhì)模擬求取水文地質(zhì)參數(shù)，如流速、流向、彌散系數(shù)、導(dǎo)水系數(shù)等；研究地下水起源，確定原生水的份額；研究地?zé)崃鳎M(jìn)行地震預(yù)報等。

1.3 古地下水測年研究的進(jìn)展

近年來，古地下水測年的研究工作在理論和應(yīng)用上都有較大進(jìn)步，主要發(fā)展趨勢集中在以下幾方面： （1）研究視野不斷拓展，解決的問題越來越多； （2）測年方法日益多樣化。其它放射性同位素測年方法也在研究中，如238U－234U－230Th－226Ra系統(tǒng)能夠覆蓋大部分環(huán)境同位素的測年范圍； （3）計算方法日臻成熟。處理復(fù)雜的測年數(shù)據(jù)時采用建立數(shù)學(xué)模型的方法提高了計算的可靠性和精度。如Zheng等 （2010）利用碳?xì)浠衔锏叵滤磻?yīng)的物理模型較好地解決了求算地殼放射性4He濃度的問題[1]； （4）水樣測定方面新方法增多，精度不斷提高。如原子阱痕量分析測定的含量使放射性氪年齡測定在地下水測年中的應(yīng)用具備了可行性；（5）同位素應(yīng)用綜合化。聯(lián)合應(yīng)用兩種或多種同位素能夠較好地提高測年的準(zhǔn)確性。如Kulongoski等（2008）用4He、36Cl和14C 3種方法相互印證；B.E.Lehmann等 （2003）用81Kr、36Cl和4He對比研究澳大利亞Great Artesian盆地地下水年齡，提高了結(jié)果的準(zhǔn)確性。

2 古地下水測年在高放廢物地質(zhì)處置中的應(yīng)用

由于基巖地區(qū)水文地質(zhì)特征較為復(fù)雜，大部分地下水都經(jīng)歷了復(fù)雜的歷史，單一的測年技術(shù)在古地下水樣品的年齡測定上很難提取所需的地下水動力學(xué)和水化學(xué)等信息，需采用多種測年方法與具體的水文地質(zhì)條件及地球化學(xué)特征研究相結(jié)合，以獲取更精確的地下水循環(huán)系統(tǒng)的信息。因此，高放廢物地質(zhì)處置中的水文地質(zhì)研究，需要開展多種測年技術(shù)的綜合研究。瑞典Stripa花崗巖中就采用地下水化學(xué)和多種同位素結(jié)合的研究方法，成功地區(qū)分了裂隙地下水系統(tǒng)中的古地下水[7]。

由于高放廢物地質(zhì)處置庫關(guān)注的是場址區(qū)域地下水系統(tǒng)萬年尺度以上的行為，地下水到達(dá)處置庫的時間、可能存在的地下水運(yùn)移通道、地下水流速流向和核素在基巖中的遷出能力等問題直接影響高放廢物地質(zhì)處置場的安全評價[8－11]。

2.1 高放廢物地質(zhì)處置庫場址地下水補(bǔ)給來源研究

由于地下水的補(bǔ)給過程十分復(fù)雜，利用傳統(tǒng)手段識別地下水補(bǔ)給源時往往難以取得很好的效果，而地下水測年等技術(shù)的不斷發(fā)展為識別古地下水補(bǔ)給源提供了良好手段。在判斷古地下水是現(xiàn)代大氣降水入滲混合，還是由千百年來大氣降水緩慢入滲而逐漸富集形成時，古地下水年齡是唯一準(zhǔn)確的科學(xué)依據(jù)。因此，近些年古地下水定年技術(shù)作為識別古地下水補(bǔ)給來源的重要手段，在國內(nèi)外有著廣泛的應(yīng)用。此外，地下水年齡有沿著徑流路徑增大的特點(diǎn)，因此還可以根據(jù)地下水年齡分布估算地下水的補(bǔ)給量。

2.2 高放廢物地質(zhì)處置庫場址古地下水的滯留時間研究

地下水更新的周期只能從整體上反映地下水系統(tǒng)接受補(bǔ)給和參與水循環(huán)的情況，古地下水滯留時間可以彌補(bǔ)其反映問題時的不足。地下水定年法具有一個顯著優(yōu)勢，無需利用長期且可靠的地下水位和流場的動態(tài)觀測資料，就可以快速測定和評價。因此，各國高放廢物地質(zhì)處置庫選址中，為了評價預(yù)選場址深部環(huán)境地下水更新能力，都普遍采用地下水定年技術(shù)。

2.3 高放廢物地質(zhì)處置庫場址深部地下水循環(huán)研究

地下水動力學(xué)過程，是開展地下水相關(guān)工作的基礎(chǔ)，地下水運(yùn)動要素主要包括水流路徑、流速、流量和流場等。通過地下水年齡信息可以了解地下水運(yùn)動要素的原理和過程。地下水從主要補(bǔ)給區(qū)到主要排泄區(qū)，其年齡應(yīng)當(dāng)是逐漸增大的，因此，根據(jù)地下水年齡的分布情況便可確定高放廢物地質(zhì)處置庫場址區(qū)域地下水徑流路徑，進(jìn)而確定地下水流場。早在1965年，Hanshaw等人就根據(jù)不同地下水樣中的14C年齡，計算出美國佛羅里達(dá)州自流井含水層中的地下水流速為7m／a。幾十年以來，人們不斷嘗試用各種同位素計算不同地區(qū)的地下水流速。對于深部承壓水，還可以根據(jù)補(bǔ)給區(qū)到排泄區(qū)的距離及相應(yīng)的地下水年齡，估算含水層系統(tǒng)的補(bǔ)給速率。通過地下水的徑流路徑、流速、流向等動力學(xué)要素和地下水年齡分布就可刻畫地下水循環(huán)演化過程。

此外，了解地下水年齡的空間分布情況，可估算地下水經(jīng)不同徑流路徑穿越基巖補(bǔ)給、徑流和排泄區(qū)所經(jīng)歷的時間，這對于了解核素在地下水系統(tǒng)中的遷移過程十分有用，地下水年齡信息有助于識別這一過程。

2.4 地下水?dāng)?shù)值模擬研究

天然系統(tǒng)內(nèi)，地下水是放射性核素到達(dá)生物圈最有可能的載體，因此進(jìn)行地質(zhì)處置庫場址特性評價時，數(shù)值模擬研究區(qū)域地下水在不同條件下的流動特征是一項(xiàng)重要內(nèi)容。數(shù)值模型中包含了眾多參數(shù)，這些參數(shù)的取值決定著模型的仿真程度，影響著地下水?dāng)?shù)值模擬結(jié)果的可信度。在模型識別和驗(yàn)證時，由地下水年齡計算出的反映地下水運(yùn)動和核素遷移的相關(guān)參數(shù)值，可以作為約束條件以降低直至消除參數(shù)的不確定性。

3 總結(jié)與展望

盡管地下水年齡信息在古地下水研究中扮演著重要角色，但受高放廢物地質(zhì)處置庫場址區(qū)域地質(zhì)特征和水文地質(zhì)條件、地球化學(xué)系統(tǒng)及流動系統(tǒng)等因素的影響，同時地下水定年又依據(jù)復(fù)雜的地下水演化過程中留下的各種水文地質(zhì)、水動力及水文地球化學(xué)等信息。因此，地下水定年結(jié)果本身的可靠性及其應(yīng)用都受到這些復(fù)雜過程的影響和制約。由于氣候條件和水文地質(zhì)條件的復(fù)雜性，復(fù)雜的混合過程在自然界中廣泛存在，這使得定年結(jié)果的代表性成為問題，也使其解釋問題的能力和應(yīng)用效果受限。

地下水在自然環(huán)境中的演變是一個十分復(fù)雜的過程，且受氣候、溫度和壓力等多種自然條件變化的綜合影響，加上年齡越古老的地下水，經(jīng)歷變化的時間也越長，受到各種因素的綜合影響也越復(fù)雜，導(dǎo)致校正模型的可靠性不穩(wěn)定。此外，深層地下水的現(xiàn)場取樣以及實(shí)驗(yàn)室樣品測試過程中對地下水定年的干擾也有相當(dāng)?shù)挠绊憽?/p>

綜上所述，地下水年齡信息有助于認(rèn)識高放廢物地質(zhì)處置庫場址地下水滯留的時間，了解地下水運(yùn)動過程和核素運(yùn)移情況，以及約束地下水?dāng)?shù)值模型的水文參數(shù)。地下水測年方法都有各自相應(yīng)的優(yōu)點(diǎn)、局限性和適用要求，測定地下水年齡時，既要注重數(shù)據(jù)的解譯，還需要結(jié)合處置庫場址區(qū)域的水文地質(zhì)條件，深入研究區(qū)域地下水系統(tǒng)本身的復(fù)雜性，采用多種測年方法彌補(bǔ)單種測年方法的不足。同時，地下水測年方法還應(yīng)與其它方法，例如穩(wěn)定同位素、水文地球化學(xué)等方法結(jié)合或聯(lián)合應(yīng)用；加強(qiáng)地下水運(yùn)移過程中與周圍介質(zhì)相互作用機(jī)理的研究；研究新的采樣技術(shù)、取樣方法和測試手段，降低干擾因素，提高樣品測試精度，更精確地刻畫高放廢物地質(zhì)處置庫場址地下水系統(tǒng)。

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