廣西花山鈾礦床氧化帶中鈾酰礦物特征、成因及其勘查指示意義

付 偉, 馮佐海, 黃永高, 柴明春, 康志強, 余 勇 ,楊夢力, 江超強

1)桂林理工大學(xué)廣西礦冶與環(huán)境科學(xué)實驗中心, 廣西桂林 541004;

2)桂林理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院, 廣西桂林 541004

廣西花山鈾礦床氧化帶中鈾酰礦物特征、成因及其勘查指示意義

付 偉1,2), 馮佐海1,2), 黃永高2), 柴明春2), 康志強1,2), 余 勇1,2),楊夢力2), 江超強2)

1)桂林理工大學(xué)廣西礦冶與環(huán)境科學(xué)實驗中心, 廣西桂林 541004;

2)桂林理工大學(xué)地球科學(xué)學(xué)院, 廣西桂林 541004

本文分析了廣西花山鈾礦床氧化帶中鈾酰礦物的類型、組合及賦存特征, 探討鈾酰礦物的成因機制及其對深部鈾礦體勘查的指示意義。研究發(fā)現(xiàn), 花山鈾礦床氧化帶中鈾酰礦物的類型非常復(fù)雜, 長沖、白石腳和糙米坪等三個礦點出現(xiàn)不同的鈾酰礦物組合。長沖礦點發(fā)育準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母和硅鈣鈾礦等鈾酰磷酸鹽和鈾酰硅酸鹽組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富Ca為特點; 白石腳礦點出現(xiàn)硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富Pb為特點; 糙米坪礦點出現(xiàn)翠砷銅鈾礦、銅鈾云母和脂狀鉛鈾礦等鈾酰磷酸鹽、鈾酰砷酸鹽和鈾酰氫氧化物組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富Cu和As等為特點。花山鈾礦床中的鈾酰礦物是原生鈾礦物(推斷為瀝青鈾礦)在氧化環(huán)境下發(fā)生次生沉淀作用而形成的, 三個礦點鈾酰礦物組合的差異歸因于原生鈾礦體元素地球化場、地下水中絡(luò)陰離子類型和地下水介質(zhì) pH環(huán)境等多種因素的耦合。研究認為, 鈾礦床氧化帶中的鈾酰礦物對于指導(dǎo)深部盲礦勘查具有一定的指示意義。在花山地區(qū), 鈾酰礦物沿斷裂帶出現(xiàn)大規(guī)模的垂向分布, 它的發(fā)育位置大致記錄了原生鈾礦體的產(chǎn)狀特征,而鈾酰礦物的含量和類型則有助于提供原生鈾礦石品位和硫化物含量等重要的成礦信息。本研究預(yù)測, 在花山礦區(qū)內(nèi)的糙米坪和白石腳礦點仍然存在發(fā)現(xiàn)氧化型鈾礦體的良好潛力。

鈾酰礦物; 鈾礦床; 氧化帶; 花山; 廣西

廣西賀州市花山鈾礦是我國核工業(yè)“開業(yè)之石”的產(chǎn)地。1943年, 有中國“鈾礦之父”稱號的南延宗先生在廣西花山地區(qū)黃羌坪一帶發(fā)現(xiàn)了我國第一塊鈾礦標(biāo)本。之后, 關(guān)于廣西花山地區(qū)的鈾礦資源逐漸引起了業(yè)界的關(guān)注, 原中央地質(zhì)調(diào)查所會同資源委員會的徐克勤、原廣西三隊、核工業(yè)〇三七大隊及廣西〇三一核地質(zhì)大隊等專家和單位陸續(xù)在該地區(qū)開展了勘查工作, 并發(fā)現(xiàn)了一批礦體。21世紀(jì)以來, 隨著國家對鈾礦床勘查的日漸重視, 花山鈾礦床又成為廣西大規(guī)模找礦突破的重點之一, 找礦勘查工作不斷推進。值得注意的是, 盡管花山鈾礦床的勘查歷史已有70余年, 但相關(guān)的科學(xué)研究卻極其有限。早期, 南延宗和吳磊伯對花山鈾礦床的礦物學(xué)特征開展過初步描述(南延宗等, 1943, 1944),徐克勤對礦床的成礦地質(zhì)特征進行了總結(jié)研究(徐克勤, 1946), 之后除了一些生產(chǎn)性的勘探報告外,鮮有關(guān)于花山鈾礦床基礎(chǔ)地質(zhì)研究的公開報道。

為深化對廣西花山鈾礦床成礦規(guī)律與礦床成因的認識, 并為指導(dǎo)該礦床的勘查提供新的科學(xué)依據(jù),在前人工作的基礎(chǔ)上, 本文重點研究花山鈾礦床氧化帶中的鈾酰礦物, 因為鈾酰礦物是氧化型鈾礦體的主要礦石礦物, 同時它對于理解 U元素的表生地球化學(xué)行為、重建鈾礦物的表生演變序列、反演表生環(huán)境演化、指導(dǎo)原生鈾礦體的勘查以及處置核廢料等方面都具有重要的意義(葉夫謝耶娃等, 1980;別洛娃, 1981; 盧龍等, 2006; Hazen et al., 2009; Alexandre et al., 2012; G?b et al., 2013)。本研究旨在深入揭示該花山礦床氧化帶中鈾酰礦物的主要類型、礦物組合及其礦物賦存規(guī)律, 分析其成因機制并探討鈾酰礦物對深部鈾礦體勘查的指示意義。

1 礦床地質(zhì)特征

研究區(qū)處于湘桂兩省交界處, 主體出露于廣西東北部的富川、賀州和鐘山地區(qū)(常簡稱富賀鐘地區(qū))。在大地構(gòu)造位置上, 研究區(qū)位于華南地區(qū)揚子板塊與華夏板塊在三疊紀(jì)的最終拼合帶上, 北西為揚子板塊, 南東為華夏板塊。由于地處板塊拼合帶的特殊地質(zhì)背景, 區(qū)內(nèi)中酸性巖漿巖極其發(fā)育, 南嶺地區(qū)最壯觀的東西向中生代花崗巖帶: 花山—姑婆山—大東山—貴東—寨背—武平花崗巖帶, 即從研究區(qū)內(nèi)貫穿而過。值得注意的是, 這條花山—姑婆山—大東山—貴東—寨背—武平花崗巖帶也同時是華南地區(qū)的一條大型鈾礦床成礦帶(胡瑞忠等,2007; 楊尚海, 2010), 如諸廣巖體南部的長江鈾礦田、瀾河鈾礦田、鹿井鈾礦田及貴東巖體的下莊鈾礦田等都發(fā)育這條帶上。

花山鈾礦床產(chǎn)在桂東北地區(qū)的花山雜巖體內(nèi)。該巖體的主體巖性為花崗巖, 平面上呈渾圓狀, 出露面積約 600 km2, 侵位發(fā)生于中晚侏羅世之交的特提斯構(gòu)造域向太平洋構(gòu)造域轉(zhuǎn)換時期(Feng et al.,2011), 同位素年齡在 163～148 Ma之間(朱金初等,2006)。馮佐海等(2002)把花山雜巖體分為了5個單元, 由老到新依次為: 牛廟獨立侵入體, 巖性主要為細-中粒石英二長閃長巖; 楊梅山獨立侵入體, 巖性為中粒石英二長巖; 里松單元, 巖性為中粒角閃石黑云母二長花崗巖; 望高單元, 巖性主要為中粗粒黑云母二長花崗巖; 華美單元, 巖性為細粒花崗巖。礦區(qū)出露地層主要是寒武系淺變質(zhì)長石石英雜砂巖夾泥巖、泥盆系細砂巖、泥巖、泥灰?guī)r、硅質(zhì)巖等。斷裂構(gòu)造主要為NE和NW向, 兩者呈“X”型展布, 其次為近SN和近EW向。

礦床主要賦存于花山巖體內(nèi)的望高單元中(圖1)。目前已發(fā)現(xiàn)長沖、白石腳和糙米坪等3處鈾礦點, 分別位于研究區(qū)的北部、東北部和西南部。礦區(qū)內(nèi)圍巖蝕變種類多樣, 且相互迭加, 但分帶性不甚明顯。一般在平面上自礦化中心向兩側(cè)依次發(fā)育硅化帶、鉀長石化帶、絹云母化帶、赤鐵礦化帶和高嶺土化帶。在垂向上圍巖蝕變在深部表現(xiàn)為大范圍的鉀長石化、褐鐵礦化、絹云母化和硅化, 而淺部以鉀化為主, 次為綠泥石化, 局部地區(qū)可見孔雀石化。礦體主要受近 EW向斷裂構(gòu)造控制, 礦體產(chǎn)狀與構(gòu)造帶產(chǎn)狀基本一致, 礦體形態(tài)多呈脈狀、透鏡狀, 單礦脈規(guī)模普遍較小(圖2)。鈾礦石品位變化大, 多以低品位礦石為主。礦石類型主要包括鉀長石化赤鐵礦化輕微碎裂花崗巖型礦石、赤鐵礦化硅化花崗碎斑巖型礦石、硅化赤鐵礦化構(gòu)造角礫巖型礦石及硅化石英脈型礦石等。載鈾礦石礦物主要為鈣鈾云母、銅鈾云母、硅鈣鈾礦和硅鉛鈾礦等, 而脈石礦物以石英、玉髓和鉀長石和赤鐵礦為主, 其次為電氣石、絹云母、黑云母、綠泥石等。

圖1 花山鈾礦床地質(zhì)簡圖Fig. 1 Sketch geological map of the Huashan uranium ore deposit

2 取樣及分析方法

采樣工作布置在花山礦區(qū)內(nèi)的長沖、白石腳和糙米坪等 3處礦點。其中, 長沖礦點的樣品采自礦體氧化帶的地表露頭和鉆孔巖芯, 而白石腳和糙米坪礦點的樣品均采自礦體氧化帶的地表探槽內(nèi)。室內(nèi)測試主要開展了巖相薄片觀察、X粉末衍射物相分析和電子顯微鏡+能譜分析等。

在制樣上, 由于氧化帶鈾礦石樣品的物質(zhì)組分非常松散, 為便于光學(xué)顯微鏡巖相鑒定和電子顯微鏡礦物分析, 光薄片制備采用了注膠法。巖相觀察和鑒定采用Leica DM EP高分辨率透反兩用顯微鏡進行。X粉晶衍射物相分析的儀器為Philips X’ Pert MPD, 實驗條件為: Cu靶, Ka射線, 工作電壓44 kV,電流30 Ma。全角度掃描范圍為3°～80°, 掃描速度為10°/min。X衍射的數(shù)據(jù)處理由JADE.5.0軟件完成。電子顯微鏡的分析儀器為 JXA-8230型電子探針。工作條件為: 加速電壓為20.0 kV, 束斑電流為3×10-8A, 掃描電子束直徑為1.0 μm。所有測試工作均在桂林理工大學(xué)廣西隱伏金屬礦產(chǎn)勘查重點實驗室完成。

圖2 花山礦床長沖礦點垂向剖面簡圖(據(jù)廣西三一〇核地質(zhì)隊, 2011修改)Fig. 2 Vertical profile of the Changchong uranium ore spot in Huashan area (modified after Guangxi No. 310 Nuclear Geological Party, 2011)

3 測試結(jié)果

3.1 鈾酰礦物類型與共生組合

X粉末衍射(圖 3)、巖相薄片及電子顯微鏡(圖4, 5, 6)鑒定顯示, 花山鈾礦床氧化帶中鈾酰礦物的種類多樣, 且三個礦點各自具有不同類型的礦物組合。其中, 長沖礦點的樣品中主要鈾酰礦物是準(zhǔn)鈣鈾云母, 次為鈣鈾云母, 與之共生的脈石礦物主要為赤鐵礦、石英、玉髓和鉀長石, 還發(fā)現(xiàn)少量的電氣石、絹云母、黑云母、綠泥石等。白石腳礦點的樣品中主要鈾酰礦物是硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦, 共生的脈石礦物主要為赤鐵礦、石英(玉髓)和鉀長石,其次為絹云母、黑云母、綠泥石、金紅石、水磷鈣釷石等。糙米坪礦點的樣品中主要鈾酰礦物為翠砷銅鈾礦, 次為銅鈾云母, 伴生的金屬礦物包括赤鐵礦、赤銅礦, 脈石礦物則以石英(玉髓)和鉀長石為主,此外還發(fā)現(xiàn)了絹云母、黑云母、綠泥石、鋯石、金紅石、褐簾石、磷灰石、獨居石等。

依據(jù)鈾礦物分類(張靜宜等, 1995; 張成江等,2007), 花山礦床氧化帶中鈾酰礦物的類型主要是鈾酰磷酸鹽類(長沖礦點的準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母以及糙米坪礦點的銅鈾云母)、鈾酰砷酸鹽類(糙米坪礦點的翠砷銅鈾礦)和鈾酰硅酸鹽類(白石腳礦點的硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦)。

3.2 鈾酰礦物特征與賦存形式

準(zhǔn)鈣鈾云母(Met): 手標(biāo)本上主要表現(xiàn)為黃綠、淡黃綠色鱗片狀晶體, 呈浸染狀與石英、絹云母和赤鐵礦等礦物共生(圖4A), 在紫外線照射下發(fā)強烈的黃綠色熒光。在光學(xué)顯微鏡下, 準(zhǔn)鈣鈾云母呈無色—淺黃色—黃色至深黃色, 可見一組完全解理,平行消光, 多色性明顯。在 X 粉末衍射圖譜中(圖3), 準(zhǔn)鈣鈾云母在 d=8.5111?, 4.2604?, 3.1986? 處出現(xiàn)強峰。電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn), 準(zhǔn)鈣鈾云母的賦存狀態(tài)主要有 3種形式: ①呈葉片狀(較自形)沿長石或石英(尤其是長石)顆粒裂隙穿插充填(圖 4B);②呈細脈狀與玉髓脈共生充填于裂隙或破碎帶中,或生長于石英晶洞中(圖 4C); ③與赤鐵礦共生分布于石英顆粒中(圖4D)。能譜分析表明(圖7), 準(zhǔn)鈣鈾云母中 CaO平均含量為 6.00%, UO2平均含量為67.90%, P2O5平均含量為18.92%, 其化學(xué)成分與準(zhǔn)鈣鈾云母標(biāo)準(zhǔn)化學(xué)式 Ca(UO2)2(PO4)2·8H2O 的理論值相似。

圖3 花山鈾礦氧化帶鈾礦石X粉晶衍射圖Fig. 3 XRD patterns of uranium ore samples from the oxidized zone in the Huashan uranium deposit

圖4 準(zhǔn)鈣鈾云母礦物特征及賦存形式Fig. 4 Mineralogical characteristics and modes of occurrence of meta-autunites

圖5 硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦礦物特征及賦存形式Fig. 5 Mineralogical characteristics and modes of occurrence of kasolite and parsonsite

圖6 翠砷銅鈾礦礦物特征及賦存形式Fig. 6 Mineralogical characteristics and modes of occurrence of zeunerites

硅鉛鈾礦(Kas): 手標(biāo)本上呈棕黃、蛋黃色細粒晶體, 半金剛光澤、油脂光澤, 條痕為褐黃色, 在野外多呈土狀集合體產(chǎn)出(圖5A), 在紫外線照射下不發(fā)熒光。顯微鏡下硅鉛鈾礦多表現(xiàn)為深褐色、黑色,可見一組完全解理, 平行消光(圖5B)。在X粉末衍射圖譜中, 硅鉛鈾礦在 d=6.4920?, 3.2497?,2.9155?處出現(xiàn)強峰。在電子顯微鏡下, 硅鉛鈾礦多呈半自形粒狀、柱狀及細針狀晶形, 沿石英或長石(主要為石英)粒間或裂隙充填交代(圖5C, D), 顯示充填交代結(jié)構(gòu)。能譜分析表明(圖7), 該礦物化學(xué)成分中 PbO平均含量為 36.59%, UO2平均含量為46.26%, SiO2平均含量為12.81%。

斜磷鉛鈾礦(Par): 野外常與硅鉛鈾礦共生。在顯微鏡下, 斜磷鉛鈾礦礦物形態(tài)以片狀、板條狀為主, 集合體呈放射束狀、皮殼狀, 礦物賦存形式與硅鉛鈾礦基本一致, 呈充填交代結(jié)構(gòu)產(chǎn)于石英或長石粒間或裂隙中(圖5B, C)。能譜分析表明(圖7), 斜磷鉛鈾礦化學(xué)成分中PbO平均含量為47.38%, UO2平均含量為31.37%, P2O5平均含量為15.33%。

翠砷銅鈾礦(Zeu): 手標(biāo)本上為翠綠、蘋果綠色,鱗片狀和星點狀晶形, 礦物集合體多呈團簇狀(圖6A), 在紫外線照射下不發(fā)熒光。在野外多與銅鈾云母、石英和一些金屬礦物共生發(fā)育。顯微鏡下呈藍綠色-淡藍綠色的鮮明干涉色, 一組完全解理, 平行消光, 具弱多色性。在 X粉末衍射圖譜中, 翠砷銅鈾礦在 d=10.6200?, 3.5923?處出現(xiàn)強峰。在電子顯微鏡下, 該類礦物主要沿長石、石英、黑云母以及褐簾石等礦物的粒間或裂隙充填交代(圖 6B), 并常見與赤鐵礦及赤銅礦(圖6C, D)共生發(fā)育。能譜分析表明(圖7), 翠砷銅鈾礦中CuO平均含量為6.44%,UO2平均含量為67.38%, As2O5平均含量為11.38%,P2O5平均含量為10.59%, 這與標(biāo)準(zhǔn)礦物的理論化學(xué)成分有一定差別, 不排除翠砷銅鈾礦中包裹有銅鈾云母等其它鈾礦物的微粒。

4 討論

4.1 花山鈾礦床中鈾酰礦物的成因

早在20世紀(jì)40年代, 前人就在花山地區(qū)的“黃羌坪”(即本文所指的糙米坪地區(qū))報道發(fā)現(xiàn)了磷酸鈾礦、脂狀鉛鈾礦和瀝青鈾礦(南延宗等, 1944)。在這些鈾礦物中, 瀝青鈾礦屬原生鈾礦物, 而磷酸鈾礦和脂狀鉛鈾礦均屬鈾酰礦物。此后, 地勘隊伍在花山礦區(qū)陸續(xù)發(fā)現(xiàn)了鈣鈾云母和硅鈣鈾礦等一批鈾酰礦物(廣 西三一 〇 核 地質(zhì)隊, 2011)。在綜合前人工作的基礎(chǔ)上, 本研究進一步發(fā)現(xiàn)花山鈾礦床內(nèi)鈾酰礦物的發(fā)育具有多樣性, 長沖、白石腳和糙米坪等3個礦點出現(xiàn)不同的鈾酰礦物組合, 表現(xiàn)為長沖礦點發(fā)育準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母和硅鈣鈾礦等鈾酰磷酸鹽和鈾酰硅酸鹽組合, 白石腳礦點出現(xiàn)硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽組合, 而糙米坪礦點則出現(xiàn)翠砷銅鈾礦、銅鈾云母和脂狀鉛鈾礦等鈾酰磷酸鹽、鈾酰砷酸鹽和鈾酰氫氧化物組合。

圖7 花山花崗巖型鈾礦床各礦化點鈾礦物能譜圖Fig. 7 EDS spectrograms of uranyl minerals in the Huashan deposit

通常認為, 鈾酰礦物是原生鈾礦物(UO2)在表生環(huán)境下被氧化、遷移和再沉淀的產(chǎn)物(Wronkiewicz et al., 1992, 1996; Hazen et al., 2009)。原生鈾礦物常與硫化物共生, 在表生環(huán)境下硫化物易被氧化并產(chǎn)生酸性水溶液, 這將加速原生鈾礦物的分解氧化, 導(dǎo)致U4+被氧化U6+離子, U6+易與S與結(jié)合形成(UO2)[SO4]22-或(UO2)[SO4]34-等硫酸鹽易溶絡(luò)合物, 或形成氫氧化物絡(luò)合物UO2[OH]2、碳酸鹽 Na2UO2[CO3]2絡(luò)合物或有機絡(luò)合物等進行遷移(閔茂中等, 1992; Brugger et al., 2003; Trenfield et al.,2011)。U6+隨地下水溶液經(jīng)短暫遷移后, 在特定的物理化學(xué)條件下, 會與地下水中的 PO43-、AsO43-、VO43-、CO32-等絡(luò)陰離子以及 Ca、Pb、Ba、Cu 等金屬陽離子結(jié)合形成鈾酰礦物(葉夫謝耶娃等, 1980;別洛娃, 1981)。

值得一提的是, 花山鈾礦床內(nèi)原生鈾礦物非常罕見。除南延宗等(1944)報道在“黃羌坪”(即糙米坪地區(qū))報道發(fā)現(xiàn)了瀝青鈾礦外, 在該地區(qū)長期從事地質(zhì)勘查的廣西三一 〇 核 地質(zhì)隊和本次研究均未發(fā)現(xiàn)四價原生鈾礦物發(fā)育的明確證據(jù)。這說明礦區(qū)內(nèi)的原生鈾礦體應(yīng)該遭受了強烈的氧化作用次生改造, 使得原生鈾礦物難以被保存下來。

導(dǎo)致三個礦點氧化帶出現(xiàn)不同類型鈾酰礦物的原因可能是多方面的。原生礦床中礦物元素組合、氧化帶pH和Eh環(huán)境及地下水化學(xué)成分等條件都是制約鈾酰礦物發(fā)育的重要因素(閔茂中等, 1992; 盧龍等, 2006; Hazen et al., 2009)。對比三個礦點的鈾酰礦物化學(xué)成分, 不難發(fā)現(xiàn), 它們的陽離子化學(xué)成分各有特點, 長沖礦點富Ca, 白石腳礦點富Pb, 而糙米坪礦點富 Cu等。由于三個礦點的圍巖基本相同, 都為望高單元黑云母二長花崗巖, 因而影響鈾酰礦物陽離子成分的源頭應(yīng)該都是原生礦床的元素地球化學(xué)場。前期研究已表明(馮佐海, 2013), 長沖、白石腳和糙米坪三個礦點氧化帶的元素地球化學(xué)特征有明顯差異, 特別是金屬元素的含量高低有別,如 Pb的含量依次為: 白石腳(>10000×10-6)>糙米坪(544.3×10-6)>長沖(282×10-6), Cu 的含量依次為: 糙米坪(494×10-6)>白石腳(135×10-6)>長沖(3.9×10-6)。這些地球化學(xué)數(shù)據(jù)指示, 白石腳礦點的原生鈾礦床中應(yīng)該伴生方鉛礦等含鉛硫化物, 因而它的氧化帶發(fā)育了富 Pb的元素地球化學(xué)場, 而糙米坪礦點的原生鈾礦床中應(yīng)該伴生黃銅礦等含銅硫化物, 這導(dǎo)致了它的氧化帶出現(xiàn)了富 Cu的元素地球化學(xué)場。隨著原生鈾礦體中硫化物的氧化分解, Pb、Cu等元素進入氧化帶中的地下水中, 為硅鉛鈾礦、斜磷鉛鈾礦、銅鈾云母和翠砷銅鈾礦等鈾酰礦物的發(fā)育提供了豐富物源。而長沖礦點有所不同, 它的原生鈾礦體中金屬硫化物的含量偏少, 導(dǎo)致地下水中相對貧金屬元素, 而富集來自長石等硅酸鹽礦物風(fēng)化所釋放的Ca離子, 因而發(fā)育準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母和硅鈣鈾礦等鈾酰礦物組合。

地下水中絡(luò)陰離子的成分也會影響到鈾酰礦物的發(fā)育類型。實驗地球化學(xué)表明, 在弱酸性的地下水溶液中, UO22+: HPO42-離子濃度比值小于等于1將適宜于鈾酰磷酸鹽礦物的沉淀(閔茂中等,1992)。可見, 長沖礦點發(fā)育的鈣鈾云母和準(zhǔn)鈣鈾云母, 以及糙米坪礦點發(fā)育的銅鈾云母等這些鈾酰磷酸鹽礦物都應(yīng)該產(chǎn)于富P的地下水中。P主要來自花崗巖中的磷灰石, 或風(fēng)化殼中降解的有機質(zhì)(Alexandre et al., 2012; G?b et al., 2013)。糙米坪礦點的地下水中除富P外還應(yīng)該富As, 這是因為該礦點發(fā)育的翠砷銅鈾礦需要地下水中含有AsO42-絡(luò)陰離子。As的來源應(yīng)該與花崗巖侵入期后的熱液活動有關(guān), 毒砂等含 As硫化物是花崗巖型原生鈾礦體中常見的伴生礦物。隨著原生鈾礦體的風(fēng)化, 毒砂中等硫化物中的 As會被氧化釋放進入地下水溶液中(李藝等, 1999)。與長沖和糙米坪礦點不同, 白石腳礦點中產(chǎn)出硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽類礦物的地下水應(yīng)該是一種富Si類型。這是因為當(dāng)?shù)叵滤芤褐?UO22+、SiO43-離子濃度較高, 而PO42-、SO42-、AsO42-、VO42-、CO32-等絡(luò)陰離子濃度極低時, 鈾酰硅酸鹽類礦物才能形成(閔茂中等,1992)。盧龍等(2006)研究下莊鈾礦田中的硅鈣鈾礦等鈾酰硅酸鹽類礦物時也認為它們的成因與富 Si類型的地下水中有關(guān)。

鈾酰礦物的次生沉淀受氧化帶中地下水介質(zhì)pH值的制約(閔茂中等, 1992; Hazen et al., 2009)。鈣鈾云母和銅鈾云母等鈾酰磷酸鹽礦物在中性介質(zhì)的水溶液中溶解度最低(圖8A, B), 它們的次生沉淀作用是載U地下水在遷移過程中遭受中性化pH值環(huán)境時發(fā)生的。翠砷銅鈾礦等鈾酰砷酸鹽礦物的沉淀環(huán)境與前述的鈾酰磷酸鹽礦物類似(圖8C)。而硅鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽類礦物則明顯不同, 它們的溶解度最低值出現(xiàn)在近中性-弱堿性的pH區(qū)間(圖8D),也就是說它們的次生沉淀需要載U地下水在遭受弱堿性的水文地球化學(xué)環(huán)境時才能形成。

綜上所述, 花山鈾礦床氧化帶中的鈾酰礦物均是原生鈾礦物(推斷為瀝青鈾礦)在氧化環(huán)境下被氧化并發(fā)生次生沉淀作用形成的, 之所以長沖、白石腳和糙米坪 3個礦點的鈾酰礦物產(chǎn)出類型不同, 這與原生鈾礦體的元素地球化場、地下水中絡(luò)陰離子類型和地下水介質(zhì)的 pH環(huán)境等多種因素的耦合作用相關(guān)。長沖礦點的準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母等鈾酰磷酸鹽礦物組合發(fā)育在貧金屬元素的元素地球化學(xué)場背景下, 它們是酸性富 Ca2+、UO22+和 PO42-絡(luò)陰離子的地下水在遷移過程中遭受中性化的 pH環(huán)境時形成的。白石腳礦點的硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽組合發(fā)育在富 Pb的元素地球化學(xué)場背景下, 地下水化學(xué)成分以富Pb2+、UO22+與SiO42-絡(luò)陰離子為特點, 有利的沉淀環(huán)境是弱堿性的 pH值條件; 而糟米坪礦點的翠砷銅鈾礦、銅鈾云母等鈾酰磷酸鹽和鈾酰砷酸鹽礦物組合發(fā)育在富 Cu的元素地球化學(xué)場背景下, 它們的成因與酸性富UO22+、Cu2+與 PO42-、AsO42-絡(luò)陰離子的地下水相聯(lián)系, 次生沉淀作用主要發(fā)生在中性化的pH環(huán)境中。

值得注意的是, 南延宗等(1944)還報道在花山“黃羌坪”地區(qū)(即本文所指的糙米坪)發(fā)現(xiàn)了脂狀鉛鈾礦(即脂鉛鈾礦), 這種鈾酰礦物是原生鈾礦物在風(fēng)化早期形成的亞穩(wěn)定態(tài)鈾酰氫氧化物或氧化物,其動力學(xué)上的機理是鈾酰氫氧化物或氧化物成核和晶體生長速率快于鈾酰硅酸鹽(陳繁榮等, 2003)。本研究尚未在花山鈾礦床中發(fā)現(xiàn)該類礦物, 指示它的發(fā)育范圍非常局限, 其原因可能是脂狀鉛鈾礦多分布在礦床氧化帶的上層, 易于被剝蝕而難以保存,或在長期風(fēng)化作用下已多被鈾酰磷酸鹽或鈾酰硅酸鹽礦物等進一步交代(Finch et al., 1989)而難以被發(fā)現(xiàn)。

4.2 鈾酰礦物對花山礦床深部勘查的指示意義

前蘇聯(lián)學(xué)者認為氧化帶中鈾酰礦物的地質(zhì)產(chǎn)狀和礦物屬性包含了下部原生盲礦體的若干信息(別洛娃, 1981; 契爾尼科夫, 1981), 提出可利用氧化帶垂向結(jié)構(gòu)判定原生礦床的類型, 利用標(biāo)型礦物屬性指示深部盲礦體的形態(tài)、埋藏深淺, 或利用共生鈾酰礦物之間的相互比例推斷原生礦石的原始成分等。但葉弗謝耶娃(1980)同時指出, 由于鈾礦床氧化過程的復(fù)雜性和多階段性, 存在富礦體上方形成貧礦氧化帶, 在貧礦體上方形成富礦氧化帶的諸多不確定性, 需要針對各個礦床的地質(zhì)規(guī)律做具體分析。

在花山鈾礦區(qū)內(nèi), 由于長沖礦點已開展鉆探工作, 因此關(guān)于地表露頭鈾酰礦物與深部盲礦體之間的聯(lián)系已經(jīng)得到初步揭示。首先, 礦點深部的盲礦體(標(biāo)高 860～160 m)并非由原生鈾礦物(瀝青礦物)組成, 而是由硅鈣鈾礦、鈣鈾云母等鈾酰礦物組成(廣 西三一 〇 核 地質(zhì)隊, 2011)。這說明了花山地區(qū)鈾礦床氧化帶的發(fā)育規(guī)模非常大, 垂向深度接近700 m。如此大規(guī)模發(fā)育的鈾礦床氧化帶應(yīng)該與所在地質(zhì)單元的透水性有直接關(guān)系(張振強等, 2005)。長沖礦點的氧化帶沿斷裂帶發(fā)育, 這種斷控的線狀氧化帶不同于受潛水面控制的面狀氧化帶, 富含自由氧的地下水可沿著高滲透性斷裂帶直達到地下深部, 從而有利于氧化帶的增厚。與本案例可良好對比的是桂北地區(qū)的雙滑江鈾礦床, 陳璋如等(1989)報道該礦床的氧化帶厚度也近 500 m, 次生鈾礦物從地表探槽(約標(biāo)高720 m)一直延伸至鉆孔深部(標(biāo)高255 m)。其二, 長沖礦點的深部盲礦體均為氧化礦體, 這些由鈾酰礦物所組成的氧化礦體保留著原生鈾礦體的透鏡狀、脈狀等形態(tài)輪廓和間隔發(fā)育、殲滅再現(xiàn)的產(chǎn)狀特征(圖2)。這種現(xiàn)象指示氧化帶中鈾酰礦物的空間分布大致記錄了原生鈾礦體的形態(tài)和產(chǎn)狀特征。其三, 鈾酰礦物的發(fā)育空間非常局限,只分布于含礦斷裂帶內(nèi)部及旁側(cè), 多以浸染狀和星點浸染狀產(chǎn)出, 所組成的鈾礦石品位總體偏低, 并且在地表露頭的下部也未出現(xiàn)高品位的“次生鈾黑”帶。別洛娃(1981)指出若鈾礦床氧化帶出現(xiàn)“次生鈾黑”帶, 則指示它的原生鈾礦體是富鈾-高硫化物型, 反之則指示單鈾或低硫貧鈾類型。因此, 綜合長沖礦點鈾酰礦物及鈾礦石的低品位特征, 推斷其原生鈾礦體應(yīng)該是低硫貧鈾類型。

糙米坪、白石腳與長沖等三個礦點在含礦斷裂產(chǎn)狀、富礦圍巖、賦礦標(biāo)高等成礦特征上基上類似,因而長沖礦點中鈾酰礦物所蘊含的找礦信息也可以給糙米坪和白石腳礦點的深部勘查工作提供有價值的啟示。本研究認為, 在糙米坪和白石腳礦點, 礦體的地表露頭之下沿含礦斷裂帶仍然存在鈾礦體向下延伸的可能性, 礦體類型應(yīng)該是由鈾酰礦物構(gòu)成的氧化型礦體, 但這種氧化型礦體會保留著原生礦體形態(tài)復(fù)雜多變、產(chǎn)出位置不連續(xù)的特點。此外, 前述已知糙米坪和白石腳礦點的鈾酰礦物類型明顯不同于長沖, 它們的鈾酰礦物陽離子組分分別以富Pb和 Cu為特點, 指示這兩個礦點的原生鈾礦體中伴生較多的Pb和Cu硫化物(方鉛礦、黃銅礦)。對比華南地區(qū)的花崗巖熱液型鈾礦床發(fā)現(xiàn), 鈾的富集程度與礦石中硫化物含量有一定的正相關(guān)關(guān)系, 因為富硫容易使得成礦流體保持一種還原狀態(tài), 這對于鈾在熱液體系中從遷移態(tài)(U6+)變成沉淀態(tài)(U4+)非常重要(余達淦, 1989)。依據(jù)這條規(guī)律, 本文認為糙米坪和白石腳礦點的原生鈾礦體中相對富集硫化物的特點對于深部勘查而言是一個積極的信號, 一方面硫化物的含量高指示了原生鈾礦體中的U含量可能也偏高, 另一方面硫化物在氧化過程中形成的酸性淋濾環(huán)境將有利于U在含礦斷裂帶的深部形成相對高品位的次生富集帶(別洛娃, 1981)。

5 結(jié)論

(1)花山鈾礦床氧化帶中出現(xiàn)3種不同類型的鈾酰礦物組合。長沖礦點出現(xiàn)準(zhǔn)鈣鈾云母、鈣鈾云母和硅鈣鈾礦等鈾酰磷酸鹽和鈾酰硅酸鹽組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富 Ca為特點; 白石腳礦點出現(xiàn)硅鉛鈾礦和斜磷鉛鈾礦等鈾酰硅酸鹽組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富 Pb為特點; 糙米坪礦點出現(xiàn)翠砷銅鈾礦、銅鈾云母和脂狀鉛鈾礦等鈾酰磷酸鹽、鈾酰砷酸鹽和鈾酰氫氧化物組合, 鈾酰礦物的陽離子組分以富Cu和As等為特點。

(2)花山礦區(qū)內(nèi)的鈾酰礦物是原生鈾礦物(推斷為瀝青鈾礦)在表生環(huán)境下被氧化并發(fā)生 U元素遷移和次生沉淀作用的產(chǎn)物。長沖、白石腳和糙米坪等3個礦點的鈾酰礦物類型差異與原生鈾礦體元素地球化學(xué)場、地下水絡(luò)陰離子類型和地下水 pH環(huán)境等多種因素的耦合作用有關(guān)。

(3)鈾酰礦物對指導(dǎo)花山地區(qū)的鈾礦床深部盲礦勘查具有一定的指示意義。鈾酰礦物沿斷裂帶的大規(guī)模垂向分布大致記錄了原生鈾礦體的形態(tài)和產(chǎn)狀特征, 而鈾酰礦物的含量和類型則有助于推斷原生鈾礦體的品位和硫化物含量等重要的成礦信息。本文認為在深部勘查工作開展較少的糙米坪和白石腳礦點具有進一步尋找深部盲礦體的可能性, 推斷沿含礦斷裂帶向下延伸還可能出現(xiàn)由鈾酰礦物組成的氧化型礦體, 但這種氧化型礦體應(yīng)該保持著原生鈾礦體形態(tài)復(fù)雜多變、產(chǎn)出位置不連續(xù)的特點。

致謝:在野外考察和室內(nèi)研究過程中得到了廣西三一 〇 核 地質(zhì)隊李容森、孫如良、李賢國和唐耀群等領(lǐng)導(dǎo)及員工的大力支持和協(xié)助, 在此致以真摯的謝意！感謝匿名審稿專家提出的建設(shè)性修改意見。

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Mineralogical Characteristics and Genesis of the Uranyl Minerals in the Oxidized Zone of the Huashan Deposit, Guangxi, and Their Implications for Deep Ore Exploration

FU Wei1,2), FENG Zuo-hai1,2), HUANG Yong-gao2), CHAI Ming-chun2), KANG Zhi-qiang1,2),

YU Yong1,2), YANG Meng-li2), JIANG Chao-qiang2)
1)Guangxi Scientific Experiment Center of Mining, Metallurgy and Environment,Guilin University of Technology, Guilin, Guangxi541004;
2)College of Earth Sciences, Guilin University of Technology, Guilin, Guangxi541004

This study aims at revealing the mineralogical characteristics of the uranyl minerals from the oxidized zone of the Huashan deposit in Guangxi and investigating their genetic mechanism in relation to deep ore exploration. The authors have found that there are different mineral assemblages in the three ore spots of the study area, with the assemblage of meta-autunite, autunite and uranophane in the Changchong ore spot, that of kasolite and parsonsite in the Baishijiao ore spot, and that of zeunerite, torbernite and gummite in the Zhaomiping ore spot. These uranyl minerals were derived from the primary U-bearing mineral (uraninite) and formed by the secondary precipitation process in an oxidation environment. Different uranyl mineral assemblages in the three ore spots are attributed to element geochemical backgrounds of the primary ore bodies, types of the complex anions in the groundwater solutions, and Ph values of the U-bearing groundwater. This study indicates that the uranyl minerals can provide important clues for deep exploration; for example, the uranyl minerals are extensively developed along the faults, and their characteristics have recorded the location of the primary ore body and the information of the primary ore grade and sulfide content. It is held that there are good potentials for further prospecting in the Baishijiao and Zhaomiping ore spots.

uranyl minerals; U deposit; oxidized belt; Huashan; Guangxi

P619.14; P611.21

A

10.3975/cagsb.2014.03.04

本文由國家自然科學(xué)青年基金項目(編號: 41102051)、廣西自然科學(xué)基金項目(編號: 2012GXNSFAA053187; 2013GXNSFBA019209)、廣西大規(guī)模地質(zhì)礦產(chǎn)勘查項目(編號: 桂財建函[2010]130號)和廣西重點實驗室建設(shè)項目(編號: 11-031-20; 12-071-20)聯(lián)合資助。

2013-08-21; 改回日期: 2013-11-26。責(zé)任編輯: 閆立娟。

付偉, 男, 1980年生。博士, 副教授。主要從事礦床地質(zhì)學(xué)及地球化學(xué)方向的教學(xué)與科研工作。E-mail: fuwei@glut.edu.cn。