塔北哈6井油砂及瀝青砂巖抽提物的地球化學特征及對比

程 斌，王鐵冠，常象春,2，袁 媛，王 寧

(1．中國石油大學 油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249；2．山東科技大學，山東 青島 266510)

塔北哈6井油砂及瀝青砂巖抽提物的地球化學特征及對比

程 斌1，王鐵冠1，常象春1,2，袁 媛1，王 寧1

(1．中國石油大學 油氣資源與探測國家重點實驗室，北京 102249；2．山東科技大學，山東 青島 266510)

采集塔里木盆地哈拉哈塘凹陷哈6井石炭系油砂及志留系瀝青砂巖樣品共5件，對其抽提并進行穩(wěn)定碳同位素、飽和烴氣相色譜及色譜/質譜等分析。石炭系油砂與志留系瀝青砂巖抽提物的穩(wěn)定碳同位素組成十分相似；CPI值為0.95～1.06，OEP值為0.94～1.00，姥鮫烷/植烷值為0.34～0.76；C21/C23三環(huán)萜烷為0.37～0.47，C29/C30藿烷為0.91～0.97，C35S/C34S藿烷為0.91～1.00，伽馬蠟烷/C30藿烷為0.69～0.79，Ts/(Ts+Tm)為0.39～0.43，C27、C28、C29規(guī)則甾烷及芴、硫芴、氧芴的相對組成均非常接近。樣品抽提物中正烷烴和類異戊二烯烴與25-降藿烷系列化合物和UCM鼓包共存。分析認為石炭系與志留系原油源自相同的烴源巖，兩者均存在多期充注且遭受了不同程度的生物降解作用。

油砂；瀝青砂巖；抽提物；石炭系；志留系；哈拉哈塘凹陷；塔里木盆地

哈拉哈塘凹陷是塔北隆起近年新發(fā)現(xiàn)的重要含油氣構造單元，凹陷內(nèi)發(fā)育多套儲集層(石炭系、志留系及奧陶系)。奧陶系一間房組和鷹山組灰?guī)r是整個凹陷內(nèi)油氣資源最為豐富的層位，而有關奧陶系油氣藏的研究報道也有很多[1-6]。石炭系、志留系砂巖也是塔里木盆地的重要儲層，廣泛分布于塔中隆起、北部坳陷和塔北隆起。哈拉哈塘凹陷中部哈6井在石炭系角礫巖段獲工業(yè)油氣流，在志留系瀝青砂巖段獲油氣顯示，顯示兩套儲層具有良好的勘探前景[7]。前人對塔里木盆地志留系瀝青砂巖進行了很多相關研究[8-18]，但是迄今未發(fā)現(xiàn)有關塔里木盆地石炭系油砂及志留系瀝青砂巖抽提物地球化學特征的詳細報道。本文利用色譜、色譜/質譜及穩(wěn)定碳同位素等分析手段，對哈6井石炭系油砂樣品和志留系瀝青砂巖樣品抽提物的地球化學特征進行詳細剖析，并對兩者進行對比，以期為凹陷內(nèi)石炭系、志留系的油氣勘探提供幫助。

1 地質背景

哈拉哈塘凹陷是塔北隆起的次級構造單元，北接輪臺低凸起，南鄰滿加爾坳陷，東西側分別是輪南低凸起和英買力低凸起，面積約4 000 km2。哈6井位于凹陷中部，是中國石油天然氣股份有限公司2006年鉆探的一口風險探井(圖1)。鉆井揭示該區(qū)石炭系與上覆二疊系、志留系與下伏奧陶系及石炭系與志留系之間均呈角度不整合接觸。哈6井石炭系根據(jù)巖性組合特征自下向上可分為東河塘組東河砂巖段、巴楚組角礫巖段和卡拉沙依組中泥巖段、標準灰?guī)r段、上泥巖段和砂泥巖段[19-22]，志留系自下而上可分為柯坪塔格組和塔塔埃爾塔格組(圖2)[23]。

哈6井在石炭系角礫巖段獲得低產(chǎn)工業(yè)油氣流，在志留系塔塔埃爾塔格組、柯坪塔格組瀝青砂巖段見到良好的油氣顯示。石炭系角礫巖段巖性為中厚―厚層狀泥巖、粉砂質泥巖與泥質粉砂巖互層，局部夾泥晶灰?guī)r，底部為薄層―中厚層狀熒光―油浸細砂巖、中砂巖、含礫細砂巖和砂礫巖等；志留系塔塔埃爾塔格組下部和柯坪塔格組上部發(fā)育大套中厚層―厚層狀瀝青砂巖，塔塔埃爾塔格組下部油氣顯示相對較強，多為熒光、油斑及油浸級別，而柯坪塔格組上部油氣顯示相對較弱，局部見熒光顯示[7]。

2 樣品及實驗

此次研究采集并分析哈6井石炭系巴楚組油砂樣品2個、志留系塔塔埃爾塔格組瀝青砂巖樣品3個。使用試劑(二氯甲烷/甲醇：97/3)對樣品進行抽提并持續(xù)24 h， 抽提物脫瀝青質后分離為飽和烴、芳烴和非烴3種餾分。飽和烴餾分進行色譜和色譜-質譜分析。色譜分析采用日本島津GC-2010色譜儀，配置HP-5石英毛細柱(30 m×0.25mm ×0.25 μm)，載氣選用氮氣。爐溫初設100 ℃，保持1 min，之后以4 ℃/min升溫至300 ℃，并恒溫25 min。色譜-質譜分析采用Agilent 6890 GC色譜儀及Agilent 5975i質譜儀，配置HP-5MS毛細柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm)，載氣為氮氣。色譜儀爐溫初設50 ℃，1 min后以20 ℃/min升溫至120 ℃，之后以3 ℃/min升溫至310 ℃，并恒溫25 min。離子源采用電子轟擊(EI)方式，電離電壓為70 eV。

圖1 塔北哈拉哈塘凹陷區(qū)域構造位置及哈6井井位示意

圖2 塔北哈拉哈塘凹陷哈6井石炭系與志留系地層剖面示意[23]

芳烴餾分進行色譜-質譜分析，采用Agilent 6890 GC色譜儀及Agilent 5975i質譜儀，配置HP-5MS毛細柱(60 m×0.25 mm×0.25 μm)，載氣為氮氣。色譜儀爐溫初設80 ℃，1 min后以 3 ℃/min升溫至310 ℃，并恒溫16 min。離子源采用電子轟擊(EI)方式，電離電壓為70 eV。

抽提物及族組分進行穩(wěn)定碳同位素組成分析，儀器采用FLASH 2000 EA-MAT 253 IRMS，載氣為氦氣，燃燒爐溫度為980 ℃，PDB標準。

3 結果與討論

3.1 族組分及碳同位素組成特征

石炭系2個油砂樣品抽提物的族組成較為相似，以飽和烴為主，飽/芳比分別為2.96和2.38(表1)；志留系3個瀝青砂巖樣品抽提物的族組成非常相似，以瀝青質為主，飽/芳比為1.30～1.58(表1)；兩者之間相差較大，反映充注石炭系、志留系砂巖儲層的原油可能源自不同的烴源巖或者同源原油經(jīng)歷了不同的后期改造作用。

原油、抽提物的穩(wěn)定碳同位素組成繼承其母源有機質的碳同位素組成，一定程度上也會受到熱成熟過程中同位素分餾效應的影響。一般來說，同源原油因成熟度不同而產(chǎn)生的穩(wěn)定碳同位素組成差異不超過2‰～3‰[24]。實驗樣品抽提物及族組分的碳同位素差異很小(<2‰)(表1)，由此可以推斷充注石炭系和志留系的原油很可能源自相同的烴源灶。

3.2 飽和烴氣相色譜

正烷烴是飽和烴餾分的重要組成部分，包含有機質類型及成熟度等多方面的地球化學信息。例如，基于奇碳數(shù)與偶碳數(shù)正烷烴的相對豐度而構建的碳優(yōu)勢指數(shù)(CPI)[25]及奇偶優(yōu)勢比(OEP)[26]便是反映母質輸入及評價成熟度非常有效的指標。通常情況下，高CPI值可以指示低成熟度及陸生植物的輸入，而CPI值為1左右則指示原油及源巖具有海相有機質輸入優(yōu)勢和/或處于成熟階段[27]。但是CPI和OEP值極易受到次生作用的影響，很大程度上限制了兩者的應用。

生物降解是最常見的次生作用之一，而正烷烴是原油及沉積物抽提物族組成中最易遭受生物降解的餾分。石炭系2個油砂樣品抽提物的飽和烴氣相色譜圖極其相似，一方面缺少低碳數(shù)(C25)的正烷烴豐度很低，導致無法計算2個樣品抽提物的CPI和OEP值。雖然存在生物降解等次生作用的影響，但是石炭系2個油砂樣品以及志留系S1樣品抽提物的CPI和OEP值都接近1(表2)，可以作為原油及源巖具有海相有機質輸入優(yōu)勢和/或處于成熟階段的側面證據(jù)。

表1 塔北哈拉哈塘凹陷石炭系油砂、志留系瀝青砂巖抽提物族組成及穩(wěn)定碳同位素

表2 塔北哈拉哈塘凹陷石炭系油砂、志留系瀝青砂巖抽提物地球化學參數(shù)

注：C21/C23TT表示C21/C23三環(huán)萜烷；C29/C30H表示C29/C30藿烷；C35S/C34SH表示C35藿烷(S)/ C34藿烷(S)；G/C30H表示伽馬蠟烷/ C30藿烷；SF表示二苯丙噻吩(硫芴)；OF表示二苯并呋喃(氧芴)。

圖3 塔北哈拉哈塘凹陷樣品抽提物飽和烴氣相色譜及質量色譜

姥鮫烷/植烷(Pr/Ph)可以反映源巖沉積環(huán)境的氧化還原條件，但是受熱成熟度及母質輸入的影響較大。Didyk等[28]指出原油中Pr/Ph<1及高卟啉和硫含量可指示缺氧的源巖沉積環(huán)境，而Pr/Ph>1則表明源巖處于氧化性沉積條件。對于生油窗內(nèi)的烴源巖和原油而言，Pr/Ph值與沉積環(huán)境的氧化還原條件相關性很弱。高Pr/Ph值(>3.0)反映氧化條件下陸相有機質的輸入，低Pr/Ph值(<0.8)反映典型的缺氧條件，通常是高鹽或碳酸鹽巖沉積環(huán)境。Pr/Ph值還受到除沉積環(huán)境氧化還原條件之外其他因素的影響，因此只有在其他地球化學和地質數(shù)據(jù)佐證的情況下，才能根據(jù)Pr/Ph值判斷烴源巖沉積時的氧化還原條件，而常用來與Pr/Ph值相互佐證的指標包括硫含量或者C35升藿烷指數(shù)等。升藿烷指數(shù)可以表示為C35S/C34S藿烷，源于煤/樹脂的原油，其C35S/C34S藿烷值較低(<0.6)，低于海相頁巖、碳酸鹽巖或者海相源巖原油，與偏氧化性沉積條件相一致；而源于海相碳酸鹽巖的多數(shù)原油具有較高的C35S/C34S藿烷值(>0.8)及較高的C29/C30藿烷值(>0.6)，與偏還原性的沉積條件相一致[27]。Ten Haven等[29]同樣不贊成僅僅依據(jù)Pr/Ph值判斷沉積環(huán)境的氧化還原條件，他們認為低Pr/Ph值(<1)代表一種典型的高鹽環(huán)境。

石炭系2個油砂樣品抽提物的Pr/Ph值很低，分別為0.50和0.34；志留系3個瀝青砂巖樣品抽提物的Pr/Ph值稍高，為0.72～0.76(表2)。5個樣品抽提物的Pr/Ph值均在0.80以下，指示與蒸發(fā)巖和碳酸鹽巖沉積相關的咸水、高鹽條件； C35S/C34S藿烷為0.91～1.00，C29/C30藿烷為0.91～0.97(表2)，反映其烴源巖為海相碳酸鹽巖偏還原性的沉積條件。

3.3 分子標志物

3.3.1 三環(huán)萜烷及藿烷

5個樣品的三環(huán)萜烷及藿烷系列分布整體上十分相似(圖3)。三環(huán)萜烷系列可用于油源對比、預測源巖特征、評價原油成熟度及生物降解程度[27,30-31]。石炭系油砂抽提物中三環(huán)萜烷系列與藿烷系列豐度呈均勢，志留系瀝青砂巖抽提物中藿烷系列相對三環(huán)萜烷系列豐度略低(圖3)。三環(huán)萜烷系列較藿烷系列具有更強的抗生物降解能力，由此反映出該地區(qū)志留系原油經(jīng)受了較石炭系原油更強的生物降解作用。抽提物中三環(huán)萜烷系列均以C23三環(huán)萜烷為主峰，C21/C23三環(huán)萜烷為0.37～0.47(<1.00)，與塔北隆起中上奧陶統(tǒng)原油完全一致。C29/C30藿烷可以用于區(qū)分源巖類型[27,32-33]，通常源于碳酸鹽巖及蒸發(fā)巖烴源巖的原油C29/C30藿烷相對較高(>0.7)，而源于泥質烴源巖原油的C29/C30藿烷則相對較低(0.4～0.75)[34]。此次研究中5個樣品抽提物的C29/C30藿烷值均較高，為0.91～0.97，據(jù)此可以斷定石炭系與志留系油氣資源具有相同的源巖類型。

伽馬蠟烷在表征海相和非海相烴源巖沉積環(huán)境中的分層水體(通常為高鹽度所致)及油-油對比中十分有用。高伽馬蠟烷比值和低Pr/Ph值表明烴源巖沉積時具有較高鹽度。Poole和Claypool[35]曾用伽馬蠟烷很好地區(qū)分了Great盆地源自不同源巖的原油及瀝青。伽馬蠟烷比值可以表示為伽馬蠟烷/C3122R[27]，5個樣品抽提物伽馬蠟烷/C3122R值很高且變化范圍小(0.69～0.79)，除此之外，5個樣品抽提物均具有很低的Pr/Ph值(<0.8)(表2)，這說明石炭系、志留系原油的烴源巖具有較高鹽度的沉積條件，為同一套源巖。18α(H)-三降新藿烷/[18α(H)-三降新藿烷+17α(H)-三降藿烷][Ts/(Ts+Tm)]是一項基于C27藿烷相對熱穩(wěn)定性的成熟度參數(shù)，但是受源巖有機質類型影響很大[27]。5個樣品抽提物的Ts/(Ts+Tm)值均很低且十分接近，為0.39～0.43，表明5個樣品抽提物的成熟度非常接近。

25-降藿烷系列通常作為強烈生物降解作用的標志，尤其是它們成完整系列出現(xiàn)的時候。很多原油或抽提物包含25-降藿烷系列，但是表現(xiàn)為未遭受生物降解或者僅遭受輕微的生物降解，因為其包含大量的正烷烴和類異戊二烯烴。這種原油是油藏中遭受強烈生物降解作用和未遭受或者遭受輕微生物降解作用原油混合的產(chǎn)物[36]?；旌线^程可能是連續(xù)的，前提是原油遭受生物降解的速率與油藏充注的速率相匹配，或者不連續(xù)，油藏前期充注原油遭受生物降解，后期再次充注未遭受生物降解的新鮮原油。后期充注的原油可能與前期原油源自同一套烴源巖，但是具有更高的成熟度，也可能源自完全不同的烴源巖。一方面，石炭系油砂、志留系瀝青砂巖抽提物中均存在完整的25-降藿烷系列(圖3)，且飽和烴色譜圖基線存在明顯的UCM鼓包；另一方面，抽提物中存在不同豐度的正烷烴和類異戊二烯烴，表明石炭系、志留系均有多期的原油充注，且遭受了不同程度的生物降解。

3.3.2 甾烷

石炭系油砂、志留系瀝青砂巖抽提物的甾烷系列分布型式十分相似。樣品抽提物中αααC27(20R)、αααC28(20R)及αααC29(20R)規(guī)則甾烷分布幾乎一致，均呈近似對稱的“V”字型(圖3)。C27-C28-C29規(guī)則甾烷相對組成廣泛用于油—油對比及油源對比[37]，并且其主要用途在于區(qū)分源自不同源巖或者相同源巖不同有機相的原油[27]。樣品抽提物中C27-C28-C29規(guī)則甾烷相對組成十分相似，αααC27(20R)規(guī)則甾烷相對含量為28.7%～33.5%，αααC28(20R)規(guī)則甾烷相對含量為16.0%～22.0%，αααC29(20R)規(guī)則甾烷相對含量為46.2%～51.1%(表2)，C27-C28-C29規(guī)則甾烷相對組成三角圖中5個樣品聚成一類(圖4)，表明5個樣品具有一致的源巖有機相。

圖4 塔北哈拉哈塘凹陷樣品抽提物C27-C28-C29規(guī)則甾烷、三芴相對組成三角圖

3.3.3 “三芴”系列

芳烴是原油及抽提物的重要組成部分，可提供沉積環(huán)境等方面的地球化學信息。芳烴中芴、二苯并呋喃 (氧芴)、二苯并噻吩 (硫芴)是三類分子結構相似的化合物，三者及其烷基取代的衍生物俗稱為“三芴”系列。“三芴”的相對組成可以用于油—油、油—巖對比，具有沉積環(huán)境的指示意義，通常海相咸水強還原環(huán)境原油及烴源巖具有高硫芴系列含量，而偏氧化沉積環(huán)境的有機質則氧芴系列含量高[38]。樣品抽提物中三芴相對組成十分相似，芴相對含量為2.4%～7.8%，硫芴相對含量為83.3%～95.0%，氧芴相對含量為2.7%～8.8%(表2)，從三芴相對組成三角圖中可以看出(圖4)，5個樣品抽提物三芴相對組成具有明顯的硫芴優(yōu)勢，表明其源巖沉積于海相咸水的強還原環(huán)境。

4 結論

(1)石炭系2個油砂及志留系3個瀝青砂巖抽提物的族組成差異明顯，但是其穩(wěn)定碳同位素組成十分相似；石炭系油砂抽提物的Pr/Ph分別為0.50和0.34，志留系瀝青砂巖抽提物的Pr/Ph值稍高，為0.72～0.76。結合C35S/C34S藿烷值及C29/C30藿烷值，可以判斷兩者烴源巖均為海相碳酸鹽巖偏還原性的沉積條件；樣品抽提物的飽和烴色譜圖均具有不同程度的UCM鼓包，反映原油遭受了不同程度的生物降解。

(2)樣品抽提物的三環(huán)萜烷及藿烷系列分布十分相似，三環(huán)萜烷系列均以C23三環(huán)萜烷為主峰，C21/C23三環(huán)萜烷為0.37～0.47，其C29/C30藿烷值均較高(0.91～0.97)，伽馬蠟烷/C3122R值很高且變化范圍小(0.69～0.79)，Ts/(Ts+Tm)值均很低且十分接近(0.39～0.43)。樣品抽提物中均存在完整的25-降藿烷系列，但是同時存在不同豐度的正烷烴和類異戊二烯烴，表明石炭系、志留系均有多期的原油充注且遭受不同程度的生物降解。抽提物的甾烷系列分布型式十分相似，數(shù)值非常接近，表明5個樣品具有一致的源巖有機相。樣品抽提物芳烴中的芴、氧芴、硫芴三者相對含量分別為2.4%～7.8%，83.3%～95.0%，2.7%～8.8%，同樣數(shù)值十分接近。

(3)石炭系油砂及志留系瀝青砂巖抽提物具有相似的化學組成以及相同的烴源巖有機相，源自相同的烴源層與油源區(qū)；石炭系、志留系均有多期(至少2期)的原油充注，而且后期遭受了不同程度的生物降解等次生作用。

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(編輯 徐文明)

Geochemical characteristics and correlation of extracts from Silurian bituminous sandstones and Carboniferous oil sands in well Ha6, northern Tarim Basin

Cheng Bin1, Wang Tieguan1, Chang Xiangchun1,2, Yuan Yuan1, Wang Ning1

(1.StateKeyLaboratoryofPetroleumResourcesandProspecting,ChinaUniversityofPetroleum,Beijing102249,China; 2.ShandongUniversityofScienceandTechnology,Qingdao,Shandong266510,China)

Five Silurian bituminous sandstone and Carboniferous oil sand samples were collected from well Ha6 in the Halahatang Sag of the Tarim Basin, and geochemical analyses including extraction, stable carbon isotope composition, saturate fraction gas chromatography and biomarkers were performed. Theδ13C (‰) values for extracts from the Silurian bituminous sandstone and the Carboniferous oil sand samples are very close. TheCPIvalues range from 0.95 to 1.06, theOEPvalues from 0.94 to 1.00, the Pr/Ph values from 0.34 to 0.76, the C21/C23tricyclic terpane values from 0.37 to 0.47, the C29/C30hopane values from 0.91 to 0.97, the C35S/C34Shopane values from 0.91 to 1.00, the gammacerane/C30hopane values from 0.69 to 0.79, the Ts/(Ts+Tm) values from 0.39 to 0.43. Besides, the relative concentration of C27, C28and C29regular steranes for extracts from all samples is significantly similar and so does the relative concentration of fluorene, dibenzofurans and dibenzothiophene. Extracts from five samples all contain 25-norhopanes andn-alkanes and acyclic isoprenoids with different abundance and the saturated fraction gas chromatograms show baseline humps called UCM, i.e.,n-alkanes and acyclic isoprenoids co-exist with UCM and 25-norhopanes. Based on the above analyses, it was concluded that Silurian and Carboniferous oils were derived from same source rocks and had undergone multiple charges and different degrees of biodegradation.

oil sand; bituminous sandstone; extract; Carboniferous; Silurian; Halahatang Sag; Tarim Basin

1001-6112(2014)06-0736-08

10.11781/sysydz201406736

2013-01-17；

2014-09-20；。

程斌(1987—)，男，博士研究生，從事成藏地球化學及輕烴地球化學研究。E-mail：chengbin626@163.com。

中國博士后科學基金(20110490539)資助。

TE122.1+14

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