環(huán)境樣品低水平γ放射性的活度測量

隗 蓮，沈明啟，劉春雨

(哈爾濱工程大學核科學與技術學院，哈爾濱150001)

大部分放射性核素在衰變過程中都可能伴隨有γ射線的產(chǎn)生，每種核素放射出的伽馬射線具有特征能量，并且γ射線的穿透能力相當高，為保護環(huán)境和人類的安全對于γ射線的探測和分析顯得尤為重要.γ能譜成分的復雜多樣性，導致不同核素譜成分之間往往存在著嚴重的重疊和干擾，造成了以全能峰峰面積作為定量分析依據(jù)的能譜解譜技術的諸多困難.

γ能譜分析技術具有快速、可靠和非破壞性的優(yōu)點，是研究待測樣品中各種具有γ射線的放射性核素的強度等性質的一種直觀的儀器分析技術［1］.在環(huán)境監(jiān)測和保護中，用γ能譜分析技術測量關心的放射性核素的γ射線的能量和強度，既能夠確定樣品的污染情況，又能夠確定污染物的成分和含量等情況，因此，測量環(huán)境樣品的放射性含量較高的核素40K、226Ra、232Th和238U是非常有意義的［2］.

1 實驗的理論基礎

1.1 γ射線與物質的相互作用

γ射線是一種電磁輻射，是由原子核衰變過程中放射得到的，它的波長比紫外線的波長還要短，當γ射線與物質碰撞作用時，在每一次碰撞中能夠損失大部分或全部能量，而那些沒有與物質碰撞的γ射線，運動方向與原來的入射方向相同［1］.γ射線在穿過介質時，會與原子核中的核子、電子、帶電粒子周圍的電場和核子周圍的介子場發(fā)生相互作用［3］，當能量范圍是0.01～10 MeV 時，起主要作用的是三種效應:光電效應、康普頓效應和電子對效應，其他的散射作用可以不考慮.

1.2 γ能譜的特點

在使用能譜儀測量光子的能譜時［1］，進入其靈敏體積并與之發(fā)生相互作用的光子才會被記錄在測量譜中，使測量譜變得很復雜，包含了入射光子發(fā)生各種效應的信息，表現(xiàn)在能譜中就是:全能峰、康普頓散射坪、反散射峰、逃逸峰、特征X射線等［2］，如圖1 所示.

圖1 γ射線能譜示意圖

全能峰是入射γ光子在靈敏體積內作用后能量完全被能譜儀所吸收，被真實的記錄在測量譜的相應能道中形成的峰.康普頓坪是入射γ光子與靈敏體積作用產(chǎn)生康普頓散射現(xiàn)象，被散射過的光子離開了靈敏體積，入射光子會被錯誤的記錄在測量譜中更低的能道中，在測量譜中形成的譜形.單(雙)逃逸峰是入射γ光子與靈敏體積作用產(chǎn)生電子對效應，生成的一對電子可能會離開靈敏體積，不能被記錄，逃離一個電子就形成單逃逸峰，都逃離就形成雙逃逸峰.

2 γ能譜的實驗測量

選用的γ光子能譜測量儀器是BH1936型低本底多道γ能譜儀，能對低水平環(huán)境樣品的γ能譜測量.用進口低本底NaI(Tl)晶體作為探頭，它的能量分辨率小于等于7.5%(對137Cs點源，661.661 keV)，系統(tǒng)能量線性誤差在1%左右(能量50～2.0 MeV)，可分析多種核素.被測量樣品中產(chǎn)生的放射性γ射線進入探頭產(chǎn)生電脈沖信號，該信號的幅度與伽馬射線的能量成正比，信號經(jīng)放大器放大成形和ADC變換后送入計算機處理得到樣品的多道γ能譜.此測量方法屬相對測量，因此實際測量條件應與儀器刻度的條件一致，樣品盒的尺寸應與標準源的一樣，測量的幾何條件也要一致，否則將帶來很大的系統(tǒng)偏差.

該儀器的主要硬件有鉛室，探測器探頭，計算機，一體化數(shù)字化多道分析器等部件組成，組裝成形后的儀器硬件示意圖如圖2所示.

圖2 儀器硬件連接示意圖

2.1 能量刻度

要對樣品活度測量，首先要對伽馬譜儀系統(tǒng)進行能量刻度［4］，就是用已知能量的放射源得到能量與道址(峰位)的關系曲線，這條曲線代表譜曲線中的峰所對應的峰位道址與射線實際能量之間的關系.連接好能譜測量系統(tǒng)，加上探測器高壓，調節(jié)上升時間，放大倍數(shù)等參數(shù)，確定了能譜測量系統(tǒng)工作時的各項參數(shù)之后，開始能量刻度.

調節(jié)NaI(T1)閃爍探頭工作電壓，使用60Co和137Cs混合點源作為刻度源，對其進行測量，得到的伽馬能譜如圖3所示.

圖3 137Cs全能峰662 keV

根據(jù)測得的譜進行能量刻度，能量為662 keV137Cs對應的道址是150，能量為1 173.2 keV和1 332.5 keV的60Co對應的道址是282和322，可得能量刻度曲線，如圖4.

圖4 能量刻度曲線

從圖4中得出道址與能量的一一對應關系，在測量標準源(40K、226Ra、232Th和238U)和待測樣品的能譜之后，根據(jù)能量和道址之間對應關系，計算出全能峰對應的能量，知道所對應的核素種類.

2.2 探測效率測量

在確定了樣品中放射性核素的種類之后，為了測量這些核素的質量分數(shù)和核素的放射性活度等特性，需要預先測定NaI(T1)探測器對于這些核素放射的γ射線的探測效率［1］.影響探測效率的因素很多，有待測樣品放射源幾何尺寸、形狀的不同和與探測器間遠近等［4］，并且探測器對不同能量的光子探測效率不同，因而必須分別測量幾種核素的標準土壤源，對其探測效率進行分別計算.

采用全能峰探測效率法，通過計算全能峰里的計數(shù)率與放射源的發(fā)射率的比得出，計算可以采用式(1):

其中:ε為全能峰的探測效率，S為全能峰下凈面積，A為放射源活度(單位:Bq)，t為測量時間(單位:s)，f為分支比.為得到峰凈計數(shù)S，需要去除環(huán)境本底的影響，故測量了無源狀態(tài)下測量室內(封閉)的本底.由于實驗中測量的標準源的能量峰很多，相互之間有影響(如康普頓散射、符合相加等效應)，因此在求峰凈計數(shù)時，除環(huán)境本底外，還需要將其他能量峰的影響也扣除出去，這可通過“梯形去除法”來近似求得凈計數(shù).

由于40K、226Ra、232Th 和238U 半衰期很長［5］，母體與子體可認為已達到放射性平衡，即子體的放射性活度濃度與母體的放射性活度是相等的，因此在有多峰的源的探測效率計算中，選用分支比較大的峰作為數(shù)據(jù)計算.對于標準體源(圓柱形)的說明見表1.

表1 標準源的說明

通過實驗測得的標準土壤源的能譜，如圖5～8所示，標出的峰都是分支比較大的峰，用這些峰方便數(shù)據(jù)的處理計算.

圖5 40 K標準土壤源能譜

圖6 226Ra標準土壤源能譜

圖7 232Th標準土壤源能譜

圖8 238 U標準土壤源能譜

由圖5～8中所得的全能峰凈面積和測量時間，帶入式(1)中，并且由標準源說明書，可知40K的活度是4 100 Bq/kg、226Ra的活度是690 Bq/kg、232Th的活度是290 Bq/kg和238U的活度是660 Bq/kg，求得NaI(Tl)晶體探測器對四種核素的探測效率，結果如表2所示.

表2 實驗測得探測效率

3 環(huán)境樣品能譜分析結果

土壤與建筑材料的采集和分析，是測定沉積到地面上的氣載或者水載長壽命放射性污染累積量的有效方法.因此，為了測量環(huán)境中的γ放射性活度，土壤樣品的采集地點必須具備典型性.

實驗中，采集到了5種土壤，每一種制作了兩份土壤樣品進行測量，它們分別為:室內土壤(室內盆栽中的土壤)，室外土壤(學校綠化帶中土壤)，沙土(河邊土壤)，黑土和水泥.

3.1 樣品γ能譜的測量與分析

在實驗測量出土壤γ能譜之后，需計算各種放射性核素的比活度.用之前得到的探測器對每一種核素的探測效率，通過公式(1)可以反推放射源活度A的表達式為:

實驗中，238U由于其半衰期長，含量低，而測量時間有限，全能峰難以被觀察到，因此可由226Ra的比活度簡單推導出238U的質量分數(shù).由238U衰變鏈中的各項子體及其分支比，可以粗略估算出238U的比活度.經(jīng)過計算，可知238U的比活度理論上應為為226Ra的 112.36%.

室內土壤(風沙土)取自寢室內盆栽中的土壤，但是其中植被已經(jīng)死亡.實驗準備了兩份樣品，兩份凈重分別為157 g與143 g.此處暫記為室內土壤1與室內土壤2，測量時間分別為72 h和48 h.

室外土壤(風沙土)取自學校綠化帶中，取樣時間為初春，此時植物還沒有復蘇.兩份土壤樣品的質量分別為201 g與230 g，此處暫記為室外土壤1和室外土壤2，測量時間分別為72 h和48 h.

黑土廣泛分布于我國東北地區(qū)，測定黑土的γ放射性對于評價環(huán)境中的γ放射性劑量有著相當重要的意義.兩份黑土樣品質量分別為256 g與230 g，暫記為黑土1與黑土2，測量時間為72 h和48 h.

水泥是常用的建筑材料，因而檢測水泥的γ放射性可以有效地對室內及環(huán)境中的放射性進行檢測與評估.兩份水泥樣品質量分別為130 g與106 g，暫記為水泥1與水泥2，測量時間均為48 h.

大理石沙土相對于水泥來說放射性較小，對于該區(qū)域的人的健康影響較低.但是，大理石也是某些建筑的主要材料，因此測定該種沙土的放射性有著相當?shù)闹匾?兩份大理石沙土樣品質量分別為240 g與230 g，暫記為大理石沙土1與大理石沙土2.測量時間為48 h.

以上5種土壤的γ能譜大同小異，變化趨勢基本相同，在此僅列出圖9作為參照.

圖9 室內土壤(風沙土)γ能譜

由所得的能譜，選取明顯的全能峰進行刻度，由能量與道址之間的關系，易得土壤中放射性核素主要有40K、226Ra、232Th、238U 等四種核素.

由公式(2)可知，凈面積與計數(shù)率是求得核素的含量的必要條件.凈面積是指全能峰扣除本底以后的凈計數(shù).扣除本底的方法主要有兩種，本文中采用相關程序自動扣除本底的方法.表3是十份樣品的測量得出的凈面積與計數(shù)率的數(shù)值.

表3 十份樣品的凈面積與計數(shù)率

將表3中的數(shù)據(jù)帶入式(2)中，可以得出這十份土壤樣品中的每一種核素的放射性活度.根據(jù)公式(3)，可以計算出相應的比活度:

其中:C(單位為Bq·kg－1)為活度，A(單位為Bq)為源活度，m(單位為kg)為源的凈質量.

3.2 樣品中γ放射性綜合分析

由表3中的數(shù)據(jù)帶入式(2)與(3)中，可以算出我校常見土壤與建筑材料中放射性核素的活度.因為在樣品采集時，很難保證樣品的密度相同，土壤密度變化會引起探測效率的變化，故而在平均值處引入不確定度.表4為十份樣品中放射性核素比活度計算結果.

表4 樣品放射性核素比活度總覽

由表4可知，在常見土壤與建筑材料中，40K質量分數(shù)室外土壤最高(767.7Bg/kg);226Ra質量分數(shù)以水泥最高(44.8 Bq/kg);232Th質量分數(shù)以黑土最高(48.1 Bq/kg);238U質量分數(shù)以水泥最高(50.3 Bq/kg);四種核素的質量分數(shù)均以大理石沙土最低(質量分數(shù)分別為 73.6 Bq/kg，16.9 Bq/kg，6.5 Bq/kg，19.0 Bq/kg).

經(jīng)過實驗可以發(fā)現(xiàn):

1)建筑材料的γ放射性比天然土壤的放射性低很多，這是由于天然土壤中植被死亡腐爛分解、易于吸收空氣中放射性污染、40K在移動過程中容易流失等原因造成的;

2)天然土壤中，室內與室外土壤，作為風沙土，其40K質量分數(shù)明顯高于黑土，而其余三種核素質量分數(shù)略低于黑土，這是由于在采集時風沙土中植被均已死亡，故其中40K質量分數(shù)較高;

3)建筑土壤中，水泥的各種放射性核素質量分數(shù)明顯高于大理石沙土，其質量分數(shù)是大理石沙土中各種核素質量分數(shù)的2.5～3倍.

4 結語

為了與我國天然放射性情況相比較，調研了全國土壤放射性水平調查［6］與我國建材天然放射性核素質量分數(shù)［7］，我國土壤與建筑材料中放射性核素質量分數(shù)的平均值如表5、6所示.

表5 全國土壤放射性核素平均質量分數(shù)

表6 全國建筑材料放射性核素平均質量分數(shù)

經(jīng)過調研，根據(jù)文獻中的參照，可知實驗測量得出的值均在全國平均土壤與建材中放射性核素質量分數(shù)的波動范圍之內，由此可知實驗結果是可信的，并且符合我國平均放射性核素質量分數(shù)的標準.

［1］唐碧華.γ射線探測效率及響應函數(shù)的蒙特卡羅方法研究［D］.成都:四川大學，2006.

［2］李傳偉，廖琪梅，李安宗，等.自然伽馬能譜解譜方法研究［J］.核電子學與探測技術，2008，25(4):796 －800.

［3］盧希庭.原子核物理［M］.北京:原子能出版社，2000:52－91.

［4］復旦大學，清華大學，北京大學.原子核物理實驗方法［M］.北京:原子能出版社，1997.58 －71.

［5］劉運祚.常用放射性核素衰變綱圖［M］.北京:原子能出版社，1982.

［6］張淑榮，潘京全，李允興，等.我國土壤中放射性核素水平及分布［D］.北京:衛(wèi)生部工業(yè)衛(wèi)生實驗所，2001.

［7］江有玲，孟文賦.我國建材天然放射性核素含量［J］.工業(yè)衛(wèi)生與職業(yè)病，1998，24(4):247 －250.