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    粉煤灰合成沸石對重金屬的競爭吸附

    2014-08-08 10:36:28陳晨程婷韓承輝王志良謝偉芳
    湖北農業(yè)科學 2014年9期
    關鍵詞:沸石粉煤灰重金屬

    陳晨++程婷+韓承輝+王志良+謝偉芳+

    摘要: 利用粉煤灰合成Linde type F(K)沸石吸附Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+混合重金屬離子,研究初始濃度對沸石競爭吸附四種重金屬離子的影響,探討沸石吸附混合重金屬離子的吸附動力學。結果表明,重金屬離子的競爭吸附順序、沸石對重金屬離子的吸附量以及去除率均受初始濃度的影響顯著。初始濃度為50 mg/L與100 mg/L時,沸石對Pb2+與Cu2+的競爭吸附能力較強;而初始濃度提升至200 mg/L與300 mg/L時,沸石對Zn2+與Pb2+的競爭吸附能力較強,吸附量大小順序為Zn2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+。除Cu2+以外,沸石對Pb2+、Ni2+、Zn2+三種重金屬離子的平衡吸附量均隨初始濃度的上升而提高。此外,沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的吸附行為均符合準二級動力學方程。

    關鍵詞:粉煤灰;重金屬;沸石;競爭吸附

    中圖分類號:X52文獻標識碼:A文章編號:0439-8114(2014)09-2029-04

    Competitive Adsorption of Heavy Metals by Zeolite Synthesized from Coal Fly Ash

    CHEN Chen1,CHENG Ting2,HAN Cheng-hui2,WANG Zhi-liang3,XIE Wei-fang2

    (1.School of Biology and Chemical Engineering, Jiangsu University of Science and Technology, Zhenjiang 212018,Jiangsu, China;

    2. Department of City Science, Jiangsu City Vocational College, Nanjing 210017,China;

    3. Key Laboratory of Environmental Engineering, Jiangsu Provincial Academy of Environmental Science,Nanjing 210036 , China)

    Abstract: The experiment was conducted to examine the adsorption of mixed heavy metals Cu2+, Ni2+, Pb2+ and Zn2+through synthesizing Linde type F(K) zeolite from coal fly ash. The initial concentration was investigated to study the competitive adsorption of mixed heavy metal ions. The equation of adsorption kinetics was established in the test. The results showed that the initial concentration had a significant effect on the sequence of competitive adsorption, the adsorption capacity and the removal rate of mixed heavy metal ions. When the initial concentration was 50 mg/L and 100 mg/L, the selective adsorption ability of Pb2+ and Cu2+ by synthetic zeolite was better. However, the selective adsorption ability of Zn2+ and Pb2+ became greater when the initial concentration increased to 200 mg/L and 300 mg/L. The order of competitive adsorption for heavy metal ions was Zn2+>Pb2+>Ni2+>Cu2+. The equilibrium adsorption capacity of Pb2+, Ni2+ and Zn2+ was improved with the initial concentration of mixed heavy metal ions except Cu2+. In addition, the reaction of adsorption on synthetic zeolite to Cu2+, Ni2+, Pb2+ and Zn2+ matched themodel of pseudo-second class reaction kinetics.

    Key words: coal fly ash; heavy metal; zeolite; competitive adsorption

    近年來,大量重金屬污染物排向環(huán)境當中,對生態(tài)環(huán)境和人體健康造成極其不利的影響[1-3]。粉煤灰是燃煤電廠將粉煤高溫燃燒后產生的一種似火山灰物質的固體廢棄物,主要由硅、鋁氧化物和其他金屬氧化物組成。這些氧化物表面存在大量的Lewis酸(L酸)中心和L堿中心,并有相當多的表面羥基,可通過絡合、離子交換及化學鍵合等機理吸附重金屬離子[4,5]。近年來,利用粉煤灰作為吸附劑去除水中重金屬離子的研究受到廣泛關注。已有研究表明,粉煤灰及其合成材料對水中重金屬離子具有較好的去除能力[6,7]。然而,目前大多數(shù)研究集中在單一重金屬離子的吸附上[6-8],而對多種重金屬離子的競爭吸附研究不夠全面。相關研究指出,重金屬離子的濃度對其吸附性能影響較大[9,10]?;诖?,利用粉煤灰合成的Linde type F(K)(以下簡稱沸石)為吸附材料吸附Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+混合重金屬離子,考察其不同初始濃度時合成沸石對混合重金屬離子的競爭吸附性能,并探討合成沸石對4種重金屬離子的吸附動力學。

    1材料與方法

    1.1試驗材料

    試驗所用的粉煤灰樣品取自江蘇太倉協(xié)鑫發(fā)電廠,主要化學成分為:SiO2質量分數(shù)為51.06%,Al2O3質量分數(shù)為32.36%,Fe2O3質量分數(shù)為4.68%,CaO質量分數(shù)為2.91%,TiO2質量分數(shù)為1.17%,MgO質量分數(shù)為0.90%。

    THZ-82型恒溫振蕩器(金壇市順華儀器有限公司),PHS-3C型pH計(上海雷磁儀器廠),AA240DUO原子吸收光譜儀(美國安捷倫科技有限公司)。

    1.2試驗方法

    1.2.1粉煤灰合成沸石的制備利用KOH溶液合成Linde type F(K)沸石。Linde type F(K)沸石的制備過程為:將2 g粉煤灰加入到50 mL的濃度為8 mol/L的KOH溶液中,在反應溫度為95 ℃下反應48 h。完成后將得到的材料用去離子水洗至中性后在105 ℃的烘箱中干燥至恒重。合成完成后,所有樣品均經過X射線衍射分析鑒定[11],確定為Linde type F(K)沸石。

    1.2.2試驗步驟在具塞聚丙烯管中投加一定量合成的Linde type F(K)沸石,并移取一定體積的混合重金屬離子溶液。用0.01 mol/L的鹽酸和氫氧化鈉溶液調節(jié)其pH后,置于一定溫度下的水浴恒溫振蕩器中進行振蕩吸附反應(120 r/min)。吸附試驗完成后利用0.45 μm的水系濾膜對混合液進行過濾并分析樣品中Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的濃度。

    1.2.3分析方法采用AA240DUO原子吸收光譜儀測定吸附后水樣中重金屬Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的濃度。吸附容量的計算公式為:

    Qe=■

    式中,Qe為吸附容量(mg/g),C0為金屬離子初始濃度(mg/L),Ce為金屬離子吸附平衡濃度(mg/L),V為溶液體積 (mL),m為吸附劑用量(g)。

    去除率計算公式為:η=■×100%

    2結果與分析

    2.1合成沸石對重金屬離子吸附量隨時間的變化

    試驗選取50、100、200、300 mg/L 4個混合重金屬離子初始濃度,研究不同濃度條件下合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的競爭吸附。不同初始濃度時合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+競爭吸附的影響如圖1至圖4所示,其中吸附體系反應溫度為35 ℃,體系初始pH 4,吸附劑投加量為 2 g/L。由圖1至圖4可知,合成沸石對4種重金屬離子的吸附去除均可在120 min內完成。初始濃度為50 mg/L和100 mg/L時,90%以上重金屬離子的競爭吸附在反應時間為60 min以內完成;初始濃度為200 mg/L和300 mg/L時,90%以上重金屬離子的競爭吸附僅在反應時間30 min內完成。在所有試驗條件下通過觀察,在反應時間為360 min以后合成沸石對重金屬離子并未出現(xiàn)明顯的吸附現(xiàn)象,所以在本試驗中反應時間設定為360 min,以保證吸附反應達到平衡。為了防止重金屬離子在吸附過程中發(fā)生沉淀,體系初始pH設定為4。

    從圖1至圖4的試驗結果明顯看出,4種重金屬離子的競爭吸附順序以及吸附量的大小與混合重金屬離子的初始濃度有很大關系。當混合重金屬離子初始濃度為50 mg/L時,合成沸石對4種重金屬離子的吸附量大小順序為Pb2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+;沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的平衡吸附量分別為24.05、8.18、24.89、7.27 mg/g(圖1)。當混合重金屬離子初始濃度提升為100 mg/L時,合成沸石對4種重金屬離子的吸附量大小順序為Pb2+、Cu2+、Zn2+、Ni2+,有稍微的變化,沸石對4種重金屬離子的吸附量隨著初始濃度的上升均有所上升,沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+吸附平衡時的吸附量分別為43.22、18.97、49.14、25.07 mg/g(圖2)。即在初始濃度為50 mg/L與100 mg/L時,合成沸石對Pb2+與Cu2+兩種重金屬離子表現(xiàn)出較強的競爭吸附能力,而對Zn2+與Ni2+兩種重金屬離子的競爭吸附能力較弱。推測在50 mg/L與100 mg/L濃度下,Pb2+與Cu2+占據(jù)了沸石的主要吸附位點,而使合成沸石對其他重金屬離子的吸附能力降低。Lu等[10]在研究不同土壤對Cd2+、Cu2+、Pb2+、Zn2+的競爭吸附時指出,不同土壤對重金屬Pb2+和Cu2+的吸附能力強于Cd2+和Zn2+;而Cd2+和Zn2+兩種重金屬離子的競爭吸附順序隨著土壤種類的不同而有稍微的變化。

    當混合重金屬離子濃度繼續(xù)提升至200 mg/L與300 mg/L時,合成沸石對重金屬離子的吸附量大小順序有較大的變化,沸石對Zn2+與Pb2+的競爭吸附能力增強,而對Cu2+與Ni2+競爭吸附能力較低,其吸附量大小順序為Zn2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+。初始濃度為200 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+吸附平衡時的吸附量分別為26.81、34.15、57.66、71.07 mg/g(圖3);初始濃度為300 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+吸附平衡時的吸附量分別為61.55、64.19、99.53、119.26 mg/g(圖4)。此外,由圖1至圖4還可看出,除重金屬Cu2+以外,合成沸石對Pb2+、Ni2+、Zn2+三種重金屬離子的平衡吸附量均隨著初始濃度的上升而提高。Hui等[12]在利用粉煤灰合成的沸石4A吸附5種重金屬離子的研究中指出,合成沸石4A對Cu2+與Cr3+的吸附量隨著混合重金屬離子初始濃度的升高而有所上升,這與本試驗得出的結果類似。推測這是因為初始濃度的升高促使體系傳質驅動力有所提高。此外,合成沸石對多種重金屬離子存在時的吸附機理非常復雜,其競爭吸附能力也與多種因素有關,如溶液pH、混合溶液中其他重金屬離子的性質與濃度、吸附劑與被吸附物質的物理化學性質等。

    2.2合成沸石對重金屬離子的去除率

    合成沸石對不同初始濃度混合重金屬離子的去除率如圖5所示。由圖5可知,初始濃度對合成沸石吸附重金屬離子的影響明顯。初始濃度為50 mg/L,合成沸石對混合重金屬離子去除率大小順序為Pb2+、Cu2+、Ni2+ 、Zn2+,其對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的去除率分別為96.21%、32.71%、99.93%、29.09%。當混合重金屬離子初始濃度上升為100 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的去除率分別為86.43%、37.94%、98.27%、50.14%,即合成沸石對Pb2+的去除率幾乎不變,對Cu2+的去除率有所下降,而對Ni2+與Zn2+的去除率均有所提高。當混合重金屬離子濃度繼續(xù)提高到200 mg/L時,除了Zn2+外,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+三種重金屬離子的去除率均有所下降,且Cu2+與Pb2+的去除率下降幅度較大,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的去除率分別為26.81%、34.15%、57.66%、70.33%,合成沸石對重金屬離子去除大小順序為Zn2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+。初始濃度繼續(xù)提高到300 mg/L時,合成沸石對重金屬離子的去除率比初始濃度為200 mg/L時均有所上升,而去除大小順序仍為Zn2+、Pb2+、Ni2+、Cu2+,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的去除率分別為41.03%、42.80%、66.35%、79.51%。

    2.3吸附動力學

    對于一般的固液吸附過程而言,通常采用準一級和準二級動力學方程來進行動力學擬合。準一級動力學方程為:

    ■=K1(qe-qt)(1)

    qt表示吸附過程中任意時刻t的吸附容量(mg/g),qe表示準一級動力學模型的平衡吸附量(mg/g),k1為準一級動力學模型的吸附平衡速率常數(shù)(min-1)。

    利用邊界條件(t=0時,qt=0;t=t時,qt=qt)積分可得:

    log(qe-qt)=logqe-(k1/2.303)t(2)

    準二級動力學方程為:

    ■=k2(qe-qt)2 (3)

    qt和qe所代表的含義與公式(1)的一致,k2為準二級動力學模型的吸附平衡速率常數(shù)[g/(mg·min)],積分可得:

    t/qt=1/(K2qe2)+(t/qe)(4)

    當時間t為0時,起始吸附速率h0可表示為:

    h0=k2qe2 (5)

    將公式(4)變形為:

    t/qt=1/h0+t/qe(6)

    利用準一級動力學方程和準二級動力學方程對合成沸石吸附Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的數(shù)據(jù)進行擬合,擬合結果見表1。比較表1中各動力學方程擬合的結果以及決定系數(shù)(R2)可知,在混合重金屬離子初始濃度分別為50 mg/L、100 mg/L、200 mg/L與300 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99,符合程度較高,即準二級動力學方程能夠反映合成沸石對4種重金屬離子的吸附行為,而準一級動力學方程的擬合程度較差。

    3結論

    1)初始濃度對Linde type F(K)沸石吸附混合重金屬離子的性能影響顯著。重金屬離子的競爭吸附順序以及合成沸石對其吸附量的大小均隨著初始濃度的變化而變化。

    2)初始濃度為50 mg/L與100 mg/L時,沸石對Pb2+與Cu2+表現(xiàn)出較強的競爭吸附性能;而初始濃度提升至200 mg/L與300 mg/L時,沸石對Zn2+與Pb2+的競爭吸附能力增強,吸附量大小順序為Zn2+、 Pb2+、Ni2+、Cu2+。

    3)除重金屬Cu2+以外,沸石對Pb2+、Ni2+、Zn2+三種重金屬離子的平衡吸附量均隨著初始濃度的上升而提高。

    4)沸石對重金屬離子的去除率同樣受初始濃度的影響。當初始濃度為200 mg/L時,除Zn2+外,沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+三種重金屬離子的去除率較其低濃度時均有所下降,且Cu2+與Pb2+的去除率下降幅度較大。

    5)沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99。

    參考文獻:

    [1] 饒品華,張文啟,李永峰,等.氧化鋁對水體中重金屬離子吸附去除研究[J].水處理技術,2009,35(12):71-74.

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    t/qt=1/(K2qe2)+(t/qe)(4)

    當時間t為0時,起始吸附速率h0可表示為:

    h0=k2qe2 (5)

    將公式(4)變形為:

    t/qt=1/h0+t/qe(6)

    利用準一級動力學方程和準二級動力學方程對合成沸石吸附Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的數(shù)據(jù)進行擬合,擬合結果見表1。比較表1中各動力學方程擬合的結果以及決定系數(shù)(R2)可知,在混合重金屬離子初始濃度分別為50 mg/L、100 mg/L、200 mg/L與300 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99,符合程度較高,即準二級動力學方程能夠反映合成沸石對4種重金屬離子的吸附行為,而準一級動力學方程的擬合程度較差。

    3結論

    1)初始濃度對Linde type F(K)沸石吸附混合重金屬離子的性能影響顯著。重金屬離子的競爭吸附順序以及合成沸石對其吸附量的大小均隨著初始濃度的變化而變化。

    2)初始濃度為50 mg/L與100 mg/L時,沸石對Pb2+與Cu2+表現(xiàn)出較強的競爭吸附性能;而初始濃度提升至200 mg/L與300 mg/L時,沸石對Zn2+與Pb2+的競爭吸附能力增強,吸附量大小順序為Zn2+、 Pb2+、Ni2+、Cu2+。

    3)除重金屬Cu2+以外,沸石對Pb2+、Ni2+、Zn2+三種重金屬離子的平衡吸附量均隨著初始濃度的上升而提高。

    4)沸石對重金屬離子的去除率同樣受初始濃度的影響。當初始濃度為200 mg/L時,除Zn2+外,沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+三種重金屬離子的去除率較其低濃度時均有所下降,且Cu2+與Pb2+的去除率下降幅度較大。

    5)沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99。

    參考文獻:

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    [12] HUI K S, CHAO C Y H, KOT S C.Removal of mixed heavy mental ions in wastewater by zeolite 4A and residual products from recycled coal fly ash[J]. Journal of Hazardous Materials, 2005,127:89-101.

    t/qt=1/(K2qe2)+(t/qe)(4)

    當時間t為0時,起始吸附速率h0可表示為:

    h0=k2qe2 (5)

    將公式(4)變形為:

    t/qt=1/h0+t/qe(6)

    利用準一級動力學方程和準二級動力學方程對合成沸石吸附Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的數(shù)據(jù)進行擬合,擬合結果見表1。比較表1中各動力學方程擬合的結果以及決定系數(shù)(R2)可知,在混合重金屬離子初始濃度分別為50 mg/L、100 mg/L、200 mg/L與300 mg/L時,合成沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99,符合程度較高,即準二級動力學方程能夠反映合成沸石對4種重金屬離子的吸附行為,而準一級動力學方程的擬合程度較差。

    3結論

    1)初始濃度對Linde type F(K)沸石吸附混合重金屬離子的性能影響顯著。重金屬離子的競爭吸附順序以及合成沸石對其吸附量的大小均隨著初始濃度的變化而變化。

    2)初始濃度為50 mg/L與100 mg/L時,沸石對Pb2+與Cu2+表現(xiàn)出較強的競爭吸附性能;而初始濃度提升至200 mg/L與300 mg/L時,沸石對Zn2+與Pb2+的競爭吸附能力增強,吸附量大小順序為Zn2+、 Pb2+、Ni2+、Cu2+。

    3)除重金屬Cu2+以外,沸石對Pb2+、Ni2+、Zn2+三種重金屬離子的平衡吸附量均隨著初始濃度的上升而提高。

    4)沸石對重金屬離子的去除率同樣受初始濃度的影響。當初始濃度為200 mg/L時,除Zn2+外,沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+三種重金屬離子的去除率較其低濃度時均有所下降,且Cu2+與Pb2+的去除率下降幅度較大。

    5)沸石對Cu2+、Ni2+、Pb2+、Zn2+四種重金屬離子的吸附行為均符合準二級動力學方程,其R2均大于0.99。

    參考文獻:

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