蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放及其影響因素

馮志華，方 濤，李 玉，閻斌倫，徐加濤

(1. 淮海工學(xué)院海洋學(xué)院， 連云港 222005； 2. 淮海工學(xué)院江蘇省海洋生物技術(shù)重點(diǎn)建設(shè)實(shí)驗(yàn)室， 連云港 222005)

生態(tài)系統(tǒng)生源氣體排放是全球C、N、P、S和Cl循環(huán)研究的重要內(nèi)容，是當(dāng)前全球變化生態(tài)學(xué)和生物地球化學(xué)循環(huán)的研究熱點(diǎn)和焦點(diǎn)[1,2]。通常，廣為關(guān)注的生源氣體主要是溫室氣體(二氧化碳、甲烷和一氧化二氮等)、鹵代烷烴和還原性硫氣體[3]，而關(guān)于磷生源氣體的研究相對(duì)較少。作為還原態(tài)磷的氣態(tài)存在形式，磷化氫是一種活潑的還原性氣體，可與其它溫室氣體，如甲烷，競(jìng)爭消耗羥基自由基，具有間接溫室效應(yīng)，已被確認(rèn)為自然環(huán)境中普遍存在的痕量氣體[4-7]。因此，開展地球典型生態(tài)系統(tǒng)磷化氫的釋放研究對(duì)查明自然界中磷的地球化學(xué)循環(huán)具有重要意義[8]。目前，關(guān)于磷化氫釋放通量的研究主要涉及稻田濕地、淡水湖泊濕地、潮間帶沼澤、垃圾填埋場(chǎng)，甚至極地地區(qū)等[9-12]，但相關(guān)報(bào)道較少。Hou等人[13]詳細(xì)研究了長江口潮間帶灘涂磷化氫的釋放。

濱海濕地處于海陸交界地帶，是地球上重要的生態(tài)系統(tǒng)之一，其對(duì)全球變化和人類活動(dòng)的響應(yīng)也極為敏感。江蘇海岸濕地資源豐富，總面積約45.6萬 hm2，是目前亞洲最大的淤泥質(zhì)海岸濕地。水產(chǎn)養(yǎng)殖是濱海濕地主要的開發(fā)利用方式，存在自身污染，能夠造成養(yǎng)殖底泥富營養(yǎng)化，對(duì)濱海濕地生態(tài)系統(tǒng)的自然屬性產(chǎn)生劇烈的影響[14]。灘涂養(yǎng)殖濕地，作為典型的受人類活動(dòng)影響的濱海濕地類型，是否存在顯著的磷化氫釋放？其釋放的水平和規(guī)律如何？受哪些因素的影響？為探索這些科學(xué)問題，本研究以蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地為研究對(duì)象，調(diào)查了磷化氫的釋放通量特征，比較了其與其它濕地環(huán)境中磷化氫釋放的差異，探討了影響磷化氫釋放的主要環(huán)境因素，分析了磷化氫產(chǎn)生的潛在機(jī)制，以期為進(jìn)一步深入研究人為活動(dòng)影響下濱海濕地磷的循環(huán)過程提供依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究沿江蘇北部海岸，在灘涂養(yǎng)殖區(qū)布設(shè)了12個(gè)采樣站位，分別位于柘汪(b1)、石橋(b2)、海頭(b3)、青口(b4)、新浦(b5)、連云(b6)、高公島(b7)、板橋(b8)、埒子口(b9)、灌河口(b10)、廢黃河口(b11)和扁擔(dān)港(b12)(圖1)。12個(gè)站點(diǎn)的養(yǎng)殖方式均為底播養(yǎng)殖，養(yǎng)殖生物，b1和b2為四角蛤蜊，b3和b4為毛蚶，b5、b6和b7為光滑河藍(lán)蛤，b8、b9和b10為雜色蛤，b11和b12為泥螺。于2010年8月(夏季)、11月(秋季)和2011年2月(冬季)、5月(春季)進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查。四個(gè)季度的采樣，選擇同一個(gè)養(yǎng)殖場(chǎng)埕地的固定位置，確保采樣站位一致，采樣時(shí)間在8:00—16:00。釋放通量的測(cè)定采用靜態(tài)箱法，靜態(tài)采樣箱為頂部密閉的圓柱形箱體，直徑31 cm，高65 cm，材料為有機(jī)玻璃，外覆鋁箔避光。在退潮后水深10 cm以下的養(yǎng)殖灘涂采樣點(diǎn)，在開啟風(fēng)扇將箱內(nèi)空氣混勻后，將采樣箱緩慢插入沉積物中，以避免對(duì)沉積物產(chǎn)生擾動(dòng)，同時(shí)保證水面以上采樣箱的有效使用高度為50 cm。用針管在0，15，30，45 min時(shí)間點(diǎn)從頂部采樣口分別抽取100 mL氣樣，注入外覆鋁箔避光的Tedlar氣袋保存，并置于低溫保溫箱內(nèi)，及時(shí)送實(shí)驗(yàn)室分析。在每個(gè)采樣點(diǎn)均利用兩個(gè)相同的靜態(tài)箱進(jìn)行釋放通量的平行測(cè)定。同時(shí)，采集表層(0—5 cm)沉積物放入聚乙烯塑料袋中，然后立即密封、避光并置于-20℃冷凍保存。

圖1 采樣點(diǎn)位置示意

1.2 磷化氫的分析與釋放通量的計(jì)算

利用柱前二次冷阱富集和氣相色譜-氮磷檢測(cè)器(GC-NPD)聯(lián)用技術(shù)分析磷化氫氣體。色譜條件同文獻(xiàn)[15,16]，每個(gè)樣品重復(fù)測(cè)定3次，該儀器的檢測(cè)限約為0.1 ng/m3。釋放通量根據(jù)箱內(nèi)磷化氫濃度隨時(shí)間的變化進(jìn)行估算，計(jì)算公式如下[17]：

F=ΔQ/(SΔt)=(ρVΔc)/(SΔt)

=H×273/(273+T) ×(P/P0)×ρ×(Δc/Δt)

式中，F(xiàn)為氣體的釋放通量(ng m-2h-1)，Q為箱內(nèi)目標(biāo)氣體質(zhì)量，S為箱體有效底面積，H為氣室有效高度，T為箱內(nèi)平均氣溫，P為采樣時(shí)大氣壓力，P0為標(biāo)準(zhǔn)狀況的大氣壓力，ρ為目標(biāo)氣體密度，c為目標(biāo)氣體濃度，t為采樣時(shí)間，Δc/Δt為箱內(nèi)目標(biāo)氣體的濃度變化速率。

1.3 沉積物理化因子的分析

沉積物總磷(TP)的測(cè)定：稱取約1.0 g沉積物，在550℃高溫灼燒1.5 h，用50 mL 1 mol/L的HCl在25℃室溫下振蕩提取16 h，然后離心5 min(2000 r/min)，取上清液稀釋后用磷鉬藍(lán)法測(cè)定其含量[18]。沉積物無機(jī)磷(IP)的測(cè)定無需高溫灼燒，其它步驟與總磷測(cè)定基本一致。有機(jī)磷(OP)的含量為TP與IP之差。沉積物中有機(jī)碳(OC)和總氮(TN)利用PE2400Ⅱ型CHNS/O元素分析儀測(cè)定，參照《海洋調(diào)查規(guī)范》(GB/T 12763.8—2007)規(guī)定方法進(jìn)行。硫化物(SC)采用碘量法測(cè)定，氧化還原電位(Eh)利用鉑絲電極和飽和甘汞電極，采用電位計(jì)法現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定，同時(shí)現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定泥溫(T)，均參照《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》(GB 17378.5—2007)。含水率的測(cè)定：稱取一定量的樣品于105℃烘干至恒重，利用失重差計(jì)算其含水率。所有生源要素組分含量均以單位沉積物干重計(jì)。

1.4 數(shù)據(jù)分析

文中數(shù)據(jù)的方差分析、相關(guān)性分析和回歸分析等統(tǒng)計(jì)分析均利用SPSS 13.0進(jìn)行。

2 結(jié)果與分析

2.1 磷化氫的釋放通量

圖2 蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放通量

蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫釋放通量介于-19.5—168.9 ng m-2h-1之間，均值為36.0 ng m-2h-1，除2月b1，b5，b8三個(gè)站位的釋放通量為負(fù)值，表現(xiàn)為灘涂沉積物對(duì)磷化氫的弱吸收外，其它45個(gè)監(jiān)測(cè)樣次均為正值，監(jiān)測(cè)站位表現(xiàn)出顯著的磷化氫釋放特征，最小和最大釋放通量分別監(jiān)測(cè)于2月的b5站位和8月的b10站位。磷化氫釋放通量的時(shí)空變化如圖2所示，不同站位的磷化氫釋放通量存在明顯的空間變化特征，從季節(jié)平均值看，b10站位最高，b3次之，b5和b8站位相對(duì)較低。四個(gè)季節(jié)之間的單因素方差分析結(jié)果顯示，磷化氫的釋放通量具有顯著的季節(jié)性變化(ANOVA，N=48，F(xiàn)=5.89，P=0.002<0.05)。并進(jìn)行了各季節(jié)磷化氫釋放通量的多重比較，8月與2、5、11月之間均存在顯著的差異(P值分別為0.000，0.025和0.003，均<0.05)，而2月與5月、2月與11月、5月與11月之間的差異則不顯著(P值分別為0.108，0.442和0.391，均>0.05)，說明夏季磷化氫釋放通量顯著高于其它三個(gè)季節(jié)，而春、秋、冬季之間的釋放通量不存在顯著差異。 2、5、8、11月磷化氫釋放通量的變化范圍分別為-19.5—49.6，8.3—105.9，16.5—168.9和8.2—64.5 ng m-2h-1，平均值分別為16.4，36.5，65.0和25.9 ng m-2h-1，各季節(jié)磷化氫釋放通量的高低排序?yàn)椋?月份>5月份>11月份>2月份，夏季最高，冬季最低，春秋兩季介于兩者之間。

2.2 沉積物磷和碳生源要素組分含量

蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地表層沉積物中TP、IP、OP和OC的含量分布特征如圖3所示。TP的含量介于547—1331 μg/g之間，平均值為908 μg/g，最高值和最低值分別位于b10站位(8月)和b5站位(2月)；IP的含量介于326—788 μg/g之間，平均值為582 μg/g，占TP含量的49.7%—80.8%，平均值為TP含量的65.0%，其最高值和最低值分別出現(xiàn)在b4站位(8月)和b7站位(11月)；OP的含量要低于IP的含量，范圍為122—587 μg/g，平均值為327 μg/g，占TP的19.2%—50.3%，平均值為35.0%，8月份的b10站位含量最高，2月份的b1站位含量最低；沉積物中OC含量最高值為14.16 mg/g，出現(xiàn)在8月份的b3站位，最低值為1.82 mg/g，出現(xiàn)在2月份的b9站位，平均值為7.51 mg/g。

圖3 蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地表層沉積物TP、IP、OP、OC含量分布

2.3 沉積物其它理化特征

沉積物中TN和SC在4個(gè)季節(jié)各站位的含量分布見表1。沉積物TN含量變化范圍為113—1381 μg/g，平均值為634 μg/g，最高值和最低值分別位于b10站位(8月)和b1站位(11月)，不同季節(jié)的含量分布為8月最高，2月最低，5月和11月差別不大；沉積物SC含量介于47.3—282.4 μg/g之間，平均值為141.5 μg/g，最高值和最低值分別出現(xiàn)在b3站位(8月)和b9站位(2月)，不同季節(jié)的含量分布為8月最高，5月次之，2月和11月相對(duì)較低。

表1也給出了各站位沉積物Eh和T的分布情況。所有調(diào)查站位沉積物Eh的變化范圍為-265 mv到-48 mv，平均值為-134 mv，沉積物處于顯著的還原環(huán)境，最高和最低值分別位于b11站位(11月)和b10站位(8月)；沉積物T的變化范圍為2.8—31.9℃，2、5、8、11月份，各調(diào)查站位泥溫的平均值分別為4.1、18.0、29.8℃和18.4℃。

3 討論

3.1 不同濕地環(huán)境中磷化氫釋放通量的比較

本研究首次調(diào)查了蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放通量。為確定該調(diào)查區(qū)域磷化氫釋放通量的水平，并與其它濕地生態(tài)系統(tǒng)中的磷化氫釋放通量進(jìn)行比較，現(xiàn)對(duì)相關(guān)的研究成果進(jìn)行匯總，如表2所示。目前，關(guān)于濕地生態(tài)系統(tǒng)磷化氫釋放通量的研究，調(diào)查數(shù)據(jù)極為有限。與淡水湖泊濕地生態(tài)系統(tǒng)相比，本研究結(jié)果顯著高于太湖水體的報(bào)道結(jié)果；與水稻田濕地生態(tài)系統(tǒng)相比，本研究結(jié)果也顯著高于中國北方水稻田和南方水稻田的相關(guān)報(bào)道。

表1 蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地表層沉積物TN、SC、Eh、T分布特征

表2 不同濕地生態(tài)系統(tǒng)中磷化氫的釋放通量

與同類型的濱海濕地相比，本研究中蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放通量要顯著高于路易斯安那州濕地和長江口潮間帶泥沼，也高于鹽城灘涂濕地保護(hù)區(qū)天然泥灘，說明人為的底播養(yǎng)殖活動(dòng)可能加劇了磷化氫的釋放。而有耐鹽植物生長的灘涂，則隨植物種類的不同，磷化氫釋放通量變化較大，本研究結(jié)果低于互花米草灘涂，高于堿蓬和蘆葦灘涂。另外，本研究12個(gè)站位，按5種不同底播養(yǎng)殖生物種類進(jìn)行劃分，四角蛤蜊、毛蚶、光滑河藍(lán)蛤、雜色蛤和泥螺養(yǎng)殖區(qū)的磷化氫釋放通量平均值分別為26.5、56.0、34.3、41.1和20.2 ng m-2h-1，毛蚶養(yǎng)殖區(qū)最高，四角蛤蜊和泥螺養(yǎng)殖區(qū)較低。5種養(yǎng)殖品種從習(xí)性上來說是相同的，均為非選擇性濾食的貝類，其對(duì)磷化氫釋放通量的影響，更多來自于放養(yǎng)密度和養(yǎng)殖技術(shù)等的不同帶來的沉積環(huán)境因子的差別。

3.2 磷化氫釋放的機(jī)制與影響因子探討

沉積物磷化氫的釋放，是一個(gè)動(dòng)態(tài)平衡過程，受控于沉積物中磷化氫的產(chǎn)生和消耗，并被沉積環(huán)境因子影響[20]。本文調(diào)查區(qū)域磷化氫釋放的空間和季節(jié)變化可能與沉積環(huán)境特征密切相關(guān)。蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放通量與沉積理化因子的相關(guān)性分析結(jié)果如表3所示。首先進(jìn)行了一元線性回歸分析，結(jié)果顯示沉積物TP、IP、OP、OC、TN、SC、Eh和T與磷化氫釋放通量相關(guān)性分析的P值都小于0.01，均存在顯著線性相關(guān)關(guān)系，表明各沉積環(huán)境因子對(duì)磷化氫的釋放具有顯著的影響；其次進(jìn)行了多元線性逐步回歸分析，從8個(gè)變量中，先后引入OP、Eh、SC和T建立模型，復(fù)相關(guān)系數(shù)為0.880，P值小于0.01，說明在這些因子中，按貢獻(xiàn)率高低，影響磷化氫釋放的主要沉積環(huán)境因子依次為OP、Eh、SC和T。

磷化氫釋放通量與磷組分含量均存在顯著的線性正相關(guān)關(guān)系，與TP、IP和OP的相關(guān)系數(shù)分別為0.807，0.579和0.828，釋放通量與有機(jī)磷的線性相關(guān)要強(qiáng)于與無機(jī)磷的線性相關(guān)關(guān)系。釋放通量與碳、氮、硫組分含量也都存在顯著的線性正相關(guān)關(guān)系，與OC、TN、SC的相關(guān)系數(shù)分別為0.825、0.467和0.605，與有機(jī)碳的相關(guān)性最強(qiáng)，硫化物次之。由此揭示了磷化氫的釋放與沉積物中磷等生源要素組分密切相關(guān)，這與以往的研究結(jié)果相類似[21-23]。盡管目前有關(guān)自然環(huán)境中磷化氫的來源及其形成機(jī)制仍存在諸多爭議，但是很多研究表明磷化氫可能是由無機(jī)磷和有機(jī)磷等作為前體物在微生物的作用下還原降解和轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的[24-26]。與無機(jī)磷相比，本研究中磷化氫釋放通量與有機(jī)磷組分的相關(guān)性更為顯著，并且有研究證實(shí)添加易降解的小分子有機(jī)物有利于磷化氫的產(chǎn)生[27]，由此可推斷在富營養(yǎng)化養(yǎng)殖灘涂沉積環(huán)境下有機(jī)磷作為磷化氫前體物的可能性更大。而碳、氮、硫組分含量與磷化氫釋放通量的顯著線性正相關(guān)關(guān)系進(jìn)一步說明OC、TN和SC組分在磷化氫的產(chǎn)生過程中可能起重要的作用，支持了微生物降解有機(jī)磷產(chǎn)生磷化氫的論斷。

磷化氫的釋放過程不僅與生源要素組分含量有關(guān)，還會(huì)受到沉積物其它理化性質(zhì)的影響，如氧化還原電位、溫度等都可能是影響磷化氫釋放的重要因子，對(duì)磷化氫在沉積環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化起著一定的作用[28-29]。本研究中，相關(guān)性分析結(jié)果顯示，磷化氫釋放通量與Eh存在顯著的線性負(fù)相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)為-0.774，說明在還原環(huán)境區(qū)域內(nèi)，磷化氫的釋放通量普遍較高。磷化氫易被氧化，還原環(huán)境更利于沉積物中磷化氫的產(chǎn)生和存留已被很多研究者證實(shí)[23,30]，本研究結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證了較低氧化還原電位下更可能存在較高的磷化氫釋放通量。另外，溫度通常也是影響沉積物磷化氫產(chǎn)生和釋放過程的重要因素，溫度較低時(shí)，微生物的活動(dòng)減弱，生物降解產(chǎn)生磷化氫的速率也隨之降低，當(dāng)水溫達(dá)到20—30℃時(shí)，微生物活動(dòng)加強(qiáng)，磷化氫生成速率加快[31]。本研究在四個(gè)季節(jié)分別采集樣品，溫度變化范圍較大，沉積物溫度與磷化氫釋放通量也存在顯著的線性正相關(guān)關(guān)系(R=0.551，P=0.00005)，證實(shí)較高的溫度更利于磷化氫的產(chǎn)生和釋放。

表3 磷化氫釋放通量與沉積環(huán)境特征因子的相關(guān)性

4 結(jié)論

蘇北沿海灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫的釋放通量介于-19.5—168.9 ng m-2h-1之間，均值為36.0 ng m-2h-1，并且具有明顯的季節(jié)性變化特征，各季節(jié)磷化氫釋放通量的高低排序?yàn)椋?月份>5月份>11月份>2月份，空間變化上，b10站位最高，b3次之，b5和b8站位相對(duì)較低。磷化氫釋放通量與沉積物TP、IP、OP、OC、TN、SC和T存在顯著線性正相關(guān)關(guān)系，與Eh存在顯著線性負(fù)相關(guān)關(guān)系。較高的磷、碳、氮、硫生源要素組分含量，較高的溫度以及較低的氧化還原電位與磷化氫的產(chǎn)生和釋放過程密切相關(guān)，富營養(yǎng)化養(yǎng)殖灘涂沉積環(huán)境中磷化氫的釋放來源可能為有機(jī)磷的微生物還原降解。本研究對(duì)灘涂養(yǎng)殖濕地磷化氫釋放通量的調(diào)查結(jié)果顯著高于相關(guān)淡水湖泊、水稻田和濱海濕地天然泥沼的報(bào)道。

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