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    云南褐煤結(jié)構(gòu)的FTIR分析

    2014-06-07 05:55:21張衍國(guó)蒙愛紅李清海
    煤炭學(xué)報(bào) 2014年11期
    關(guān)鍵詞:含氧褐煤官能團(tuán)

    韓 峰,張衍國(guó),蒙愛紅,李清海

    (1.清華大學(xué)熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084;2.清華大學(xué) 二氧化碳資源化利用與減排技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100084;3.清華大學(xué)熱能工程系,北京 100084)

    云南褐煤結(jié)構(gòu)的FTIR分析

    韓 峰1,2,3,張衍國(guó)1,2,3,蒙愛紅1,2,3,李清海1,2,3

    (1.清華大學(xué)熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100084;2.清華大學(xué) 二氧化碳資源化利用與減排技術(shù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100084;3.清華大學(xué)熱能工程系,北京 100084)

    煤的結(jié)構(gòu)與轉(zhuǎn)化特性密切相關(guān),為了更好地利用云南褐煤,借助傅里葉變換紅外光譜儀對(duì)云南地區(qū)典型的6種褐煤進(jìn)行分析,采用儀器自帶的軟件對(duì)樣品的紅外光譜曲線進(jìn)行分峰擬合,結(jié)果表明,煤中羥基、脂肪烴和含氧官能團(tuán)可以分別用6個(gè)、5個(gè)和18個(gè)Gaussian峰進(jìn)行擬合,根據(jù)分峰擬合的結(jié)果可以進(jìn)一步得到煤的FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù)。從官能團(tuán)的分析中可以看到,褐煤的氧絕大多數(shù)以多種官能團(tuán)的形式存在(如酚羥基、羧基、羰基和甲氧基等),這些官能團(tuán)對(duì)褐煤的熱解有重要影響。對(duì)6種煤樣腐植組的平均隨機(jī)反射率進(jìn)行測(cè)試,對(duì)6種煤樣的微觀結(jié)構(gòu)與腐植組平均隨機(jī)反射率的關(guān)聯(lián)性進(jìn)行探討。

    云南褐煤;FTIR;峰擬合;腐植組反射率

    褐煤是煤化程度最低的煤種,煤化程度介于泥炭和煙煤之間,含水量高,在空氣中易風(fēng)化。我國(guó)已探明的褐煤保有儲(chǔ)量為1 311.42億t,約占煤炭保有儲(chǔ)量的13%[1]。以云南省為主的西南地區(qū)是我國(guó)僅次于華北地區(qū)的第二大褐煤基地,其儲(chǔ)量約占全國(guó)褐煤總儲(chǔ)量的1/8,主要是新生代晚第三紀(jì)軟褐煤。

    和煤化程度高的煤相比,褐煤的碳含量相對(duì)較低,而氧含量相對(duì)較高,從而使得煤的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)有較大差異,進(jìn)而導(dǎo)致煤熱解反應(yīng)歷程不同,具體表現(xiàn)為熱解產(chǎn)物分布不同。因此煤的結(jié)構(gòu)性質(zhì)的研究對(duì)于理解煤的化學(xué)轉(zhuǎn)化特性具有重要意義,一直以來(lái)有很多學(xué)者利用傅里葉變換紅外光譜來(lái)研究煤的分子結(jié)構(gòu)及結(jié)構(gòu)中的各類官能團(tuán)歸屬[2-4]。Sobkowiak等[3,5]利用FITR研究了煤及煤中鏡質(zhì)組抽提物中的脂肪烴和芳香烴官能團(tuán);朱學(xué)棟等[6]利用FTIR對(duì)我國(guó)煤化程度有顯著差異的18種煤進(jìn)行了較系統(tǒng)的研究,并將煤的紅外吸收光譜分解為38個(gè)Gaussian峰;馮杰等[7]選用了8種不同變質(zhì)程度的煤,用FTIR的方法對(duì)煤中的官能團(tuán)進(jìn)行了定量分析;鄭慶榮等[8]對(duì)山西的中變質(zhì)煤的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了FTIR分析,并采用WIN-IR軟件對(duì)煤特有的結(jié)構(gòu)性質(zhì)進(jìn)行了研究。但針對(duì)云南低變質(zhì)褐煤結(jié)構(gòu)特性的研究還鮮有報(bào)道。

    筆者選擇了6種具有代表性的云南褐煤,在實(shí)驗(yàn)室條件下利用傅里葉紅外光譜儀對(duì)其進(jìn)行了FTIR分析,試圖從分子水平上了解它們的結(jié)構(gòu)特征,并利用MPV-3顯微光度計(jì)對(duì)其腐植組的反射率進(jìn)行了檢測(cè),對(duì)煤的結(jié)構(gòu)特征與煤巖特征之間的關(guān)系進(jìn)行探討。

    1 煤樣的選擇與試驗(yàn)研究方法

    1.1 煤樣的選擇與煤質(zhì)分析

    選取云南比較有代表性的6種褐煤,分別為陸良(LL)、彌勒(ML)、小龍?zhí)兑粎^(qū)(XLT1)和小龍?zhí)抖^(qū)(XLT2),以及昭通一區(qū)(ZT1)和昭通二區(qū)(ZT2)褐煤。煤樣的工業(yè)分析及元素分析見表1,分析方法按照國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行。

    從表1可以看到,所選用的6種云南褐煤的O質(zhì)量分?jǐn)?shù)在24.26% ~30.91%,相對(duì)較高。H/C原子比在0.83~1.14,H/C原子比高的性質(zhì)決定了它們是極其適合的熱解原料。

    表1 煤樣的工業(yè)分析和元素分析Table 1 Proximate and ultimate analysis of coal samples

    1.2 煤樣的傅里葉紅外光譜(FTIR)分析

    FTIR測(cè)試所用的儀器型號(hào)為Nicolet 6700型傅里葉變換紅外光譜儀,采用KBr壓片法進(jìn)行處理:取煤樣2 mg,加入約200 mg KBr粉末,在研缽中研磨、混勻,轉(zhuǎn)移到模具中,將裝好樣品粉末的模具置于壓片機(jī)上,把樣品壓制成0.1~1.0 mm厚的透明薄片。將上述樣品置于傅里葉變換紅外光譜儀進(jìn)行檢測(cè),分辨率為4 cm-1,掃描次數(shù)為32次,掃描時(shí)實(shí)時(shí)扣除水和CO2的干擾,測(cè)定光譜范圍在4 000~400 cm-1的紅外光譜(圖1)。

    1.3 煤樣的腐植組反射率測(cè)試

    腐植組(油浸)反射率的測(cè)試,按照GB/T 6948—2008《煤的鏡質(zhì)體反射率顯微鏡測(cè)定方法》進(jìn)行。選取代表性樣品磨制煤巖光片,采用MPV-3顯微光度計(jì)在浸油物鏡下測(cè)試,每個(gè)樣品的測(cè)點(diǎn)數(shù)在30個(gè)點(diǎn)以上。鑒于實(shí)驗(yàn)選用的6個(gè)樣品均為褐煤,褐煤的煤化程度比較低,芳香度和縮合度變化較小,使得測(cè)得的腐植組反射率的變化量值反應(yīng)不靈敏,實(shí)驗(yàn)中出現(xiàn)了不同樣品測(cè)得的腐植組最大反射率值相同的情況。因此為了便于區(qū)別,實(shí)驗(yàn)結(jié)果計(jì)算了腐植組的平均隨機(jī)反射率,結(jié)果見表2。

    圖1 煤樣的FTIR譜Fig.1 FTIR spectra of 6 coal samples

    從表2可以看到,6種云南褐煤的腐植組反射率均小于0.50%,屬于低煤階煤。

    表2 煤樣的腐植組反射率Table 2 The reflectance of huminite in coal samples %

    2 煤的結(jié)構(gòu)特性分析

    2.1 煤紅外光譜的譜峰擬合

    在實(shí)際得到的紅外光譜中,由于煤中許多官能團(tuán)的吸收帶都對(duì)紅外光譜有貢獻(xiàn),很容易在某一位置上產(chǎn)生譜峰疊加,所以很難確定吸收峰位及其邊界。本次研究利用曲線擬合方法對(duì)所得紅外光譜進(jìn)行譜峰分峰,并據(jù)此計(jì)算峰面積,更能真實(shí)地反映樣品的紅外光譜變化特征。

    對(duì)煤的吸收光譜來(lái)說(shuō),一般都是把組分峰的峰形預(yù)設(shè)成Gaussian函數(shù)和Lorentzian函數(shù)的線性組合,但是在擬合的過(guò)程中選取所有的峰均為Gaussian峰也是合理的[6,9]。本次研究采用儀器自帶的軟件對(duì)實(shí)驗(yàn)中得到的譜圖進(jìn)行Gaussian分峰擬合。

    2.1.1 煤中羥基的譜峰擬合

    煤的紅外光譜在波數(shù)3 000~3 600 cm-1為羥基的吸收振動(dòng)區(qū),羥基是煤分子形成氫鍵的主要官能團(tuán),它與不同的氫鍵受體可形成不同類型的氫鍵。圖2(a)為經(jīng)過(guò)基線校正后的6種煤該波段的FTIR圖。

    從圖2(a)可看到,LL和XLT1煤在3 620 cm-1附近有明顯的尖峰,其他煤在此處的峰不明顯,這是由于O—H之間由于空間位阻不能形成氫鍵或者形成的氫鍵非常弱時(shí)才出現(xiàn)的,大多數(shù)學(xué)者把此峰歸屬于煤中自由羥基的振動(dòng)[10],部分學(xué)者將其歸屬為黏土礦物(高嶺土)中的水分(結(jié)晶水)[11]。從6種煤的工業(yè)分析和元素分析數(shù)據(jù)可以看出,LL和XLT1煤的灰分含量遠(yuǎn)高于其他煤種,因此筆者認(rèn)為3 620 cm-1附近的峰是由硅酸鹽礦物中的水分引起的。

    參照Painter等[10]對(duì)煤中羥基形成氫鍵的分類,該區(qū)域的譜圖包括6類羥基氫鍵,分別為3 620 cm-1附近的自由OH氫鍵,3 560 cm-1附近的與芳香環(huán)上的π電子形成的OH…π氫鍵,3 428 cm-1附近自締合的羥基形成的氫鍵,3 300 cm-1附近的與醚作用形成的OH…醚中的O氫鍵,3 218 cm-1附近的形成環(huán)狀結(jié)構(gòu)的氫鍵和3 098 cm-1附近的OH…N氫鍵。

    圖2 6種煤3 600~3 000,3 000~2 800,1 800~1 000 cm-1的FTIR圖Fig.2 FTIR spectra for 3 600-3 000,3 000-2 800, 1 800-1 000 cm-1of 6 coal samples

    6種OH段(3 600~3 000 cm-1)選用6個(gè)Gaussian峰進(jìn)行擬合,分峰擬合結(jié)果如圖3所示。

    由于云南褐煤的煤化程度較低,煤中含氧官能團(tuán)較多,因此各種氫鍵的作用較為強(qiáng)烈。從分峰擬合的結(jié)果來(lái)看,同一煤中的6種氫鍵類型中,自締合的羥基形成的氫鍵的含量最多,遠(yuǎn)大于其他氫鍵類型的含量。僅次于自締合氫鍵的是環(huán)狀OH氫鍵。而這些氫鍵對(duì)于褐煤的溶脹行為、熱解行為、反應(yīng)性等有很大影響。熱解時(shí)煤中的氫鍵之間極易發(fā)生交聯(lián)反應(yīng)生成較多無(wú)用的CO2和H2O,同時(shí)也降低了揮發(fā)分和液體產(chǎn)物的收率。

    2.1.2 煤中脂肪烴

    煤的紅外光譜在波數(shù)3 000~2 800 cm-1,為脂肪族C—H的吸收振動(dòng)區(qū),圖2(b)為經(jīng)過(guò)基線校正后的6種煤該波段的FTIR圖。

    圖3 6種煤3 600~3 000 cm-1的譜峰擬合結(jié)果Fig.3 FTIR curve-fitting results for 3 600-3 000 cm-1of 6 coal samples

    從圖2(b)中可以看到,所有煤的譜線在2 855和2 925 cm-1附近均有2個(gè)主要峰,分別歸屬于飽和烴CH2的對(duì)稱和反對(duì)稱伸縮振動(dòng)[11]。同時(shí)2 871和2 955 cm-1附近,分別屬CH3的對(duì)稱和反對(duì)稱伸縮振動(dòng),而且在2 925 cm-1附近還有一肩峰,為與氧原子直接相連的 CH3的對(duì)稱伸縮振動(dòng)。除此以外,在CH2對(duì)稱和反對(duì)稱伸縮振動(dòng)頻率之間,峰位大概位于2 890 cm-1的,屬于CH的伸縮振動(dòng)。6種煤的脂肪C—H段(3 000~2 700 cm-1)選用5個(gè)Gaussian峰進(jìn)行擬合,分峰擬合結(jié)果如圖4所示。

    圖4 6種煤3 000~2 800 cm-1的譜峰擬合結(jié)果Fig.4 FTIR curve-fitting results for 3 000-2 800 cm-1of 6 coal samples

    從圖4可以看到,在研究的云南6種褐煤中,亞甲基量較高,而甲基及次甲基較少,說(shuō)明煤中的脂肪烴主要以長(zhǎng)鏈形式存在,且側(cè)鏈較少。

    2.1.3 煤中含氧官能團(tuán)

    煤的紅外光譜在波數(shù)1 800~1 000 cm-1,為煤中含氧官能團(tuán)的吸收振動(dòng)區(qū),圖2(c)為經(jīng)過(guò)基線校正后的6種煤該波段的FTIR圖。煤中含氧官能團(tuán)主要有羥基、羧基、羰基和醚氧4類。前面已經(jīng)分析了羥基部分,其他3種主要分布在1 800~1 000 cm-1。同時(shí)該區(qū)域還包括CH2和CH3的變形振動(dòng),以及芳香的伸縮振動(dòng)等,因此該區(qū)域譜圖較為復(fù)雜。

    6種煤含氧官能團(tuán)區(qū)域(1 800~900 cm-1)選用18個(gè)Gaussian峰進(jìn)行擬合,具體官能團(tuán)的歸屬參照文獻(xiàn)[12]中所述,其分峰擬合結(jié)果如圖5所示。

    圖5 6種煤1 800~1 000 cm-1的譜峰擬合結(jié)果Fig.5 FTIR curve-fitting results for 1 800-1 000 cm-1of 6 coal samples

    從圖5可看出,1 034 cm-1的峰歸屬于Ar—O—C,Ar—O—Ar中 C—O—C的伸縮振動(dòng),1 100 cm-1的峰歸屬于醚氧鍵的伸縮振動(dòng),1 200 cm-1的峰歸屬于酚羥基(C6H5—OH)的伸縮振動(dòng),1 340 cm-1的峰歸屬于羰基的伸縮振動(dòng),1 700 cm-1的峰歸屬于羧酸官能團(tuán)—COOH的伸縮振動(dòng),羧基的存在是褐煤的主要特征。

    與中變質(zhì)煤的研究結(jié)果[8]相比,褐煤中的羧基(—COOH)和甲氧基(—OCH3)的含量較多,而中變質(zhì)煤的含量較少。曾凡虎[13]的研究表明酚羥基的含量與褐煤低溫?zé)峤夥宇惍a(chǎn)率存在正相關(guān)關(guān)系。同時(shí)醚氧鍵在煤的熱解過(guò)程中起著重要作用,其中烷基-氧鍵容易受熱斷裂,產(chǎn)生游離自由基,煤熱解焦油中酚類化合物的形成便與煤相關(guān)的甲氧基官能團(tuán)密切相關(guān)[14]。Fillo[15]的研究表明,煤氣化過(guò)程中酚類形成的來(lái)源由兩個(gè):一是煤中的甲氧基,二是煤中的醚鍵。由此可見,褐煤熱解產(chǎn)生的焦油中會(huì)含有較多的酚類化合物。

    2.2 紅外結(jié)構(gòu)參數(shù)分析

    在對(duì)煤進(jìn)行紅外測(cè)試的過(guò)程中,樣品的厚度、測(cè)定的時(shí)間等都會(huì)影響紅外光譜峰的強(qiáng)度,為了消除這些因素的影響,目前大都采用峰強(qiáng)度比(峰面積比或峰高度之比)來(lái)表征各種煤結(jié)構(gòu)組成特征及其變化[16]。由于紅外吸收光譜的峰面積受樣品和儀器的因素影響比峰高更小些,因此筆者采用分峰得到的峰面積數(shù)據(jù)來(lái)定量分析(表3)。選擇以下3個(gè)紅外光譜參數(shù)(I1~I(xiàn)3)來(lái)表征煤的微觀結(jié)構(gòu):

    (1)I1=A2924/A2964,I1表征煤中脂肪鏈長(zhǎng)程度和支鏈化程度[17],此參數(shù)值越大,表明樣品中的脂肪鏈越長(zhǎng),支鏈越少。

    (2)I2=A1703+1745/A1618,I2表征含氧官能團(tuán)和芳香烴的相對(duì)含量。

    (3)I3=A1618/A1703+1618,Ibarra等[12]用此參數(shù)來(lái)評(píng)價(jià)有機(jī)質(zhì)的成熟度。

    表3 煤樣FTIR結(jié)構(gòu)參數(shù)值Table 3 FTIR parameters of coal samples

    圖6給出了I1,I2和I3隨的變化關(guān)系。

    圖6 I1~I(xiàn)3與腐植組反射率的關(guān)系Fig.6 Relation between I1-I3and

    從圖6(b)可以看出,隨Rran的增加,I2成減小趨勢(shì)。主要因?yàn)檫@個(gè)階段主要是脫去羰基和羧基等含氧官能團(tuán)的過(guò)程,從而導(dǎo)致兩者的比值減小。褐煤中最主要的3種有機(jī)質(zhì)是干酪根、腐殖酸和抽提物,其中腐殖酸的含氧較多,隨著煤化作用的進(jìn)行,不斷脫氧轉(zhuǎn)化為干酪根,Tissot等[19]的研究也證實(shí)了在干酪根演化的初始階段主要是脫含氧官能團(tuán)的過(guò)程。

    3 結(jié) 論

    (1)選用Gaussian峰可以對(duì)云南褐煤的紅外光譜曲線進(jìn)行比較好的擬合,其中羥基、脂肪烴和含氧官能團(tuán)部分可以分別用6個(gè)、5個(gè)和18個(gè)Gaussian峰進(jìn)行擬合。但是對(duì)于不同的煤種,同一種官能團(tuán)擬合得到的峰面積不同,由此帶來(lái)其熱解特性也有所差別。

    (2)云南褐煤的氧含量很高,約為30%。從紅外光譜圖中可見,6種褐煤的氧絕大多數(shù)以多種官能團(tuán)的形式存在(如羥基、羧基、羰基和甲氧基等)中。褐煤中含有大量氫鍵,熱解時(shí)容易發(fā)生交聯(lián)反應(yīng),不利于液體產(chǎn)物的生成。而褐煤中酚羥基和醚氧鍵的存在有利于煤熱解中生成更多的酚類化合物。

    (3)云南褐煤分子結(jié)構(gòu)的芳香度較小,烷基側(cè)鏈的平均長(zhǎng)度較短,煤結(jié)構(gòu)中橋鍵含量較多,繼而導(dǎo)致煤分子活性較強(qiáng),易于發(fā)生熱分解反應(yīng)。

    (4)云南褐煤的腐植組平均反射率在0.37% ~0.42%,這個(gè)階段的煤化作用主要是脫含氧官能團(tuán)的過(guò)程,表現(xiàn)為A2924/A2964和A1618/A1703+1618呈增大趨勢(shì),

    而A1703+1745/A1618呈減小趨勢(shì)。

    [1] 尹立群.我國(guó)褐煤資源及其利用前景[J].煤炭科學(xué)技術(shù),2004, 32(8):12-14.

    Yin Liqun.Lignite resources and utilization outlook in China[J].Coal Science and Technology,2004,32(8):12-14.

    [2] Painter Paul,Starsinic Michael,Coleman Michael.Determination of functional groups in coal by Fourier Transform interferometry[A].Fourier Transform Infrared Spectroscopy(Vol.4)[C].New York: Academic Press,1985:169-240.

    [3] Riesser B,Starsinic M,Squires E,et al.Determination of aromatic and aliphatic CH groups in coal by FT-IR:2.Studies of coals and vitrinite concentrates[J].Fuel,1984,63(9):1253-1261.

    [4] Solomon P R.Relation between coal structure and thermal decomposition products[A].Coal Structure:Advances in Chemistry Series [C].Washington,DC:ACS Publications,1981:95-112.

    [5] Sobkowiak M,Reisser E,Given P,et al.Determination of aromatic and aliphatic CH groups in coal by FT-IR:1.Studies of coal extracts [J].Fuel,1984,63(9):1245-1252.

    [6] 朱學(xué)棟,朱子彬,韓崇家,等.煤中含氧官能團(tuán)的紅外光譜定量分析[J].燃料化學(xué)學(xué)報(bào),1999,27(4):335-339.

    Zhu Xuedong,Zhu Zibin,Han Chongjia,et al.Quantitative determination of oxygen-containing functional groups in coal by FTIR spectroscopy[J].Journal of Fuel Chemistry and Technology,1999,27 (4):335-339.

    [7] 馮 杰,李文英,謝克昌.傅里葉紅外光譜法對(duì)煤結(jié)構(gòu)的研究[J].中國(guó)礦業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2002,31(5):362-366.

    Feng Jie,Li Wenying,Xie Kechang.Research on coal structure using FT-IR[J].Journal of China University of Mining&Technology,2002,31(5):362-366.

    [8] 鄭慶榮,曾凡桂,張世同.中變質(zhì)煤結(jié)構(gòu)演化的FT-IR分析[J].煤炭學(xué)報(bào),2011,36(3):481-486.

    Zheng Qingrong,Zeng Fangui,Zhang Shitong.FT-IR study on structure evolution of middle maturate coals[J].Journal of China Coal Society,2011,36(3):481-486.

    [9] Solomon P R,Carangelo R M.FTIR analaysis of coal.1.Techniques and determination of hydroxyl concentrations[J].Fuel,1982,61 (7):663-669.

    [10] Painter P C,Sobkowiak M,Youtcheff J.FT-IR study of hydrogen bonding in coal[J].Fuel,1987,66(7):973-978.

    [11] Machnikowska Helena,Krztoń Andrzej,Machnikowski Jacek.The characterization of coal macerals by diffuse reflectance infrared spectroscopy[J].Fuel,2002,81(2):245-252.

    [12] Ibarra J V,Munoz E,Moliner R.FTIR study of the evolution of coal structure during the coalification process[J].Organic Geochemistry,1996,24(6-7):725-735.

    [13] 曾凡虎.酸洗脫灰對(duì)烏拉蓋褐煤熱解和酚類分布的影響[D].大連:大連理工大學(xué),2012:38.

    [14] 龐雁原,杜銘華,戴和武.煤熱解過(guò)程中酚類化合物生成機(jī)理及數(shù)學(xué)模型[J].煤炭轉(zhuǎn)化,1995,18(1):75-81.

    Pang Yanyuan,Du Minghua,Dai Hewu.Mechanism and model of phenols production during multistage rotary furnace(MRF)pyrolysis[J].Coal Conversion,1995,18(1):75-81.

    [15] Fillo John Paul.Understanding of phenolic-compound production in coal-gasification processing[R].Pittsburgh,PA(USA):Carnegie-Mellon Univ.,1979.

    [16] 余海洋,孫旭光,焦宗福.華南晚二疊世“樹皮體”顯微傅里葉紅外光譜(Micro-FTIR)特征及意義[J].北京大學(xué)學(xué)報(bào):自然科學(xué)版,2004,40(6):879-885.

    Yu Haiyang,Sun Xuguang,Jiao Zongfu.Characteristics and implications of micro-FTIR spectroscopy of“Barkinite”from Upper Permian Coals,South China[J].Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis,2004,40(6):879-885.

    [17] Guo Yingting,Bustin R Marc.Micro-FTIR spectroscopy of liptinite macerals in coal[J].International Journal of Coal Geology,1998,36(3): 259-275.

    [18] 段春雷.低中變質(zhì)程度煤的結(jié)構(gòu)特征及熱解過(guò)程中甲烷、氫氣的生成機(jī)理[D].太原:太原理工大學(xué),2007:58.

    [19] Tissot Bernard P,Welte Dietrich H.Petroleum formation and occurrence:A new approach tooiland gasexploration[M].Berlin:Springer-Verlag,1978.

    [20] 李美芬.低煤級(jí)煤熱解模擬過(guò)程中主要?dú)鈶B(tài)產(chǎn)物的生成動(dòng)力學(xué)及其機(jī)理的實(shí)驗(yàn)研究[D].太原:太原理工大學(xué),2009:50.

    2014年《煤炭學(xué)報(bào)》各項(xiàng)評(píng)價(jià)指標(biāo)再上新臺(tái)階

    9月26日,2014年中國(guó)科技期刊論文統(tǒng)計(jì)結(jié)果發(fā)布,《煤炭學(xué)報(bào)》核心總被引頻次達(dá)到了5 060次,核心影響因子達(dá)到了1.553,較2013年發(fā)布的數(shù)據(jù)分別提高了33%和25%;擴(kuò)展總被引頻次達(dá)到了7 807次,擴(kuò)展影響因子達(dá)到了2.19。各項(xiàng)評(píng)價(jià)指標(biāo)都有所突破,又上了一個(gè)新臺(tái)階。

    FTIR analysis of Yunnan Lignite

    HAN Feng1,2,3,ZHANG Yan-guo1,2,3,MENG Ai-hong1,2,3,LI Qing-hai1,2,3
    (1.Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education,Tsinghua University,Beijing 100084,China;2.Beijing Key Laboratory for CO2Utilization and Reduction Technology,Tsinghua University,Beijing 100084,China;3.Department of Thermal Engineering,Tsinghua University, Beijing 100084,China)

    Coal structure is closely related to its conversion characteristics.In order to make better use of Yunnan Lignite,six kinds of typical lignite coals from Yunnan region were analyzed using Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR).Curve-fitting analysis was employed to characterize the infrared spectrum.The results show that the hydroxyl, aliphatic and oxygen-containing structures are well fitted with six,five and eighteen Gaussians,respectively.Also,several structural parameters were obtained by further calculation based on FTIR data and curve-resolved bands.From the functional group analysis,it can be seen that most of the oxygen in lignite exist in the forms of phenolic hydroxyl,carboxyl,carbonyl and methoxyl,which have impact on its pyrolysis characteristics.Meanwhile,the mean reflectance of huminite of different coals were presented,and their relevance to the structure parameters were studied.

    Yunnan Lignite;FTIR;peak fitting;huminite reflectance

    TQ533

    A

    0253-9993(2014)11-2293-07

    2013-11-11 責(zé)任編輯:韓晉平

    國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(973)資助項(xiàng)目(2011CB201502);云南省科技創(chuàng)新強(qiáng)省計(jì)劃資助項(xiàng)目(2010AD010)

    韓 峰(1987—),男,山東濟(jì)南人,博士研究生。E-mail:hanf05@mails.tsinghua.edu.cn。通訊作者:張衍國(guó),Tel:010-62783373, E-mail:zhangyg@tsinghua.edu.cn

    韓 峰,張衍國(guó),蒙愛紅,等.云南褐煤結(jié)構(gòu)的FTIR分析[J].煤炭學(xué)報(bào),2014,39(11):2293-2299.

    10.13225/j.cnki.jccs.2013.1661

    Han Feng,Zhang Yanguo,Meng Aihong,et al.FTIR analysis of Yunnan Lignite[J].Journal of China Coal Society,2014,39(11):2293-2299.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2013.1661

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