SiO2熱中子散射截面在空間堆事故分析中的應(yīng)用

王立鵬，江新標(biāo)，趙柱民，陳立新

(西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024)

α石英(化學(xué)成分為SiO2)是地殼中儲(chǔ)量較豐富的礦物質(zhì)之一。1972年，在非洲加蓬共和國發(fā)現(xiàn)的迄今為止最早的反應(yīng)堆——奧克洛鈾礦，由6個(gè)區(qū)域的約500 t鈾礦石組成。該礦早期235U富集度高達(dá)3%，加之地殼中存在豐富的輕元素慢化中子和地表水流冷卻反應(yīng)堆，其運(yùn)行長達(dá)50萬年之久，這其中較重要的慢化物質(zhì)就是SiO2。SiO2的中子學(xué)特性使其在地殼中既作慢化劑又作反射層，它在地表裂變鈾礦的臨界中發(fā)揮著重要作用。此外，在乏燃料地質(zhì)儲(chǔ)存庫以及墜落濕沙中的空間反應(yīng)堆同樣存在慢化材料SiO2，SiO2熱中子截面數(shù)據(jù)的正確性直接關(guān)系到相關(guān)裂變核裝置的臨界安全特性，它是獲得臨界安全參數(shù)正確計(jì)算結(jié)果的前提和基礎(chǔ)。然而，目前SiO2的熱中子散射截面數(shù)據(jù)仍采用自由氣體模型等較簡單的模型近似計(jì)算，導(dǎo)致SiO2熱中子截面與真實(shí)值有差別。特別是在分析空間反應(yīng)堆墜落濕沙事故工況以及乏燃料地質(zhì)儲(chǔ)存庫的臨界參數(shù)時(shí)，SiO2的熱化效應(yīng)可能會(huì)影響空間反應(yīng)堆墜落事故以及乏燃料地質(zhì)儲(chǔ)存庫的臨界安全特性[1]。因此，需對(duì)SiO2的熱化效應(yīng)進(jìn)行評(píng)價(jià)。

當(dāng)反應(yīng)堆發(fā)射失敗，意外墜入海洋、濕沙等環(huán)境中，冷卻劑全部喪失時(shí)，中子能譜會(huì)變軟，熱中子份額增大，導(dǎo)致反應(yīng)性升高，反應(yīng)堆可能重返臨界，從而給周圍環(huán)境帶來極大的安全隱患。文獻(xiàn)[2]表明，最壞的工況為淹沒在濕沙中，其材料為70%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)，余同)的干沙與30%的海水，反應(yīng)堆空隙中填滿海水。干沙的化學(xué)組成為78.1%的SiO2、6.5%的Al2O3、1.9%的Fe2O3、2.8%的CaCO3、2.3%的Na2O、1.4%的K2O和7.0%的H2O，其中SiO2含量最大，因此，需研究SiO2的熱化效應(yīng)在熱管式空間快堆和TOPAZ超熱堆墜落濕沙事故分析中的應(yīng)用。本文基于SiO2聲子譜特征，研究SiO2的熱散射律模型，建立SiO2熱中子散射截面的制作方法，并以熱管式空間快堆和熱離子空間堆(TOPAZ超熱堆)[3-4]為例，分析其在空間堆墜落濕沙事故中臨界安全問題中的應(yīng)用。

1 SiO2熱中子截面數(shù)據(jù)庫制作

對(duì)于能量低于4 eV的中子，由于中子能量與散射核的熱運(yùn)動(dòng)動(dòng)能相當(dāng)，此時(shí)不能認(rèn)為靶核是靜止的。若散射核在運(yùn)動(dòng)，碰撞時(shí)中子除損失能量外，還可通過向上散射獲得能量。在分子或固體中，散射核與鄰近核之間存在相互作用，原子核處于束縛狀態(tài)，與中子發(fā)生碰撞時(shí)不能自由反沖。較低能量中子的德布羅意波長可與分子或晶體內(nèi)核的間距相當(dāng)，與不同核發(fā)生散射的中子之間可能發(fā)生干涉效應(yīng)。因此，在熱堆中，熱能區(qū)的中子散射截面不僅與中子能量有關(guān)，還與散射介質(zhì)的溫度及物理、化學(xué)性質(zhì)有關(guān)[5-6]。

SiO2熱中子散射截面包含不相干的非彈性散射和相干的彈性散射，非彈性散射和相干彈性散射的表達(dá)式[5,7]如下：

非彈性散射：

(E→E′,Ω→Ω′)=

(1)

彈性散射：

δ(μ-μi)·

(2)

熱散射律為：

(3)

式中：α為動(dòng)量的變化；β為能量的變化；σ為微觀截面；σb為束縛態(tài)截面；σcoh為相干截面；σinc為不相干截面；μ為散射角余弦；k為波爾茲曼常數(shù)；T為溫度；A為原子質(zhì)量；t為表征時(shí)間的參數(shù)；θ為散射角度；E為入射能量；E′為出射能量；Ω為入射前角度；Ω′為入射后角度；fi為結(jié)構(gòu)因子；δ為δ函數(shù)；ρ為聲子譜。已知ρ(β)，根據(jù)式(1)和(2)即可得到非彈性散射截面和彈性散射截面。

采用NJOY程序[7]計(jì)算SiO2熱中子散射矩陣，制作ACE格式的熱中子散射截面庫的具體步驟如圖1所示。其中，MODER模塊是將ENDF/B庫中原始的核素?cái)?shù)據(jù)庫進(jìn)行十進(jìn)制到二進(jìn)制的轉(zhuǎn)換，便于計(jì)算機(jī)進(jìn)行二進(jìn)制操作運(yùn)行；RECONR模塊對(duì)原始核素?cái)?shù)據(jù)庫的截面數(shù)據(jù)進(jìn)行共振處理；BROADR模塊對(duì)截面數(shù)據(jù)進(jìn)行多普勒展寬，同時(shí)將加工后的快中子數(shù)據(jù)提供給THERMR模塊；LEAPR模塊或TSL庫將ENDF/B格式的熱散射律數(shù)據(jù)提供給THERMR模塊；THERMR模塊負(fù)責(zé)熱區(qū)散射矩陣等的計(jì)算，將生成的PENDF格式的點(diǎn)截面數(shù)據(jù)庫送給ACER模塊；ACER模塊輸出MCNP軟件的ACE格式的中子截面數(shù)據(jù)庫。本文主要研究的是熱區(qū)中子的截面數(shù)據(jù)，多普勒展寬等對(duì)其影響很小，主要提供一些基本的散射截面數(shù)據(jù)，熱區(qū)中子在核素內(nèi)的散射情況完全由SiO2的散射律決定。IAEA在2011年公布的ENDF/B Ⅶ.1[8]的TSL庫中已包含SiO2的熱中子散射律數(shù)據(jù)。該熱散射律數(shù)據(jù)庫基于VASP+PHONON軟件計(jì)算的聲子譜，是采用NJOY的LEAPR模塊進(jìn)行計(jì)算得到的，包含7個(gè)溫度點(diǎn)，Si的截面采用天然核素截面。本文直接采用ENDF.B Ⅶ.1的TSL數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。

圖1 NJOY制作ACE格式熱散射截面流程圖

2 計(jì)算結(jié)果分析

2.1 不同溫度對(duì)截面的影響

圖2為293.6～1 200 K 7個(gè)溫度點(diǎn)下SiO2的非彈性散射和彈性散射截面。對(duì)于非彈性散射(圖2a)，在高能(>1 eV)區(qū)，SiO2符合自由核模型，中子的波長相對(duì)于原子間距可忽略，SiO2當(dāng)作獨(dú)立的個(gè)體與中子碰撞；在中能區(qū)，入射中子擁有足夠的能量，通過與SiO2的碰撞產(chǎn)生或發(fā)射聲子，隨能量的升高截面增加；在低能(<10-3eV)區(qū)，散射中子較入射中子更易激發(fā)，主要通過聲子的吸收獲得能量，截面的變化符合1/v律(v為中子速度)。從圖2a還可看到，隨著溫度升高，非彈性散射截面變大，中子與SiO2相互作用時(shí)更易激發(fā)晶格態(tài)，這主要是由于溫度主要影響動(dòng)量和能量變化量。從圖2b可看出，能量大于10-3eV時(shí)，SiO2的彈性散射截面表現(xiàn)出相干特性，該能量即為SiO2的布拉格閾值，中子能量低于它時(shí)不會(huì)發(fā)生布拉格散射；在能量大于2×10-3eV處，截面曲線有折斷，這表明在SiO2中有間距稍小于晶格間距dmax的重要散射截面[5]。

2.2 與自由氣體模型截面對(duì)比

采用聲子譜模型計(jì)算的293.6～1 200 K 7個(gè)溫度點(diǎn)下SiO2熱中子散射截面與采用自由氣體模型計(jì)算的常溫下SiO2熱中子散射截面的對(duì)比示于圖3。從圖3可看出，中子與SiO2非彈性散射時(shí)，由于SiO2聲子效應(yīng)，熱中子散射截面在10-3eV處有一突變，即發(fā)生了熱中子散射的干涉效應(yīng)。采用聲子譜模型的熱中子散射截面總體低于采用自由氣體模型的，這在一定程度上影響反應(yīng)堆的臨界安全，特別是當(dāng)反應(yīng)堆墜落濕沙環(huán)境時(shí)，需評(píng)價(jià)SiO2的熱化效應(yīng)對(duì)反應(yīng)堆臨界安全特性的影響。

2.3 濕沙成分對(duì)空間堆臨界安全的影響

濕沙成分對(duì)空間堆墜落濕沙事故下的臨界安全特性有一定影響。采用MCNP[9]建模，對(duì)熱管式空間快堆和TOPAZ超熱堆意外墜入濕沙，冷卻劑喪失的臨界特性進(jìn)行分析，以尋找反應(yīng)堆最易重返臨界的濕沙成分。反應(yīng)堆控制鼓的B4C吸收體全部面向堆芯，反射層未脫落，熱管快堆的keff計(jì)算結(jié)果如圖4a所示，可看出，當(dāng)SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加到50%時(shí)，keff達(dá)最大，即反應(yīng)堆最易重返臨界狀態(tài)出現(xiàn)濕沙成分為50%的SiO2，這是最惡劣的反應(yīng)堆重返臨界的環(huán)境條件。TOPAZ超熱堆墜入濕沙事故時(shí)的keff如圖4b所示，隨著SiO2質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加，keff在SiO2超過60%后急劇增加，超過80%后增加變慢，而干沙中SiO2的質(zhì)量分?jǐn)?shù)也近似為80%，分析可按濕沙成分為80%的SiO2進(jìn)行重返臨界安全特性的定性研究。為進(jìn)一步研究SiO2熱化效應(yīng)在空間堆墜落濕沙事故中的安全特性，采用不同熱化模型計(jì)算了反應(yīng)堆中子能群份額。圖5為采用聲子譜模型和自由氣體模型所得到的熱管快堆和TOPAZ超熱堆的各中子能群份額的差異。從圖5可知，SiO2熱化效應(yīng)增加了中子的向上散射，熱中子份額略有減小，中能中子份額略有增加，能譜總體變硬，但該熱化效應(yīng)并不明顯，一方面是因?yàn)閮蓚€(gè)堆型的熱中子份額均不是很大，另一方面由于熱管式空間反應(yīng)堆為快堆，事故時(shí)雖反應(yīng)堆慢化，但熱管空間堆中裝有大量譜移吸收材料，可有效吸收空間反應(yīng)堆慢化的熱中子，因此，SiO2熱化效應(yīng)在熱管快堆中對(duì)反應(yīng)堆中子能譜和臨界特性影響更小。

a——非彈性散射；b——彈性散射

圖3 不同模型的SiO2熱中子散射截面

2.4 熱化模型對(duì)不同中子能譜的空間堆墜落濕沙事故的臨界安全影響

本文分別采用自由氣體模型和聲子譜模型計(jì)算熱管快堆和TOPAZ超熱堆在墜落濕沙事故時(shí)的臨界安全特性。常溫下，采用自由氣體模型計(jì)算的熱管快堆和TOPAZ超熱堆墜落濕沙事故時(shí)的keff分別為0.992 35和0.970 04，而采用聲子譜模型計(jì)算得到的keff分別為0.991 41和0.968 60，該結(jié)果更有利?？梢姡瑢?duì)于不同中子能譜的熱管快堆和TOPAZ超熱堆，在其墜落濕沙事故時(shí)，SiO2熱化效應(yīng)采用自由氣體模型或采用聲子譜模型對(duì)空間反應(yīng)堆墜落濕沙事故的臨界參數(shù)keff影響較小，不到0.15%，且超熱譜的TOPAZ堆比熱管快堆臨界參數(shù)keff受不同熱化效應(yīng)模型的影響明顯。

a——熱管快堆；b——TOPAZ超熱堆

a——熱管快堆；b——TOPAZ超熱堆

3 結(jié)語

考慮到SiO2熱化效應(yīng)可能對(duì)核廢料地質(zhì)儲(chǔ)存庫分析和空間反應(yīng)堆墜落濕沙情況下的臨界安全造成一定影響，本文重新拓寬SiO2熱散射律數(shù)據(jù)庫，探索了其在空間快堆墜落濕沙事故中的應(yīng)用。介紹了ACE格式的SiO2熱中子截面數(shù)據(jù)庫的制作過程，分析了不同溫度對(duì)截面數(shù)據(jù)的影響，同時(shí)比較了SiO2聲子譜熱化效應(yīng)模型的截面數(shù)據(jù)與自由氣體模型的差異，確定熱管式空間快堆的最易重返臨界的濕沙成分中含有50%SiO2，TOPAZ超熱堆的為80%SiO2。同時(shí)由于熱管快堆裝有大量譜移吸收體材料有效吸收熱中子，SiO2熱化效應(yīng)對(duì)堆芯臨界參數(shù)影響很小。采用自由氣體模型計(jì)算的結(jié)果在誤差允許的范圍內(nèi)可接受，且結(jié)果偏于保守。同時(shí)，比較分析了不同熱化效應(yīng)模型對(duì)不同中子能譜類型的空間堆墜落濕沙事故時(shí)的臨界安全參數(shù)，結(jié)果表明，SiO2的不同熱化效應(yīng)模型對(duì)快譜和超熱譜空間反應(yīng)堆墜落濕沙事故的臨界參數(shù)keff影響較小。

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