AlN/藍(lán)寶石模板上與GaN近晶格匹配InAlN薄膜的研究*

張 康，張 娜, 張志清，劉寧煬，王君君，趙 維，范廣涵，陳志濤，江川孝志

1.廣東省工業(yè)技術(shù)研究院(廣州有色院金屬研究院)，廣東 廣州 510650；2.日本名古屋工業(yè)大學(xué)納米器件與系統(tǒng)研究中心，名古屋市 4660061

三族氮化物材料GaN，InN，AlN及其合金體系，被廣泛應(yīng)用于光電子器件和功率電子器件領(lǐng)域中，如發(fā)光二極管(LED)、高電子遷移率晶體管(HEMT)等[1-2].當(dāng)InAlN中In的摩爾分?jǐn)?shù)接近0.18時(shí)，可實(shí)現(xiàn)與GaN面晶格常數(shù)匹配[3]，從而有望獲得高質(zhì)量的InAlN/GaN異質(zhì)結(jié)材料.此外，InAlN還具有寬禁帶和高折射率等優(yōu)點(diǎn)[4-5]，這些特征使其在應(yīng)用中具有優(yōu)勢.然而，由于In-N和Al-N化合鍵的鍵能等性質(zhì)差異大，使得高質(zhì)量InAlN材料的生長窗口小、難度大，近年來隨著材料生長技術(shù)的不斷進(jìn)步，InAlN的生長已取得突破性進(jìn)展[6].基于In0.18Al0.82N/GaN的多種高性能光電器件和電子器件性能的進(jìn)一步提升依賴于InAlN材料質(zhì)量的不斷提高，因此如何獲得高質(zhì)量InAlN材料，對其器件應(yīng)用及發(fā)展具有重要意義.

本文采用金屬有機(jī)物化學(xué)氣相沉積(MOCVD)法，在AlN/藍(lán)寶石模板上生長了InAlN薄膜材料，同時(shí)對薄膜的性能進(jìn)行了測試及分析.

1 實(shí)驗(yàn)部分

研究的InAlN薄膜試樣是在AlN/藍(lán)寶石模板上采用MOCVD方法生長的，實(shí)驗(yàn)使用的MOCVD設(shè)備為大陽日酸株式會社生產(chǎn)的SR2000系列的MOCVD系統(tǒng).在材料生長過程中，使用三甲基鎵作Ga源、三甲基鋁作Al源、三甲基銦作In源、氨氣作N源.首先在AlN/藍(lán)寶石模板上先生長一層厚2 μm的GaN薄膜，然后再生長一層厚約100 nm的InAlN薄膜，薄膜生長溫度為800 ℃，外延結(jié)構(gòu)如圖1所示.

InAlN(100 nm)GaN(2 μm)AlN(1 μm)藍(lán)寶石襯底

圖1外延結(jié)構(gòu)示意圖

Fig.1Schematic diagram of the epitaxial structure

實(shí)驗(yàn)中使用荷蘭帕納科公司生產(chǎn)的Xpert PRO系列X射線衍射儀，對InAlN薄膜試樣進(jìn)行高分辨的X射線衍射(XRD)圖譜測試；用掃描電子顯微鏡(SEM)，分析InAlN薄膜試樣的表面；用透射電子顯微鏡，對InAlN薄膜試樣進(jìn)行X射線能譜面掃描分析(EDX mapping).

2 結(jié)果與分析

圖2為試樣的XRD圖，其中圖2(a)為試樣的XRD(0002)面的2θ-ω掃描曲線，圖2(b)為試樣的XRD(20-24)面的倒易空間圖.從圖2(a)可見，有明顯的三個(gè)峰，分別對應(yīng)AlN，GaN和InAlN，其中InAlN峰兩邊有清晰的條紋出現(xiàn)，說明InAlN和GaN材料之間有突變界面[7].從圖2(b)可見，豎線為InAlN外延和GaN基板的倒易晶格點(diǎn)(RLP)的連線方向，其平行于縱軸方向，表明InAlN薄膜的晶格常數(shù)與GaN基板面的晶格常數(shù)是匹配的.

圖2 試樣的XRD圖(a)XRD (0002)的2θ-ω掃描曲線；(b)XRD(20-24)面的倒易空間圖Fig.2 XRD pattems of samples(a) XRD (0002) 2θ-ω scan rocking curves；(b) reciprocal space maps around (20-24)

對于六方結(jié)構(gòu)的三族氮化物外延材料來說，XRD搖擺曲線的半峰寬通常用來評價(jià)材料的晶體質(zhì)量，特別是材料的線位錯(cuò)密度，半峰寬值越大，反映位錯(cuò)密度越高，反之亦然[8].圖3為InAlN薄膜試樣的XRD(002)和(102)面的ω掃描搖擺曲線，其中(002)面的搖擺曲線的半峰寬反映材料的螺位錯(cuò)密度，(102)面的搖擺曲線的半峰寬反映刃位錯(cuò)密度.從圖3可見，對稱面(002)的搖擺曲線半峰寬為100 ″，非對稱面(102)的搖擺曲線半峰寬為248 ″.根據(jù)(002)面的ω掃描搖擺曲線，計(jì)算出材料的螺位錯(cuò)密度為5.2×106cm-2[9]，表明InAlN薄膜的位錯(cuò)密度低、晶體質(zhì)量高.

圖3 InAlN薄膜的XRD(0002)和(10-12)面ω掃描搖擺曲線

Fig.3XRDω-scans rocking curves around (002) and (102) of InAlN film

圖4為InAlN薄膜的表面形貌圖.圖4(a)為在AlN/藍(lán)寶石模板上生長的與GaN晶格匹配的InAlN薄膜表面的SEM形貌圖，從圖4(a)可見，在InAlN生長過程中，在材料表面會出現(xiàn)V形坑(圖中黑點(diǎn)處).經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)[10-11]，V形坑僅與螺位錯(cuò)(混合位錯(cuò)和純螺位錯(cuò))相關(guān)，一般V形坑都起源于混合位錯(cuò)的頂端，而與純?nèi)形诲e(cuò)無關(guān).通過計(jì)算可以得到露頭螺位錯(cuò)密度為2.4×106cm-2，其與XRD計(jì)算的螺位錯(cuò)密度比較吻合.圖4(b)為在傳統(tǒng)藍(lán)寶石襯底上生長的與GaN晶格匹配的InAlN薄膜的SEM掃描圖.從圖4(b)可見，InAlN薄膜表面的螺位錯(cuò)露頭數(shù)目較AlN/藍(lán)寶石模板生長的InAlN薄膜的明顯增多，計(jì)算得到的露頭螺位錯(cuò)密度為1.0×107cm-2，這表明生長在AlN/藍(lán)寶石模板上的InAlN薄膜的晶體質(zhì)量比直接在藍(lán)寶石襯底上生長的更好.

圖4 InAlN表面形貌圖(a)AlN/藍(lán)寶石模板；(b)藍(lán)寶石襯底Fig.4 Surface morphology of InAlN (a)AlN/sapphire template;(b)sapphire substrate

圖5為InAlN薄膜的EDX映射圖.從圖5可見，在Al和In元素的映射圖中，箭頭指向位置有明顯的黑點(diǎn)，這些黑點(diǎn)為薄膜中與位錯(cuò)相關(guān)的V形坑位置，在這些坑之外的其余區(qū)域，在儀器可探測的范圍內(nèi)沒有觀察到Al和In元素凝聚的現(xiàn)象.表明，薄膜中這兩種元素分布均勻.

圖5 InAlN薄膜Al元素和In元素的EDX映射圖

3 結(jié) 論

采用MOCVD方法在AlN/藍(lán)寶石模板上生長了InAlN/GaN薄膜.結(jié)果表明：InAlN薄膜的晶格常數(shù)與GaN面的晶格常數(shù)相匹配；InAlN(002)和(102)面的XRD搖擺曲線的半峰寬分別低達(dá)100″和248″，表明InAlN薄膜的位錯(cuò)密度低、晶體質(zhì)量高；EDX映射結(jié)果顯示，在薄膜中Al和In元素分布均勻.

參考文獻(xiàn)：

[1] NAKAMURA S.The roles of structural imperfections in InGaN-based light-emitting diodes and laser diodes[J].Science，1998，281：956-961.

[2] WU Y F，SAXLER A，MOORE M，et al.30 W/mm GaN HEMTs by field plate optimization[J].IEEE Electron Device Letters，2004，25 (3)：117-119.

[3] LORENZ K，F(xiàn)RANCO N，ALVES E，et al.Anomalous ion channeling in AlInN/GaN bilayers：determination of the strain state[J].Physical Review Letters，2006，97：085501-085501-4.

[4] CARLIN J F, ILEGEMS M. High-quality AlInN for high index contrast bragg mirrors lattice matched to GaN[J]. Applied Physics Letters, 2003, 83(4):668-670.

[5] CARLIN J F, ZELLWEGER C, DORSAZ J, et al. Progresses in III-nitride distributed bragg reflectors and microcavities using AlInN/GaN materials[J]. Physica Status Solidi B, 2005, 242:2326-2344.

[6] BUTTE R, CARLIN J F, FELTIN E, et al. Current status of AlInN layers lattice-matched to GaN for photonics and electronics[J]. Journal of Physics D, 2007, 40(20):6328-6344.

[7] CHEN Z T, TAN S X, SAKAI Y, et al. Improved performance of InAlN-based schottky solar-blind photodiodes[J]. Applied Physics Letters, 2009, 94(21):213504-213504-3.

[8] HEYING B, WU X, KELLER H S, et al. Role of threading dislocation structure on the x‐ray diffraction peak widths in epitaxial GaN films[J]. Applied Physics Letters, 1996, 68(5):643-645.

[9] CHEN Z T, XU K, GUO L P, et al. Effect of long anneals on the densities of threading dislocations in GaN films grown by metal-organic chemical vapor deposition[J]. Journal of Crystal Growth, 2006, 294(2):156-161.

[10] SADLER T C, KAPPERS M J, OLIVER R A. The effect of temperature and ammonia flux on the surface morphology and composition of InxAl1-xN epitaxial layers[J]. Journal of Crystal Growth, 2009, 311(12):3380-3385.

[11] MIAO Z L, YU T J, XU F J, et al. The origin and evolution of V-defects in InxAl1-xN epilayers grown by metalorganic chemical vapor deposition[J]. Applied Physics Letters, 2009, 95(23):231909-231909-3.