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    三角形鈉原子團(tuán)簇中的表面等離激元

    2014-06-09 12:33:45尹海峰曾春花
    計(jì)算物理 2014年6期
    關(guān)鍵詞:原子團(tuán)吸收光譜共振

    尹海峰, 曾春花

    (1.凱里學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,貴州凱里 556011;2.凱里學(xué)院數(shù)學(xué)科學(xué)學(xué)院,貴州凱里 556011)

    三角形鈉原子團(tuán)簇中的表面等離激元

    尹海峰1, 曾春花2

    (1.凱里學(xué)院物理與電子工程學(xué)院,貴州凱里 556011;2.凱里學(xué)院數(shù)學(xué)科學(xué)學(xué)院,貴州凱里 556011)

    運(yùn)用含時(shí)密度泛函理論研究等邊三角形鈉原子團(tuán)簇中的表面等離激元激發(fā).發(fā)現(xiàn):在團(tuán)簇尺寸較大時(shí),沿三角形底邊和底邊中垂線方向激發(fā)的共振模式不同,然而沿兩方向的吸收光譜線形一樣,主要吸收峰的共振能量也相同.低能聚集共振在空間引起電場(chǎng)增強(qiáng)的極大值主要分布在三角形的端點(diǎn)附近.

    等離激元;含時(shí)密度泛函理論;團(tuán)簇

    0 引言

    表面等離激元(surface plasmon)是金屬表面自由電子同入射光子相互耦合形成的非輻射電磁模式,是局域在金屬和介質(zhì)表面?zhèn)鞑サ囊环N混合激發(fā)態(tài)[1].金屬表面自由電子在入射光場(chǎng)的激勵(lì)下集體相干振蕩,這種共振相互作用產(chǎn)生了表面等離激元.近年來(lái),隨著納米科學(xué)與技術(shù)的進(jìn)步,低維人造結(jié)構(gòu)不斷出現(xiàn),納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元的研究越來(lái)越受到關(guān)注.通過(guò)膠體刻蝕(collodial lithography)[2]、電子束刻蝕(electron beam lithography)[3]和化學(xué)方法[4]等多種手段可以制備出納米環(huán)、納米殼層等[5].這些納米結(jié)構(gòu)有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì).它們?cè)趩畏肿庸庾V、生物醫(yī)學(xué)治療、催化反應(yīng)、等離子體納米器件等方面有重要的應(yīng)用前景[6-9].納米結(jié)構(gòu)中的表面等離激元的能量,一方面依賴于它們所處的介電環(huán)境;另一方面,依賴于納米結(jié)構(gòu)的尺寸大小和形狀[10].

    團(tuán)簇是一類特殊的納米結(jié)構(gòu).隨著原子數(shù)的減少,團(tuán)簇的大小可以從納米尺度過(guò)渡到原子尺度,其表面等離激元的能量也會(huì)隨著團(tuán)簇尺寸的變化而變化.實(shí)驗(yàn)和理論上對(duì)于堿金屬鈉原子不同團(tuán)簇中表面等離激元的激發(fā)已做了許多工作.Ekardt等人用凝膠模型很好地描述了鈉原子團(tuán)簇中表面等離激元的激發(fā)能量[11].Broglia及其同事采用無(wú)規(guī)相近似和含時(shí)密度泛函理論研究了小于20個(gè)原子的球形堿金屬鈉團(tuán)簇中的等離激元共振[12-13].發(fā)現(xiàn)隨著球半徑的改變,主要的光譜吸收峰發(fā)生劈裂,即等離激元劈裂;并認(rèn)為電子—空穴對(duì)的相互作用是造成等離激元劈裂的主要原因.最近,Li等人采用含時(shí)密度泛函理論研究了尺度較大的球形鈉團(tuán)簇的等離激元[14].他們發(fā)現(xiàn)隨著球形鈉團(tuán)簇尺度的增大,體系的吸收光譜中有一個(gè)主要的吸收峰.實(shí)驗(yàn)上,Selby等人研究了鈉原子團(tuán)簇(Nan,4≤n≤40)的光吸收譜,同樣發(fā)現(xiàn)電子的聚集激發(fā)對(duì)于團(tuán)簇的尺寸具有一定的依賴性[15].近來(lái),人們采用含時(shí)密度泛函理論研究了線性、環(huán)形和平面形鈉原子團(tuán)簇的等離激元激發(fā)[16-20].研究表明,在小金屬團(tuán)簇中主要存在三種等離激元共振模式:低能共振模式、高能共振模式以及非偶極聚集共振模式.其中,低能共振模式是一種長(zhǎng)程電荷轉(zhuǎn)移激發(fā);高能共振模式來(lái)自于幾乎簡(jiǎn)并的單電子激發(fā)的相互耦合.這些研究主要關(guān)注的是線形和球形鈉原子團(tuán)簇中的表面等離激元.我們知道由于表面等離激元的共振模式依賴于納米結(jié)構(gòu)的形狀,因而對(duì)于具有其他結(jié)構(gòu)鈉團(tuán)簇的研究,能夠更加全面的認(rèn)識(shí)該堿金屬團(tuán)簇中表面等離激元的共振機(jī)制.

    本文研究等邊三角形鈉原子團(tuán)簇中表面等離激元的激發(fā).分析電子的聚集激發(fā),隨著三角形尺寸大小的演化規(guī)律;不同激發(fā)模式對(duì)應(yīng)的誘導(dǎo)電荷分布;以及表面等離激元激發(fā)時(shí),在空間形成的電場(chǎng)分布.

    1 計(jì)算方法

    我們采用含時(shí)密度泛函理論[21]來(lái)計(jì)算團(tuán)簇的吸收光譜.含時(shí)密度泛函理論是密度泛函理論的延伸,同樣從電子密度的角度來(lái)研究體系的物理性質(zhì).類似于密度泛函理論中的Kohn-Sham方程,考慮一個(gè)沒(méi)有相互作用的多電子體系,其電子密度分布和具有相互作用的多電子體系的電子密度分布相同.由Runge-Gross定理,含時(shí)的Kohn-Sham勢(shì)VKS(r,t)和含時(shí)的電子密度ρ(r,t)是一一對(duì)應(yīng)的.沒(méi)有相互作用的多電子體系滿足含時(shí)的Kohn-Sham方程

    外勢(shì)場(chǎng)Vext(r,t)包括外加的電場(chǎng)勢(shì)和原子實(shí)勢(shì).體系的含時(shí)電子密度為

    含時(shí)的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)Vxc(r,t)需要對(duì)含時(shí)交換關(guān)聯(lián)能對(duì)含時(shí)波函數(shù)變分而得到.含時(shí)密度泛函理論現(xiàn)在已經(jīng)成為計(jì)算多電子體系中電子激發(fā)態(tài)最常用的方法之一.這里我們采用的是利用時(shí)間演化方法來(lái)計(jì)算電子的激發(fā)態(tài).在團(tuán)簇的基態(tài)計(jì)算得到電子的占據(jù)態(tài)信息后,通過(guò)時(shí)間演化波函數(shù)的方法來(lái)計(jì)算電子的激發(fā)態(tài).在時(shí)間t=0時(shí)刻使所有波函數(shù)有個(gè)瞬時(shí)的相位移動(dòng)[22]

    其中k0為沿z方向所加的微擾外場(chǎng)動(dòng)量.這相當(dāng)于加E(t)=k0δ(t)的微擾外場(chǎng).然后,Kohn-Sham波函數(shù)進(jìn)行時(shí)間演化,可以得到含時(shí)偶極距d(t).通過(guò)對(duì)偶極距求傅立葉變換得到動(dòng)態(tài)極化率α(ω).吸收光譜可以用偶極子強(qiáng)度函數(shù)(dipole-strength function)S(ω)來(lái)表示,它與極化率的關(guān)系為S(ω)=(2ω/π)Im α(ω).

    所有的含時(shí)密度泛函計(jì)算都是用實(shí)時(shí)、實(shí)空間的OCTOPUS軟件來(lái)完成[21].鈉原子用模守恒贗勢(shì)來(lái)描述.對(duì)基態(tài)和激發(fā)態(tài)的計(jì)算,交換關(guān)聯(lián)勢(shì)使用的都是局域密度近似(Localdensity approximation).實(shí)空間模擬所用的盒子為在每個(gè)原子上面構(gòu)建一個(gè)球,球的半徑為8 ?,并且在盒子內(nèi)使用間距為0.3 ?的均勻格點(diǎn).電子波函數(shù)隨時(shí)間演化了6 000時(shí)間步,每個(gè)時(shí)間步長(zhǎng)為Δt=0.005?·eV-1.這種參數(shù)設(shè)置已成功預(yù)測(cè)了一維鈉原子鏈中等離激元的激發(fā)特性[19-20].

    采用如圖1(a)所示的笛卡爾直角坐標(biāo)系,長(zhǎng)度單位為?.等邊三角形鈉原子團(tuán)簇固定在xy平面內(nèi).三角形的底邊位于x軸,其中底邊的一個(gè)端點(diǎn)與原點(diǎn)重合.原子間距是3.72 ?,為自由雙鈉原子間距,顏俊等人在研究鈉原子環(huán)和一維鈉原子鏈中表面等離激元時(shí),采用了相同的原子間距值[20].此外,先進(jìn)的原子操縱實(shí)驗(yàn)技術(shù)可以在固體表面得到任意形狀的鈉原子排列,因此我們的數(shù)值實(shí)驗(yàn)原則上是可以實(shí)現(xiàn)的.

    圖1 三角形鈉原子團(tuán)簇的吸收譜(激發(fā)極化方向(a)沿Fig.1 Optical absorption of triangle sodium clusters to an impulse excitation polarized in the direction along(a)x-axis and(b)y-axis

    2 結(jié)果及分析

    圖1(a)給出了沿x軸方向,三角形鈉原子團(tuán)簇隨著邊長(zhǎng)L變化的偶極吸收譜的演變過(guò)程.三角形鈉原子團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)如圖1(a)中的插圖所示.圖1(a)表明,沿三角形底邊方向激發(fā)有一個(gè)主要的吸收峰.隨著三角形邊長(zhǎng)的增加,這個(gè)主要的吸收峰不斷紅移,從L=3.72 ?時(shí)的2.12 eV逐漸減小到L=22.32 ?時(shí)的1.47 eV.這是由于隨著三角形邊長(zhǎng)的增加,單電子軌道不斷疊加,從而使所形成的三角形鈉原子團(tuán)簇的能級(jí)間距不斷減小.在共振能量紅移時(shí),這個(gè)主要吸收峰的強(qiáng)度也在不斷增加,這表明了電子激發(fā)的集體性隨著電子數(shù)的增加在積累.除了主要的吸收峰外,在團(tuán)簇的尺寸較大時(shí),在高能共振區(qū)還出現(xiàn)了一些小的吸收峰.隨著三角形鈉原子團(tuán)簇邊長(zhǎng)的進(jìn)一步增大,這些小的吸收峰也發(fā)生紅移,并且強(qiáng)度有所增加.在L=22.32 ?的三角形團(tuán)簇中,這兩個(gè)小的吸收峰分別位于2.31 eV和2.71 eV.它們是高階的激發(fā)模式.隨著堿金屬鈉納米結(jié)構(gòu)的增加,主要的吸收峰以及小的吸收峰的演變規(guī)律,同Shuford等人用離散偶極近似(DDA,discrete dipole approximation)研究貴金屬三角形納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元的演化規(guī)律相同[23].他們發(fā)現(xiàn),隨著金三角形邊長(zhǎng)的增加,偶極共振能量點(diǎn)發(fā)生紅移.隨后,Nelayah等人在實(shí)驗(yàn)上對(duì)貴金屬三角形金納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元的研究證實(shí)了這一結(jié)論[24].Shuford等人的研究也發(fā)現(xiàn)了高階的激發(fā)模式.此外,對(duì)于球形和線性鈉團(tuán)簇的研究表明,隨著團(tuán)簇尺度的增大,體系中出現(xiàn)高階的等離激元模式[13,19].

    圖2 三角形鈉原子團(tuán)簇共振頻率的誘導(dǎo)電荷分布,(a)和(b)沿x軸方向極化,能量共振點(diǎn)為1.47 eV和2.31 eV,(c)和(d)沿y軸方向極化,能量共振點(diǎn)為1.47 eV和2.32 eVFig.2 Fourier transform of induced charge-density responses at energy resonances(a)1.47 eV and(b)2.31 eV to an impulse excitation polarized in x-axis direction;at energy resonances(c)1.47 eV and(d)2.32 eV to an impulse excitation polarized in y-axis direction

    圖1(b)給出沿y軸方向,三角形鈉原子團(tuán)簇隨著邊長(zhǎng)L變化時(shí),偶極吸收譜的演變.在團(tuán)簇尺寸較小時(shí),同沿x軸方向吸收光譜一樣,有一個(gè)主要的吸收峰,但是他們的共振能量點(diǎn)不同.在L=3.72?,沿x軸方向激發(fā)時(shí),主要吸收峰的能量共振點(diǎn)位于2.12 eV;而沿y軸方向激發(fā)時(shí),主要吸收峰的能量共振點(diǎn)位于1.97 eV.此外,在團(tuán)簇尺寸較小,光譜的線形也不相同.在L=11.16 ?,沿x軸方向激發(fā)時(shí),有兩個(gè)吸收峰;而沿y軸方向激發(fā)時(shí),有三個(gè)吸收峰.然而,通過(guò)對(duì)比圖1(b)和1(a),我們發(fā)現(xiàn)隨著三角形邊長(zhǎng)的增加,當(dāng)團(tuán)簇尺寸較大時(shí),盡管極化方向不同,沿兩個(gè)方向的吸收光譜的演化規(guī)律幾乎相同.最有意義的是,在三角形團(tuán)簇尺寸較大時(shí),不但沿x軸和y軸方向吸收光譜的線形完全一樣,而且各個(gè)吸收峰的共振能量點(diǎn)也幾乎相同,尤其是主要吸收峰的能量完全相同.對(duì)于尺度較大的球形鈉團(tuán)簇,Li等人的研究表明體系的吸收光譜中也有一個(gè)主要的吸收峰;沿不同方向激發(fā)時(shí),體系的吸收光譜相同[14].對(duì)于三角形鈉團(tuán)簇,盡管其對(duì)稱性沒(méi)有球形鈉團(tuán)簇的高,然而在尺度較大時(shí),沿三角形鈉團(tuán)簇所在的平面不同方向激發(fā)時(shí),體系的吸收光譜也相同.此外,Talebi等人在實(shí)驗(yàn)和理論上,對(duì)貴金屬三角形金納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元的研究中,也發(fā)現(xiàn)盡管沿三角形的底邊和底邊中垂線方向的共振模式不同,但它們的共振能量是相同的[25].

    圖2是三角形鈉原子團(tuán)簇共振頻率的傅立葉變換誘導(dǎo)電荷分布.傅立葉變換的誘導(dǎo)電荷為

    通過(guò)變換,可以得到該頻率集體激發(fā)所對(duì)應(yīng)電荷的空間分布.圖2(a)和2(c)分別是沿x軸和y軸方向激發(fā)時(shí),主要聚集共振所對(duì)應(yīng)的誘導(dǎo)電荷分布(三角形邊長(zhǎng)L=22.32 ?,具有相同共振能量為1.47 eV).結(jié)果表明,它們有著共同的激發(fā)特征.首先,這些共振模式對(duì)應(yīng)的空間誘導(dǎo)電荷都分布在三角形團(tuán)簇的端點(diǎn)區(qū)域;其次,這些電荷分布都具有偶極子的特征.圖2(b)和(d)分別是沿x軸和y軸方向激發(fā)時(shí),聚集共振分別對(duì)應(yīng)的誘導(dǎo)電荷分布(三角形邊長(zhǎng)L=22.32?,共振能量分別為2.31 eV和2.32 eV).這些誘導(dǎo)電荷分布呈現(xiàn)多極距振動(dòng),表明這些聚集共振為高階振動(dòng)模式.此外,誘導(dǎo)電荷密度在原子附近會(huì)呈現(xiàn)振蕩行為,如圖2所示.這來(lái)自于原子勢(shì)的局域調(diào)制.三角形團(tuán)簇本身的空間受限與局域原子束縛互相競(jìng)爭(zhēng),決定了三角形團(tuán)簇中集體激發(fā)的空間分布.其中,局域原子束縛是指電子受到原子勢(shì)的局域約束,其強(qiáng)度可以通過(guò)價(jià)電子的結(jié)合能來(lái)反映.

    圖3 沿y軸極化時(shí),能量共振點(diǎn)1.47 eV對(duì)應(yīng)的沿空間各直線電場(chǎng)的增強(qiáng),(a)沿直線y=-1.735,(b)沿直線x=-2.94,x=-0.54和x=4.26,(c)沿直線x=11.16Fig.3 Calculated field enhancement at energy resonance 1.47 eV,to an impulse excitation polarized in y-axis direction,(a)along straight line y=-1.735;(b)along straight lines x=-2.94,x=-0.54 and x=4.26;(c)along straight line x=11.16

    為了探討表面等離激元對(duì)團(tuán)簇表面場(chǎng)強(qiáng)的影響,我們計(jì)算了沿y軸激發(fā)時(shí),主要聚集共振(能量為1.47 eV)在空間引起電場(chǎng)的增強(qiáng),即圖2(c)所示共振模式在空間引起電場(chǎng)的增強(qiáng).空間電場(chǎng)增強(qiáng)(fieldenhancement,F(xiàn)E)定義為

    其中e為一個(gè)電子所帶的電荷,Veff為有效勢(shì),δy為一個(gè)格點(diǎn)邊長(zhǎng),所建立的直角坐標(biāo)系如圖1(a)插圖所示.圖3(a)是電場(chǎng)沿直線y=-1.735的增強(qiáng),即沿x軸方向,靠近三角形團(tuán)簇底邊的電場(chǎng)增強(qiáng).隨著x值的增大,F(xiàn)E逐漸增強(qiáng),在原點(diǎn)(即三角形團(tuán)簇的底邊端點(diǎn))附近達(dá)最大值;之后又隨著x值的增大在底邊中部有一個(gè)極小值.由對(duì)稱性可知FE在另一個(gè)底邊端點(diǎn)處再次達(dá)到極大值.Talebi等人在實(shí)驗(yàn)和理論上,對(duì)貴金屬三角形金納米結(jié)構(gòu)中表面等離激元的研究中,同樣發(fā)現(xiàn)低能聚集共振引起的FE最大值分布在三角形團(tuán)簇的端點(diǎn)附近[25].圖3(b)是電場(chǎng)沿y軸方向,靠近三角形團(tuán)簇底邊沿直線x=-2.94,x=-0.54和x=4.26的增強(qiáng).結(jié)果表明,在向三角形底邊端點(diǎn)靠近時(shí),F(xiàn)E是增大后又逐漸減少.這主要是由于,鈉原子位于原點(diǎn),當(dāng)靠近原點(diǎn)時(shí),由于屏蔽效應(yīng),會(huì)使FE降低.圖3(c)是電場(chǎng)沿y軸方向,靠近三角形團(tuán)簇頂點(diǎn)沿直線x=11.16(即三角形底邊的中垂線)的增強(qiáng).結(jié)果再次表明FE最大值分布在三角形團(tuán)簇的端點(diǎn)附近.所不同的是,在三角形頂點(diǎn)附近FE的最大值大約是在三角形底邊端點(diǎn)附近FE的最大值的兩倍.這主要是由于沿y軸激發(fā)時(shí),1.47 eV處的激發(fā)為偶極共振模式,其對(duì)應(yīng)的誘導(dǎo)電荷分布如圖2(c)所示.頂點(diǎn)處誘導(dǎo)電荷密度的值大約是三角形底邊端點(diǎn)附近誘導(dǎo)電荷密度值的兩倍.這些結(jié)果表明,三角形堿金屬鈉團(tuán)簇的等離激元共振在團(tuán)簇表面引起的局域電場(chǎng)分布不均勻,在曲率半徑小的位置局域電場(chǎng)很強(qiáng),如在三角形各個(gè)頂點(diǎn)處.

    3 結(jié)論

    運(yùn)用含時(shí)密度泛函理論,研究了等邊三角形鈉原子團(tuán)簇中表面等離激元隨著團(tuán)簇尺寸大小變化的演化.當(dāng)團(tuán)簇尺寸較小時(shí),沿底邊和底邊的中垂線方向激發(fā)時(shí),各有一個(gè)吸收峰,但共振能量不同.隨著團(tuán)簇尺寸的逐漸增大,沿底邊和底邊的中垂線方向激發(fā)的吸收光譜線形一樣,主要吸收峰的能量也相同,盡管它們的共振模式不同.為了探討表面等離激元對(duì)團(tuán)簇表面場(chǎng)強(qiáng)的影響,計(jì)算了沿底邊中垂線方向激發(fā)時(shí),主要聚集共振(能量為1.47 eV)在空間引起電場(chǎng)的增強(qiáng).結(jié)果表明,低能聚集共振引起的電場(chǎng)增強(qiáng)的最大值分布在三角形團(tuán)簇的端點(diǎn)附近.

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    Plasmon Resonances in Sodium Clusters with Triangle Structure

    YIN Haifeng1,ZENG Chunhua2
    (1.College of Physics and Electronic Engineering,Kaili University,Kaili,Guizhou 556011,China;2.School of Mathematical Sciences,Kaili University,Kaili,Guizhou 556011,China)

    Plasmon excitation in small sodium clusters with triangle structure is studied with time-dependent density functional theory.For relatively larger sodium clusters,along triangle bottom edge and perpendicular bisector of triangle bottom edge,linear shapes of absorption spectra and resonance energies of main absorption peaks are same.However,along these directions,resonance modes of main absorption peaks are different.For the main plasmon mode,field enhancement extrema are located in region of endpoints of the triangle.

    plasmon excitation;time-dependent density functional theory;clusters

    date: 2013-12-20;Revised date: 2014-04-11

    O469

    A

    2013-12-20;

    2014-04-11

    國(guó)家自然科學(xué)基金(11464023),貴州省科學(xué)技術(shù)基金(LKK[2013]19,LKK[2013]31)及凱里學(xué)院課題(Z1308,Z1311)資助項(xiàng)目作者簡(jiǎn)介:尹海峰(1982-),男,博士,講師,主要從事納米材料的等離激元特性研究,E-mail:yinhaifeng1212@126.com

    1001-246X(2014)06-0713-06

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