烷基苯磺酸鹽廢水處理技術(shù)的研究進(jìn)展

于 姍，李長海，賈冬梅

(1.長春工業(yè)大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，吉林長春 130012;2.濱州學(xué)院化工技術(shù)研究中心，山東濱州 256600)

烷基苯磺酸鹽屬陰離子表面活性劑，因其性質(zhì)穩(wěn)定、原料來源充足、生產(chǎn)成本低等優(yōu)點(diǎn)，在各個(gè)領(lǐng)域中有著廣泛用途。首先，因?yàn)樗鹋萘?qiáng)、去污性高、在酸性、堿性和某些氧化物溶液中穩(wěn)定性好，可以用作優(yōu)良的洗滌劑和泡沫劑［1］。此外，在其他方面，比如:在農(nóng)藥生產(chǎn)中可用作乳化劑、顆粒劑和可濕性粉末劑用的分散劑［2］;在紡織工業(yè)中可用作絲綢印花、滲透及脫膠精煉助劑;在造紙工業(yè)中可用作樹脂分散劑、毛氈洗滌劑、脫墨劑;石油工業(yè)中可用作注水劑;在金屬電鍍過程中可用作金屬脫脂劑;在皮革工業(yè)中可用作滲透脫脂劑;在肥料工業(yè)中可用作防結(jié)塊劑;在水泥工業(yè)中可用作加氣劑等諸多方面，或單獨(dú)使用，或作為配合成分使用［3-4］。烷基苯磺酸鹽按烷基的結(jié)構(gòu)可將其分為支鏈烷基苯磺酸鹽(ABS)和直鏈烷基苯磺酸鹽(LAS)。其早期產(chǎn)品為四聚丙烯苯磺酸鈉(ABS)，由于烷基部分帶有支鏈，所以生物降解性差，1965年發(fā)明了屬于直鏈烷基苯磺酸鈉(LAS)型只含一個(gè)支鏈故易降解的新品種［5-6］，隨后各國相繼改生產(chǎn)以正構(gòu)烷烴為原料的直鏈烷基苯磺酸鈉(LAS)，故本文主要闡述直鏈烷基苯磺酸鹽(LAS)。我國合成洗滌劑的年產(chǎn)量在100萬t以上，主要成分是LAS，使用后LAS絕大部分隨著生活污水進(jìn)入天然水體，因而它對水生生態(tài)系統(tǒng)的潛在危險(xiǎn)成為人們普遍關(guān)注的問題。水體受洗滌劑污染后會出現(xiàn)大量泡沫，妨礙水與空氣的接觸，并消耗水中的溶解氧，使水體的自凈作用下降、水質(zhì)變壞，從而間接的對各種水生生物產(chǎn)生各種毒性［7］。洗滌劑中作為助劑的磷酸鹽與水體中的氮素的聯(lián)合作用，是引起水質(zhì)營養(yǎng)化的一個(gè)重要原因，嚴(yán)重時(shí)會導(dǎo)致魚類大量死亡［8］。含LAS的廢水，除LAS及其乳化攜帶的膠體性污染物以外，還含有混合助劑、漂白劑和油類物質(zhì)，其COD值可高達(dá)十幾萬mg/L［9］，這無疑增加了廢水的處理難度。因此，研究和開發(fā)高效的烷基苯磺酸鹽廢水處理方法，具有非常重要的經(jīng)濟(jì)效益和環(huán)境效益。

1 烷基苯磺酸鹽類有機(jī)廢水的處理技術(shù)

目前，烷基苯磺酸鹽類廢水的處理方法有光催化降解、超聲波降解、氣浮法、吸附法、絮凝法、生物降解等。

1.1 光催化降解

1.1.1 紫外-過氧化氫氧化 H2O2經(jīng)紫外光解產(chǎn)生·OH和少量的·O2H，烷基苯磺酸鹽的脂肪鏈被·OH逐步氧化斷裂為低分子醇、醛、酮或酸直至生成碳酸鹽和水［10］。李曉東等［11］采用紫外-過氧化氫的方法并加入亞鐵鹽作催化劑對含LAS的生產(chǎn)廢水進(jìn)行了研究，在最佳反應(yīng)條件下，光照僅40 min，LAS去除率就能達(dá)到80%左右。光照下亞鐵鹽和過氧化氫的氧化反應(yīng)機(jī)理是:

王玉芬等［12］除了亞鐵鹽還研究了用廢鐵屑作催化劑的處理效果，發(fā)現(xiàn)對LAS的去除率可高達(dá)92%，且用廢鐵屑可以節(jié)約成本，對于工業(yè)化污水處理具有良好的推廣作用。此外，在此基礎(chǔ)上，潘晶等［13］研究了陰離子對紫外-過氧化氫對SDBS降解的影響，發(fā)現(xiàn)對十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)光降解有抑制作用的抑制作用最明顯，隨著離子摩爾濃度的升高，抑制作用增強(qiáng)。

1.1.2 TiO2光催化氧化 TiO2是一種半導(dǎo)體材料，當(dāng)它受到波長≤387.5 nm的光(紫外光)照射時(shí)，價(jià)帶的電子獲得光子的能量躍至導(dǎo)帶，形成光生電子(e－)，價(jià)帶中相應(yīng)的形成光生空穴(h+)，光生空穴將水中的OH－和H2O氧化成·OH，·OH將烷基苯磺酸鹽氧化成碳酸鹽和水［14］。溫淑瑤等［15］用膨潤土作載體負(fù)載TiO2，在紫外光照射的條件下，初次使用的TiO2-膨潤土對 SDBS降解率可達(dá)到86.3%，回收再用的 TiO2-膨潤土可達(dá)到46.2%，回收再用的TiO2-膨潤土仍具有催化活性。邵穎等［16］用TiO2納米管作催化劑，研究光對SDBS的催化降解。經(jīng)證明，TiO2納米管相對TiO2膜禁帶更寬，空穴具有更強(qiáng)的氧化性，且比表面積更大，使得接觸的溶液量更多，光催化作用更為顯著。汪言滿等［17］將TiO2改性(催化劑改性方法主要有:減小催化劑的粒徑、復(fù)合半導(dǎo)體、半導(dǎo)體的金屬離子摻雜)，分別為納米級銳鈦礦型TiO2、摻鐵TiO2、TiO2-SnO2復(fù)合催化劑，研究了它們的光催化性能，其SDBS的去除率可分別達(dá)到98%，90%，93%。葉映雪［18］以玻璃珠為載體，用溶膠-凝膠法制備了 ThO2-TiO2和Nd2O3-TiO2復(fù)合膜，并對SDBS進(jìn)行了固定相光催化氧化反應(yīng)，發(fā)現(xiàn)其催化活性分別為同樣條件下的TiO2的2.3倍和1.6倍，且該負(fù)載薄膜穩(wěn)定性較好，多次使用也不脫落，具有很好的應(yīng)用前景。

1.1.3 Fenton試劑催化氧化 H2O2與催化劑Fe2+構(gòu)成的氧化體系稱為Fenton試劑。在Fe2+催化下，H2O2產(chǎn)生·OH，從而引發(fā)和傳播自由基鏈反應(yīng)，加快有機(jī)物的氧化［19］。陳芳艷等［20］采用微波輻射與Fenton試劑氧化法耦合的方法研究了對SDBS的處理效果，發(fā)現(xiàn)SDBS降解率能達(dá)到95%以上。陳玉峰等［21］用電生成Fenton試劑的方法處理SDBS，在15 min內(nèi)SDBS的去除率就能達(dá)到70%，隨著時(shí)間的延長能達(dá)到85%以上。姜春華等［22］用磁Fenton體系處理SDBS模擬廢水，磁Fenton體系就是在Fenton試劑催化氧化過程中加入外源磁場，磁化時(shí)間10 min，外加磁場分別為 235.6，357.3，427.8 mT，COD 的去除率可提高3.5%，8.4%，10.5%。延長磁化反磁化時(shí)間到60 min，外加磁場分別是427.8 mT和0.0 T 時(shí)，COD 去除率分別是94.6%和93.7%基本一致，說明COD去除率雖然沒有增加，但縮短了反應(yīng)時(shí)間，提高了反應(yīng)效率。趙景聯(lián)等［23］用超聲輻射Fenton試劑耦合法，即將加入Fenton試劑的SDBS模擬廢水置于超聲波清洗槽中超聲一段時(shí)間，在最佳反應(yīng)條件下，SDBS的降解率可達(dá)到99.31%。

光催化法具有降解速度快、無選擇性、反應(yīng)條件溫和、無二次污染、應(yīng)用范圍廣等優(yōu)點(diǎn)，但是目前理論研究不太完善，還難以應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)當(dāng)中。

1.2 超聲降解

利用超聲輻照在溶液介質(zhì)中產(chǎn)生的空化作用(即液體中的微小氣泡核在聲壓達(dá)到一定值時(shí)迅速膨脹，突然崩潰時(shí)產(chǎn)生高于5 000 K的高溫和5×107Pa的高壓［24］)，空化泡崩潰產(chǎn)生·OH 和·H，將LAS氧化。為了強(qiáng)化空化效應(yīng)，可以向溶液中充入飽和氣體，如氬氣、氮?dú)夂脱鯕猓绕涫菤鍤鈴?qiáng)化效果最好［25］。蔣永生等［26］研究了輻照時(shí)間、溫度、初始濃度、pH值對超聲效果的影響，發(fā)現(xiàn)在酸性環(huán)境、60℃以下，溫度越高、輻照時(shí)間越長、初始濃度越高SDBS降解率越高，且添加一定H2O2作催化劑后，輻照時(shí)間僅15 min，SDBS降解率就能達(dá)到65%左右，效果明顯。孫紅杰等［27］除了以上因素，還研究了頻率、功率和輻照面積對降解效果的影響，發(fā)現(xiàn)頻率越低，功率越大(但存在一個(gè)臨界值［28］)，輻照面積越大，SDBS降解效果越好。孫紅杰、趙軼男等［29］對以上所有因素做了一個(gè)系統(tǒng)化的正交實(shí)驗(yàn)，使各個(gè)因素的影響大小更為突出，并對此作了反應(yīng)機(jī)理的詳細(xì)解釋。王君等［30］用TiO2作催化劑，對用超聲波降解SDBS做了研究，發(fā)現(xiàn)在超聲頻率40 kHz和超聲功率50 W的條件下，300 min內(nèi)基本上可以徹底礦化水中的SDBS。超聲法具有設(shè)備簡單、操作方便、高效清潔等優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)伴有殺菌消毒功效，它既可以單獨(dú)使用，又可以與其他水處理技術(shù)聯(lián)合，是一種很有應(yīng)用潛力的水處理新技術(shù)，但是目前仍處于基礎(chǔ)研究階段，要使該技術(shù)工程化和產(chǎn)業(yè)化還需要進(jìn)行大量的工作。

1.3 絮凝法

絮凝法是在絮凝劑的作用下，使廢水中的膠體和細(xì)微懸浮物凝聚為絮凝體，然后予以分離出去。在絮凝過程中通常會添加一些助凝劑以提高絮凝效果，按其作用不同可分為氧化劑、絮凝結(jié)構(gòu)改良劑、pH調(diào)整劑3種。李冬梅等［31］用SiO2作助凝劑研究對SDBS的助凝特性，發(fā)現(xiàn)在偏酸性環(huán)境下，SDBS的去除率可達(dá)到75%，調(diào)高了25%。王中平等［32］在處理T105廢水時(shí)，用陰離子化的聚丙烯酰胺作助凝劑，絮凝速度、沉淀速度和絮凝體體積明顯加快和加大，COD去除率達(dá)到60%，油的去除率達(dá)90%以上。與常規(guī)一級處理相比，絮凝法能大幅度提高有機(jī)污染物的去除效率，且運(yùn)行費(fèi)用較低(處理成本僅為0.3～0.5元/m3)，但由于不斷向廢水中投藥，經(jīng)常性運(yùn)行費(fèi)用較高，沉渣量大，且脫水較困難。

1.4 氣浮法

氣浮法原理是設(shè)法使水中產(chǎn)生大量的微氣泡，以形成水、氣及被去除物質(zhì)的三相混合體，在界面張力和靜水壓力差等多種力的共同作用下，促進(jìn)微細(xì)氣泡粘附在被去除的有機(jī)物上后，因粘合體密度小于水而上浮到水面，從而使水中有機(jī)污染物被分離去除［33］。夏紅云等［34］采用傳統(tǒng)鋁鹽硫酸鋁鉀作為混凝劑，用混凝氣浮法處理LAS模擬廢水，發(fā)現(xiàn)混凝沉淀和混凝氣浮的去除率分別是12.75%和75.45%，經(jīng)混凝沉淀后，氣浮進(jìn)一步去除了65.30%的LAS。董紅星等［35］用氣浮法去除 SDBS，去除率可達(dá)92.5%。季志玲等［36］用環(huán)流泡沫分離塔分離LAS最高可達(dá)82%。王超等［37］用多級氣浮分離，即在一次分離過程中對廢水連續(xù)進(jìn)行三次分離，可使SDBS的去除率達(dá)到94% ～97%，優(yōu)于單級環(huán)流泡沫分離塔。氣浮法在適當(dāng)?shù)臈l件下具有分離效率高、操作簡便、設(shè)備投資小等優(yōu)點(diǎn)，但是，其操作過程影響因素復(fù)雜難以有效控制，且不能避免二次污染。

1.5 吸附法

吸附法是利用多孔性的固體吸附劑吸附水中污染物的方法。常用吸附劑包括活性炭、吸附樹脂、硅藻土、高嶺土等。孫曉慧等［38］研究了鈣基膨潤土SDBS的吸附，其飽和吸附量可達(dá)90 mg/g以上。駱永娜等［39］用煅燒的高嶺土對吸附 Pb2+、SDBS、PNP(對硝基苯酚)三元共存污染物做了研究，發(fā)現(xiàn)SDBS三元復(fù)合和單元去除率分別為 75.36%，84.04%。彭書傳等［40］用鎂、鋁的復(fù)合金屬氧化物處理300 mg/L的SDBS溶液，在30 min內(nèi)SDBS去除率就可達(dá)到98.02%。林祥潮等［41］用殼聚糖和聚乙烯醇的共混膜對SDBS的吸附在2 h內(nèi)可達(dá)到450 mg/g以上。孫慶業(yè)等［42］用經(jīng)硫酸處理后的泥炭通過由聚乙烯醇和甲醛形成的樹脂黏結(jié)、包膜制成泥炭樹脂吸附廢水中的LAS，其最大吸附量為33.33 mg/g。路春娥［43］用負(fù)載酞菁 AmberliteIRA900樹脂吸附1 mg/L的SDBS溶液，SDBS去除率幾乎可以達(dá)到100%。近幾年興起的納米材料，也是一種前景廣泛的吸附劑。梁文玉等［44］用納米CaCO3研究對SDBS的吸附性能，證明吸附量隨著SDBS初始濃度的增大而增大直到飽和吸附量2 g/L為止，最大吸附量為0.2 g/g以上。張隆基等［45］發(fā)現(xiàn)納米Fe3O4在2.5 h可達(dá)到吸附平衡，最大吸附量達(dá)到200 mg/g以上。吸附法具有速度快、穩(wěn)定性好、設(shè)備占地小等優(yōu)點(diǎn)，但其預(yù)處理難度大、吸附劑再生困難、一次性投資較高。

1.6 生物降解

生物降解就是利用微生物分解有機(jī)碳化物，使其轉(zhuǎn)化為生物物質(zhì)，作為能源而被利用，分解成CO2和H2O。從長期被LAS污染的土壤、溝渠中可以富集分離出在低濃度LAS下能夠生存的微生物。昌艷萍等［46］用從土壤中馴化并富集的4種SDBS降解菌分別為2-1、2-1、C-1、X-4，2-1 和2-2 在 SDBS 濃度達(dá)500 mg/L中，SDBS的降解率可達(dá)到94.78%和91.09%，C-1和X-4在 SDBS濃度達(dá)120 mg/L，SDBS的降解率可達(dá)到 81.75%和 64.15%。陳揚(yáng)等［47］用分離并大量培養(yǎng)的諾卡氏T-01菌處理低濃度SDBS廢水，去除率可達(dá)到90%以上。龍峰等［48］用海藻酸鈉包埋的方式固定杰氏棒桿菌處理最高濃度為500 mg/L的LAS廢水，在最佳溫度和pH下，LAS去除率可達(dá)到80%以上，且可以長期反復(fù)使用。劉廣榮等［49］利用電動(dòng)生物修復(fù)技術(shù)(即將電動(dòng)技術(shù)和生物技術(shù)相結(jié)合，利用電場產(chǎn)生的各種電動(dòng)效應(yīng)，如電滲、電遷移和電泳等，增強(qiáng)土壤中有機(jī)污染物和降解菌之間的傳遞過程，或者將各種添加物如活性微生物、營養(yǎng)物和電子受體等，輸送至污染區(qū)提高生物降解的效率［50］。發(fā)現(xiàn)其對LAS的去除率可達(dá)到60.5%，比單純的生物修復(fù)技術(shù)高出近30個(gè)百分點(diǎn)，比單純電動(dòng)修復(fù)高出近20個(gè)百分點(diǎn)，具有良好的應(yīng)用前景。微生物降解具有清潔環(huán)保、成本低、凈化徹底、不造成二次污染等優(yōu)點(diǎn)，但其處理時(shí)間長，對環(huán)境要求高，需要適宜的溫度和pH，且只能處理低濃度廢水，濃度過高，其毒性就會抑制生物降解，不太滿足于工業(yè)化生產(chǎn)。

2 結(jié)束語

絮凝法和氣浮法去除水中的LAS，是根據(jù)其雙親特性，通過改變其表面性質(zhì)，使之以氣泡的形式上浮，或與絮凝劑形成沉淀而去除，吸附法只是將LAS吸入固體吸附劑內(nèi)，但這僅限于把LAS從水中完整的分離出去，作為污染物質(zhì)的LAS并未受到任何破壞而保留下來，二次污染的問題依然存在。光催化氧化法和超聲法卻可通過化學(xué)氧化反應(yīng)來破壞LAS的分子結(jié)構(gòu)，進(jìn)而可以達(dá)到根除LAS的目的，具有較好的應(yīng)用前景。在今后的研究中，應(yīng)傾向于研究光催化法和超聲法這類新型有效的技術(shù)，使其能盡快的應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)中，取得優(yōu)異的經(jīng)濟(jì)和環(huán)境效益。光催化法研究的核心著重在尋找性能優(yōu)良的光催化劑，提高太陽能的利用效率，研發(fā)能工業(yè)化處理廢水的新型光催化反應(yīng)器和簡單、易操作的工藝技術(shù);超聲法則是要進(jìn)一步揭示超聲降解的反應(yīng)機(jī)理、反應(yīng)過程的定量化描述，以及研究多相體系中污染物降解特性、協(xié)同效應(yīng)，優(yōu)化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，提高聲能的利用率，使其從技術(shù)上和經(jīng)濟(jì)上更為可行。

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