基于地面實(shí)測(cè)光譜的水系沉積物重金屬含量反演

陳圣波，李鑫龍，陳 磊

吉林大學(xué)地球探測(cè)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，長(zhǎng)春 130026

基于地面實(shí)測(cè)光譜的水系沉積物重金屬含量反演

陳圣波，李鑫龍，陳 磊

吉林大學(xué)地球探測(cè)科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，長(zhǎng)春 130026

水系沉積物中的重金屬元素含量調(diào)查是礦區(qū)環(huán)境受污染程度的重要依據(jù)，同時(shí)水系沉積物的物源組成也是近年來找礦突破的重要環(huán)節(jié)之一。通過分析水系沉積物中羥基官能團(tuán)與重金屬游離態(tài)陽(yáng)離子之間的吸附反應(yīng)，結(jié)合地面實(shí)測(cè)高光譜數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)與重金屬元素含量相關(guān)性較好的波譜波段為500～780 nm與2 100～2 300nm，建立基于地面實(shí)測(cè)光譜技術(shù)反演水系沉積物中重金屬元素含量的回歸方程，最后利用反距離權(quán)重方法成功提取碾子溝－洛金洼多金屬礦區(qū)3條沖溝水系沉積物中Cu、Zn等重金屬元素含量。結(jié)果顯示：重金屬Cu和Zn模型檢驗(yàn)精度（R2）分別為0.618和0.636；研究區(qū)內(nèi)沖溝源頭山地林地附近流域沉積物中的重金屬含量相對(duì)中下游礦區(qū)周邊農(nóng)用地較低，同時(shí)沉積土壤中的重金屬含量隨著沖溝流向呈升高趨勢(shì)。重金屬含量較高的中游農(nóng)用地附近應(yīng)加以治理，含量異常的中下游區(qū)域?yàn)榻窈蟮恼业V方向。

高光譜；水系沉積物；土壤重金屬；光譜特征參數(shù)；反演

0 引言

水系沉積物是水體重金屬元素的主要儲(chǔ)存場(chǎng)所，也是重要的潛在污染源。受到河流水系多樣性與易變性的影響，沉積物中重金屬分布也有很大差異［1］。在受重金屬污染的水體中，沉積物中的重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)比水中高得多，并表現(xiàn)出一定的分布規(guī)律性［2］。因此，利用水系沉積物中的重金屬含量可以較好地判斷研究區(qū)范圍內(nèi)環(huán)境污染程度，另一方面，沉積物中重金屬含量異常范圍的圈定也是解釋土壤屬性空間變異性的重要方法［3］。高光譜遙感技術(shù)具有波段范圍廣、光譜分辨率高、地表覆蓋識(shí)別能力強(qiáng)等特點(diǎn)。因而，充分發(fā)揮高光譜遙感技術(shù)的優(yōu)勢(shì)，建立一種基于地面實(shí)測(cè)光譜快速計(jì)算評(píng)價(jià)水系沉積物中重金屬元素含量的方法更具應(yīng)用價(jià)值，可以為礦山土地復(fù)墾與合理利用、礦山環(huán)境管理與規(guī)劃以及土壤污染的綜合防治提供科學(xué)依據(jù)［4－6］。

目前，研究水系沉積物重金屬含量的方法大多在研究流域進(jìn)行定點(diǎn)取樣，分別對(duì)樣本進(jìn)行檢測(cè)分析。傳統(tǒng)方法不僅耗時(shí)長(zhǎng)、效率低，而且耗費(fèi)巨大人力物力。國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)水系沉積物中的重金屬污染及分布研究有很多。如：楊菊等［7］對(duì)岷江水系沉積物中重金屬含量研究后分析了該流域的重金屬污染程度；Woitke等［8］對(duì)多瑙河沉積物中重金屬含量研究后得出Cd的污染較為嚴(yán)重；Landajo等［9］在對(duì)西班牙Bilbao河口表層沉積物的研究中得出結(jié)論，沉積物中重金屬分布具有空間和季節(jié)變化特征；董會(huì)軍等［10］的研究表明水環(huán)境多相體系中固相物質(zhì)對(duì)重金屬有吸附作用；Choe等［11］利用高光譜對(duì)西班牙Rodalquilar地區(qū)的流域水系沉積物中重金屬含量進(jìn)行了反演。

筆者以研究區(qū)內(nèi)3條沖溝內(nèi)的水系沉積物為研究樣本，分析沉積物重金屬元素與其中鐵錳氧化物、黏土礦物等的吸附關(guān)系，應(yīng)用多種方法提取水系沉積土壤光譜曲線的特征參數(shù)，建立一種基于面實(shí)測(cè)光譜技術(shù)快速預(yù)測(cè)水系沉積土壤重金屬元素含量的方法，以期為礦區(qū)內(nèi)重金屬污染調(diào)查提供重要依據(jù)，成為研究區(qū)內(nèi)找礦的突破環(huán)節(jié)。

1 研究區(qū)概況

河北碾子溝多金屬礦區(qū)位于河北省平泉縣境內(nèi)，目前正在開采和已發(fā)現(xiàn)的礦點(diǎn)有洼子店金礦、臥龍崗金礦、楊家店礦化區(qū)、澇泥塘礦化區(qū)等。以區(qū)域內(nèi)的3條沖溝為研究水系，每條水系平均長(zhǎng)度200 m，間隔130m左右。3條沖溝起源于研究區(qū)東部山地林地地區(qū)，流經(jīng)中部農(nóng)用地采礦場(chǎng)，延伸至下游耕地居民地，如圖1。因此，開展研究區(qū)水系沉積物內(nèi)土壤重金屬含量研究，一方面可以滿足研究區(qū)的礦床預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)需要，另一方面對(duì)探討礦區(qū)周邊流域的重金屬含量異常情況也有較大幫助。

2 數(shù)據(jù)采集與處理

2.1 采樣與室內(nèi)重金屬元素測(cè)定

實(shí)際工作中，沿研究區(qū)內(nèi)3條干涸沖溝每隔10 m進(jìn)行樣品采集。采樣深度30cm左右，共采集93個(gè)樣品。處理后的樣品在測(cè)量光譜后，測(cè)試其重金屬含量。在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)利用原子熒光光度計(jì)對(duì)土壤樣本進(jìn)行重金屬含量測(cè)定，測(cè)定時(shí)溫度控制在23℃，濕度控制在45%左右，主要檢測(cè)Cu、Cr、Zn、Hg等重金屬元素含量值。

2.2 光譜測(cè)定

土壤光譜測(cè)量采用美國(guó)ASD公司FieldSpec 3－Hi-Res光譜儀在室內(nèi)進(jìn)行，光譜儀波段為350～2 500nm，光譜分辨率在350～1 000nm時(shí)為3.0 nm，1 000～1 900nm 時(shí) 為 8.5nm，1 700～2 500nm時(shí)為6.5nm。樣品在測(cè)量光譜前首先在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)進(jìn)行烘干脫水處理，然后磨碎至粒徑為120目。測(cè)量中，為避免其他反射源干擾，樣品光譜測(cè)定置于純黑色紙板上進(jìn)行。為減小樣品表面凸凹不平對(duì)測(cè)量精度的影響，樣品同時(shí)進(jìn)行壓平處理。測(cè)量的光譜儀高密度專用探頭與樣品距離控制在2cm，部分土壤光譜曲線如圖2所示。

2.3 光譜數(shù)據(jù)處理

圖1 研究區(qū)遙感影像Fig.1 Remote sensing image of the study area

圖2 部分光譜曲線Fig.2 Spectra of the soil samples

由圖2可以初步了解到，土壤光譜曲線在波長(zhǎng)為350～700nm時(shí)反射率明顯增大，在波長(zhǎng)為2 000 nm與2 200nm左右有吸收谷。為了有效地突出光譜曲線的吸收和反射特征，對(duì)光譜曲線進(jìn)行包絡(luò)線消除。假設(shè)反射率曲線樣點(diǎn)數(shù)據(jù)為r（i），i＝1，2，…，k，求出的包絡(luò)線為h（i），i＝1，2，…，k。如果r（i）＜r（i＋1），r（i）不是包絡(luò)線上的點(diǎn)，則h（i）＝r（i）；如果r（i）＞r（i＋1），r（i）與曲線無交點(diǎn)，則h（i）＝r′（i）（r′（i）為特征吸收）。將包絡(luò)線作為背景，對(duì)光譜曲線進(jìn)行包絡(luò)線消除，得到特征帶。

包絡(luò)線消除后反射率歸一化到（0～1］，在背景一致的情況下，有利于特征數(shù)值的比較，從而提取特征波段（圖3）；同時(shí)，有利于計(jì)算光譜吸收面積和光譜對(duì)稱度等光譜特征參數(shù)（表1）。

圖3 連續(xù)統(tǒng)去除后光譜曲線Fig.3 Contionuum-removal of the soil spectra

表1 光譜特征參數(shù)定義Table 1 Definition of spectral features

2.4 重金屬元素光譜分析與特征波段提取

重金屬離子本身在土壤光譜中無明顯的特征波段，但可通過與土壤表面的有機(jī)質(zhì)與鐵氧化物中離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)，使得土壤的光譜曲線發(fā)生相應(yīng)變化。土壤表面存在著有機(jī)質(zhì)與鐵氧化物，經(jīng)過長(zhǎng)期的風(fēng)化等自然作用，表面形成穩(wěn)定的離子團(tuán)。反應(yīng)過程中土壤存在大量的游離態(tài)重金屬離子，如Cu2＋、Pb2＋、Hg2＋等。金屬離子與土壤中存在的黏土礦物邊緣附著結(jié)合金屬離子的羥基官能團(tuán)富集到一定程度發(fā)生反應(yīng)［11－12］，即

式中：A代表土壤中與羥基（OH－）結(jié)合的原有金屬離子；M代表土壤中重金屬游離態(tài)的金屬離子。游離態(tài)的金屬離子在羥基表面形成穩(wěn)定的金屬單元，H＋被分離出來。從而使得平衡反應(yīng)向右進(jìn)行，所以土壤表面的羥基逐漸減少的同時(shí)金屬氧化物開始增多，最終導(dǎo)致了土壤光譜曲線相應(yīng)位置出現(xiàn)變化，對(duì)應(yīng)反射率數(shù)值與吸收深度出現(xiàn)波動(dòng)，從而使人們利用土壤反射光譜估算重金屬含量成為可能。

羥基官能團(tuán)的減少，使得相應(yīng)特征波譜發(fā)生改變。如圖3所示：在可見光波段，土壤光譜曲線斜率較大；在近紅外波段，光譜曲線的斜率較小，波長(zhǎng)為1 400、1 900、2 200nm處出現(xiàn)吸收峰。由此可以初步判斷：特征波譜波段主要分布在500、1 400與2 200nm左右；而1 400nm附近吸收谷主要是水汽吸收帶，所以排除此特征波段。此外，光譜曲線的斜率在1 340nm與770nm左右較大。因此，選取光譜曲線上500～780nm與2 200nm處作為特征波段進(jìn)行特征參數(shù)的計(jì)算。

3 水系沉積物重金屬含量反演

3.1 皮爾森相關(guān)系數(shù)

利用皮爾森相關(guān)系數(shù)確定2個(gè)變量是否存在線性相關(guān)程度，計(jì)算式為

式中：P為2組數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)；n為樣本量；xi為第i組數(shù)據(jù)的實(shí)測(cè)值；為實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的平均值；yi為第i組數(shù)據(jù)的反演值；為反演數(shù)據(jù)的平均值。P∈［－1，1］，絕對(duì)值越大表明2組數(shù)據(jù)相關(guān)性越強(qiáng)。實(shí)測(cè)水系沉積物中重金屬含量對(duì)數(shù)值與土壤光譜特征參數(shù)的皮爾森相關(guān)系數(shù)如表2所示。

表2中的皮爾森相關(guān)系數(shù)表明，沉積物中重金屬Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)與r1340/r770相關(guān)程度較高。其余單個(gè)光譜特征參數(shù)與重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)相關(guān)程度不大，說明沉積物中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)與對(duì)應(yīng)的光譜曲線關(guān)系復(fù)雜，不能用某個(gè)單一的特征參數(shù)反演重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)值，需要綜合考慮多種特征參數(shù)的影響。

3.2 逐步回歸分析

由于沉積物中重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對(duì)光譜特征參數(shù)數(shù)量級(jí)相差較大，所以使用沉積物中重金屬含量對(duì)數(shù)值作為因變量，求得的光譜特征參數(shù)作為方程的自變量進(jìn)行逐步回歸分析。逐步回歸分析可以對(duì)諸多特征參數(shù)進(jìn)行有效篩選［13－15］，按對(duì)土壤重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)影響大小，將特征參數(shù)由大到小逐個(gè)引入方程中，最后選擇顯著較大的特征參數(shù)進(jìn)行方程建模，建立模型如表3所示。

由表3中可以看出：Cu，Zn重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)模型估算的R2超過0.600，Cu質(zhì)量分?jǐn)?shù)模型估算的F值為13.889；但Cr與Hg的反演結(jié)果并不理想，R2均低于0.500，而且F值較低。此外，為了更直觀地了解反演精度，將沉積物重金屬實(shí)測(cè)質(zhì)量分?jǐn)?shù)結(jié)果與反演結(jié)果進(jìn)行對(duì)比，繪成重金屬含量散點(diǎn)圖（圖4）。

從圖4可以看出，大多樣本實(shí)測(cè)值與反演值集中在1∶1的線性附近，可以直觀看出演算結(jié)果比較準(zhǔn)確。重金屬Cu、Zn質(zhì)量分?jǐn)?shù)的檢驗(yàn)樣本尤為準(zhǔn)確，與前面回歸方程參數(shù)結(jié)果相對(duì)應(yīng)。而從Cr的散點(diǎn)圖可以了解到，部分預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)值差異較大，因此反演精度有待提高。

3.3 沖溝區(qū)域金屬含量反演

根據(jù)逐步回歸分析確定的模型參數(shù)值和采樣點(diǎn)光譜特征參數(shù)可以對(duì)相應(yīng)采樣點(diǎn)的重金屬含量進(jìn)行反演。為了將方法擴(kuò)展到研究區(qū)內(nèi)，反演整條沖溝的重金屬含量分布：首先將采樣點(diǎn)坐標(biāo)及反演重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)值投影到研究區(qū)沖溝范圍區(qū)域，然后對(duì)采樣點(diǎn)重金屬含量對(duì)數(shù)值采用反距離權(quán)重方法插值，得到研究區(qū)沖溝沉積物重金屬元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)反演圖，如圖5所示。

表2 重金屬含量與對(duì)應(yīng)光譜特征參數(shù)值皮爾森相關(guān)系數(shù)Table 2 Pearson correlation coefficients between ground-derived spectral parameters and heavy metal concentrations on logarithmic scale

表3 重金屬含量回歸方程相關(guān)參數(shù)Table 3 Statistical description of heavy metal elements concentrations on logarithmic scale and their concentrations

圖4 重金屬含量實(shí)測(cè)值與預(yù)測(cè)值對(duì)比散點(diǎn)圖Fig.4 Scatter plots between measured and predicted values of heavy metal concentrations on logarithmic scale

從圖5看出，研究區(qū)內(nèi)重金屬Cu與Zn質(zhì)量分?jǐn)?shù)較高。將重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)反演圖與研究區(qū)遙感影像圖對(duì)比分析，可以直觀了解到?jīng)_溝源頭的山地與林地深處河溝沉積土壤中重金屬含量相對(duì)下游礦區(qū)與居民地區(qū)較低，重金屬含量隨著沖溝流向有逐漸升高趨勢(shì)。流域范圍內(nèi)重金屬含量異常流域主要分布在沖溝中下游區(qū)域，為該區(qū)域找礦提供一定線索。另外流經(jīng)居民地農(nóng)用地的重金屬含量也較高，污染較重，為周邊環(huán)境治理工作提供了依據(jù)。

4 結(jié)論

實(shí)驗(yàn)研究顯示，與重金屬元素含量相關(guān)性較好的光譜波段主要集中在500～780nm和2 200nm，此外在1 340nm左右的土壤光譜斜率也有明顯變化。沖溝內(nèi)重金屬質(zhì)量分?jǐn)?shù)反演顯示，研究區(qū)沖溝源頭山地林地等地流域內(nèi)土壤重金屬含量比礦區(qū)農(nóng)用地低，重金屬元素含量隨著流向呈聚集升高趨勢(shì)。此方法結(jié)合地球化學(xué)理論，發(fā)揮高光譜遙感技術(shù)優(yōu)勢(shì)反演流域重金屬含量，為流域內(nèi)重金屬污染調(diào)查提供了技術(shù)支持，對(duì)今后礦區(qū)周圍環(huán)境恢復(fù)也有重要意義。

圖5 研究區(qū)沖溝重金屬含量反演圖Fig.5 Inversion image of heavy metal elements concentrations on logarithmic scale in multi-metal mining area

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Study on Inversion of Soil Heavy Metal Elements Concentrations in Stream Sediments by In-Situ Hyperspectral Measurements

Chen Shengbo，Li Xinlong，Chen Lei

CollegeofGeoExplorationScienceandTechnology，JilinUniversity，Changchun130026，China

The heavy metal elements contents in stream sediments provide the evidences for evaluating the soil-contaminated degree in the mining area.And they are also used to predict the potential of the mines.Based on adsorption mechanism of hydroxyl groups in the stream sediments and free positive ions，in-situ hyperspectral measurements are analyzed to make sure that the best relevance between the soil spectral variables and soil heavy elements concentrates is on the wavelength of 500-780 nm and 2 100-2 300nm.Thus the regression equations for the field spectral features and metal element concentrations are determined to estimate the heavy metal element contents.The inverse distance weighting method is employed to retrieve the heavy metal contents，Cu and Zn，in stream sediments successfully.And theR2of Cu is 0.618and theR2of Zn is 0.636.The results show that the heavy metal elements contents in the mountain and forest regions are lower than what in the middle reaches of the streams and the content has a rising trend along the river flowing direction.Furthermore，there exists a high-value anomaly zone in the middle and lower reaches，which provides the evidence for future investigation.

hyperspectra；river sediments；soil heavy metal；spectral feature；inversion

10.13278/j.cnki.jjuese.201404307

P632.1

A

陳圣波，李鑫龍，陳磊.基于地面實(shí)測(cè)光譜的水系沉積物重金屬含量反演.吉林大學(xué)學(xué)報(bào)：地球科學(xué)版，2014，44（4）：1388-1394.

10.13278/j.cnki.jjuese.201404307.

Chen Shengbo，Li Xinlong，Chen Lei.Study on Inversion of Soil Heavy Metal Elements Concentrations in Stream Sediments by In-Situ Hyperspectral Measurements.Journal of Jilin University：Earth Science Edition，2014，44（4）：1388-1394.doi：10.13278/j.cnki.jjuese.201404307.

2013-11-03

國(guó)家“863”計(jì)劃項(xiàng)目（2012AA12A308）；中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)礦產(chǎn)調(diào)查評(píng)價(jià)專項(xiàng)項(xiàng)目（1212011120230）

陳圣波（1967—，男，教授，博士生導(dǎo)師，主要從事定量遙感研究，E-mail：chensb＠jlu.edu.cn。