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    d、f電子過渡族原子的理論計算

    2014-10-28 03:01:06李繼弘張耀文彭昌寧
    關(guān)鍵詞:激發(fā)態(tài)束縛中性

    李繼弘,張耀文,彭昌寧

    d、f電子過渡族原子的理論計算

    *李繼弘,張耀文,彭昌寧

    (隴東學(xué)院電氣工程學(xué)院,甘肅,慶陽 745000)

    軌道半徑;束縛能;波函數(shù);HFR方法

    嘗試預(yù)言周期表中原子行為的研究在實驗上已經(jīng)有了大量的工作,但是,僅僅有實驗還是不夠的。為了系統(tǒng)地研究原子的結(jié)構(gòu)及其性質(zhì),幫助發(fā)現(xiàn)還未發(fā)現(xiàn)的元素,在大范圍的核電荷數(shù)范圍內(nèi)進行原子結(jié)構(gòu)的從頭開始計算是非常必要的。Herman F和Skillman S[1]曾進行了大量的Hartree-Fock-Slater(HFS)計算,F(xiàn)roese C[2]和Mann J B[3]進行了大量的Hartree-Fock(HF)計算,還有Clementi E, Raimondi D L[4]的分析HF計算。然而,這些計算很大程度上局限于原子或離子的基態(tài)。原子激發(fā)態(tài)的大量計算僅僅是在相當(dāng)欠精確的Thomas-Fermi(TF)和Thomas-Fermi-Dirac(TFD)模型下進行的。為系統(tǒng)地研究單電子波函數(shù)和束縛能隨原子序數(shù)變化的規(guī)律,本文在對3d、4d、4f、5f電子波函數(shù)塌縮規(guī)律研究的基礎(chǔ)上[5-9],進一步對中性原子的激發(fā)態(tài)d、f電子進行SCF計算。

    1 理論方法

    通過求解Hartree-Fork(HF)方程研究原子結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的方法稱之為HF方法。HF方法是原子結(jié)構(gòu)理論的基礎(chǔ),許多比較簡單的近似方法的準(zhǔn)確性與可靠性要依據(jù)與HF方法的結(jié)果相比較加以判定;而一些更精確的理論方法又都往往以HF方法為出發(fā)點。由于HF方程是一組耦合的積分微分方程,只能用迭代方法求解,所以稱為自洽場方法。若在HF方程中增加相對論修正項,修正項中勢函數(shù)采用HF徑向函數(shù)計算中的HX函數(shù),則稱作HFR方法。

    1.1 徑向波函數(shù)和能級的計算

    考慮電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和相對論效應(yīng)的Hartree-Fock(HFR)理論方法的詳細描述可以參閱文獻[10],這里僅作簡要介紹。

    在HFR理論中,組態(tài)平均下計算電子徑向波函數(shù)可以用自洽場迭代法求解相對論Hartree-Fork方程(1)式得到[10]:

    (2)式中,

    1.2 軌道半徑及其有效量子數(shù)的計算

    其中Z為核電荷數(shù),N為核外電子數(shù)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 d、f電子平均軌道半徑和束縛能隨原子核電荷數(shù)的變化

    從表1可以看到,中性原子激發(fā)態(tài)3d電子軌道平均半徑在K和Ca之間發(fā)生了突然減小,Ca與K相比, 3d電子軌道平均半徑減小了約66.8%;4d電子軌道平均半徑在Rb和Sr之間也發(fā)生了突然的減小,與Rb的激發(fā)態(tài)4d電子軌道平均半徑相比,Sr的激發(fā)態(tài)4d電子軌道平均半經(jīng)減小了約55.5%;在Cs和Ba之間,5d電子軌道平均半徑發(fā)生了急劇減小,Cs的5d軌道平均半徑是7.709 a.u.(原子單位),而Ba的是3.822 a.u.,相比Cs減小了約50.4%。同時看到,對于d電子,隨著主量子數(shù)的增大,這種突變程度趨于減小。

    在表2中對照觀察d電子軌道發(fā)生突變的原子的激發(fā)態(tài)3d、4d、5d電子束縛能,會發(fā)現(xiàn)d電子軌道發(fā)生突然減小的原子,電子的束縛能也急劇減小,比如Ca的3 d電子束縛能相比K的減小了近1.5倍;Sr的4 d電子束縛能比Rb的減小了約1.1倍;Ba的5 d電子束縛能相對Cs的也減少了約1.1倍。這種隨著原子序數(shù)的增加,核外電子的有效勢發(fā)生變化,引起電子軌道和原子能級急劇減小的現(xiàn)象稱為軌道塌縮[9],軌道塌縮也稱波函數(shù)塌縮。這在后面再做進一步說明。

    從表1和表2還可以看到,對于中性原子的激發(fā)態(tài)f電子,在Ba和La之間,4f電子軌道半徑和束縛能發(fā)生了突變,軌道半徑從Ba的17.73 a.u.突然減小為La的1.271 a.u.;束縛能從Ba的-0.0668 a.u.減小為La的-0.5374 a.u.,減小了約7倍,5f電子的軌道半徑和束縛能很快減小發(fā)生在Ac和Th之間,對于6f,如果6f過渡族存在的話,6f電子軌道平均半徑和束縛能急劇減小應(yīng)發(fā)生在核電荷數(shù)120和121之間。

    表1 中性原子激發(fā)態(tài)nd(3n5)、nf(4n6)電子軌道平均半徑(單位:a.u.)

    表2 中性原子激發(fā)態(tài)nd(3n5)、nf(4n6)電子束縛能(單位:a.u.)

    2.2 d、f電子有效量子數(shù)隨原子核電荷數(shù)的變化

    圖1 nd(3n6)和nf(4n8)電子的有效量子數(shù)隨核電荷數(shù)Z的變化曲線

    2.3 d、f電子波函數(shù)的塌縮

    為了更進一步顯示nd、nf電子波函數(shù)隨核電荷數(shù)增加發(fā)生的急劇變化(即塌縮)現(xiàn)象,圖2(a)(b)(c)分別做出了中性原子Cl-V的激發(fā)態(tài)3d電子徑向波函數(shù)、Br-Nb的激發(fā)態(tài)4d電子徑向波函數(shù)、I-Pr的激發(fā)態(tài)5d電子徑向波函數(shù);圖2(d)(e)(f)分別做出了中性原子Te-Ce的激發(fā)態(tài)4f電子徑向波函數(shù)、Al-Pa的激發(fā)態(tài)5f電子徑向波函數(shù)、原子序數(shù)116(Uup)-122(Ubu)的激發(fā)態(tài)6f電子徑向波函數(shù)。從圖2(a)看到,Cl、Ar、K的激發(fā)態(tài)3d波函數(shù)幾乎重合,但Ca的激發(fā)態(tài)3d波函數(shù)與前者相比發(fā)生了急劇的收縮(即塌縮),之后隨原子序數(shù)增加3 d波函數(shù)逐漸緩慢收縮。從圖2(b)(c)分別可以看到,中性原子的激發(fā)態(tài)4d、5d電子波函數(shù)分別在Sr、Ba發(fā)生塌縮;對于中性原子激發(fā)態(tài)4f、5f、6f電子波函數(shù)的塌縮情況可以分別從圖2(d)(e)(f)看到,4f塌縮發(fā)生在La原子,在Th原子5f波函數(shù)發(fā)生塌縮,6f波函數(shù)的塌縮發(fā)生在120號原子,波函數(shù)塌縮影響著原子的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)[7]。

    圖2 nd(2

    隨著原子序數(shù)增加,nd、nf波函數(shù)發(fā)生塌縮,這是由于在重原子中,d、f電子所感受到的有效勢是一個雙勢阱,內(nèi)外阱被一勢壘隔開[10]。其中,內(nèi)阱比較窄,隨著原子序數(shù)增加,內(nèi)阱逐漸加深變寬,勢壘逐漸降低,導(dǎo)致nd、nf波函數(shù)塌縮、過渡族元素形成。波函數(shù)塌縮的同時,nd、nf電子軌道半徑和原子能級急劇減小,相應(yīng)有效量子數(shù)發(fā)生虧損。

    3 結(jié)論

    [1] Herman F, Skillman S. Atomic structure calculations[M]. Englewood Cliffs, NJ: Prentice-Hall, 1963.

    [2] Froese C. Hartree-Fock parameters for the atoms helium to radon[J]. The Journal of Chemical Physics, 1966, 45: 1417-1421.

    [3] Mann J B. Atomic structure calculations[M]. California:Los Alamos Scientific Laboratory of the University of California, 1968.

    [4] Clementi E, Raimondi D L. Atomic screening constants from SCF functions[J]. The Journal of Chemical Physics, 1963, 38: 2686-2692.

    [5] 李繼弘. K等核系列離子3d電子軌道波函數(shù)性態(tài)研究[J].寧夏師范學(xué)院學(xué)報,2008,29(3):25-29.

    [6] 李繼弘,楊寧選,董晨鐘. CaⅢ等核及等電子系列離子波函數(shù)塌縮研究[J]. 原子與分子物理學(xué)報,2008,25(5): 1050-1056.

    [8] 李繼弘,董晨鐘. Xe原子的等核及等電子系列離子4f波函數(shù)塌縮研究[J].西北師范大學(xué)學(xué)報:自然科學(xué)版,2011,47(4):37-42.

    [9] 李繼弘,楊寧選,董晨鐘.Rn原子的等電子系列離子5f電子徑向波函數(shù)的性態(tài)研究[J].原子與分子物理學(xué)報,2011,28(4): 618-624.

    [10] Cowan R D. The Theory of Atomic Structure and Spectra [M]. California: University of California Press, 1981: 229-234.

    THEORETICAL CALCULATIONS OF ATOMS OF THE d- AND f-ELECTRON TRANSITION SERIES

    *LI Ji-hong,ZHANG Yao-wen,PENG Chang-ning

    (Electrical Engineering College ,Longdong University, Qingying,745000,Gansu)

    orbit radius; binding energy; wave function; HFR method

    O562.1

    A

    10.3969/j.issn.1674-8085.2014.03.005

    1674-8085(2014)03-0022-05

    2014-01-17;

    2014-03-16

    慶陽市自然科學(xué)基金項目(ZJ201306);隴東學(xué)院科研基金項目(XYZK0803)。

    *李繼弘(1969-),女,甘肅慶陽人,副教授,碩士,主要從事原子結(jié)構(gòu)與原子光譜研究(E-mail:ldxyljh@163.com);

    張耀文(1981-),女,甘肅慶陽人,講師,碩士,主要從事強激光場與物質(zhì)相互作用方面的研究(E-mail:jee@mail.ustc.edu.cn);

    彭昌寧(1965-),男,甘肅慶陽人,副教授,主要從事理論物理教育教學(xué)研究(E-mail:qypcn@tom.com).

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