徐州市路面塵中多環(huán)芳烴的污染特征分析

付晶+王學(xué)松

摘要：通過(guò)收集江蘇省徐州市區(qū)25個(gè)路面塵的樣品，用GC-MS方法分析多環(huán)芳烴含量。結(jié)果表明，16種優(yōu)先控制的多環(huán)芳烴在各采樣點(diǎn)的總含量為2 179～11 933 ng/g，其中萘和菲的含量較高。比值法分析結(jié)果表明，燃燒和交通是徐州市二環(huán)路上多環(huán)芳烴的主要來(lái)源。

關(guān)鍵詞：多環(huán)芳烴；路面塵；徐州市

中圖分類(lèi)號(hào)：X53文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：0439-8114（2014）10-2296-03

Polycyclic Aromatic Hydrocarbons of Road Dust in Xuzhou City

FU Jing1， WANG Xue-song2

（1.School of Environment Science and Spatial Informatics，China University of Mining and Technology，Xuzhou 221008， Jiangsu， China；

2.School of Chemical Engineering，Huaihai Institute of Technology，Lianyungang 222005， Jiangsu， China）

Abstract：Road dust samples from 25 sites in Xuzhou city were collected and 16 EPA priority polycyclic aromatic hydrocarbons were analyzed via gas chromatograph/ mass spectrometry （GC-MS）. The results showed that total PAHs concentrations （i.e. 16 EPA PAHs） ranged from 2 179 ng/g to 11 933 ng/g. Naphthalene and phenanthrene with relatively high concentrations were detected. The values of PAHs isomer showed that vehicular emission might contribute to the PAHs of road dust in Xuzhou city.

Key words： polycyclic aromatic hydrocarbons； road dust； Xuzhou city

基金項(xiàng)目：國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（20977040）；淮海工學(xué)院校級(jí)項(xiàng)目（2010150017）

路面塵中包含的物質(zhì)很多，對(duì)人體危害最大的當(dāng)屬多環(huán)芳烴。多環(huán)芳烴（Polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）是指兩個(gè)或兩個(gè)以上苯環(huán)或環(huán)戊二烯稠合而成的化合物，可分為芳香稠環(huán)型和芳香非稠環(huán)型。多環(huán)芳烴難被降解或遷移轉(zhuǎn)化，因此可以長(zhǎng)期滯留在環(huán)境中，是環(huán)境中廣為存在的一種有機(jī)污染物[1-7]。多環(huán)芳烴具有極強(qiáng)的致癌性，可以被吸附在顆粒物中，隨顆粒物漂浮在空氣中，從而影響人體健康。美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局根據(jù)PAHs在環(huán)境中分布的普遍性、人群暴露和健康風(fēng)險(xiǎn)將16種危害性較大的多環(huán)芳烴列為優(yōu)先控制污染物[8]。本試驗(yàn)研究了江蘇省徐州市二環(huán)路上25個(gè)路面塵樣品，用GC-MS方法分析多環(huán)芳烴含量，并通過(guò)比值法分析了污染源。

1材料與方法

1.1樣品采集

收集江蘇省徐州市二環(huán)路路邊250 m范圍內(nèi)的地表物樣品，過(guò)100目篩，室溫下通風(fēng)干燥2～3 d后密封避光保存。

1.2PAHs的提取

稱(chēng)取一定量的路面塵樣品，加入無(wú)水硫酸鈉（去除土壤中的水分）和銅粉（去除土壤中的硫），再加入丙酮和二氯甲烷的混合液，35 ℃超聲萃取后真空抽濾。重復(fù)操作2～3次，搜集濾液，用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀在40 ℃恒溫蒸發(fā)濃縮至3 mL左右。稱(chēng)取5 g經(jīng)干燥活化的硅膠，采用干法裝填至凈化柱，并用正己烷淋洗硅膠柱，在淋洗液快要流盡時(shí)，把樣品溶液轉(zhuǎn)移到硅膠柱中。用正己烷和二氯甲烷混合液洗脫樣品，搜集洗脫液，將洗脫液真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至約1 mL，移至液相小瓶中，用高純氮?dú)獯祾邼饪s液至近干，加入正己烷定容。

1.3PAHs的測(cè)定

采用PAHs混合標(biāo)準(zhǔn)樣品，包括萘（Nap）、苊烯（Any）、苊（Ana）、芴（Flu）、菲（Phe）、蒽（Ant）、熒蒽（Flt）、芘（Pyr）、苯并（a）蒽（BaA）、屈（Chr）、苯并（b）熒蒽（BbF）、苯并（k）熒蒽（BkF）、苯并（a）芘（Bap）、茚苯（1，2，3-cd）芘（Ipy）、二苯并（a，n）蒽（Dba）、苯并（g，h，i）苝（Bpe）16種優(yōu)先控制PAHs污染物。

使用安捷倫GC-MS7890A 5975C型氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀對(duì)樣品進(jìn)行定量檢測(cè)，采用的標(biāo)準(zhǔn)分析方法為EPA625-8270-8100，為保證測(cè)試的準(zhǔn)確性，各待測(cè)樣品中均加入蒽-D10、二萘嵌苯-D12。

分析操作條件：毛細(xì)管柱型號(hào)為HP-5MS（30 m×250 μm×0.25 μm），5% Phery/Methy Silox；色譜柱升溫程序：60 ℃保持2 min，以25 ℃/min升至150 ℃，然后再以8 ℃/min升至250 ℃，最后以3 ℃/min升至290 ℃保持4 min；進(jìn)樣口溫度：250 ℃；氣質(zhì)傳輸線溫度：250 ℃；載氣：He（99.999%）；流量（總）：53.839 mL/min；進(jìn)樣方式：不分流；進(jìn)樣量：1 μL；質(zhì)譜離子源溫度：230 ℃；MS四級(jí)桿150 ℃；掃描質(zhì)量范圍：SIM方式（40～400）。

2結(jié)果與分析

2.1徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的含量特征

全部樣品中都檢測(cè)出了PAHs，具體見(jiàn)表1。由表1可知，各采樣點(diǎn)PAHs總含量為2 179～11 933 ng/g。PAHs含量較高的點(diǎn)為7號(hào)和17號(hào)采樣點(diǎn)，所屬地均為居民區(qū)較為集中和交通流量較大的交叉路口；PAHs含量較低的兩個(gè)點(diǎn)分別是4號(hào)和10號(hào)采樣點(diǎn)，分別是花木苗圃基地和云龍湖公園，人流量和車(chē)輛較少，且周?chē)鷽](méi)有居民區(qū)。

根據(jù)Maliszew-Kordybach[9]對(duì)PAHs的分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)（PAHs<200 ng/g為未污染，200～600 ng/g為輕度污染，600～1 000 ng/g為中度污染，>1 000 ng/g為嚴(yán)重污染），徐州市二環(huán)路路面塵中的PAHs均達(dá)到嚴(yán)重污染程度。

2.2徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的組成特征

由表2可知，16種PAHs在各采樣點(diǎn)的平均含量為13.8～1 068.8 ng/g，中值為3～1 050 ng/g，含量最高的為萘，含量最低的為二苯并（a，n）蒽。從各PAHs含量占總含量的比例來(lái)看，在25個(gè)采樣點(diǎn)中檢測(cè)出的PAHs含量比例較高的分別是萘（17.37%）、菲（16.58%）、熒蒽（15.50%）、屈（14.95%）和芘（11.27%）。

從PAHs的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路上PAHs的污染程度大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)（圖1）。

2.3徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的來(lái)源

環(huán)境介質(zhì)中PAHs的來(lái)源呈多種特征分布，常用PAHs的理化性質(zhì)定義的特征比值來(lái)判斷PAHs的來(lái)源，常作為參考依據(jù)的有BaA/（BaA+Chr），F(xiàn)lt/（Flt+Pyr），Phe/Ant，Bap/Bpe，Pyr/Bap[10]。以下5種比值在判定多環(huán)芳烴來(lái)源過(guò)程中可作為比較可靠的參考值：①BaA/（BaA+Chr）。該值小于0.20時(shí)主要是石油類(lèi)的揮發(fā)污染來(lái)源，大于0.35時(shí)為燃燒源，0.20～0.35時(shí)是介于石油源和燃燒源之間的混合污染源[11]；②Flt/（Flt+Pyr）。該值小于0.40時(shí)為石油源，大于0.50時(shí)代表PHAs由生物質(zhì)、煤燃燒為主產(chǎn)生，0.40～0.50時(shí)則意味著石油類(lèi)燃燒來(lái)源[12]；③Phe/Ant。該值大于15表示石油源，小于10表示燃燒源[13]；④Bap/Bpe。該值為0.30～0.44時(shí)表示交通污染源，0.90～6.60時(shí)表示燃煤污染源[14]；⑤Pyr/Bap。該值為1～6時(shí)表示交通污染源，小于1時(shí)表示煤和生活污染源[15]。

本研究中的25個(gè)樣品，BaA/（BaA+Chr）為0.24，F(xiàn)lt/（Flt+Pyr）為0.58，Phe/Ant為7.21，Bap/Bpe為1.85，Pyr/Bap為4.31。因此，可以推斷出徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主，這與徐州市作為一個(gè)燃煤重工業(yè)城市也是吻合的。另外，二環(huán)路上車(chē)流量較大，交通污染源也是多環(huán)芳烴的一個(gè)來(lái)源，這一點(diǎn)從Pyr/Bap值上也得到了證明。

3結(jié)論

1）徐州市二環(huán)路路面塵中25個(gè)采樣點(diǎn)多環(huán)芳烴總含量為2 179～11 933 ng/g，其含量較國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)相比屬于污染較為嚴(yán)重的地區(qū)。

2）從多環(huán)芳烴的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴的污染大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)。

3）徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主。此外，交通污染也是造成徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴污染的一個(gè)來(lái)源。

參考文獻(xiàn)：

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[13] 趙健，周懷東，陸瑾，等.大清河流域表層土壤中多環(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2009，29（7）：1452-1458.

[14] 韓成哲，魏巍，王國(guó)棟.圖們市區(qū)大氣PM10中16種多環(huán)芳烴的監(jiān)測(cè)與分析[J].環(huán)境化學(xué)，2013，32（2）：319-324.

[15] 曹云者，柳曉娟，謝云峰，等.我國(guó)主要地區(qū)表層土壤中多環(huán)芳烴組成及含量特征分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32（1）：197-203.

2結(jié)果與分析

2.1徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的含量特征

全部樣品中都檢測(cè)出了PAHs，具體見(jiàn)表1。由表1可知，各采樣點(diǎn)PAHs總含量為2 179～11 933 ng/g。PAHs含量較高的點(diǎn)為7號(hào)和17號(hào)采樣點(diǎn)，所屬地均為居民區(qū)較為集中和交通流量較大的交叉路口；PAHs含量較低的兩個(gè)點(diǎn)分別是4號(hào)和10號(hào)采樣點(diǎn)，分別是花木苗圃基地和云龍湖公園，人流量和車(chē)輛較少，且周?chē)鷽](méi)有居民區(qū)。

根據(jù)Maliszew-Kordybach[9]對(duì)PAHs的分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)（PAHs<200 ng/g為未污染，200～600 ng/g為輕度污染，600～1 000 ng/g為中度污染，>1 000 ng/g為嚴(yán)重污染），徐州市二環(huán)路路面塵中的PAHs均達(dá)到嚴(yán)重污染程度。

2.2徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的組成特征

由表2可知，16種PAHs在各采樣點(diǎn)的平均含量為13.8～1 068.8 ng/g，中值為3～1 050 ng/g，含量最高的為萘，含量最低的為二苯并（a，n）蒽。從各PAHs含量占總含量的比例來(lái)看，在25個(gè)采樣點(diǎn)中檢測(cè)出的PAHs含量比例較高的分別是萘（17.37%）、菲（16.58%）、熒蒽（15.50%）、屈（14.95%）和芘（11.27%）。

從PAHs的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路上PAHs的污染程度大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)（圖1）。

2.3徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的來(lái)源

環(huán)境介質(zhì)中PAHs的來(lái)源呈多種特征分布，常用PAHs的理化性質(zhì)定義的特征比值來(lái)判斷PAHs的來(lái)源，常作為參考依據(jù)的有BaA/（BaA+Chr），F(xiàn)lt/（Flt+Pyr），Phe/Ant，Bap/Bpe，Pyr/Bap[10]。以下5種比值在判定多環(huán)芳烴來(lái)源過(guò)程中可作為比較可靠的參考值：①BaA/（BaA+Chr）。該值小于0.20時(shí)主要是石油類(lèi)的揮發(fā)污染來(lái)源，大于0.35時(shí)為燃燒源，0.20～0.35時(shí)是介于石油源和燃燒源之間的混合污染源[11]；②Flt/（Flt+Pyr）。該值小于0.40時(shí)為石油源，大于0.50時(shí)代表PHAs由生物質(zhì)、煤燃燒為主產(chǎn)生，0.40～0.50時(shí)則意味著石油類(lèi)燃燒來(lái)源[12]；③Phe/Ant。該值大于15表示石油源，小于10表示燃燒源[13]；④Bap/Bpe。該值為0.30～0.44時(shí)表示交通污染源，0.90～6.60時(shí)表示燃煤污染源[14]；⑤Pyr/Bap。該值為1～6時(shí)表示交通污染源，小于1時(shí)表示煤和生活污染源[15]。

本研究中的25個(gè)樣品，BaA/（BaA+Chr）為0.24，F(xiàn)lt/（Flt+Pyr）為0.58，Phe/Ant為7.21，Bap/Bpe為1.85，Pyr/Bap為4.31。因此，可以推斷出徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主，這與徐州市作為一個(gè)燃煤重工業(yè)城市也是吻合的。另外，二環(huán)路上車(chē)流量較大，交通污染源也是多環(huán)芳烴的一個(gè)來(lái)源，這一點(diǎn)從Pyr/Bap值上也得到了證明。

3結(jié)論

1）徐州市二環(huán)路路面塵中25個(gè)采樣點(diǎn)多環(huán)芳烴總含量為2 179～11 933 ng/g，其含量較國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)相比屬于污染較為嚴(yán)重的地區(qū)。

2）從多環(huán)芳烴的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴的污染大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)。

3）徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主。此外，交通污染也是造成徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴污染的一個(gè)來(lái)源。

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[7] 蔣秋靜，李躍宇，胡新新，等.太原市多環(huán)芳烴（PAHs）排放清單與分布特征分析[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué)，2013，33（1）：14-20.

[8] 段小麗.多環(huán)芳烴污染的人體暴露和健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法[M].北京：中國(guó)環(huán)境科學(xué)出版社，2011.

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[10] YUNKER M B，MACDONALD R W，VINGARZAN R，et al.PAHs in the Fraser River basin：A critical appraisal of PAH ratios as indicators of PAH source and composition[J].Organic Geochemistry，2002，33：489-515.

[11] 趙健，周懷東，陸瑾，等.白洋淀土壤中多環(huán)芳烴的分布特征及來(lái)源[J].生態(tài)學(xué)雜志，2009，28（5）：901-906.

[12] 王振，高云濤，劉曉海.化工廠土壤多環(huán)芳烴分布特征及評(píng)價(jià)[J].環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊，2010，29（4）：86-89.

[13] 趙健，周懷東，陸瑾，等.大清河流域表層土壤中多環(huán)芳烴的污染特征及來(lái)源分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2009，29（7）：1452-1458.

[14] 韓成哲，魏巍，王國(guó)棟.圖們市區(qū)大氣PM10中16種多環(huán)芳烴的監(jiān)測(cè)與分析[J].環(huán)境化學(xué)，2013，32（2）：319-324.

[15] 曹云者，柳曉娟，謝云峰，等.我國(guó)主要地區(qū)表層土壤中多環(huán)芳烴組成及含量特征分析[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào)，2012，32（1）：197-203.

2結(jié)果與分析

2.1徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的含量特征

全部樣品中都檢測(cè)出了PAHs，具體見(jiàn)表1。由表1可知，各采樣點(diǎn)PAHs總含量為2 179～11 933 ng/g。PAHs含量較高的點(diǎn)為7號(hào)和17號(hào)采樣點(diǎn)，所屬地均為居民區(qū)較為集中和交通流量較大的交叉路口；PAHs含量較低的兩個(gè)點(diǎn)分別是4號(hào)和10號(hào)采樣點(diǎn)，分別是花木苗圃基地和云龍湖公園，人流量和車(chē)輛較少，且周?chē)鷽](méi)有居民區(qū)。

根據(jù)Maliszew-Kordybach[9]對(duì)PAHs的分類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)（PAHs<200 ng/g為未污染，200～600 ng/g為輕度污染，600～1 000 ng/g為中度污染，>1 000 ng/g為嚴(yán)重污染），徐州市二環(huán)路路面塵中的PAHs均達(dá)到嚴(yán)重污染程度。

2.2徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的組成特征

由表2可知，16種PAHs在各采樣點(diǎn)的平均含量為13.8～1 068.8 ng/g，中值為3～1 050 ng/g，含量最高的為萘，含量最低的為二苯并（a，n）蒽。從各PAHs含量占總含量的比例來(lái)看，在25個(gè)采樣點(diǎn)中檢測(cè)出的PAHs含量比例較高的分別是萘（17.37%）、菲（16.58%）、熒蒽（15.50%）、屈（14.95%）和芘（11.27%）。

從PAHs的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路上PAHs的污染程度大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)（圖1）。

2.3徐州市二環(huán)路路面塵中PAHs的來(lái)源

環(huán)境介質(zhì)中PAHs的來(lái)源呈多種特征分布，常用PAHs的理化性質(zhì)定義的特征比值來(lái)判斷PAHs的來(lái)源，常作為參考依據(jù)的有BaA/（BaA+Chr），F(xiàn)lt/（Flt+Pyr），Phe/Ant，Bap/Bpe，Pyr/Bap[10]。以下5種比值在判定多環(huán)芳烴來(lái)源過(guò)程中可作為比較可靠的參考值：①BaA/（BaA+Chr）。該值小于0.20時(shí)主要是石油類(lèi)的揮發(fā)污染來(lái)源，大于0.35時(shí)為燃燒源，0.20～0.35時(shí)是介于石油源和燃燒源之間的混合污染源[11]；②Flt/（Flt+Pyr）。該值小于0.40時(shí)為石油源，大于0.50時(shí)代表PHAs由生物質(zhì)、煤燃燒為主產(chǎn)生，0.40～0.50時(shí)則意味著石油類(lèi)燃燒來(lái)源[12]；③Phe/Ant。該值大于15表示石油源，小于10表示燃燒源[13]；④Bap/Bpe。該值為0.30～0.44時(shí)表示交通污染源，0.90～6.60時(shí)表示燃煤污染源[14]；⑤Pyr/Bap。該值為1～6時(shí)表示交通污染源，小于1時(shí)表示煤和生活污染源[15]。

本研究中的25個(gè)樣品，BaA/（BaA+Chr）為0.24，F(xiàn)lt/（Flt+Pyr）為0.58，Phe/Ant為7.21，Bap/Bpe為1.85，Pyr/Bap為4.31。因此，可以推斷出徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主，這與徐州市作為一個(gè)燃煤重工業(yè)城市也是吻合的。另外，二環(huán)路上車(chē)流量較大，交通污染源也是多環(huán)芳烴的一個(gè)來(lái)源，這一點(diǎn)從Pyr/Bap值上也得到了證明。

3結(jié)論

1）徐州市二環(huán)路路面塵中25個(gè)采樣點(diǎn)多環(huán)芳烴總含量為2 179～11 933 ng/g，其含量較國(guó)內(nèi)外其他地區(qū)相比屬于污染較為嚴(yán)重的地區(qū)。

2）從多環(huán)芳烴的苯環(huán)數(shù)組成來(lái)看，徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴的污染大小順序?yàn)?環(huán)、3環(huán)、2環(huán)、5環(huán)、6環(huán)。

3）徐州市二環(huán)路路面塵中的多環(huán)芳烴主要來(lái)源是偏重于燃燒源的介于石油源和燃燒源之間的混合物質(zhì)，以生物質(zhì)和煤燃燒源為主。此外，交通污染也是造成徐州市二環(huán)路路面塵中多環(huán)芳烴污染的一個(gè)來(lái)源。

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