不同天氣類型廣東大氣超級(jí)站細(xì)粒子污染特征初步研究

陳多宏, 何俊杰, 張國華, 鐘流舉, 謝?敏,王伯光, 畢新慧, 張?干, 周?振

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不同天氣類型廣東大氣超級(jí)站細(xì)粒子污染特征初步研究

陳多宏1,2, 何俊杰3, 張國華2, 鐘流舉1*, 謝?敏1,王伯光3, 畢新慧2, 張?干2, 周?振3

(1. 廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心, 國家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣東 廣州?510308; 2. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所, 廣東 廣州?510640; 3. 暨南大學(xué) 大氣環(huán)境安全與污染控制研究所, 廣東 廣州?510632)

2012年5月至7月期間, 以廣東大氣超級(jí)監(jiān)測(cè)站為觀測(cè)平臺(tái), 利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)和其他多種環(huán)境監(jiān)測(cè)儀器對(duì)大氣污染現(xiàn)象進(jìn)行高時(shí)間分辨的長期連續(xù)觀測(cè)。以能見度和相對(duì)濕度為參考, 將天氣類型劃分為2次灰霾、1次暴雨和多次晴朗天氣過程。觀測(cè)結(jié)果表明, SPAMS捕獲的顆粒物數(shù)濃度與PM2.5和PM1的相關(guān)性(2)分別達(dá)到0.538和0.448, 呈現(xiàn)出一定的相關(guān)性。大氣顆粒物濃度在不同天氣條件下, 濃度變化較大, 其中, 灰霾天氣下, PM2.5和PM1濃度最大小時(shí)均值分別達(dá)到0.132 ng/m3和0.094 ng/m3。觀測(cè)結(jié)果表明, 粒徑處于600~800 nm的細(xì)顆粒物對(duì)該區(qū)域的灰霾形成過程起了最為關(guān)鍵的作用。該地區(qū)的大氣顆粒物類型主要可分為7種：元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)、元素-有機(jī)碳混合(ECOC)、大分子有機(jī)碳(HMOC)、海鹽(Na-K)、富鉀顆粒(K-rich)和富鉛顆粒(Pb-rich)?；姻蔡鞖? 各類型顆粒物數(shù)量濃度均有一定程度的增加, 其中以EC和K-rich的增加最為明顯。分析表明, 第一次灰霾主要是由于大氣光化學(xué)反應(yīng)起到主導(dǎo)作用, 而生物質(zhì)燃燒又增大了灰霾程度; 第二次灰霾過程, 生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的影響更大。

單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀; 灰霾; 污染特征; 廣東省

0 引 言

隨著快速的經(jīng)濟(jì)增長和城市化進(jìn)程, 珠三角地區(qū)大氣污染呈現(xiàn)出以高濃度細(xì)粒子和臭氧為特征的復(fù)合型污染, 具有區(qū)域性, 且大氣氧化性較強(qiáng), 灰霾天氣現(xiàn)象頻發(fā), 其特征與國內(nèi)外其他地區(qū)的灰霾現(xiàn)象有所不同, 具有獨(dú)特的地域性[8–11]。廣東大氣超級(jí)監(jiān)測(cè)站作為國內(nèi)具有國際意義的綜合觀測(cè)站, 較全面地配置了氣象參數(shù)、氣態(tài)污染物、細(xì)顆粒及能見度等綜合觀測(cè)儀, 是長期、深入研究珠三角地區(qū)能見度影響因素的理想平臺(tái)。本研究擬利用單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)、顆粒物自動(dòng)監(jiān)測(cè)儀(PM2.5和PM1)、能見度儀和氣象參數(shù)儀等儀器在該站點(diǎn)開展長時(shí)間高時(shí)空分辨率的綜合觀測(cè), 研究不同天氣條件下顆粒物理化性質(zhì)變化特征, 為掌握區(qū)域灰霾污染機(jī)理提供科學(xué)數(shù)據(jù)。

1?實(shí)驗(yàn)和方法

1.1 采?樣

采樣點(diǎn)設(shè)置在廣東省江門市鶴山桃源鎮(zhèn)廣東大氣超級(jí)監(jiān)測(cè)站(北緯22.7°, 東經(jīng)112.9°), 該點(diǎn)距離廣州、佛山和江門市分別約為80、50和30 km, 附近主要是村莊和樹林, 沒有明顯的工業(yè)源。為了減少顆粒物在采樣管中的停留時(shí)間, 使用一個(gè)外加泵(采樣速度5 L/min)從離地面約10 m的樓頂引入空氣樣品, 空氣樣品再通過一個(gè)8 mm的不銹鋼管輸送到單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)進(jìn)行測(cè)定。2012年5月11日至7月10日期間, 使用SPAMS 05(廣州禾信分析儀器有限公司生產(chǎn))共采集顆粒17944507個(gè), 其中被打擊, 同時(shí)測(cè)定了粒徑和化學(xué)成分的顆粒數(shù)為5006868個(gè), 平均打擊效率約為27.9%。采樣期間還同時(shí)監(jiān)測(cè)了PM2.5、PM1、能見度和氣象參數(shù)等指標(biāo)。

1.2 SPAMS工作原理

已有研究對(duì)SPAMS的工作原理、基本性能和質(zhì)量控制進(jìn)行了詳細(xì)的闡述[12–13], 這里對(duì)儀器原理做簡單介紹。氣溶膠顆粒通過0.1 mm的進(jìn)樣微孔引入到空氣動(dòng)力學(xué)透鏡, 在這里顆粒被聚焦成為筆直運(yùn)動(dòng)的粒子束。儀器使用相距6 cm的兩個(gè)532 nm激光器測(cè)定顆粒的飛行速度, 而該速度與顆粒的空氣動(dòng)力學(xué)粒徑一一對(duì)應(yīng)。由顆粒的飛行速度確定觸發(fā)電離激光的時(shí)間, 最后由雙極飛行時(shí)間質(zhì)量分析器實(shí)現(xiàn)對(duì)氣溶膠顆?；瘜W(xué)組分的檢測(cè)。

1.3 SPAMS數(shù)據(jù)分析

顆粒的粒徑及質(zhì)譜信息輸入到MATLAB7.1上運(yùn)行的YADDA2.1(www.yaada.org)軟件包進(jìn)行處理。顆粒的自動(dòng)分類通過自適應(yīng)共振理論神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ART-2a)[14]實(shí)現(xiàn), 本研究中使用的ART-2a算法參數(shù)如下: 警戒因子為0.75, 學(xué)習(xí)率為0.05, 迭代次數(shù)為20, 該算法能夠根據(jù)顆粒質(zhì)譜中離子峰的種類及強(qiáng)度自動(dòng)將相似的顆粒歸為同一類。ART-2a將所有的顆粒分成了數(shù)百種顆粒類型, 然后再根據(jù)化學(xué)成分特征將主要顆粒類型合并為7類：元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)、元素-有機(jī)碳混合(ECOC)、大分子有機(jī)碳(HMOC)、海鹽(Na-K)、富鉀顆粒(K-rich)和富鉛顆粒(Pb-rich), 它們占總顆粒數(shù)的90%以上。

2?結(jié)果與討論

2.1 天氣過程劃分

根據(jù)能見度和相對(duì)濕度信息, 本研究重點(diǎn)選擇四種天氣情況進(jìn)行分析: 灰霾1(5月18日至5月21日)、灰霾2(6月13日至6月16日)、雨天(5月26日至5月31日)和晴朗(6月9日至6月11日)。

2.2 細(xì)顆粒物數(shù)濃度監(jiān)測(cè)情況

觀測(cè)結(jié)果表明, PM2.5和PM1質(zhì)量濃度與單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀(SPAMS)捕獲的顆粒物數(shù)濃度的相關(guān)性(2)分別達(dá)到0.538和0.448, 呈現(xiàn)出一定的相關(guān)性(圖1)。表明SPAMS實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)的顆粒物數(shù)濃度與PM2.5和PM1監(jiān)測(cè)的質(zhì)量濃度之間具有一定的對(duì)應(yīng)關(guān)系, 說明SPAMS檢測(cè)到的顆粒數(shù)在一定程度上能夠反映細(xì)顆粒的污染程度。

灰霾天氣下, 大氣多項(xiàng)污染物濃度均呈現(xiàn)快速上升現(xiàn)象, 其中, PM2.5和PM1濃度小時(shí)均值分別達(dá)到0.132 mg/m3和0.094 mg/m3。晴朗天氣里能見度較好, SPAMS每小時(shí)采集的顆粒數(shù)在5000個(gè)以下?；姻蔡鞖庀? 能見度迅速下降, 且顆粒數(shù)濃度迅速上升, SPAMS每小時(shí)平均大約能采集到46838個(gè)顆粒。該結(jié)果與Watson的研究結(jié)果類似[15], 灰霾天氣有利于顆粒物的積累, 導(dǎo)致能見度下降。

2.3?細(xì)顆粒物的粒徑變化特征

在四種不同的天氣類型里, 大氣細(xì)粒子的粒徑具有較明顯的差異, 其粒徑分別集中于800 nm(第一次灰霾)、650 nm(第二次灰霾)、600 nm和800 nm(雨天)以及400 nm(晴朗)(圖2)。該結(jié)果說明, 觀測(cè)時(shí)段, 粒徑處于600~800 nm的細(xì)顆粒物對(duì)該區(qū)域的灰霾形成過程起了更為關(guān)鍵的作用。研究表明, 空氣污染物中的可溶性成分遇到浮塵礦物質(zhì)凝結(jié)核后會(huì)迅速包裹, 形成混合顆粒, 在遇到較大的空氣相對(duì)濕度后, 就會(huì)很快發(fā)生吸濕增長, 顆粒的粒徑增長2~3倍, 消光系數(shù)增加8~9倍, 會(huì)導(dǎo)致能見度下降為原來的八分之一至九分之一, 極易發(fā)生灰霾污染事件[16]。

2.4 細(xì)顆粒物的主要化學(xué)成分變化特征

圖1?SPAMS打擊到的細(xì)顆粒物數(shù)濃度與PM2.5和PM1質(zhì)量濃度關(guān)系

圖2?四種典型天氣條件下細(xì)顆粒物粒徑變化特征

四種天氣類型下顆粒類型基本相同, 大多數(shù)顆粒都呈現(xiàn)出一定程度的老化跡象, 但是主要化學(xué)成分的強(qiáng)度不同(圖3)。四次天氣過程顆粒物主要成分特征分別為: (1)第一次灰霾: ECOC(17%)稍大于K-rich(13%); 說明該次灰霾過程主要受到光化學(xué)反應(yīng)影響造成ECOC比例升高, 同時(shí), 由于生物質(zhì)燃燒也導(dǎo)致K-rich占有一定比例。(2)暴雨天氣: K-rich(11%)、ECOC(8%)和HMOC(9%)比例均較高, 說明降雨過程中仍有生物質(zhì)燃燒影響空氣質(zhì)量。(3)晴朗天氣: K-rich(22%)、Na-K(14%)和Pb-rich(11%)含量均較高, 說明該天氣過程的主要受到生物質(zhì)燃燒和海洋氣團(tuán)的影響。(4)第二次灰霾: K-rich(30%)比例要遠(yuǎn)大于ECOC(15%), 而且EC(42%)又占有很大比例, 說明該次灰霾過程受到生物質(zhì)燃燒影響要比二次光化學(xué)反應(yīng)更大。通過上述對(duì)比可以發(fā)現(xiàn), 兩次灰霾過程中, ECOC比例均高于降雨和晴朗天氣過程, 說明灰霾天氣顆粒物老化程度更強(qiáng)。這與灰霾天氣有利于二次成分的生成與轉(zhuǎn)化的研究結(jié)果是一致的[22]。已有的研究普遍認(rèn)為K可作為生物質(zhì)燃燒的示蹤物[20–21]。同時(shí), HMOC顆粒也被認(rèn)為可能是來自于生物質(zhì)燃燒過程產(chǎn)生的多環(huán)芳烴[16]。兩次灰霾過程中, EC和K-rich類型顆粒的增加最為明顯, 雖然這兩類顆粒都是一次源排放為主, 但是對(duì)灰霾的形成均產(chǎn)生了較大影響。主要因?yàn)榛姻驳男纬捎锌赡苁窃吹淖兓? 也有可能是污染積累, 或是兩者的結(jié)合。從本研究的監(jiān)測(cè)結(jié)果看, 在灰霾的形成過程中, EC和K-rich顆粒明顯增加, 而且兩者具有很好的相關(guān)性, 說明生物質(zhì)燃燒顆粒明顯增加; 同時(shí), 從兩類顆粒的負(fù)離子譜圖中可以看到, 這兩類顆粒都含有高豐度的硝酸鹽, 說明它們都經(jīng)歷了明顯的老化過程。因此灰霾的形成應(yīng)該是生物質(zhì)排放與顆粒物老化二次污染結(jié)合形成的; 另一方面, 第一次灰霾的形成可能受到光化學(xué)反應(yīng)影響更大, 而生物質(zhì)燃燒又進(jìn)一步促進(jìn)了灰霾的程度; 而第二次灰霾, 生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)更大。

圖3?四種典型天氣類型下細(xì)顆粒物中主要化學(xué)成分變化特征

3?結(jié)?論

(1) 灰霾天氣下, 大氣多項(xiàng)污染物濃度均呈現(xiàn)快速上升現(xiàn)象, 其中, PM2.5和PM1濃度小時(shí)均值分別達(dá)到0.132 mg/m3和0.094 mg/m3。

(2) 在四種不同的天氣類型里, 大氣細(xì)粒子的粒徑具有較明顯的差異, 顆粒粒徑的增長會(huì)導(dǎo)致能見度下降, 極易發(fā)生灰霾污染事件。

(3) 觀測(cè)期間, 大氣顆粒物類型主要可分為7種: 元素碳(EC)、有機(jī)碳(OC)、元素-有機(jī)碳混合(ECOC)、大分子有機(jī)碳(HMOC)、海鹽(Na-K)、富鉀顆粒(K-rich)和富鉛顆粒(Pb-rich)。

(4) 四種天氣類型大部分顆粒都經(jīng)歷了一定程度的老化過程。但是該地區(qū)第一次灰霾的形成可能受光化學(xué)反應(yīng)影響更大, 而生物質(zhì)燃燒又進(jìn)一步促進(jìn)了灰霾的程度; 而第二次灰霾, 生物質(zhì)燃燒貢獻(xiàn)更大。

本研究得到中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類, XDB05020205)、環(huán)境保護(hù)部公益性研究項(xiàng)目(No.201209018)和廣東省人才基金的資助。

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A preliminary study on the characteristics of fine particle pollution characteristics for different weather type in the Guangdong atmospheric supersite

CHEN Duo-hong1,2, HE Jun-jie3, ZHANG Guo-hua2, ZHONG Liu-ju1*, XIE Min1, WANG Bo-guang3, BI Xin-hui2, ZHANG Gan2and ZHOU Zhen3

1. Guangdong Environmental Monitoring Center, State Environmental Protection Key Laboratory of Regional Air Quality Monitoring, Guangzhou?510308, China; 2. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou?510640, China; 3. Institute of Technology on Atmospheric Environmental Safety and Pollution Control, Jinan University, Guangzhou?510632, China

Environment monitoring was conducted on atmospheric pollution at Guangdong supersite, using single particle aerosol mass spectrometry (SPAMS) and a variety of environmental monitoring equipment, with high-time resolution during May to July, 2012. According to the record of visibility and relative humidity, the sampling period was divided into two haze, one heavy rain and one sunny episodes. It showed that the correlations (2) were 0.54 and 0.45 between the obtained SPAMS particle number and PM2.5and PM1, respectively. Atmospheric pollutant concentration changed with weather conditions. Maximum average hour concentration of PM2.5and PM1could reached 0.132 and 0.094 ng/m3during haze, respectively. SPAMS size distribution information indicates that 600-800 nm of fine particulate matter plays a key role to the haze. Atmospheric particulates can be mainly divided into seven types, including elemental carbon (EC) and organic carbon (OC), mixtures of element-carbon (ECOC), high mass organic carbon (HMOC), sea salt (Na, K), potassium rich (K-rich) and lead rich (Pb-rich) particles. Particle number concentration of each particle type had a certain degree of increase in haze, in particular, EC and K-rich. The result showed that the atmospheric photochemical reactions played a leading role for the first haze; meanwhile, biomass burning increased the degree to some extent. The biomass combustion had a greater impact on the secondary haze.

Single particle aerosol mass spectrometry (SPAMS); haze; pollution characteristics; Guangdong Province

P593

A

0379-1726(2014)03-0217-07

2013-09-22;

2013-12-18;

2014-03-04

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(B類)(XDB05020205); 環(huán)保部公益性研究項(xiàng)目(201209018); 廣東省人才基金

陳多宏(1979–), 男, 博士、高級(jí)工程師, 環(huán)境科學(xué)專業(yè)。E-mail: 13710967699@139.com

ZHONG Liu-ju, E-mail: zhongliuju@gdepb.gov.cn; Tel: +86-20-28368555