典型礦區(qū)深層地下水重金屬含量特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
——以皖北礦區(qū)為例

林曼利, 桂和榮, 彭位華, 孫林華, 陳 松, 李致春

1)宿州學(xué)院地球科學(xué)與工程學(xué)院, 安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心, 安徽宿州 234000; 2)安徽理工大學(xué)地球與環(huán)境學(xué)院, 安徽淮南 232001

典型礦區(qū)深層地下水重金屬含量特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)
——以皖北礦區(qū)為例

林曼利1), 桂和榮1, 2), 彭位華1), 孫林華1), 陳 松1), 李致春1)

1)宿州學(xué)院地球科學(xué)與工程學(xué)院, 安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心, 安徽宿州 234000; 2)安徽理工大學(xué)地球與環(huán)境學(xué)院, 安徽淮南 232001

以皖北礦區(qū)為例, 分析測試了不同含水層(松散、煤系、太灰、奧灰)中的6種重金屬元素(Cd、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni), 對其含量特征及健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)進(jìn)行了研究。結(jié)果表明, 6種重金屬在不同含水層含量大小次序各不一樣, 從整體來看, 研究區(qū)地下水中所測重金屬含量依次為 Ni＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd＞Cr, 與太灰水一致; 整體地下水中Cr、Cu和Zn均未超過(GB/T14848—93)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn), Cd、Pb和Ni有部分水樣超過標(biāo)準(zhǔn)限值?；瘜W(xué)致癌物Cd和Cr在各含水層所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值數(shù)量級在10-6～10-4a-1, Cr健康風(fēng)險(xiǎn)值在各含水層中均大于Cd, Cr在煤系含水層危害風(fēng)險(xiǎn)值(1.29×10-4a-1)已超過美國環(huán)境保護(hù)局(USEPA)最大可接受風(fēng)險(xiǎn)(1×10-4a-1), 為研究區(qū)首要的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)管理控制指標(biāo)。化學(xué)非致癌物Cu、Zn、Pb、Ni四種重金屬健康危害風(fēng)險(xiǎn)值較小, 數(shù)量級在10-11～10-8a-1, Pb和Ni健康危害風(fēng)險(xiǎn)值相對較高, 也應(yīng)引起重視。各含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值大小次序?yàn)? 煤系＞太灰＞奧灰＞松散, 前三者已超過國際輻射防護(hù)委員會(ICRP)推薦的(5×10-5a-1)最大可接受風(fēng)險(xiǎn), 其中煤系含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值為1.46×10-4a-1, 已超過USEPA(1×10-4a-1)推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)。對礦區(qū)深層地下水開展重金屬含量分析和健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià), 可為地下水水資源的開采利用和保護(hù)提供參考。

礦區(qū); 地下水; 重金屬; 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

水質(zhì)型缺水已成為中國水資源面臨的重要問題之一, 在多種污染源作用下, 我國淺層地下水污染嚴(yán)重且污染速度快。對于礦區(qū)來說, 水資源問題也日益嚴(yán)重, 一方面是水資源短缺, 統(tǒng)計(jì)資料表明,全國有70%的礦區(qū)缺水, 其中40%的礦區(qū)嚴(yán)重缺水(袁存忠等, 2000), 另一方面礦區(qū)水質(zhì)不斷惡化, 如挖掘?qū)Φ叵滤廴酒鹂刂谱饔玫年P(guān)鍵因子(馬榮等, 2011), 正制約著煤礦的可持續(xù)發(fā)展。健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)是環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的重要組成部分, 是通過估算有害因子對人體產(chǎn)生不良影響的概率, 以評價(jià)暴露于該因子下人體健康所受的影響。其主要特點(diǎn)是以風(fēng)險(xiǎn)度作為評價(jià)指標(biāo), 把環(huán)境污染程度與人體健康聯(lián)系起來, 定量描述污染物對人體產(chǎn)生的健康危害(于云江, 2011), 是很有現(xiàn)實(shí)意義的環(huán)境評價(jià)方法(隋文斌, 2012)。從目前研究現(xiàn)狀來看, 重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)主要集中在水環(huán)境領(lǐng)域, 飲用水和地表水中重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究較多(丁昊天, 2011), 對地下水健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的研究多集中于淺層地下水(余彬, 2010; 李政紅等, 2010; 楊彥等, 2013), 而針對深層地下水及不同含水層的有關(guān)研究尚不多見。本文以皖北礦區(qū)4個典型煤礦地下水為研究對象, 分析測試了 4個含水層(松散層、煤系、太灰和奧灰)水樣中的六種重金屬, 并開展了健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià), 以期為礦區(qū)地下水的開發(fā)利用與保護(hù)提供參考。

圖1 研究區(qū)位置及采樣區(qū)分布圖Fig. 1 Location of the study area and distribution of sampling regions

皖北礦區(qū)位于安徽省北部, 在東經(jīng) 114°55′—118°10′, 北緯32°25′—34°35′之間, 東接江蘇, 南臨淮河, 西與河南相鄰, 北與山東接壤(圖1)。包括阜陽、蚌埠、徐州部分地區(qū)、宿州市及淮北市的全部(桂和榮, 2005)。區(qū)內(nèi)煤炭資源豐富, 是我國重要煤炭基地之一, 區(qū)內(nèi)有皖北煤電集團(tuán)和淮北礦業(yè)(集團(tuán))有限責(zé)任公司兩大礦業(yè)集團(tuán), 礦區(qū)總面積約30000 km2, 所屬主體礦井約30對。本區(qū)地層屬華北地層大區(qū)晉冀魯豫地層區(qū)徐淮地層分區(qū), 除東北部有少量的基巖出露外, 其余均被第四紀(jì)地層所覆蓋, 區(qū)內(nèi)構(gòu)造單元位于中朝準(zhǔn)地臺南緣, 是新生代以來形成的斷陷盆地。構(gòu)造體系主要為東西向斷裂帶、北北東向新華夏構(gòu)造帶及徐宿弧形構(gòu)造帶(王璐璐, 2010)。根據(jù)淮北煤田綜合水文地質(zhì)柱狀圖(安徽省煤田地質(zhì)局第三勘探隊(duì)等, 2012), 研究區(qū)新生界含 4個含水層, 自上而下依次為一含(厚度 3.73～63.42 m, 均值 27.92 m)、二含(厚度0～52 m, 均值19.45 m)、三含(厚度5.2～71.6 m, 均值33.84 m)和四含(厚度0～51.97 m, 均值17.5 m);中生界侏羅紀(jì)第五含水層僅在宿縣礦區(qū)朱仙莊煤礦區(qū)域出現(xiàn), 厚度0～100 m, 均值10.08 m; 上古生界二疊系煤系含水層主要有 3煤裂隙砂巖間含水層(厚度1.29～157 m, 均值34.67 m)、7～8煤上下含水層(厚度0～74.2 m, 均值19.2 m)、10煤上下裂隙砂巖間含水層(厚度0～66.1 m, 均值22.23 m); 石炭系太原組灰?guī)r含水層厚度21.27～135 m, 均值54.9 m;礦區(qū)下古生界揭露的奧陶系厚度大于 500 m, 奧灰含水層厚度不詳。研究區(qū)含水層賦存狀況見圖 2所示。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與測試

水樣采自于皖北礦區(qū)的四個煤礦, 其地理位置及采樣區(qū)域如圖1所示, 水樣樣品共計(jì)59個, 含松散層(主要取自三含、四含)、煤系砂巖、太灰和奧灰層, 其層取樣數(shù)量分別為16個、26個、12個和5 個, 采樣深度依次為223.8～349.95 m、250～649.5 m、 430～538.49 m和200～440 m, 采樣時(shí)間為2012年9月至10月, 采樣量大于2.5 L/樣。水樣取回后, 經(jīng)0.45 μm微孔濾膜過濾, 加優(yōu)級純硝酸調(diào)pH＜2, 測定可濾態(tài)含量。采用原子吸收分光光度計(jì)(TAS-990)石墨爐法測定了Cd、Cr、Cu、Pb、Ni五種重金屬, Zn采用火焰法測定, 定量方法均采用外標(biāo)法, 測試回收率依次為93.64%、105.84%、101.83%、111.92%、95.50%、96.96%。

圖2 研究區(qū)含水層賦存狀況示意圖(據(jù)桂和榮, 2005修改)Fig. 2 Existence state of aquifers in the study area (modified after GUI, 2005)

1.2 水環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型

健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的方法很多, 如美國科學(xué)院(NAS)公布的四步法、生命周期分析、MES法、評價(jià)病毒感染的 beta-Possion模型和放射性物質(zhì)健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型等, 而在這些方法中, 美國科學(xué)院的四步法使用最為普遍(車飛, 2009), 該方法對空氣、水和土壤等環(huán)境介質(zhì)中有毒化學(xué)污染物質(zhì)的人體健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)應(yīng)用較多。國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)通過全面評價(jià)水體中化學(xué)有毒污染物的可靠性程度, 將污染物分為基因毒物質(zhì)(包括化學(xué)致癌物和放射性污染物)和軀體毒物質(zhì)(非化學(xué)致癌物)兩類(丁昊天等, 2009)。盡管當(dāng)前各國對水體污染健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的方法和模型表現(xiàn)形式不盡相同, 但其原理基本一致,并且都包括致癌與非致癌風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型兩部分(丁昊天, 2011; 王若師等, 2012)。美國環(huán)境保護(hù)局(USEPA)在健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)方面的研究成果豐碩, 且在我國應(yīng)用較廣(陳鴻漢等, 2006; 王鐵軍等, 2008),本文采用 USEPA推薦的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型, 評價(jià)礦區(qū)地下水的健康風(fēng)險(xiǎn)。不同類型污染物通過飲用水途徑進(jìn)入人體后所引起的健康風(fēng)險(xiǎn)的評價(jià)模型包括致癌物所致健康危害的風(fēng)險(xiǎn)模型和非致癌物所致健康危害的風(fēng)險(xiǎn)模型。

1.2.1 暴露途徑分析

健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)包括對大氣、土壤、水體和食物等多種介質(zhì)攜帶的污染物質(zhì)通過直接攝食、呼吸和皮膚接觸等多種暴露途徑進(jìn)入人體, 對健康產(chǎn)生危害的評價(jià)(于云江, 2011), 地下水中的污染物主要通過直接攝食和皮膚接觸兩種途徑進(jìn)入人體(Wu et al., 2009), 二者占進(jìn)入人體的污染物的 90%以上(余彬, 2010), 其中飲水途徑是受體(人)攝取水中污染物最直接的主要方式(隋文斌, 2012; Wu et al., 2009), 與此相比, 其他途徑的影響則可忽略不計(jì)(Muhammad et al., 2011), 因此本文僅選擇飲水途徑來估算人群暴露量, 進(jìn)而進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)。

1.2.2 健康風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算

一般認(rèn)為, 只要有微量的致癌風(fēng)險(xiǎn)物存在, 即會對人體健康產(chǎn)生危害(王若師等, 2012), 非致癌物質(zhì)也稱為軀體毒物質(zhì), 對人體的健康危害主要表現(xiàn)為對人體不同的器官或系統(tǒng)的危害、導(dǎo)致的健康危害的種類和強(qiáng)度的不同和產(chǎn)生健康危害的機(jī)制不同(余彬, 2010)。化學(xué)致癌物質(zhì)與化學(xué)非致癌物通過飲水途徑產(chǎn)生的個人健康風(fēng)險(xiǎn)分別按模型公式(1)和公式(2)計(jì)算:

式中, Ric和Rjn分別為化學(xué)致癌物i和化學(xué)非致癌物 j通過飲水途徑產(chǎn)生的平均個人致癌風(fēng)險(xiǎn), 單位a-1; Di和Dj分別為污染物i和化學(xué)非致癌物j通過飲水途徑的單位體重日均暴露劑量, mg/(kg · d); exp是指以e為底的指數(shù)函數(shù); qi為化學(xué)致癌污染物i通過飲水途徑的致癌強(qiáng)度系數(shù), mg/(kg · d); RfDj為化學(xué)非致癌物 j通過飲用水途徑的參考劑量, mg/(kg · d); L為人類平均壽命, 取值為70 a。

飲水途徑的單位體重日均暴露劑量Di或Dj按公式(3)計(jì)算(余彬, 2010; 楊仝鎖等, 2008):

式中, w為日均飲水量, 其中, 成人為2.2 L/d(王鐵軍, 2008; 溫海威等, 2012; 張?jiān)侥械? 2013; 李本云等, 2013); Ci/j為污染物 i飲水途徑的質(zhì)量濃度, mg/L; A為人均的人體體重, 成人取60 kg(王鐵軍, 2008; 張?jiān)侥械? 2013; 李本云等, 2013)。

對于多種污染物的整體健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià), 一般認(rèn)為各種污染物所引起的風(fēng)險(xiǎn)呈加和關(guān)系, 而不是協(xié)同或拮抗關(guān)系(王鐵軍, 2008; Warne et al., 1995), 假定各類毒物質(zhì)對人體作用獨(dú)立(李本云等, 2013), 則地下水中重金屬污染物通過飲水途徑產(chǎn)生的總的健康危害風(fēng)險(xiǎn)即為通過飲水途徑導(dǎo)致的化學(xué)致癌物所致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rc)與通過飲水途徑導(dǎo)致的非致癌污染物所致的總致癌風(fēng)險(xiǎn)(Rn)之和, 公式為:

1.2.3 參數(shù)的確定

根據(jù)國際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)和世界衛(wèi)生組織(WHO)通過全面評價(jià)化學(xué)物質(zhì)致癌性可靠程度而編制的分類系統(tǒng), Cd和Cr為化學(xué)致癌物, Cu、Zn、Pb 和 Ni為非化學(xué)致癌物(王鐵軍, 2008; 車飛, 2009;張?jiān)侥械? 2013)。根據(jù)有關(guān)資料(USEPA, 1986), 查得與此次評價(jià)有關(guān)的參數(shù)見表1。

表1 飲水暴露途徑下模型參數(shù)qi和RfDj值Table 1 Values of qiand RfDjof model parameters via drinking water

1.2.4 健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)的標(biāo)準(zhǔn)

健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)是為評價(jià)人體健康風(fēng)險(xiǎn)而制定的準(zhǔn)則, 是判斷人體健康的安全水平和安全管理的有效性的依據(jù), 是識別人體健康的危害程度及指定相應(yīng)管理措施的基礎(chǔ)。評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)中包含兩方面的內(nèi)容: 一是健康危害發(fā)生的概率; 二是對人體健康的危害程度。根據(jù)風(fēng)險(xiǎn)管理的目標(biāo)和各種風(fēng)險(xiǎn)水平對應(yīng)的可接受程度, 確定化學(xué)物質(zhì)的風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)-最大可接受水平(車飛, 2009)。表2為國際上有關(guān)機(jī)構(gòu)推薦的對社會公眾成員最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平和可忽略的風(fēng)險(xiǎn)水平(Valentin, 2002)。這些水平的提出是與常見的危害水平、人群最低死亡率以及個體平均壽命的減少比較后得出的(車飛, 2009)。本文主要依據(jù)USEPA和ICRP推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)作為評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。

2 結(jié)果與討論

2.1 不同含水層重金屬含量測試結(jié)果

本次采集的59個水樣中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb、Ni檢出率均為 100%, 各含水層以及整體地下水中重金屬含量特征(范圍、均值、標(biāo)準(zhǔn)差和變異系數(shù))列于表3, 由表3可知, 各層重金屬均值含量大小順序?yàn)? 松散層: Zn＞Ni＞Pb＞Cu＞Cd＞Cr; 煤系: Ni＞Zn＞Pb＞Cu＞Cr＞Cd; 太灰: Ni＞Zn＞Pb＞Cu ＞Cd＞Cr; 奧灰: Zn＞Ni＞Pb＞Cu＞Cr＞Cd。由此可看出4個含水層中6種重金屬含量大小次序各不一樣, 六種元素中, Pb和Cu在各含水層含量變化次序較一致, 處于中間位置, 且均為 Pb＞Cu, 二者含量一般小于Zn或Ni, 大于Cd或Cr。從整體來看, 地下水(包括四個含水層的全部水樣)中所測重金屬含量依次為 Ni＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd＞Cr, 與太灰水一致。劉進(jìn)(2010)于2008—2009年采集了淮北平原淺層地下水(8～60 m)151個水樣中的8種重金屬元素,其中與本實(shí)驗(yàn)相關(guān)的重金屬均值含量大小依次為: Zn＞Cu＞Pb＞Ni＞Cd。由此可看出, 深層地下水與淺層地下水元素含量之間存在明顯差異, 且深層地下水中不同含水層中微量元素同樣存在差異, 前人研究結(jié)果表明, 含水層與地殼巖石微量元素的平均豐度值曲線形狀較為一致(桂和榮, 2005; 沈照理等, 1993), 礦區(qū)地殼巖石是地下水微量元素最終來源(桂和榮, 2005), 因此隨水文地質(zhì)條件, 及含水層和隔含水層巖性的改變, 不同含水層微量元素含量特征亦發(fā)生變化。

表3 研究區(qū)各含水層及整體地下水中重金屬含量統(tǒng)計(jì)Table 3 Summary of heavy metals in aquifers and the total groundwater from the study area

2.2 不同含水層重金屬分布特征及達(dá)標(biāo)情況

由于研究區(qū)地下水功能主要適用于集中式生活飲用水水源及工、農(nóng)業(yè)用水, 故以地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB/T14848—93) (國家技術(shù)監(jiān)督局, 1993)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)為基準(zhǔn)進(jìn)行了對比分析。6種重金屬在不同含水層中的含量及其與標(biāo)準(zhǔn)對比情況見圖3, 由圖3可知, Cd(圖3a)和Pb(圖3e)僅在太灰水中有一個水樣超出標(biāo)準(zhǔn)限值, 且為同一個水樣, 在全部水樣中超標(biāo)率為1.70%; 所有含水層Cr均未超出標(biāo)準(zhǔn)限值,但煤系水中個別水樣Cr(圖3b)含量較高; Cu(圖3c) 和Zn(圖3d)在各含水層中含量較穩(wěn)定, 且都遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于標(biāo)準(zhǔn)限值; 除奧灰含水層外, Ni(圖3f)在松散、煤系和太灰水樣中均有水樣超出標(biāo)準(zhǔn)限值, 在 6種重金屬元素中超標(biāo)率最高, 其在以上三個含水層超標(biāo)率依次為 6.25%, 76.92%和 66.67%, 在全部水樣中超標(biāo)率為49.15%。

桂和榮等(2002)曾對淮南市淺層地下水環(huán)境狀況進(jìn)行了分析研究, 結(jié)果表明 Cu、Zn、Pb、Hg、Cr、Cd六種重金屬中僅Pb超標(biāo), 超標(biāo)率為1.33%;何曉文等(2011)等2009年采集了130個淮南市淺層地下水水樣, 重金屬分析測試結(jié)果表明, 在于本實(shí)驗(yàn)參比標(biāo)準(zhǔn)限值一致的情況下, Cu和Zn含量相對較少且相對穩(wěn)定, 超標(biāo)率均為0.00%, Cd和Ni超標(biāo)率分別為 5.98%和 9.16%; 劉進(jìn)(2010)對淮北平原淺層地下水測試分析結(jié)果表明, Cu未超標(biāo); 結(jié)合前人研究成果不難發(fā)現(xiàn), 對于礦業(yè)城市或礦區(qū)地下水來說, Cu、Zn和Cr三種重金屬含量一般不會超過標(biāo)準(zhǔn)限值, Cd、Pb和Ni三種重金屬多存在超標(biāo)現(xiàn)象, 應(yīng)當(dāng)引起重視, 在對地下水取水用水時(shí)也應(yīng)作為重點(diǎn)監(jiān)測指標(biāo), 另外對本研究區(qū)來說, 煤系水中部分水樣中 Cr已相當(dāng)接近標(biāo)準(zhǔn)限值, 也應(yīng)引起重視。

圖3 重金屬在不同含水層中的含量及其與標(biāo)準(zhǔn)對比情況Fig. 3 Distribution of heavy metals in groundwater samples and pollution levels

表4 飲水途徑化學(xué)致癌物質(zhì)和化學(xué)非致癌物質(zhì)所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值Table 4 Health risk caused by chemical carcinogens and non-carcinogens via drinking water

2.3 不同含水層重金屬健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

通過健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)模型式(1)、式(2), 以及選定的計(jì)算參數(shù)(表1), 經(jīng)計(jì)算得到不同含水層化學(xué)致癌物和化學(xué)非致癌物的飲水途徑健康危害的平均個人致癌風(fēng)險(xiǎn)值, 各含水層計(jì)算結(jié)果列于表4。

化學(xué)致癌物Cd和Cr在各含水層所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值與參考標(biāo)準(zhǔn)對比情況見圖4所示。由圖4及表4可知, Cd在各含水層中水樣中的所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值的數(shù)量級在10-6～10-5a-1, 均值都超過了瑞典環(huán)境保護(hù)局、荷蘭建設(shè)環(huán)保局和英國皇家協(xié)會的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平(1×10-6a-1), 但都低于USEPA(1×10-4a-1)和ICRP(5×10-5a-1)最大可接受風(fēng)險(xiǎn), 最大值出現(xiàn)在太灰含水層, 均值含量大小次序?yàn)? 太灰＞煤系＞松散＞奧灰; Cr在各含水層水樣中的所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值的數(shù)量級在 10-6～10-4a-1,個樣危害風(fēng)險(xiǎn)值都超過了1×10-6a-1, 個樣最小值出現(xiàn)在松散層(1.44×10-6a-1), 個樣最大值出現(xiàn)在煤系層(9.82×10-4a-1), 均值含量大小次序?yàn)? 煤系＞奧灰＞太灰＞松散, 前三者均超過 ICRP最大風(fēng)險(xiǎn)值,其中Cr在煤系含水層危害風(fēng)險(xiǎn)值(1.29×10-4a-1)已超過USEPA最大可接受風(fēng)險(xiǎn)(1×10-4a-1)。研究區(qū)化學(xué)致癌物Cd和Cr中, Cr健康風(fēng)險(xiǎn)值最大, 且其在各含水層中均大于Cd, 為化學(xué)致癌物中最大風(fēng)險(xiǎn)重金屬, 應(yīng)該作為優(yōu)先污染物進(jìn)行監(jiān)測與控制。余彬(2010)、丁昊天等(2009)、王若師(2012)、王鐵軍(2008)、溫海威等(2012)、張?jiān)侥械?2013)、黃磊等(2008)、張會興(2012)等研究結(jié)果均表明化學(xué)致癌物中Cr是最大風(fēng)險(xiǎn)重金屬, 為優(yōu)先控制污染物, 應(yīng)作為首要的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)管理控制指標(biāo), 所得結(jié)論與本研究一致。

化學(xué)非致癌物 Cu、Zn、Pb、Ni在各含水層中通過飲水途徑引起的健康危害風(fēng)險(xiǎn)情況見圖5所示,結(jié)合表 4可知, 四種重金屬健康危害風(fēng)險(xiǎn)值較小,數(shù)量級為10-11～10-8a-1, 大多數(shù)處于荷蘭建設(shè)環(huán)保局推薦的可忽略水平(1×10-8a-1), 遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于瑞典環(huán)境保護(hù)局、荷蘭建設(shè)環(huán)保局和英國皇家協(xié)會的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平, 以及USEPA和ICRP最大可接受風(fēng)險(xiǎn)水平。從均值看, 四種化學(xué)非致癌物在松散、煤系和太灰三個含水層中所致個人風(fēng)險(xiǎn)值大小次序均為: Pb＞Ni＞Cu＞Zn; 在奧灰含水層的次序?yàn)? Pb ＞Cu＞Ni＞Zn。Pb通過飲水途徑所致健康風(fēng)險(xiǎn)值最大, 數(shù)量級集中在10-9a-1, 松散、太灰和奧灰含水層中個別單樣風(fēng)險(xiǎn)值超過荷蘭建設(shè)環(huán)保局推薦的可忽略水平(1×10-8a-1), 其中Pb在奧灰含水層平均健康風(fēng)險(xiǎn)值(1.03×10-8a-1)已超過荷蘭建設(shè)環(huán)保局推薦的可忽略水平。溫海威等(2012)研究結(jié)果表明, Pb在Hg、Pb、Cu化學(xué)非致癌中風(fēng)險(xiǎn)值最大, 為沈陽地區(qū)農(nóng)村地下飲用水中優(yōu)先控制污染物; 黃磊等(2008)和高翔等(2011)分別對長江三角洲地區(qū)地下水和天津市寶坻區(qū)農(nóng)村地下水開展了健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)研究,結(jié)果表明重金屬中化學(xué)非致癌物通過飲用水途徑所引起的健康危害的個人年風(fēng)險(xiǎn)按大小順序?yàn)? Pb＞Hg; 張?jiān)侥械?2013)研究結(jié)果表明, 大寶山尾礦庫區(qū)及其周邊地區(qū)地下水中化學(xué)非致癌物健康風(fēng)險(xiǎn)平均值排序是 Cu＞Pb?？梢? 化學(xué)非致癌物中Pb和Cu一般情況下所致健康風(fēng)險(xiǎn)值較大。對本研究區(qū)來說, 由于Ni含量較高(表3和圖3), 其在煤系含水層中已有個樣所致健康風(fēng)險(xiǎn)值(1.03×10-8a-1)超過荷蘭建設(shè)環(huán)保局推薦的可忽略水平, 因此也應(yīng)引起重視。

圖4 各含水層化學(xué)致癌物健康危害風(fēng)險(xiǎn)Fig. 4 Health risk caused by chemical carcinogens in different aquifers

圖5 各含水層化學(xué)非致癌健康危害風(fēng)險(xiǎn)Fig. 5 Health risk caused by chemical noncarcinogens in different aquifers

按1.2.2中式(4)和式(5), 以及表4, 通過計(jì)算可得出各含水層地下水中重金屬污染物通過飲水途徑產(chǎn)生的總的健康危害風(fēng)險(xiǎn), 其與ICRP及USEPA對照情況見圖6所示, 由圖6可知, 各含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值大小次序?yàn)? 煤系＞太灰＞奧灰＞松散, 前三者已超過ICRP推薦的(5×10-5a-1)最大可接受風(fēng)險(xiǎn),其中煤系含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值為1.46×10-4a-1, 已超過USEPA(1×10-4a-1)推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)。

圖6 各含水層的總健康風(fēng)險(xiǎn)值Fig. 6 Total health risks in different aquifers

2.4 不確定性分析

完整的健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)應(yīng)包括對大氣、土壤、水和食物鏈4種介質(zhì)攜帶的污染物通過食入、吸入和皮膚接觸3種暴露途徑進(jìn)入人體對人體健康產(chǎn)生危害的評價(jià)(余彬, 2010; USEPA, 1989), 本文只討論了重金屬通過飲水途徑對健康產(chǎn)生危害的風(fēng)險(xiǎn), 且重金屬種類不全面, 因此所得化學(xué)致癌物、化學(xué)非致癌及總健康風(fēng)險(xiǎn)的計(jì)算結(jié)果實(shí)際上小于實(shí)際情況。本次地下水健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)將化學(xué)致癌物和化學(xué)非致癌物所致健康風(fēng)險(xiǎn)值分開進(jìn)行計(jì)算, 但事實(shí)上致癌污染物同樣具有非致癌危害效應(yīng)(黃磊等, 2010), 因此化學(xué)非致癌物的健康危害風(fēng)險(xiǎn)實(shí)際上被低估了。參數(shù)選擇的不確定性。本次健康風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)中參數(shù)的選擇多參考已有研究成果, 而沒有通過調(diào)查研究得出針對研究區(qū)的基本參數(shù), 如體重、壽命, 也沒有針對不同暴露人群(成人、兒童、男人、女人)開展具體評價(jià), 所得結(jié)論較為寬泛。

3 結(jié)論

(1)6種重金屬在不同含水層含量大小次序各不一樣, 從整體來看, 研究區(qū)地下水中所測重金屬含量依次為 Ni＞Zn＞Pb＞Cu＞Cd＞Cr, 與太灰水一致; 整體地下水中 Cr、Cu和 Zn均未超過(GB/T14848—93)中Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn), Cd、Pb和Ni有部分水樣超過標(biāo)準(zhǔn)限值。

(2)化學(xué)致癌物Cd和Cr在各含水層所致健康危害風(fēng)險(xiǎn)值數(shù)量級在10-6～10-4a-1, Cr健康風(fēng)險(xiǎn)值在各含水層中均大于 Cd, Cr在煤系含水層危害風(fēng)險(xiǎn)值(1.29×10-4a-1)已超過 USEPA 最大可接受風(fēng)險(xiǎn)(1×10-4a-1), 為研究區(qū)首要的環(huán)境健康風(fēng)險(xiǎn)管理控制指標(biāo)。

(3)化學(xué)非致癌物Cu、Zn、Pb、Ni四種重金屬健康危害風(fēng)險(xiǎn)值較小, 數(shù)量級在10-11～10-8a-1, 大多數(shù)處于荷蘭建設(shè)環(huán)保局推薦的可忽略水平(1×10-8a-1), 研究區(qū)Pb和Ni健康危害風(fēng)險(xiǎn)值相對較高。

(4)各含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值大小次序?yàn)? 煤系＞太灰＞奧灰＞松散, 前三者已超過 ICRP推薦的(5×10-5a-1)最大可接受風(fēng)險(xiǎn), 其中煤系含水層總的健康風(fēng)險(xiǎn)值為1.46×10-4a-1, 已超過USEPA推薦的最大可接受風(fēng)險(xiǎn)(1×10-4a-1)。在以研究區(qū)地下水作為生活飲用水水源地時(shí), 應(yīng)加強(qiáng)地下水水質(zhì)監(jiān)測和污染防治工作。

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中國地質(zhì)科學(xué)院六個實(shí)驗(yàn)室參加第三批國土資源部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室建設(shè)進(jìn)展交流

Six Laboratories of Chinese Academy of Geological Sciences Participates in Ministry of Land and Resources’ Third Communication on Progress in Key Laboratory Construction

2014年4月至6月, 中國地質(zhì)科學(xué)院的深部探測與地球動力學(xué)(中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)研究所)、地層與古生物(中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)研究所)、古地磁與古構(gòu)造重建(中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)力學(xué)研究所)、地球化學(xué)探測技術(shù)(中國地質(zhì)科學(xué)院地球物理地球化學(xué)勘查研究所)、生態(tài)地球化學(xué)(國家地質(zhì)實(shí)驗(yàn)測試中心)、巖溶生態(tài)系統(tǒng)與石漠化治理(中國地質(zhì)科學(xué)院巖溶地質(zhì)研究所)等 6家建設(shè)期中的重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室分別參加了第三批國土資源部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室基礎(chǔ)地質(zhì)、水工環(huán)、勘查技術(shù)等領(lǐng)域建設(shè)進(jìn)展交流活動。

重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室負(fù)責(zé)人匯報(bào)交流了各自實(shí)驗(yàn)室的研究目標(biāo)、建設(shè)進(jìn)展、主要成果、人才培養(yǎng)、開放共享、運(yùn)行管理、依托單位支持及下一步工作計(jì)劃等, 部實(shí)驗(yàn)室專家組對中國地質(zhì)科學(xué)院各實(shí)驗(yàn)室的建設(shè)進(jìn)展情況分別進(jìn)行了點(diǎn)評, 提出了很好的整改意見。專家組認(rèn)為中國地質(zhì)科學(xué)院正在建設(shè)期的實(shí)驗(yàn)室取得了明顯成效, 對存在的問題各實(shí)驗(yàn)室應(yīng)積極整改。通過參加此次活動, 有利于找出差距, 繼續(xù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)室建設(shè)和整改, 力爭達(dá)到國土資源部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室驗(yàn)收標(biāo)準(zhǔn), 正式進(jìn)入國土資源部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室序列。

本刊編輯部 采編

Health Risk Assessment of Heavy Metals in Deep Groundwater from Different Aquifers of a Typical Coal Mining Area: A Case Study of a Coal Mining Area in Northern Anhui Province

LIN Man-li1), GUI He-rong1, 2), PENG Wei-hua1), SUN Lin-hua1), CHEN Song1), LI Zhi-chun1)
1) Anhui Province Coal Mine Exploration Engineering Technology Research Center, School of Earth Science and Engineering, Suzhou University, Suzhou, Anhui 234000; 2) School of Earth and Environment, Anhui University of Science and Technology, Huainan, Anhui 232001

Six heavy metals(Cd, Cr, Cu, Zn, Pb and Ni)in deep groundwater from four aquifers (unconsolidated formation, coal-bearing series, limestone water in Taiyuan Formation and Ordovician limestone water) were monitored in a coal mining area of northern Anhui Province, and their content characteristics and health risk assessment were analyzed. The research result shows that the content orders of heavy metals from the four aquifers were different from each other. In the whole study area, the order of heavy metals content is the same as that of the groundwater samples from limestone water in Taiyuan Formation aquifer, with the order being Ni＞Zn＞Pb＞Cu ＞Cd＞Cr. A comparison with China’s quality standard for groundwater(GB/T14848—93 Ⅲ)shows that the concentrations of Cr, Cu and Zn are below GB/T14848—93 Ⅲ , while the concentrations of Cd, Pb and Ni in somegroundwater samples exceed the standard values. The health risk of chemical carcinogens is around 10-6～10-4a-1, and the value of Cr is higher than that of Cd in the four aquifers. The highest mean health risk(1.29×10-4a-1) of Cr was observed in the aquifer of coal-bearing series, which has exceeded the maximum allowance levels recommended by USEPA(1×10-4a-1), and it is the primary control target for environmental health risk management; the health risks of chemical non-carcinogens of four heavy metals (Cu, Zn, Pb, Ni)are around 10-11～10-8a-1, and their health risk values remain within the acceptable range. The health risks of Pb and Ni are much higher, and should be taken seriously. The total health risks of four aquifers were found in order of coal-bearing series＞limestone water in Taiyuan Formation＞Ordovician limestone water＞unconsolidated formation; the first three have exceeded the maximum allowance levels recommended by ICRP(5×10-5a-1), and the highest total health risk(1.46×10-4a-1) was observed in the coal-bearing series aquifer, which has exceeded the maximum allowance levels recommended by USEPA(1×10-4a-1). The study of content characteristics and health risk assessment of heavy metals in deep groundwater from coal mining areas can provide references for exploitation, utilization and protection of groundwater resources.

coal mining area; groundwater; heavy metal; health risk assessment

P641; X131.2

A

10.3975/cagsb.2014.05.09

本文由國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(編號: 41173106)、安徽省高校省級自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(編號: KJ2013A249)、安徽省高校省級自然科學(xué)研究一般項(xiàng)目(編號: KJ2013B291)、宿州學(xué)院安徽省煤礦勘探工程技術(shù)研究中心開放課題(編號: 2012YKF16)、宿州學(xué)院優(yōu)秀青年人才基金項(xiàng)目(編號: 2013XQRL05)和宿州學(xué)院創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)建設(shè)計(jì)劃(編號: 2013kytd01)聯(lián)合資助。

2014-01-26; 改回日期: 2014-06-25。責(zé)任編輯: 張改俠。

林曼利, 女, 1984年生。助教。主要從事環(huán)境水文地球化學(xué)研究。E-mail: linmanli112@126.com。