• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    建筑陶瓷復(fù)合分散劑的制備與性能研究

    2014-10-21 00:42孫守男等
    佛山陶瓷 2014年9期
    關(guān)鍵詞:增塑增強(qiáng)分散劑

    孫守男等

    摘 要:在建筑陶瓷工業(yè)生產(chǎn)中,坯體的強(qiáng)度、可塑性是直接影響產(chǎn)品的成品率及質(zhì)量的重要指標(biāo)。在自制聚合物分散劑PYAS的基礎(chǔ)上,加入三聚磷酸鈉(STPP)、六偏磷酸鈉(SHMP)進(jìn)行復(fù)配,可以研究開發(fā)出分散效果更好的,且具有增強(qiáng)、增塑作用的復(fù)合分散劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)PYAS、STPP、SHMP的比例為25%﹕35%﹕40%,復(fù)合分散劑總摻量為0.5%~0.6%時(shí),陶瓷坯體的抗折性能最佳;結(jié)合電鏡分析發(fā)現(xiàn):漿料中大部分陶土顆粒尺寸在10μm以下,表面光滑,無粘接的片狀顆粒,證明復(fù)合分散劑分散效果良好。

    關(guān)鍵詞:建筑陶瓷;分散劑;復(fù)配;增強(qiáng);增塑

    1 引言

    隨著陶瓷工業(yè)的迅速發(fā)展,陶瓷生產(chǎn)過程中對漿料和坯料性能的要求越來越高,低能耗、高效益和高性價(jià)比已成為陶瓷工業(yè)的發(fā)展趨勢。因此,合理使用陶瓷添加劑是提高陶瓷產(chǎn)品品質(zhì)的關(guān)鍵要素之一[1,2]。陶瓷分散劑(減水劑)是目前應(yīng)用十分廣泛的一種陶瓷添加劑[3,4],具有助磨、增強(qiáng)等功效[5,6],對降低制造成本和提高陶瓷制品的性能起著重要的作用。

    目前,在陶瓷生產(chǎn)中常用的分散劑可以分為無機(jī)陶瓷分散劑、有機(jī)小分子陶瓷分散劑、復(fù)合陶瓷分散劑和高分子陶瓷分散劑(超分散劑)四大類。傳統(tǒng)的無機(jī)陶瓷分散劑存在摻加量大、分散效率低以及制得的泥漿穩(wěn)定性差等缺點(diǎn)。目前,國外陶瓷企業(yè)已基本不使用單一組分的無機(jī)陶瓷分散劑。有機(jī)小分子陶瓷分散劑雖然其減水分散效果比無機(jī)陶瓷分散劑好,但是成本相對較高,也存在穩(wěn)定性較差的問題。高分子分散劑分散效果好、分散效率高,但是價(jià)格過高[7]。將無機(jī)分散劑和高分子分散劑復(fù)配得到復(fù)合分散劑,不僅可以降低成本,還具有膠體解凝范圍較寬、減水率高、成本低、經(jīng)濟(jì)效益顯著等優(yōu)點(diǎn),因此,具有更加廣泛的應(yīng)用前景[8]。

    在陶瓷工業(yè)生產(chǎn)中,陶瓷坯體的塑性和強(qiáng)度是影響產(chǎn)品的成品率及質(zhì)量的重要指標(biāo)[9]。增加成型壓力可以增強(qiáng)坯體強(qiáng)度[10],但是壓力不可能無限制增大,要滿足加工工藝的要求,還需要在陶瓷漿料中外加坯體增強(qiáng)劑[11,12]。目前,用得較多的陶瓷增強(qiáng)、增塑劑是羧甲基纖維素鈉(CMC)和淀粉類增強(qiáng)劑[13]。但是這些外加坯體增強(qiáng)劑在提高坯體強(qiáng)度的同時(shí),還會(huì)導(dǎo)致泥漿的流動(dòng)性降低、泥漿觸變性變大等問題,甚至還會(huì)造成坯體增強(qiáng)劑在坯體內(nèi)揮發(fā)不完全。因此,研究開發(fā)既能提高坯體強(qiáng)度,又不影響泥漿的流動(dòng)性,甚至改善泥漿塑性的多功能分散劑具有十分重要的現(xiàn)實(shí)意義。

    本文在自制聚合物分散劑的基礎(chǔ)上,加入無機(jī)分散劑進(jìn)行復(fù)配,開發(fā)制備出具有減水、增強(qiáng)、增塑等多種功能的復(fù)合陶瓷分散劑,并研究其對泥漿的分散作用和對坯料的增強(qiáng)效果。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 實(shí)驗(yàn)原料

    本實(shí)驗(yàn)所采用原料有陶土粉料:工業(yè)級,甘肅省白銀市平川區(qū)陶瓷研究中心;聚合物分散劑PYAS:天津大學(xué)實(shí)驗(yàn)室自制;三聚磷酸鈉(STPP):分析純,天津市江天化工科技有限公司;六偏磷酸鈉(SHMP):分析純,天津市江天化工科技有限公司。

    2.2 聚合物分散劑PYAS的制備

    (1) 甲氧基聚乙二醇丙烯酸酯(MPEGA)大單體的制備

    在氮?dú)獗Wo(hù)下,甲氧基聚乙二醇和丙烯酸在一定溫度下加入催化劑和阻聚劑進(jìn)行酯化反應(yīng)。粗產(chǎn)物旋蒸后得MPEGA大單體。

    (2)共聚物的制備

    以衣康酸(IA)、自制MPEGA為單體,加入引發(fā)劑在水溶液中進(jìn)行共聚,制得聚合物分散劑PYAS。

    2.3 陶瓷漿料的制備及性能測試

    (1) 漿料的制備

    采用濕法制漿,取150g處理過的陶瓷原料加入球磨罐中,加入300g磨球和分散劑溶液,加水調(diào)節(jié)至固含量為71wt%,在300r/min的條件下球磨15min,最后獲得漿料。

    (2) 漿料流動(dòng)性的測定

    將分散均勻的漿料加入到100mL的涂-4杯中,靜置3s后打開底部閥門,用秒表記錄漿料全部流出時(shí)所用的時(shí)間,溫度控制在25℃,取三次測量的平均值來表示泥漿的流動(dòng)性。

    (3) 漿料厚化度的測定

    漿料在粘度計(jì)中靜置30min之后的流出時(shí)間與在粘度計(jì)中靜置30s之后的流出時(shí)間之比即為漿料厚化度。三次測量取平均值來表示泥漿的觸變性。

    (4) 漿料掃描電鏡(SEM)觀察

    將已球磨好的陶土漿料稀釋1000倍,滴一滴在貼有導(dǎo)電膠的載玻片上,在70℃條件下靜置烘干后,進(jìn)行形貌結(jié)構(gòu)分析,表征復(fù)合分散劑的分散性能。

    2.4 陶瓷坯體的制備及性能測試

    (1) 陶瓷坯體熱轉(zhuǎn)變性能的測試

    將分散劑添加到陶瓷泥料中造粒,根據(jù)國標(biāo)陶瓷磚試驗(yàn)方法GBT 4100-2006制成生坯樣品備用;取10mg充分干燥后的陶土原料,采用Thermo-flex綜合熱分析儀對其進(jìn)行熱分析,測定其熱轉(zhuǎn)變性能,升溫范圍為25~1400℃,升溫速度為10℃/min,確定陶瓷坯體的燒結(jié)溫度。

    (2) 坯料可塑性測試

    采用圓柱體壓縮法制得圓柱體試樣備用。用KS-B 數(shù)顯式可塑性儀測量其可塑性。每組測試6個(gè)試樣,取平均值。 (3) 陶瓷坯體抗抗折強(qiáng)度測試

    將壓制好的生坯試樣在自然環(huán)境中干燥 3 天,然后在105~110 ℃下干燥處理24h后得到陶瓷生坯試樣,將生坯在燒結(jié)溫度下保溫?zé)Y(jié)2h獲得燒成后的陶瓷坯體,采用微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)測量其生坯和燒結(jié)后坯體的強(qiáng)度。

    3 結(jié)果與討論

    3.1復(fù)合分散劑最佳配比研究

    確定漿料固含量為71wt%,固定復(fù)合分散劑總摻量為0.5%,以PYAS、STPP和SHMP的最佳添加量為初始復(fù)配比例,分別測定PYAS、STPP、SHMP占復(fù)合分散劑比例對陶瓷坯體抗折強(qiáng)度的影響,結(jié)果如圖1所示。endprint

    由圖1可知,陶瓷生坯抗折強(qiáng)度隨著PYAS、STPP、SHMP用量的增加而增加;與空白樣比較發(fā)現(xiàn),當(dāng)PYAS、STPP、SHMP的添加量為其最佳添加量時(shí),陶瓷生坯抗折強(qiáng)度分別提高了60%、40%、60%。燒成后的陶瓷坯體抗折強(qiáng)度隨PYAS、STPP、SHMP添加比例的增加呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢,陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度在PYAS、STPP、SHMP的添加量分別為0.6%、0.6%、0.8%時(shí)達(dá)到最大值。

    綜合上述分析,采用三因子三水平正交實(shí)驗(yàn),確定復(fù)合分散劑中PYAS、三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉的最佳復(fù)配比為25﹕35﹕40。

    3.2 復(fù)合分散劑的分散作用和對陶瓷坯料可塑性的影響

    復(fù)合分散劑摻量對陶瓷漿料的分散作用以及陶瓷坯料可塑性的影響結(jié)果如圖2所示。

    從圖2(a)可知,復(fù)合分散劑總摻量為0.6%時(shí),陶瓷漿料流動(dòng)性最好,流出時(shí)間達(dá)最短36s;陶瓷漿料的厚化度達(dá)最大值1.98時(shí),對應(yīng)的總摻量為0.5%。由圖2(b)可知,坯料的可塑度隨著復(fù)合分散劑添加量的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,復(fù)合分散劑的加入使陶瓷泥料微粒表層水的表面張力降低,同時(shí)削弱了粒子間的相互作用。當(dāng)總摻量為0.4%時(shí),坯料有最大可塑度0.43,繼續(xù)增大復(fù)合分散劑的用量,坯料可塑度反而下降,但下降較小,當(dāng)總摻量達(dá)0.6%時(shí),坯料的可塑度為0.38。

    綜上所述,并考慮實(shí)際生產(chǎn)中對陶瓷漿料工藝性能的要求,確定復(fù)合分散劑最佳添加量范圍為0.5%~0.6%。

    3.3 復(fù)合分散劑分散效果的掃描電鏡分析

    以未加分散劑的陶土漿料做為空白組、對比添加0.4%三聚磷酸鈉陶土漿料和添加0.6%復(fù)合分散劑的陶土漿料的SEM圖像,觀察漿料分散效果,結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可見,圖3(a)未加入分散劑的陶土顆粒較大,且顆粒表面粘接的片狀顆粒較多,圖3(b)具有明顯的顆粒絮凝體;圖3(c)添加0.4%三聚磷酸鈉的陶土顆粒明顯變小,尺寸在20μm左右,顆粒表面粘接的片狀顆粒減少,顆粒絮凝狀態(tài)有所改善;與之相比,添加0.6%復(fù)合分散劑的陶瓷漿料的大部分陶土顆粒尺寸在10μm以下,如圖3(e)所示,且顆粒表面比較光滑,幾乎沒有粘連片狀顆粒,如圖3(f)所示。

    這是因?yàn)閺?fù)合分散劑同時(shí)具備無機(jī)和有機(jī)兩種分散劑的優(yōu)點(diǎn),既能吸附在泥漿顆粒表面,使陶瓷漿料形成帶電荷的雙電層,增大陶土顆粒間的靜電斥力,使陶土顆粒難于發(fā)生團(tuán)聚;又能通過高分子鏈包裹在陶土顆粒的表面,形成有機(jī)保護(hù)層,阻礙粒子的聚集,其溶劑化鏈在介質(zhì)中充分?jǐn)U展,形成位阻層來阻止固體粒子的絮凝團(tuán)聚,從而使?jié){料具有很好的分散性。

    3.4復(fù)合分散劑對陶瓷坯體抗折性能的影響

    對比復(fù)合分散劑和聚丙烯酸鈉對陶瓷生坯的增強(qiáng)效果,結(jié)果如圖4所示。

    由圖4可以看出,添加復(fù)合分散劑后,陶瓷的生坯強(qiáng)度大大增強(qiáng),明顯優(yōu)于聚丙烯酸鈉的增強(qiáng)效果。

    將上述試樣在1100℃條件下保溫?zé)Y(jié)2h獲得燒成后的陶瓷坯體,結(jié)果如圖5所示。

    由圖5可知,坯體的抗折強(qiáng)度隨復(fù)合分散劑添加量的增大而增大,當(dāng)復(fù)合分散劑的總摻量為 0.6%時(shí),坯體抗折性達(dá)到 28.3MPa,且增強(qiáng)效果明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉。

    復(fù)合分散劑中聚合物分子鏈可以在坯體顆粒之間架橋并相互纏結(jié),產(chǎn)生交聯(lián)作用而形成不規(guī)則網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),把陶瓷顆粒緊緊包裹住。坯體在100℃以上進(jìn)行干燥處理后,聚合物分子的熱運(yùn)動(dòng)能力增加,這就使得包裹在陶土粒子外表面的高分子之間進(jìn)行纏繞或鏈合,把陶土粒子更加緊密地粘合在一起。在外部對粉料施加壓力成型,形成粘土粒子間的機(jī)械結(jié)合的同時(shí),又有粉料內(nèi)部高分子粘合作用,最終使經(jīng)過干燥處理后的坯體強(qiáng)度得到提高。

    4 結(jié)論

    在自制聚合物分散劑PYAS的基礎(chǔ)上,加入三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉進(jìn)行復(fù)配,確定三種分散劑的最優(yōu)復(fù)配比例為25﹕35﹕40,復(fù)合分散劑的最佳添加量為0.5%~0.6%。在此條件下:漿料的流動(dòng)性和厚化度最佳,流出時(shí)間可達(dá)到36s,厚化度為1.98;坯料可塑度高于0.38;陶瓷生坯和燒成后陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉;掃描電鏡觀察到與加入STPP的陶瓷漿料相比,加入復(fù)合分散劑的陶瓷漿料中大部分陶土顆粒尺寸保持在10μm以下,表面光滑,無粘接的片狀顆粒,分散作用明顯增強(qiáng)。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 俞康泰. 國內(nèi)外陶瓷添加劑的發(fā)展現(xiàn)狀、趨勢及展望[J]. 佛山陶瓷, 2004, 87(4): 3-6.

    [2] 李艷莉. 陶瓷行業(yè)用添加劑[J]. 佛山陶瓷, 2003(5): 30-32.

    [3] 楊紅霞, 劉衛(wèi)東. 分散劑在陶瓷漿料制備中的應(yīng)用[J]. 中國陶瓷工業(yè), 2005, 12(2): 27-30.

    [4] Moreno R. The role of slip additives in tape-casting technology.I: Solvents and dispersants[J]. American Ceramic Society Bulletin,1992, 69(11): 1647-65.

    [5] 張健, 吳基球. 有助磨作用的陶瓷添加劑[J]. 陶瓷, 2001(2): 18-22.

    [6] 楊建紅. 陶瓷減水劑,助磨劑,增強(qiáng)劑的發(fā)展現(xiàn)狀,趨勢及展望[J]. 陶瓷, 2006(11): 23 - 28.

    [7] 李鵬飛, 吳長友, 周靖仁, 等. 陶瓷用聚合物分散劑的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 中國陶瓷, 2012, 11: 004.

    [8] 張栓紅, 張明, 賈吉堂. 陶瓷減水劑研究進(jìn)展[J]. 硅酸鹽通報(bào),2013, 4: 029.

    [9] Sigmund W M, Bell N S, Bergstr?m L. Novel Powder -Processing Methods for Advanced Ceramics[J]. Journal of theAmerican Ceramic Society, 2000, 83(7): 1557-1574.

    [10] 鄧娟利, 范尚武, 成來飛, 等. 冷等靜壓成型壓制工藝對坯體性能的影響[J]. 陶瓷學(xué)報(bào), 2012, 33(2): 138-143.

    [11] 張國濤, 黃惠寧, 戴永剛, 等. 陶瓷磚坯體增強(qiáng)劑的研究進(jìn)展及前景分析[J]. 陶瓷, 2013(1): 13-20.

    [12] 朱彥秋, 陳磊, 王金鳳. 新型陶瓷坯體增強(qiáng)劑的研究[J]. 佛山陶瓷, 2014(2): 22-25.

    [13] 朱志斌, 齊建美. 羧甲基纖維素與陶瓷添加劑[J]. 陶瓷工程,2000, 34(2): 49-53.endprint

    由圖1可知,陶瓷生坯抗折強(qiáng)度隨著PYAS、STPP、SHMP用量的增加而增加;與空白樣比較發(fā)現(xiàn),當(dāng)PYAS、STPP、SHMP的添加量為其最佳添加量時(shí),陶瓷生坯抗折強(qiáng)度分別提高了60%、40%、60%。燒成后的陶瓷坯體抗折強(qiáng)度隨PYAS、STPP、SHMP添加比例的增加呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢,陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度在PYAS、STPP、SHMP的添加量分別為0.6%、0.6%、0.8%時(shí)達(dá)到最大值。

    綜合上述分析,采用三因子三水平正交實(shí)驗(yàn),確定復(fù)合分散劑中PYAS、三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉的最佳復(fù)配比為25﹕35﹕40。

    3.2 復(fù)合分散劑的分散作用和對陶瓷坯料可塑性的影響

    復(fù)合分散劑摻量對陶瓷漿料的分散作用以及陶瓷坯料可塑性的影響結(jié)果如圖2所示。

    從圖2(a)可知,復(fù)合分散劑總摻量為0.6%時(shí),陶瓷漿料流動(dòng)性最好,流出時(shí)間達(dá)最短36s;陶瓷漿料的厚化度達(dá)最大值1.98時(shí),對應(yīng)的總摻量為0.5%。由圖2(b)可知,坯料的可塑度隨著復(fù)合分散劑添加量的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,復(fù)合分散劑的加入使陶瓷泥料微粒表層水的表面張力降低,同時(shí)削弱了粒子間的相互作用。當(dāng)總摻量為0.4%時(shí),坯料有最大可塑度0.43,繼續(xù)增大復(fù)合分散劑的用量,坯料可塑度反而下降,但下降較小,當(dāng)總摻量達(dá)0.6%時(shí),坯料的可塑度為0.38。

    綜上所述,并考慮實(shí)際生產(chǎn)中對陶瓷漿料工藝性能的要求,確定復(fù)合分散劑最佳添加量范圍為0.5%~0.6%。

    3.3 復(fù)合分散劑分散效果的掃描電鏡分析

    以未加分散劑的陶土漿料做為空白組、對比添加0.4%三聚磷酸鈉陶土漿料和添加0.6%復(fù)合分散劑的陶土漿料的SEM圖像,觀察漿料分散效果,結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可見,圖3(a)未加入分散劑的陶土顆粒較大,且顆粒表面粘接的片狀顆粒較多,圖3(b)具有明顯的顆粒絮凝體;圖3(c)添加0.4%三聚磷酸鈉的陶土顆粒明顯變小,尺寸在20μm左右,顆粒表面粘接的片狀顆粒減少,顆粒絮凝狀態(tài)有所改善;與之相比,添加0.6%復(fù)合分散劑的陶瓷漿料的大部分陶土顆粒尺寸在10μm以下,如圖3(e)所示,且顆粒表面比較光滑,幾乎沒有粘連片狀顆粒,如圖3(f)所示。

    這是因?yàn)閺?fù)合分散劑同時(shí)具備無機(jī)和有機(jī)兩種分散劑的優(yōu)點(diǎn),既能吸附在泥漿顆粒表面,使陶瓷漿料形成帶電荷的雙電層,增大陶土顆粒間的靜電斥力,使陶土顆粒難于發(fā)生團(tuán)聚;又能通過高分子鏈包裹在陶土顆粒的表面,形成有機(jī)保護(hù)層,阻礙粒子的聚集,其溶劑化鏈在介質(zhì)中充分?jǐn)U展,形成位阻層來阻止固體粒子的絮凝團(tuán)聚,從而使?jié){料具有很好的分散性。

    3.4復(fù)合分散劑對陶瓷坯體抗折性能的影響

    對比復(fù)合分散劑和聚丙烯酸鈉對陶瓷生坯的增強(qiáng)效果,結(jié)果如圖4所示。

    由圖4可以看出,添加復(fù)合分散劑后,陶瓷的生坯強(qiáng)度大大增強(qiáng),明顯優(yōu)于聚丙烯酸鈉的增強(qiáng)效果。

    將上述試樣在1100℃條件下保溫?zé)Y(jié)2h獲得燒成后的陶瓷坯體,結(jié)果如圖5所示。

    由圖5可知,坯體的抗折強(qiáng)度隨復(fù)合分散劑添加量的增大而增大,當(dāng)復(fù)合分散劑的總摻量為 0.6%時(shí),坯體抗折性達(dá)到 28.3MPa,且增強(qiáng)效果明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉。

    復(fù)合分散劑中聚合物分子鏈可以在坯體顆粒之間架橋并相互纏結(jié),產(chǎn)生交聯(lián)作用而形成不規(guī)則網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),把陶瓷顆粒緊緊包裹住。坯體在100℃以上進(jìn)行干燥處理后,聚合物分子的熱運(yùn)動(dòng)能力增加,這就使得包裹在陶土粒子外表面的高分子之間進(jìn)行纏繞或鏈合,把陶土粒子更加緊密地粘合在一起。在外部對粉料施加壓力成型,形成粘土粒子間的機(jī)械結(jié)合的同時(shí),又有粉料內(nèi)部高分子粘合作用,最終使經(jīng)過干燥處理后的坯體強(qiáng)度得到提高。

    4 結(jié)論

    在自制聚合物分散劑PYAS的基礎(chǔ)上,加入三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉進(jìn)行復(fù)配,確定三種分散劑的最優(yōu)復(fù)配比例為25﹕35﹕40,復(fù)合分散劑的最佳添加量為0.5%~0.6%。在此條件下:漿料的流動(dòng)性和厚化度最佳,流出時(shí)間可達(dá)到36s,厚化度為1.98;坯料可塑度高于0.38;陶瓷生坯和燒成后陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉;掃描電鏡觀察到與加入STPP的陶瓷漿料相比,加入復(fù)合分散劑的陶瓷漿料中大部分陶土顆粒尺寸保持在10μm以下,表面光滑,無粘接的片狀顆粒,分散作用明顯增強(qiáng)。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 俞康泰. 國內(nèi)外陶瓷添加劑的發(fā)展現(xiàn)狀、趨勢及展望[J]. 佛山陶瓷, 2004, 87(4): 3-6.

    [2] 李艷莉. 陶瓷行業(yè)用添加劑[J]. 佛山陶瓷, 2003(5): 30-32.

    [3] 楊紅霞, 劉衛(wèi)東. 分散劑在陶瓷漿料制備中的應(yīng)用[J]. 中國陶瓷工業(yè), 2005, 12(2): 27-30.

    [4] Moreno R. The role of slip additives in tape-casting technology.I: Solvents and dispersants[J]. American Ceramic Society Bulletin,1992, 69(11): 1647-65.

    [5] 張健, 吳基球. 有助磨作用的陶瓷添加劑[J]. 陶瓷, 2001(2): 18-22.

    [6] 楊建紅. 陶瓷減水劑,助磨劑,增強(qiáng)劑的發(fā)展現(xiàn)狀,趨勢及展望[J]. 陶瓷, 2006(11): 23 - 28.

    [7] 李鵬飛, 吳長友, 周靖仁, 等. 陶瓷用聚合物分散劑的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 中國陶瓷, 2012, 11: 004.

    [8] 張栓紅, 張明, 賈吉堂. 陶瓷減水劑研究進(jìn)展[J]. 硅酸鹽通報(bào),2013, 4: 029.

    [9] Sigmund W M, Bell N S, Bergstr?m L. Novel Powder -Processing Methods for Advanced Ceramics[J]. Journal of theAmerican Ceramic Society, 2000, 83(7): 1557-1574.

    [10] 鄧娟利, 范尚武, 成來飛, 等. 冷等靜壓成型壓制工藝對坯體性能的影響[J]. 陶瓷學(xué)報(bào), 2012, 33(2): 138-143.

    [11] 張國濤, 黃惠寧, 戴永剛, 等. 陶瓷磚坯體增強(qiáng)劑的研究進(jìn)展及前景分析[J]. 陶瓷, 2013(1): 13-20.

    [12] 朱彥秋, 陳磊, 王金鳳. 新型陶瓷坯體增強(qiáng)劑的研究[J]. 佛山陶瓷, 2014(2): 22-25.

    [13] 朱志斌, 齊建美. 羧甲基纖維素與陶瓷添加劑[J]. 陶瓷工程,2000, 34(2): 49-53.endprint

    由圖1可知,陶瓷生坯抗折強(qiáng)度隨著PYAS、STPP、SHMP用量的增加而增加;與空白樣比較發(fā)現(xiàn),當(dāng)PYAS、STPP、SHMP的添加量為其最佳添加量時(shí),陶瓷生坯抗折強(qiáng)度分別提高了60%、40%、60%。燒成后的陶瓷坯體抗折強(qiáng)度隨PYAS、STPP、SHMP添加比例的增加呈現(xiàn)先增大后減小的變化趨勢,陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度在PYAS、STPP、SHMP的添加量分別為0.6%、0.6%、0.8%時(shí)達(dá)到最大值。

    綜合上述分析,采用三因子三水平正交實(shí)驗(yàn),確定復(fù)合分散劑中PYAS、三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉的最佳復(fù)配比為25﹕35﹕40。

    3.2 復(fù)合分散劑的分散作用和對陶瓷坯料可塑性的影響

    復(fù)合分散劑摻量對陶瓷漿料的分散作用以及陶瓷坯料可塑性的影響結(jié)果如圖2所示。

    從圖2(a)可知,復(fù)合分散劑總摻量為0.6%時(shí),陶瓷漿料流動(dòng)性最好,流出時(shí)間達(dá)最短36s;陶瓷漿料的厚化度達(dá)最大值1.98時(shí),對應(yīng)的總摻量為0.5%。由圖2(b)可知,坯料的可塑度隨著復(fù)合分散劑添加量的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢,復(fù)合分散劑的加入使陶瓷泥料微粒表層水的表面張力降低,同時(shí)削弱了粒子間的相互作用。當(dāng)總摻量為0.4%時(shí),坯料有最大可塑度0.43,繼續(xù)增大復(fù)合分散劑的用量,坯料可塑度反而下降,但下降較小,當(dāng)總摻量達(dá)0.6%時(shí),坯料的可塑度為0.38。

    綜上所述,并考慮實(shí)際生產(chǎn)中對陶瓷漿料工藝性能的要求,確定復(fù)合分散劑最佳添加量范圍為0.5%~0.6%。

    3.3 復(fù)合分散劑分散效果的掃描電鏡分析

    以未加分散劑的陶土漿料做為空白組、對比添加0.4%三聚磷酸鈉陶土漿料和添加0.6%復(fù)合分散劑的陶土漿料的SEM圖像,觀察漿料分散效果,結(jié)果如圖3所示。

    由圖3可見,圖3(a)未加入分散劑的陶土顆粒較大,且顆粒表面粘接的片狀顆粒較多,圖3(b)具有明顯的顆粒絮凝體;圖3(c)添加0.4%三聚磷酸鈉的陶土顆粒明顯變小,尺寸在20μm左右,顆粒表面粘接的片狀顆粒減少,顆粒絮凝狀態(tài)有所改善;與之相比,添加0.6%復(fù)合分散劑的陶瓷漿料的大部分陶土顆粒尺寸在10μm以下,如圖3(e)所示,且顆粒表面比較光滑,幾乎沒有粘連片狀顆粒,如圖3(f)所示。

    這是因?yàn)閺?fù)合分散劑同時(shí)具備無機(jī)和有機(jī)兩種分散劑的優(yōu)點(diǎn),既能吸附在泥漿顆粒表面,使陶瓷漿料形成帶電荷的雙電層,增大陶土顆粒間的靜電斥力,使陶土顆粒難于發(fā)生團(tuán)聚;又能通過高分子鏈包裹在陶土顆粒的表面,形成有機(jī)保護(hù)層,阻礙粒子的聚集,其溶劑化鏈在介質(zhì)中充分?jǐn)U展,形成位阻層來阻止固體粒子的絮凝團(tuán)聚,從而使?jié){料具有很好的分散性。

    3.4復(fù)合分散劑對陶瓷坯體抗折性能的影響

    對比復(fù)合分散劑和聚丙烯酸鈉對陶瓷生坯的增強(qiáng)效果,結(jié)果如圖4所示。

    由圖4可以看出,添加復(fù)合分散劑后,陶瓷的生坯強(qiáng)度大大增強(qiáng),明顯優(yōu)于聚丙烯酸鈉的增強(qiáng)效果。

    將上述試樣在1100℃條件下保溫?zé)Y(jié)2h獲得燒成后的陶瓷坯體,結(jié)果如圖5所示。

    由圖5可知,坯體的抗折強(qiáng)度隨復(fù)合分散劑添加量的增大而增大,當(dāng)復(fù)合分散劑的總摻量為 0.6%時(shí),坯體抗折性達(dá)到 28.3MPa,且增強(qiáng)效果明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉。

    復(fù)合分散劑中聚合物分子鏈可以在坯體顆粒之間架橋并相互纏結(jié),產(chǎn)生交聯(lián)作用而形成不規(guī)則網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),把陶瓷顆粒緊緊包裹住。坯體在100℃以上進(jìn)行干燥處理后,聚合物分子的熱運(yùn)動(dòng)能力增加,這就使得包裹在陶土粒子外表面的高分子之間進(jìn)行纏繞或鏈合,把陶土粒子更加緊密地粘合在一起。在外部對粉料施加壓力成型,形成粘土粒子間的機(jī)械結(jié)合的同時(shí),又有粉料內(nèi)部高分子粘合作用,最終使經(jīng)過干燥處理后的坯體強(qiáng)度得到提高。

    4 結(jié)論

    在自制聚合物分散劑PYAS的基礎(chǔ)上,加入三聚磷酸鈉、六偏磷酸鈉進(jìn)行復(fù)配,確定三種分散劑的最優(yōu)復(fù)配比例為25﹕35﹕40,復(fù)合分散劑的最佳添加量為0.5%~0.6%。在此條件下:漿料的流動(dòng)性和厚化度最佳,流出時(shí)間可達(dá)到36s,厚化度為1.98;坯料可塑度高于0.38;陶瓷生坯和燒成后陶瓷坯體的抗折強(qiáng)度明顯優(yōu)于同濃度聚丙烯酸鈉;掃描電鏡觀察到與加入STPP的陶瓷漿料相比,加入復(fù)合分散劑的陶瓷漿料中大部分陶土顆粒尺寸保持在10μm以下,表面光滑,無粘接的片狀顆粒,分散作用明顯增強(qiáng)。

    參考文獻(xiàn)

    [1] 俞康泰. 國內(nèi)外陶瓷添加劑的發(fā)展現(xiàn)狀、趨勢及展望[J]. 佛山陶瓷, 2004, 87(4): 3-6.

    [2] 李艷莉. 陶瓷行業(yè)用添加劑[J]. 佛山陶瓷, 2003(5): 30-32.

    [3] 楊紅霞, 劉衛(wèi)東. 分散劑在陶瓷漿料制備中的應(yīng)用[J]. 中國陶瓷工業(yè), 2005, 12(2): 27-30.

    [4] Moreno R. The role of slip additives in tape-casting technology.I: Solvents and dispersants[J]. American Ceramic Society Bulletin,1992, 69(11): 1647-65.

    [5] 張健, 吳基球. 有助磨作用的陶瓷添加劑[J]. 陶瓷, 2001(2): 18-22.

    [6] 楊建紅. 陶瓷減水劑,助磨劑,增強(qiáng)劑的發(fā)展現(xiàn)狀,趨勢及展望[J]. 陶瓷, 2006(11): 23 - 28.

    [7] 李鵬飛, 吳長友, 周靖仁, 等. 陶瓷用聚合物分散劑的制備及應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 中國陶瓷, 2012, 11: 004.

    [8] 張栓紅, 張明, 賈吉堂. 陶瓷減水劑研究進(jìn)展[J]. 硅酸鹽通報(bào),2013, 4: 029.

    [9] Sigmund W M, Bell N S, Bergstr?m L. Novel Powder -Processing Methods for Advanced Ceramics[J]. Journal of theAmerican Ceramic Society, 2000, 83(7): 1557-1574.

    [10] 鄧娟利, 范尚武, 成來飛, 等. 冷等靜壓成型壓制工藝對坯體性能的影響[J]. 陶瓷學(xué)報(bào), 2012, 33(2): 138-143.

    [11] 張國濤, 黃惠寧, 戴永剛, 等. 陶瓷磚坯體增強(qiáng)劑的研究進(jìn)展及前景分析[J]. 陶瓷, 2013(1): 13-20.

    [12] 朱彥秋, 陳磊, 王金鳳. 新型陶瓷坯體增強(qiáng)劑的研究[J]. 佛山陶瓷, 2014(2): 22-25.

    [13] 朱志斌, 齊建美. 羧甲基纖維素與陶瓷添加劑[J]. 陶瓷工程,2000, 34(2): 49-53.endprint

    猜你喜歡
    增塑增強(qiáng)分散劑
    環(huán)境友好型PVC/對苯二甲酸二辛酯增塑劑體系的制備與性能研究
    一種改性木質(zhì)素基分散劑及其制備工藝
    關(guān)于小學(xué)數(shù)學(xué)教學(xué)構(gòu)建學(xué)生參與課堂的措施探討
    新時(shí)期強(qiáng)化民族大學(xué)生法律意識(shí)的對策研究
    共產(chǎn)黨員要增強(qiáng)信仰定力
    APEG-g-LA的制備及作為水煤漿分散劑的應(yīng)用
    白炭黑及其分散劑的發(fā)展及在輪胎中的應(yīng)用
    環(huán)保增塑劑環(huán)氧腰果酚乙酸酯增塑PVC研究
    贏創(chuàng)推出一款高性能涂料分散劑
    朝陽某砂巖質(zhì)煤矸石陶粒的增塑試驗(yàn)
    亚洲欧美激情在线| 亚洲精品在线观看二区| 国产又爽黄色视频| 大香蕉久久网| 亚洲精华国产精华精| 日本wwww免费看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产免费男女视频| www.自偷自拍.com| 国产欧美亚洲国产| 免费观看a级毛片全部| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 亚洲中文日韩欧美视频| 欧美 日韩 精品 国产| 欧美黑人精品巨大| 交换朋友夫妻互换小说| 老司机午夜福利在线观看视频| 国产高清国产精品国产三级| 午夜福利影视在线免费观看| 欧美成人午夜精品| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 丰满的人妻完整版| 欧美黑人欧美精品刺激| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久久久久人人人人人| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 少妇的丰满在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日本a在线网址| 亚洲精华国产精华精| 免费观看a级毛片全部| 在线观看免费午夜福利视频| 高清黄色对白视频在线免费看| 午夜福利,免费看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| av在线播放免费不卡| 18禁国产床啪视频网站| 99在线人妻在线中文字幕 | 亚洲精品中文字幕一二三四区| 身体一侧抽搐| 一边摸一边做爽爽视频免费| 成人特级黄色片久久久久久久| 欧美+亚洲+日韩+国产| 天堂俺去俺来也www色官网| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产野战对白在线观看| 色播在线永久视频| 多毛熟女@视频| 黄色毛片三级朝国网站| 不卡av一区二区三区| 国产99白浆流出| 国产成人av激情在线播放| 亚洲一区二区三区欧美精品| 桃红色精品国产亚洲av| 免费观看a级毛片全部| 国产97色在线日韩免费| av天堂久久9| 色播在线永久视频| a级毛片黄视频| 不卡一级毛片| 国产高清视频在线播放一区| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 老汉色∧v一级毛片| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 亚洲国产看品久久| 天堂动漫精品| 大香蕉久久网| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲精华国产精华精| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 热99re8久久精品国产| 极品人妻少妇av视频| 久久人妻av系列| xxxhd国产人妻xxx| 久久青草综合色| 窝窝影院91人妻| 精品久久久久久久久久免费视频 | 成人国语在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 飞空精品影院首页| 曰老女人黄片| 国产成人啪精品午夜网站| 亚洲五月天丁香| 91成年电影在线观看| 下体分泌物呈黄色| 757午夜福利合集在线观看| 国产精品一区二区精品视频观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲美女黄片视频| 18禁观看日本| 天堂俺去俺来也www色官网| av免费在线观看网站| 成年版毛片免费区| 高清欧美精品videossex| 一本综合久久免费| 超碰成人久久| 国产亚洲精品一区二区www | 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产一区二区激情短视频| 亚洲中文字幕日韩| 涩涩av久久男人的天堂| 亚洲色图av天堂| av免费在线观看网站| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 999久久久国产精品视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 亚洲精品久久午夜乱码| 在线av久久热| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产高清videossex| 国产片内射在线| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲情色 制服丝袜| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 免费在线观看日本一区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 在线观看免费高清a一片| xxxhd国产人妻xxx| 真人做人爱边吃奶动态| 啦啦啦在线免费观看视频4| 一本综合久久免费| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产精品免费一区二区三区在线 | 免费不卡黄色视频| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久精品国产综合久久久| 久久久精品区二区三区| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 精品国产乱码久久久久久男人| 日韩有码中文字幕| 高潮久久久久久久久久久不卡| 欧美日韩av久久| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 中文亚洲av片在线观看爽 | 亚洲自偷自拍图片 自拍| 欧美久久黑人一区二区| 久久久国产一区二区| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产成人影院久久av| 亚洲精品自拍成人| 久久亚洲真实| 亚洲黑人精品在线| 性色av乱码一区二区三区2| 免费观看a级毛片全部| 老司机福利观看| 真人做人爱边吃奶动态| 国产精品亚洲一级av第二区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产精品久久久av美女十八| 欧美在线黄色| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 久久久久精品国产欧美久久久| 亚洲 欧美一区二区三区| 我的亚洲天堂| 国产乱人伦免费视频| 精品电影一区二区在线| 日韩精品免费视频一区二区三区| 波多野结衣av一区二区av| 搡老岳熟女国产| 国产欧美日韩精品亚洲av| 一a级毛片在线观看| 又紧又爽又黄一区二区| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 人人妻人人澡人人看| 日本一区二区免费在线视频| aaaaa片日本免费| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 两个人免费观看高清视频| 欧美日韩黄片免| 成人av一区二区三区在线看| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 日韩人妻精品一区2区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| bbb黄色大片| 少妇的丰满在线观看| 久久ye,这里只有精品| 窝窝影院91人妻| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 国产1区2区3区精品| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲欧美一区二区三区久久| 成人特级黄色片久久久久久久| 啦啦啦免费观看视频1| 乱人伦中国视频| 国产免费男女视频| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 一边摸一边做爽爽视频免费| 精品国产国语对白av| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 日韩欧美免费精品| 无人区码免费观看不卡| 国产成人影院久久av| 国产精品久久电影中文字幕 | av国产精品久久久久影院| 色婷婷久久久亚洲欧美| 成年人午夜在线观看视频| 中文亚洲av片在线观看爽 | 亚洲五月婷婷丁香| 国产成人免费观看mmmm| 久久热在线av| 亚洲一区中文字幕在线| ponron亚洲| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 亚洲国产欧美一区二区综合| 午夜福利在线观看吧| 欧美成狂野欧美在线观看| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 国产免费男女视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 午夜福利一区二区在线看| 国产av一区二区精品久久| 一a级毛片在线观看| 黄片小视频在线播放| 91精品三级在线观看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 夫妻午夜视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 9191精品国产免费久久| 交换朋友夫妻互换小说| www.999成人在线观看| 国产欧美日韩一区二区三| 国产免费现黄频在线看| 国产成人精品无人区| 久久这里只有精品19| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产成人影院久久av| 欧美成人免费av一区二区三区 | 999精品在线视频| 搡老岳熟女国产| 99re6热这里在线精品视频| 91成年电影在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产成人欧美在线观看 | 国产av一区二区精品久久| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久久久久久久久久久久大奶| 精品无人区乱码1区二区| xxx96com| 9热在线视频观看99| 亚洲国产精品sss在线观看 | 十八禁人妻一区二区| 后天国语完整版免费观看| 两性夫妻黄色片| 亚洲综合色网址| 人妻久久中文字幕网| 怎么达到女性高潮| 看片在线看免费视频| 757午夜福利合集在线观看| 免费日韩欧美在线观看| 激情视频va一区二区三区| 国产精品亚洲av一区麻豆| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 欧美性长视频在线观看| 亚洲 国产 在线| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 无限看片的www在线观看| 欧美日韩av久久| 波多野结衣av一区二区av| av线在线观看网站| 午夜福利欧美成人| 欧美激情高清一区二区三区| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 日日夜夜操网爽| 色综合婷婷激情| 欧美日韩精品网址| 999久久久国产精品视频| 91字幕亚洲| 欧美日韩av久久| 欧美人与性动交α欧美软件| 91九色精品人成在线观看| 9191精品国产免费久久| 久久精品国产综合久久久| 精品欧美一区二区三区在线| 多毛熟女@视频| 精品久久久久久久久久免费视频 | 国产激情欧美一区二区| 精品国产乱子伦一区二区三区| 看黄色毛片网站| 亚洲成人手机| 真人做人爱边吃奶动态| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久香蕉精品热| 亚洲全国av大片| 亚洲av美国av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 男人操女人黄网站| 亚洲成国产人片在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 美女福利国产在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 免费观看精品视频网站| 亚洲色图av天堂| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 欧美精品高潮呻吟av久久| 日本欧美视频一区| 丝袜在线中文字幕| 欧美 日韩 精品 国产| 日韩成人在线观看一区二区三区| 午夜福利一区二区在线看| 岛国毛片在线播放| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 午夜福利,免费看| 国产91精品成人一区二区三区| 亚洲中文av在线| 欧美色视频一区免费| cao死你这个sao货| 欧美一级毛片孕妇| 欧美丝袜亚洲另类 | 真人做人爱边吃奶动态| 午夜成年电影在线免费观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 色综合婷婷激情| 日韩免费高清中文字幕av| 国产在线一区二区三区精| 啦啦啦免费观看视频1| 久久久国产精品麻豆| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 久久亚洲精品不卡| 极品教师在线免费播放| 男女之事视频高清在线观看| 成年人免费黄色播放视频| 一级片免费观看大全| 天天操日日干夜夜撸| 两性夫妻黄色片| 99精品久久久久人妻精品| 少妇的丰满在线观看| 中文欧美无线码| 国产欧美日韩一区二区三| 天天添夜夜摸| 午夜福利在线观看吧| 性少妇av在线| 91大片在线观看| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 成人黄色视频免费在线看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲三区欧美一区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲精品国产区一区二| 热99久久久久精品小说推荐| 日本黄色日本黄色录像| 国产极品粉嫩免费观看在线| 黄片播放在线免费| 成年版毛片免费区| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 久久久久精品国产欧美久久久| 少妇的丰满在线观看| 日本一区二区免费在线视频| 色婷婷av一区二区三区视频| 制服人妻中文乱码| 又黄又粗又硬又大视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 午夜福利欧美成人| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 波多野结衣一区麻豆| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 少妇 在线观看| www.自偷自拍.com| 日韩精品免费视频一区二区三区| 丰满的人妻完整版| 中文欧美无线码| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 午夜免费鲁丝| 91九色精品人成在线观看| 国产男靠女视频免费网站| 捣出白浆h1v1| 亚洲黑人精品在线| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产单亲对白刺激| xxx96com| 美国免费a级毛片| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 三上悠亚av全集在线观看| 色在线成人网| 99热只有精品国产| 18在线观看网站| 国产成人啪精品午夜网站| 黑人操中国人逼视频| 午夜精品国产一区二区电影| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 一进一出抽搐动态| 久久影院123| 国产精品一区二区精品视频观看| 精品国产一区二区三区四区第35| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲精品国产一区二区精华液| 成年版毛片免费区| 国产一区在线观看成人免费| 日韩欧美免费精品| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 午夜两性在线视频| 欧美 日韩 精品 国产| 精品久久久久久久毛片微露脸| 热99re8久久精品国产| 老司机午夜十八禁免费视频| 亚洲国产欧美网| 欧美激情久久久久久爽电影 | www.熟女人妻精品国产| 美国免费a级毛片| 国产野战对白在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 免费看十八禁软件| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 欧美+亚洲+日韩+国产| 啦啦啦 在线观看视频| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 亚洲成人手机| 亚洲伊人色综图| 叶爱在线成人免费视频播放| 麻豆国产av国片精品| 丝袜美足系列| 涩涩av久久男人的天堂| 在线天堂中文资源库| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 91大片在线观看| 麻豆乱淫一区二区| 成人免费观看视频高清| 三级毛片av免费| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产野战对白在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产精品久久久av美女十八| 91成年电影在线观看| 亚洲免费av在线视频| 亚洲色图av天堂| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 999精品在线视频| 国产真人三级小视频在线观看| 午夜免费观看网址| 超碰97精品在线观看| 国产精品免费一区二区三区在线 | 在线观看舔阴道视频| 久热这里只有精品99| 国产三级黄色录像| 国产男女超爽视频在线观看| svipshipincom国产片| 岛国在线观看网站| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 午夜福利免费观看在线| 最新在线观看一区二区三区| 欧美人与性动交α欧美软件| 欧美激情极品国产一区二区三区| 中文字幕人妻丝袜制服| 无人区码免费观看不卡| 中文字幕av电影在线播放| 久久 成人 亚洲| 国产亚洲精品第一综合不卡| 久久久久精品人妻al黑| 国产精品成人在线| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 麻豆乱淫一区二区| 国产男女超爽视频在线观看| 亚洲人成77777在线视频| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 欧美日韩福利视频一区二区| 美女国产高潮福利片在线看| 老熟女久久久| 欧美日韩乱码在线| 麻豆国产av国片精品| 亚洲精品国产一区二区精华液| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 日本欧美视频一区| 一二三四社区在线视频社区8| 一区二区三区激情视频| 亚洲中文av在线| 亚洲精品av麻豆狂野| 一区二区日韩欧美中文字幕| 嫩草影视91久久| 飞空精品影院首页| 老司机靠b影院| 久久人妻熟女aⅴ| 欧美中文综合在线视频| 不卡一级毛片| 午夜福利在线免费观看网站| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品国内亚洲2022精品成人 | av超薄肉色丝袜交足视频| 男女高潮啪啪啪动态图| 麻豆乱淫一区二区| 大型黄色视频在线免费观看| 午夜免费成人在线视频| 在线观看午夜福利视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 亚洲全国av大片| 久久天堂一区二区三区四区| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产精品久久视频播放| 国产片内射在线| 波多野结衣av一区二区av| 老司机影院毛片| 亚洲熟女精品中文字幕| 久久青草综合色| 精品人妻在线不人妻| 免费人成视频x8x8入口观看| 99精品在免费线老司机午夜| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 在线看a的网站| 日日夜夜操网爽| 欧美在线黄色| 操出白浆在线播放| 又黄又爽又免费观看的视频| 美女午夜性视频免费| 久久精品亚洲av国产电影网| 91在线观看av| 亚洲,欧美精品.| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久精品免费免费高清| 大香蕉久久成人网| 91在线观看av| 精品电影一区二区在线| 久久久国产精品麻豆| 久久影院123| 国产高清videossex| 自线自在国产av| 波多野结衣一区麻豆| av电影中文网址| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 一二三四社区在线视频社区8| 久久九九热精品免费| 欧美另类亚洲清纯唯美| 涩涩av久久男人的天堂| а√天堂www在线а√下载 | 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 亚洲熟妇熟女久久| 99久久国产精品久久久| 手机成人av网站| 亚洲全国av大片| av片东京热男人的天堂| 欧美最黄视频在线播放免费 | 妹子高潮喷水视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 老司机福利观看| 久久国产精品影院| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 757午夜福利合集在线观看| 91成年电影在线观看| 国产精品成人在线| 咕卡用的链子| 国产一区二区三区综合在线观看| 亚洲欧美激情综合另类| 亚洲专区字幕在线| 啦啦啦 在线观看视频| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲成人免费av在线播放| 成人亚洲精品一区在线观看| 黄色丝袜av网址大全| 午夜福利乱码中文字幕| 成人黄色视频免费在线看| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 免费观看人在逋| 国产成人精品久久二区二区免费| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 美女扒开内裤让男人捅视频| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 色精品久久人妻99蜜桃| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 怎么达到女性高潮| 国产不卡一卡二| 女警被强在线播放| 中文亚洲av片在线观看爽 | 老司机深夜福利视频在线观看| 亚洲欧美激情在线| 中文字幕人妻丝袜制服| av电影中文网址| 黄色视频,在线免费观看| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| av中文乱码字幕在线| 国产黄色免费在线视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 一级毛片女人18水好多| 999久久久精品免费观看国产| 青草久久国产| 激情在线观看视频在线高清 | 精品午夜福利视频在线观看一区| 三上悠亚av全集在线观看| 精品熟女少妇八av免费久了| 久久香蕉精品热| 欧美成狂野欧美在线观看| 美女国产高潮福利片在线看| 91成年电影在线观看| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 精品电影一区二区在线| 亚洲精品自拍成人| 首页视频小说图片口味搜索| 亚洲中文字幕日韩| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲专区国产一区二区| 夜夜爽天天搞| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲av成人一区二区三| 国产一卡二卡三卡精品| 高清av免费在线| 久久久精品免费免费高清| 国产精品亚洲av一区麻豆| 一a级毛片在线观看|