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    高溫形狀記憶合金的研究進(jìn)展

    2014-09-27 01:23:54左舜貴金學(xué)軍金明江
    機(jī)械工程材料 2014年1期
    關(guān)鍵詞:鎳合金形狀記憶記憶合金

    左舜貴,金學(xué)軍,金明江

    (上海交通大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200240)

    0 引 言

    形狀記憶合金作為一種驅(qū)動(dòng)材料,可以簡化機(jī)械零件的操作程序,提高設(shè)備的執(zhí)行效率,因而吸引了眾多研究人員的關(guān)注。目前應(yīng)用最為廣泛的形狀記憶合金為近等原子比的鈦鎳合金,但受材料本身內(nèi)在屬性的限制及加工過程的影響,鈦鎳合金的馬氏體相變開始溫度(Ms)很難突破100℃,這嚴(yán)重阻礙了形狀記憶合金在高溫下的應(yīng)用,為了滿足高溫環(huán)境對形狀記憶合金的需求,研究人員對一系列相變溫度高于100℃的形狀記憶合金進(jìn)行了研究,這類合金通常稱為高溫形狀記憶合金(HTSMA),有望應(yīng)用于航天航空、化工、核反應(yīng)堆及其它用于溫度監(jiān)測及控制的領(lǐng)域。

    影響材料Ms點(diǎn)的因素很多。Zarinejad等[1]發(fā)現(xiàn),三元或四元鈦鎳基形狀記憶合金的Ms點(diǎn)主要與材料中的ev/a值(材料中總的價(jià)電子數(shù)與總原子數(shù)的比值)以及價(jià)電子濃度cv(材料中價(jià)電子與電子總數(shù)的比值)有關(guān),當(dāng)ev/a等于7時(shí),cv越小,Ms點(diǎn)越高。此外,晶粒尺寸、加工過程中引入的析出物與位錯(cuò)、外部載荷等因素對材料的Ms點(diǎn)都有重要影響。

    對于高溫形狀記憶合金,除了要具有較高的Ms點(diǎn)和可接受的應(yīng)變恢復(fù)水平外,還需具備較好的長程穩(wěn)定性、防止塑性變形和蠕變的能力以及抗氧化性等,此外,還要具有良好的可加工性和可承受的成本范圍。盡管其需要滿足多方面的要求,研究人員還是在這一領(lǐng)域取得了長足進(jìn)展。為給相關(guān)研究人員提供參考,作者綜述了幾種高溫形狀記憶合金的研究進(jìn)展。

    1 鈦鎳鈀/鉑系高溫形狀記憶合金

    利用鈀(Pd)或者鉑(Pt)取代鈦鎳合金中的鎳可以提高材料的Ms點(diǎn),同時(shí)鈦鎳鈀/鉑還具有可接受的加工性和良好的形狀記憶效應(yīng),Golberg等[2]對Ti50Ni20Pd30合金進(jìn)行冷軋與熱處理后,在拉伸狀態(tài)下獲得了大于5%的完全可恢復(fù)應(yīng)變。在三元鈦鎳鈀合金中,當(dāng)固定合金鈦的原子分?jǐn)?shù)為50%時(shí),馬氏體轉(zhuǎn)變溫度隨著鈀含量的增加先降低后升高,當(dāng)鈀的原子分?jǐn)?shù)接近10%時(shí),合金的Ms點(diǎn)最低。當(dāng)鈀的原子分?jǐn)?shù)低于使Ms最低的成分點(diǎn)時(shí),低溫馬氏體相為R或B19′結(jié)構(gòu),當(dāng)鈀的原子分?jǐn)?shù)大于Ms最低成分點(diǎn)時(shí),低溫馬氏體相為B19結(jié)構(gòu),并且每多用1%的鈀取代鎳將會(huì)使合金的Ms點(diǎn)升高約15℃。因此,可以通過調(diào)節(jié)鈀的含量來控制材料的Ms點(diǎn)。

    為了提高鈦鎳鈀/鉑系合金的綜合性能,研究人員利用固溶強(qiáng)化、析出強(qiáng)化、形變熱處理等多種手段對其進(jìn)行處理。Atli等[3-4]研究發(fā)現(xiàn)向鈦鎳鈀合金中添加少量鈧元素可以降低材料在固定應(yīng)力熱循環(huán)時(shí)的不可恢復(fù)應(yīng)變?chǔ)舏rr,這一效果被認(rèn)為是由鈧強(qiáng)化母相基體引起的;Shimizu等[5]對 Ti50.6Pd30Ni19.4合金在773K進(jìn)行時(shí)效處理時(shí)發(fā)現(xiàn),材料中出現(xiàn)的均勻細(xì)小析出物Ti2Ni對合金產(chǎn)生了強(qiáng)化效應(yīng),并提高了合金的形狀記憶效應(yīng),使材料在200℃變形6%后仍然保持90%的可恢復(fù)率,這一值相比于Ti50Pd30Ni20合金的可恢復(fù)率高出了約10%;Goldberg等[6]對鎳鈦鈀合金先進(jìn)行冷軋,再在673K下退火,發(fā)現(xiàn)這一處理明顯提高了材料的高溫形狀記憶特性和超彈特性;Atli等[2]對 Ti49.5Ni25Pd25Sc0.5合金進(jìn)行了等通道轉(zhuǎn)角擠壓(ECAE)處理,使應(yīng)力誘發(fā)馬氏體的屈服強(qiáng)度由1 350MPa提高到高于1 800MPa的水平,提高了合金的熱循環(huán)穩(wěn)定性,使材料經(jīng)過五次循環(huán)相變后的相變溫度只改變了0.9K,同時(shí)這一處理也降低了合金在熱循環(huán)時(shí)的不可恢復(fù)應(yīng)變?chǔ)舏rr。上述三種方法之所以能夠改善材料的形狀記憶效應(yīng)在于這些處理強(qiáng)化了母相,降低了材料因位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)引發(fā)的塑性變形。

    由于鈦鎳鈀薄膜材料在微電子機(jī)械系統(tǒng)方面具有良好的應(yīng)用前景,因此得到了廣泛研究。在作為執(zhí)行器件使用時(shí),形狀記憶合金需通過升溫和降溫使之發(fā)生相變,而薄膜材料表面積大、散熱能力強(qiáng),相對于塊體材料來說具有響應(yīng)速度快的優(yōu)點(diǎn),而且用物理氣相沉積方法制備薄膜材料的晶粒尺寸比塊材的更細(xì)小,屈服強(qiáng)度更高。Sawaguchi等[7]采用磁控濺射方法制備了Ti51.2Pd27.0Ni21.8薄膜,并對其在773K下進(jìn)行退火處理,使組織中產(chǎn)生了細(xì)小的析出物,在440MPa的固定應(yīng)力下測得了2.53%的可恢復(fù)應(yīng)變。為了提高薄膜的響應(yīng)速度,還可以通過降低形狀記憶合金的熱滯來實(shí)現(xiàn)。Cui等[8]根據(jù)馬氏體幾何非線性理論,通過提高奧氏體相和馬氏體相的幾何相容性,制備了熱滯極小的鈦鎳鈀銅形狀記憶合金,極大地提高了材料的循環(huán)穩(wěn)定性。但是,用物理氣相沉積方法制備HTSMA薄膜也存在一些問題,如材料成分很難精確控制,濺射過程鈦容易氧化,在使用過程中,薄膜材料比塊材更易氧化。

    2 鎳鈦鋯/鉿系高溫形狀記憶合金

    鈦鎳鈀/鉑合金由于使用了價(jià)格昂貴的金屬元素,使其應(yīng)用范圍受到了限制,而鎳鈦鋯/鉿合金由于成本低廉且具有較高的Ms點(diǎn),逐漸受到眾多研究者的關(guān)注。鎳鈦鉿合金的Ms點(diǎn)在鉿的原子分?jǐn)?shù)超過3%后隨鉿含量的增多而升高。鎳鈦鋯合金的Ms點(diǎn)與鋯含量的關(guān)系與鈦鎳鈀合金的類似,當(dāng)鋯原子分?jǐn)?shù)低于10%時(shí),Ms點(diǎn)隨鋯含量的增加略降低,當(dāng)鋯原子分?jǐn)?shù)超過10%時(shí),Ms點(diǎn)隨鋯含量的增加按1%約18℃的幅度升高。

    鉿或鋯對鈦鎳合金的影響不僅體現(xiàn)在Ms點(diǎn),還體現(xiàn)在馬氏體結(jié)構(gòu)上,在富鈦、鉿或鋯的合金中,當(dāng)鉿或鋯的原子分?jǐn)?shù)低于20%時(shí),合金會(huì)發(fā)生B2母相向B19′馬氏體的轉(zhuǎn)變,當(dāng)鉿或鋯的原子分?jǐn)?shù)高于20%時(shí),相變時(shí)會(huì)出現(xiàn)B19馬氏體結(jié)構(gòu)。

    鎳鈦鋯/鉿合金的形狀記憶性能不如鈦鎳鈀/鉑合金的。固溶處理后Ni49Ti36Hf15合金在室溫下施加3%的彎曲變形后能夠完全恢復(fù),施加6%的變形后可恢復(fù)率在80%以上[9]。對均勻化處理的Ni50Ti35Zr15合金施加1.5%的彎曲變形后能夠獲得100%的形狀恢復(fù),當(dāng)施加的預(yù)應(yīng)變?yōu)?.2%時(shí),恢復(fù)率為90%[10]。

    鎳鈦鋯/鉿合金存在的一個(gè)問題是去孿生應(yīng)力σDT較高,而馬氏體和奧氏體的屈服強(qiáng)度比較低,因此,合金有可能在外加應(yīng)力下還未發(fā)生馬氏體轉(zhuǎn)變就已經(jīng)產(chǎn)生了塑性變形。為此,需要采取固溶處理、時(shí)效強(qiáng)化和形變熱處理等方法來提高屈服強(qiáng)度。在鎳鈦鋯/鉿合金中,時(shí)效及其析出物對合金的影響較為明顯,其中富鈦鎳鈦鋯/鉿合金容易在晶界形成的(Ti,Zr/Hf)2Ni相以及 NiTiZr相會(huì)提高材料的脆性。而通過使鎳鈦鋯/鉿合金先適當(dāng)富鎳,再對其在適當(dāng)溫度進(jìn)行時(shí)效處理,會(huì)形成富鎳型析出相,這種時(shí)效處理一方面可以提高相變溫度,另一方面可以起到析出強(qiáng)化的效果。在進(jìn)行時(shí)效處理時(shí),要注意時(shí)效時(shí)間的選擇,時(shí)效時(shí)間太短,析出強(qiáng)化作用不顯著,時(shí)效時(shí)間太長,析出物會(huì)長大粗化,使材料脆性增加。Meng等[11]對 Ti29.4Ni50.6Hf20合金在 823K下進(jìn)行了時(shí)效處理,在時(shí)效2h后獲得了最優(yōu)化的形狀記憶性能,對其施加3.3%的應(yīng)變后仍保持了100%的可恢復(fù)率。對于富鎳的鎳鈦鉿合金中析出物的結(jié)構(gòu),Yang等[12]認(rèn)為它是一種面心正交晶體結(jié)構(gòu),晶格常數(shù)為a=1.263nm,b=0.882nm,c=2.608nm,稱之為H相,成分分析表明該析出相并沒有一個(gè)固定的成分。

    鎳鈦鋯/鉿合金的另一個(gè)缺點(diǎn)是比較脆,且鉿或鋯的含量越高,材料的硬度越高、脆性越大,這一特性使得材料不便于加工。Russell等嘗試向合金中加入少量硼以降低其脆性,但效果不是很明顯[13];Kim等[14]嘗試加入鈮以提高材料的冷加工性能,發(fā)現(xiàn)鈮的加入使材料中形成了延性的富鈮相,提高了材料的冷加工性能,但隨著鈮含量的增加,材料的形狀恢復(fù)應(yīng)變有所下降。

    鎳鈦鋯/鉿合金的熱滯ΔT比較寬,這對于形狀記憶特性來說是不利的。為了降低合金的熱滯、提高材料的熱循環(huán)穩(wěn)定性,Meng等[15]向合金中加入銅,但作用不是很明顯。如何降低鎳鈦鉿/鋯合金的熱滯還需進(jìn)一步研究。

    總之,對于鎳鈦鋯/鉿合金來說,還有待于進(jìn)一步降低其脆性、改善其加工性能和熱循環(huán)穩(wěn)定性等;另外,對于含更多鋯或鉿(原子分?jǐn)?shù)大于20%)的鎳鈦鋯/鉿合金來說,結(jié)構(gòu)參數(shù)等方面的數(shù)據(jù)也極為缺乏,而提高鉿或鋯的含量,可以使馬氏體相的結(jié)構(gòu)由B19′向B19轉(zhuǎn)變。

    3 鎳錳鎵高溫形狀記憶合金

    鎳錳鎵合金由于具有磁性形狀記憶特性,近年來成為形狀記憶合金領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。通過控制成分可以使鎳錳鎵合金發(fā)生由L21母相(Ms點(diǎn)超過100℃)向2M四方晶系的馬氏體轉(zhuǎn)變[16],轉(zhuǎn)變溫度也與ev/a有關(guān)。一般而言,更高的ev/a對應(yīng)更高的轉(zhuǎn)變溫度,當(dāng)用含較高價(jià)電子數(shù)的元素鎳取代低價(jià)電子數(shù)的鎵和錳時(shí),可以提高馬氏體相變溫度。Ma等[17]通過調(diào)整 Ni50+xMn25Ga25-x合金中x 值,使其馬氏體轉(zhuǎn)變峰溫度由x=2時(shí)的39.1℃升至x=7時(shí)的443.8℃。

    鎳錳鎵單晶合金具有良好的形狀記憶效應(yīng)。Xu等[18]對Ni54Mn25Ga21單晶合金施加6.1%的外加應(yīng)變后得到了完全的形狀恢復(fù),馬氏體轉(zhuǎn)變溫度也達(dá)到了250℃。Ma等[19]對Ni54Mn25Ga21合金的熱穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)合金在室溫與350℃之間循環(huán)1 000次后的微觀結(jié)構(gòu)和馬氏體轉(zhuǎn)變行為沒有明顯改變,他們認(rèn)為這種強(qiáng)穩(wěn)定性與材料的單相結(jié)構(gòu)和自適應(yīng)馬氏體孿生結(jié)構(gòu)有關(guān)。

    另外,鎳錳鎵合金存在多晶材料塑性差的缺點(diǎn),為了改善其脆性,許多研究者從多方面作出了努力,如采用快速淬火以細(xì)化晶粒,添加鐵、銅、鈷以及稀土元素釹[20]以促進(jìn)韌性 γ相析出等[21-22],都起到了一定的效果。

    4 銅鋁基高溫形狀記憶合金

    銅基形狀記憶合金主要有銅鋅和銅鋁兩大系列,其中銅鋁系合金一般具有較高的Ms點(diǎn),而且比銅鋅系合金具有更好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,有望發(fā)展成為高溫形狀記憶合金。

    在銅鋁合金中加入少量鎳可以穩(wěn)定母相,抑制α相和γ相析出。單晶銅鋁鎳合金的形狀記憶和超彈特性優(yōu)異,在204.5℃沿[001]方向?qū)Τ煞譃镃u81.8Al14Ni4.2(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的單晶合金進(jìn)行拉伸,可以獲得超過17%的完全可回復(fù)超彈應(yīng)變[23],但多晶銅鋁鎳合金的延展性卻非常差,這嚴(yán)重影響了它的形狀記憶和超彈應(yīng)用。多晶銅鋁鎳合金較低的延展性主要由三個(gè)因素引起:尺寸在1mm左右的大晶粒容易發(fā)生穿晶斷裂、合金的彈性各向異性大、晶界處的脆性γ相析出。為了提高多晶銅鋁鎳合金的延展性,研究人員采取了多種方法。如適當(dāng)加入硼、釩、鋯、鎳和鈦以細(xì)化晶粒[24],適當(dāng)提高鎳含量或用錳取代鎳以抑制脆性γ相析出(過量鎳也會(huì)降低材料的延展性)[25];形變熱處理以細(xì)化晶粒;采用特殊的加工方法,如熔融紡絲、粉末冶金等[26]。

    單晶和多晶銅鋁鎳合金在高溫下使用時(shí)還存在穩(wěn)定性的問題,該合金的有序度在高溫下容易改變,而其相變溫度對有序度又非常敏感。當(dāng)采取快速淬火以防止平衡相析出時(shí)會(huì)在材料中產(chǎn)生大量缺陷而產(chǎn)生無序態(tài),而采取時(shí)效以存儲(chǔ)有序度時(shí)又會(huì)引起相分解而使平衡γ相析出[27-28]。

    總之,銅基HTSMA合金成本低廉,具有較好的形狀記憶和超彈特性,但也存在著多晶材料延展性和熱穩(wěn)定性差等缺點(diǎn),有待進(jìn)一步改善。

    5 β-Ti基高溫形狀記憶合金

    鈦鉬/鈮/鉭等β-Ti合金也具有形狀記憶特性,它們具有優(yōu)異的冷加工性和良好的生物相容性好,這類合金可以發(fā)生由bcc母相向正交晶系α″相的可逆馬氏體相變,鉬、鈮和鉭在合金中起穩(wěn)定β相的作用。

    β-Ti形狀記憶合金在加熱到約150℃以上時(shí)會(huì)析出ω相,ω相會(huì)阻礙材料的馬氏體轉(zhuǎn)變,而且還會(huì)引起母相成分改變,從而使材料的熱穩(wěn)定性下降[29]。因此,抑制ω相析出,提高材料熱穩(wěn)定性是鈦鉭基合金作為HTSMA需解決的重要問題。在鉬、鈮、鉭三種合金元素中,鉭元素對抑制ω相的析出最為有效。Buenconsejo等[30]嘗試向鈦鉭二元合金中加入鋁、錫以抑制ω相的析出,在鈦鉭鋁合金中獲得了約2%的可恢復(fù)應(yīng)變,Ms點(diǎn)達(dá)到172℃,材料的相變循環(huán)穩(wěn)定性也得到了提高,不過,加入鋁和錫會(huì)在一定程度上降低材料的Ms點(diǎn)。此外,Zheng等[31]嘗試向鈦鉭二元合金中加入釔和鋯,對制備的鈦鉭鋯合金施加8%的預(yù)應(yīng)變后獲得了4.6%的可恢復(fù)應(yīng)變,馬氏體逆相變峰溫度達(dá)到了490℃。

    6 其它高溫形狀記憶合金

    其它潛在的HTSMA有鎳鋁基合金、鋯銅基合金、鈷基形狀記憶合金、Ni3Ta合金以及鉭釕和鈮釕形狀記憶合金等[32],但這些合金都存在一些需要進(jìn)一步解決的問題。其中,鎳鋁合金的延展性較差,且易發(fā)生高溫相分解;鋯銅合金存在熱滯較大,易發(fā)生塑性變形和氧化等問題;Ni3Ta合金脆性較大,容易產(chǎn)生晶間裂紋;鉭釕合金和鈮釕合金的馬氏體轉(zhuǎn)變溫度高,但易于被氧化。

    除了上述合金體系外,一些陶瓷材料,如ZrO2,也能夠發(fā)生馬氏體轉(zhuǎn)變并能作為形狀記憶材料使用,但是這類材料通常很脆,在較低的外加應(yīng)變或者經(jīng)循環(huán)相變幾次后便會(huì)產(chǎn)生裂紋。最近Lai等[33]制備出了小尺寸的(幾微米)且只含有幾個(gè)晶粒的ZrO2材料,并獲得了7%的可逆變形,Ms點(diǎn)也能夠通過成分調(diào)節(jié)控制在0~1 200℃的寬廣范圍內(nèi),這種結(jié)構(gòu)的材料能夠抑制裂紋產(chǎn)生的主要原因在于其較高的表面積/體積比,使材料在相變過程中產(chǎn)生的晶粒間不匹配應(yīng)力在材料表面得以釋放,這一成果對高溫形狀記憶合金具有重要意義。

    文獻(xiàn)[34]對幾種主要HTSMA的可恢復(fù)應(yīng)變和馬氏體轉(zhuǎn)變溫度進(jìn)行了比較,結(jié)果表明,在可獲得100%可恢復(fù)率的前提下,可恢復(fù)應(yīng)變從高到低依次為鈷鎳鋁、鈾鈮、鈦鎳鈀、鈦鎳金、鈦鎳鉿、鈦鎳鉑、釕鉭、鈦鎳鋯、鎳錳鋁/鈦、銅鋁鈮、釕鈮和銅鋁鎳合金,在可獲得良好形狀記憶性能的前提下,可達(dá)到的Ms點(diǎn)從高到低依次為釕鉭、釕鈮、鋯銅、鈦鎳金、銅鋁鈮、鈦鎳鉑、鈦鎳鈀、鈦鎳鉿、鈾鈮、鎳錳鋁/鈦、鈦鎳鋯、鈷鎳鋁和銅鋁鎳合金。

    7 結(jié)束語

    雖然高溫形狀記憶合金研究取得了長足進(jìn)步,但由于各種因素的影響,許多合金離商業(yè)化應(yīng)用還有很長的一段距離,表1歸納了幾種主要高溫形狀記憶合金體系的成分、馬氏體相變溫度、轉(zhuǎn)變相、主要的優(yōu)缺點(diǎn)以及這些問題可能的解決思路,有待研究人員更為深入的研究。

    表1 幾種潛在HTSMA的特性以及存在的一些問題和解決思路Tab.1 Characteristics of several potential HTSMAs,problems at present and solving ideas

    表1(續(xù))

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