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    Mn-Fe-Ce/TiO2低溫脫硝催化劑的制備條件優(yōu)化及其表征

    2014-10-11 06:33:16耿春香柴倩倩王陳瓏
    化工進展 2014年4期
    關鍵詞:負載量溶膠凝膠

    耿春香,柴倩倩,王陳瓏

    (中國石油大學(華東)化學工程學院,山東 青島 266580)

    氮氧化物(NOx)是大氣主要污染物之一,近年來,煙氣脫硝技術的研究一直是環(huán)保領域的研究熱點之一。目前脫除固定源(如電廠和工業(yè)鍋爐)NOx使用較多的工藝是以氨氣作為還原劑的選擇性催化還原(SCR)工藝。

    燃煤電廠煙氣脫硝中應用最多的是金屬氧化物催化劑[1],但現有的商業(yè)SCR催化劑在低溫下無法達到理想的脫硝效果,必須開發(fā)新型的低溫SCR催化劑。由于TiO2表面具有比較豐富的Lewis酸性位,有利于低溫下 NH3的吸附和活化,因此 TiO2常被選為低溫SCR催化劑的載體[2]。Mn被認為具有非常突出的低溫催化特性[3],Kapteijn等[4]采用不同方法和前體制備了一系列錳氧化物(MnOx),并系統(tǒng)地研究其SCR活性,其中MnO2的單位面積活性最高。Wu等[5]采用溶膠-凝膠法制備的MnOx/TiO2催化劑具有很好的低溫活性。鐘秦[6]以 TiO2作為載體負載不同含量的鐵和錳,Mn-Fe/TiO2具有較高的催化活性和很高的N2選擇性,同時抑制H2O和SO2副作用的能力也得到增強。CeO2是三效催化劑的重要組分之一,能有效地抑制載體 TiO2的相變,改變穩(wěn)定劑的加入量,可以得到較好的熱穩(wěn)定效果[7]。

    本工作通過3種方法制備Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑,探討制備方法和制備條件對低溫脫硝催化劑活性的影響,確定最佳催化劑制備工藝參數,并借助X射線衍射儀和透射電鏡對催化劑進行表征。

    1 實驗部分

    1.1 Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑的制備

    (1)浸漬法 實驗采用磷酸水溶液作為黏合劑將二氧化鈦粉末黏合成型。首先將磷酸和水按照一定比例配成黏合劑,將二氧化鈦粉末浸入其中,105 ℃下干燥,800 ℃焙燒4 h制得成型TiO2載體,將制得的載體研磨過篩,得到一定粒徑范圍的載體顆粒備用。

    將硝酸錳、硝酸鐵和硝酸鈰按一定比例配成浸漬液,均勻滴入一定量的成型TiO2載體顆粒中,水浴攪拌3 h,105 ℃干燥12 h,500 ℃焙燒6 h,研磨,過篩,得到40~80目催化劑顆粒,記為Mn-Fe-Ce/TiO2(i)。

    (2)共沉淀法 將一定量的硫酸鈦溶于水,滴加氨水沉淀,經過濾得到白色沉淀,用硝酸溶解沉淀物,按一定的比例加入硝酸錳、硝酸鐵和硝酸鈰的混合溶液,充分攪拌2 h,滴加25%(質量分數)的氨水溶液,控制pH值為10~11,繼續(xù)攪拌2 h,過濾,洗滌至pH=7,得到的固體在105 ℃下干燥12 h,500 ℃焙燒6 h,研磨,篩取粒徑40~80的催化劑,記為Mn-Fe-Ce/TiO2(c)。

    (3)溶膠-凝膠法 取適量鈦酸四丁酯、乙醇、乙酸、水以一定比例在40 ℃水浴下混合攪拌,在攪拌過程中滴加硝酸鈰、硝酸鐵、硝酸錳的混合溶液,溶液變?yōu)槌赛S色透明溶膠,室溫下老化得到灰黑色凝膠,105 ℃干燥12 h,空氣氣氛焙燒6 h,制得Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑,研磨篩取40~80目(0.20~0.45 mm)催化劑顆粒,記為Mn-Fe-Ce/TiO2(s)。

    1.2 催化劑活性的測試

    催化劑活性實驗采用固定床裝置進行反應。反應條件為模擬煙氣流量500 mL/min,O2含量3%(體積分數),V(NH3)/V(NOx)=1,NO體積分數為0.08%,考察溫度范圍為100~220 ℃的脫硝率。NO含量的測定采用KM950手持式煙氣分析儀。

    1.3 催化劑表征

    催化劑的物相結構分析采用荷蘭帕納科公司的X射線衍射儀(X-Ray Diffraction,簡稱XRD),管電壓40 kV,管電流40 mA,Cu靶,2θ/θ耦合連續(xù)掃描,掃描角度為5°~75°,掃描速度10°/min。催化劑的形貌結構及分布測試在日本電子JEM-2100UHR型透射電子顯微鏡(TEM)上進行。

    2 結果與討論

    2.1 催化劑制備條件優(yōu)化

    2.1.1 催化劑制備方法的確定

    通過浸漬法、共沉淀法、溶膠-凝膠法3種方法制備 Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑,活性組分配比為n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)=4∶1∶0.1,負載量 30%,焙燒溫度500 ℃,考察制備方法對催化劑脫硝效果的影響。實驗結果如圖1。

    在低溫范圍內(100~220 ℃),Mn-Fe-Ce/TiO2(s)對NO的脫除率最高。在140 ℃時,脫硝率可達95%以上。溶膠-凝膠法制備的催化劑具有最大的比表面積和孔容,且有最佳的孔徑分布,表現出良好的結構性能。同時該方法制備的催化劑具有最佳的儲氧性能和還原能力。因此選用溶膠-凝膠方法制備催化劑[8]。

    2.1.2 最佳錳鐵比對脫硝效率的影響

    圖1 不同制備方法對催化效果的影響

    催化劑活性組分負載量 30%,焙燒溫度500 ℃,在標準反應條件下考察了n(Mn)∶n(Fe)為n∶1(n=2,3,4,5,6) 時催化劑的活性(單一組分的Mn、Fe均具有很好的低溫活性,但大量實驗結果表明,當SO2存在時,它們極易生成低溫活性較差的硫酸鹽,故在選擇時不予考慮[1]),結果如圖2所示。

    由圖2看出,反應溫度在100~160 ℃范圍內時,脫硝率上升較快。160 ℃時,所有催化劑脫硝率均達到90%。當n(Mn)∶n(Fe)=4∶1時,催化劑的低溫活性高于其他比例的催化劑,溫度 120 ℃時,脫硝率已達96%以上。

    2.1.3 Ce的添加對催化劑脫硝效率的影響

    在最佳n(Mn)∶n(Fe)為4∶1的基礎上,保持活性組分的總負載量30%不變,焙燒溫度為500 ℃,在標準反應條件下考察3種金屬氧化物對催化活性的影響,考察n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce) = 4∶1∶n(n=0.1,0.3,0.5,0.7,1) 時催化劑的活性,結果如圖3所示。

    如圖3所示,隨著鈰含量的增加,鐵鉻含量的減少,催化劑的活性表現為先下降后上升的變化。當n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)=4∶1∶0.1時,催化劑的低溫活性最好,在 140 ℃時,NO脫除率已高達96.9%;隨著反應溫度的升高,活性隨之上升,在180 ℃時,轉化率達98.9%,此后轉化率緩慢增加。

    圖2 錳鐵比例對金屬催化劑活性的影響

    圖3 Ce的添加對催化劑脫硝效果的影響

    2.1.4 催化劑負載量對脫硝效果的影響

    催化劑活性組分比為n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)=4∶1∶0.1,焙燒溫度500 ℃,在標準反應條件下考察了不同負載量(0、10%、20%、30%、40%)對催化劑活性的影響,結果如圖4所示。

    圖4表明,負載量為0即單純載體,在100~220 ℃的NO脫除率僅為1.8%~6.4%;負載活性組分后,催化劑活性顯著提高,且負載量為30%時,活性明顯優(yōu)于10%和20%。當負載量低于30%時,活性位相對較少,活性較差;當負載量達到40%時,NO脫除率比負載量為30%的催化劑脫硝率上升不足1%。因此,逐步開展對活性組分負載量為30%,n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)為4∶1∶0.1的Mn-Fe-Ce/TiO2催化劑進行活性測試。

    2.1.5 催化劑焙燒溫度對催化劑脫硝效果的影響

    n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)為 4∶1∶0.1,總負載量為30%的條件下,在標準反應條件下考察了不同焙燒溫度(350 ℃、450 ℃、500 ℃、550 ℃、650 ℃)對催化劑活性的影響,結果如圖5所示。

    如圖5,100~220 ℃內,500 ℃焙燒催化劑的活性明顯優(yōu)于其他4個焙燒溫度,其中以650 ℃焙燒催化劑的脫硝效果最差。溫度在 180~220 ℃范圍內,其他各個溫度焙燒的催化劑都具有良好的脫硝效果,脫硝率均在95%以上。

    圖4 負載量對脫硝效果的影響

    圖5 焙燒溫度對催化劑脫硝效率的影響

    2.2 催化劑的表征

    2.2.1 XRD

    圖6中出現了銳鈦礦型晶型 TiO2的典型衍射峰,并伴有微弱的金紅石型TiO2的衍射峰,可知催化劑樣品中載體TiO2主要為銳鈦礦型,有少量金紅石型。圖6中還出現Fe2O3的衍射峰,未出現明顯的 Mn、Ce衍射峰,表明 FeOx、CeOx以高度分散形式存在于載體的內外表面,并保持無定形的結構。

    2.2.2 TEM

    圖7為Mn-Fe-Ce/TiO2的TEM圖,由圖7看出,TiO2顆粒為圓形,尺寸約10 nm,分布較均勻,局部有少量聚集。TiO2顆粒表面聚集有氧化鐵顆粒,粒徑為40 nm左右。

    2.3 SO2的濃度對催化劑脫硝性能的影響

    圖6 Mn-Fe-Ce/TiO2 XRD譜圖

    圖7 Mn-Fe-Ce/TiO2形貌圖

    圖8 SO2濃度對催化劑Mn-Fe-Ce/TiO2脫硝性能的影響

    SO2是在煙氣中占有較大比例的組成成分,可能對催化劑的脫硝性能造成一定的影響。實驗在O2體積分數3%,空速30000 h?1,NO體積分數0.08%,NH3/NO摩爾比為1,反應溫度為140 ℃的條件下,考察 SO2濃度分別為 35 mg/m3、70 mg/m3、135 mg/m3、270 mg/m3、540 mg/m3時催化劑脫硝性能的變化,結果如圖8所示。

    由圖8可見,模擬混合煙氣中SO2的濃度越高,催化劑中毒越快。當通入 SO2的濃度為 35 mg/m3時,催化劑的NO脫除率變化不大,反應進行5 h后仍能維持在90%以上;當SO2濃度為640 mg/m3時,催化劑的NO脫除率在短時間內迅速降低,5 h內從97%下降到30%左右。當通入SO2的濃度≤70 mg/m3時,中毒的催化劑在停止通入SO2后其部分活性可以自行恢復,濃度>70 mg/m3過程中中毒的催化劑均為永久性失活。

    3 結 論

    (1)通過對浸漬法、共沉淀法、溶膠-凝膠法制得的催化劑進行脫硝性能的考察,溶膠-凝膠法制得的催化劑NO脫除效率最高,其次是共沉淀法,浸漬法得到的催化劑脫硝率最低。

    (2)催化劑活性組分的配比為n(Mn)∶n(Fe)∶n(Ce)為 4∶1∶0.1,負載量為 30%,焙燒溫度為500 ℃得到的催化劑的活性最高。

    (3)最佳催化劑的XRD圖譜和TEM圖表明催化劑載體是銳鈦礦晶型TiO2,Mn、Ce的氧化物以無定形態(tài)均勻分布在催化劑載體表面。

    (4)模擬混合煙氣中 SO2的濃度越高,催化劑中毒越快,當通入SO2的濃度≤70 mg/m3時,中毒的催化劑在停止通入SO2后其部分活性可以自行恢復,濃度>70 mg/m3過程中中毒的催化劑均為永久性失活。

    [1]劉慷,張強,虞宏,等.火電廠脫NOx用SCR催化劑種類及工程應用[J].電力環(huán)境保護,2009(4):9-12.

    [2]金瑞奔.負載型Mn-Ce系列低溫SCR脫硝催化劑制備、反應機理及抗硫性能研究[D].杭州:浙江大學,2010.

    [3]沈伯雄,王成東,郭賓彬,等.控制氮氧化物排放的低溫SCR催化劑及工程應用[J].電站系統(tǒng)工程,2006(4):30-34.

    [4]Kapteijn F,Singoredjo L,Andreini A,et al.Activity and selectivity of pure manganese oxides in the selective catalytic reduction of nitric oxide with ammonia[J].Applied Catalysis B:Environment,1994,3(2/3):173-189.

    [5]Wu Z,Jiang B,Liu Y.Experimental study on a low-temperature SCR catalyst based on MnOx/TiO2prepared by sol–gel method[J].Journal of Hazardous Materials,2007,145(3):488-494.

    [6]鐘秦.燃煤煙氣脫硫脫硝技術及工程實例[M].北京:化學工業(yè)出版社,2002.

    [7]任秀峰,王芬,李強,等.納米SCR催化劑Ce-V/TiO2的制備與研究[J].稀有金屬材料與工程,2009(s2):1014-1017.

    [8]江博瓊.Mn/TiO2系列低溫SCR脫硝催化劑制備及其反應機理研究[D].杭州:浙江大學,2008.

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