長江口及鄰近海域細顆粒沉積物中重金屬的空間分布及沉積通量

陳彬，范德江*，郭志剛，王亮，李巍然

（1.中國海洋大學(xué)海底科學(xué)與探測技術(shù)教育部重點實驗室，山東青島 266000；2.復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433）

長江口及鄰近海域細顆粒沉積物中重金屬的空間分布及沉積通量

陳彬1，范德江1*，郭志剛2，王亮1，李巍然1

（1.中國海洋大學(xué)海底科學(xué)與探測技術(shù)教育部重點實驗室，山東青島 266000；2.復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，上海 200433）

長江每年輸送大量的泥沙進入東海，其中細顆粒沉積物具有搬運距離遠、擴散范圍大的特點，成為示蹤河口及近海沉積物源匯過程的良好載體。本文基于采自長江口及鄰近海域的44個表層沉積物樣品，分析了細顆粒組分中重金屬的空間分布和沉積通量，探討了重金屬來源和搬運沉積過程。研究表明：長江口及鄰近海域細顆粒沉積物中Cu、Cr、Ni、V和Zn含量、沉積通量的空間分布具有高度的相似性，總體表現(xiàn)為長江口及浙閩沿岸高，向外急劇降低；該區(qū)細顆粒沉積物中的重金屬主要來自長江，入海后向兩個方向擴散，其一為向西南方向擴散，沉積于內(nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)；其二是向東的跨陸架輸送，沉積于長江沖淡水影響的海域。從長江口向西南方向的輸送和沉積是長江入海重金屬最重要的匯。

長江口；東海；表層沉積物；重金屬；沉積通量；源匯過程

1 引言

陸架海是陸海相互作用過程中沉積物源匯過程的重要節(jié)點，一方面，河流攜帶的沉積物在河口和近海迅速沉積，使之成為沉積物的主要匯集場所；另一方面，進入陸架的沉積物可能跨過陸架進入陸坡、深海，在此過程中陸架起到了中繼站的作用［1］。經(jīng)由河流進入陸架的細顆粒沉積物能較長時間地懸浮在水體中，并隨著海洋水團運動被搬運，具有搬運距離遠、擴散范圍大的特點，因而這部分細顆粒沉積物成為了解和示蹤陸架沉積物源匯過程的良好載體。據(jù)統(tǒng)計，世界上輸沙量排名前10位的河流輸入海洋的顆粒物就占據(jù)了全部河流輸入海洋顆粒物的40%，其中長江和黃河占據(jù)了中國河流輸入海洋顆粒物的64%。重金屬多數(shù)以顆粒態(tài)形式經(jīng)由河流輸入到海洋［2—6］。前人研究表明，河流輸入海洋的重金屬主要富集在小于63μm的細顆粒沉積物中，它們一起被搬運，并最終在水動力較弱的環(huán)境下沉積［7—8］。由于重金屬化學(xué)性質(zhì)的特點，在海洋中的搬運和沉積屬于化學(xué)保守過程，因而研究細顆粒沉積物中重金屬的空間分布能為了解重金屬在水體中的傳輸過程進而更好了解大河沉積物的源匯過程提供重要參考［6，8］。

東海是典型的大河控制下的陸架邊緣海，世界第四大河流—長江每年攜帶大量的水沙、重金屬等物質(zhì)進入東海，對長江三角洲和鄰近海域沉積作用以及生態(tài)環(huán)境都有著重要的影響［9—10］。雖然前人在長江入海物質(zhì)源匯過程進行了卓有成效的研究，得到了長江入海沉積物主要受到該海域海洋環(huán)流體系控制、具有明顯的“夏儲冬輸”的基本認識［11］，并認為長江來源沉積物主要沉積于長江水下三角洲、東海內(nèi)陸架海域［10］。前人研究也表明來自廢黃河的沉積物也對長江口以及鄰近海域具有一定的影響，認為黃河沉積物可以進入長江水下三角洲以及廣大的黃海沿岸流影響海域［12—13］。由于長江口海域海洋環(huán)流的復(fù)雜性，對長江入海沉積物的源匯過程及其機理尚未完全清楚。為此，開展了長江口以及鄰近海域細顆粒表層沉積物中重金屬的研究，查明重金屬的空間分布和沉積通量，分析長江入海沉積物的輸送和擴散過程，為深入了解中國近海陸海相互作用以及沉積物源匯過程提供科學(xué)依據(jù)。

2 研究區(qū)概況

研究區(qū)域的范圍為26.2°～32.0°N，120.8°～126.0°E（圖1）。區(qū)內(nèi)水深變化范圍為0～200 m，由近岸向東深度逐漸增加。泥質(zhì)沉積區(qū)主要分布在80 m等深線內(nèi)，而在80 m等深線外則廣泛分布著殘留砂［14—15］。

長江是流入研究區(qū)的最大河流，其年輸沙量和年徑流量分別為4.8×108t和9.30×1011m3［10，16］。除長江外，流入研究區(qū)的還有一系列相對小型的河流，如錢塘江、曹娥江、甬江、椒江、甌江、飛云江和交溪等。這些河流主要分布在浙江省，其總的流域面積、入海泥沙量和徑流量分別為8.55×104km2、17.9× 106t和659.6×108m3。其入海泥沙量和徑流量僅占長江入海泥沙量和徑流量的3.7%和7.1%，表明長江是流入研究區(qū)內(nèi)的主導(dǎo)性河流［17—18］。研究區(qū)海洋動力環(huán)境復(fù)雜，發(fā)育有臺灣暖流、長江沖淡水、閩浙沿岸流、黃海沿岸流［10，14，19］。臺灣暖流發(fā)源于臺灣以北的海域沿閩浙沿岸等深線50～60 m向北流動，一般不會超過32°N，臺灣暖流流速一般大于20 cm／s［19］。閩浙沿岸流是東海最重要的沿岸流系，由長江、錢塘江、閩江等河流的入海徑流與附近海水混合而成，夏季流向為由南向北，而冬季則相反，流速基本保持在20 cm／s［19］。長江沖淡水是來自長江的巨量的淡水與海水混合而成的水體，其核心部分鹽度為26，邊界部分為30，在冬季沖淡水被“拘束”在東海近岸，在夏季沖淡水分為兩股，一股沿著東海海岸向南流動，另一股向東北方向流動［20—21］。黃海沿岸流大致沿海州灣外40～50 m等深線向南流，在33～32°N流向東南，但有時其前鋒可以影響到30°N，冬季流速明顯高于夏季［22—23］。

3 材料和研究方法

3.1 樣品采集

本研究所采用的沉積物樣品為2010年10月“東方紅2號”執(zhí)行國家自然科學(xué)基金委員會東海海洋學(xué)綜合考察公共航次期間采集的。使用箱式取樣器采集表層沉積物，取表層0～5 cm的沉積物作為表層樣品。樣品采集后保存于聚乙烯瓶中，室溫保存，待用。共獲得45個表層沉積物樣品，其站位見圖1。

圖1 東海表層沉積物調(diào)查站位圖Fig.1 Map showing study areas and sampling sites in the East China Sea

3.2 分析方法

首先，提取小于63μm的細顆粒沉積物，取適量樣品，使用63μm尼龍篩過篩［24］，篩下部分在106°C烘干，研磨至200目以下，備用。

樣品前處理依據(jù)海洋沉積物重金屬分析程序進行（國家海洋局分析規(guī)范）［25］。準(zhǔn)確稱量50.00 mg的表層沉積物樣品，樣品轉(zhuǎn)移至消解管中，加入4 mL HNO3和3 mL HF后，在微波消解儀中進行消解，消解后的樣品轉(zhuǎn)移至四氟罐中，在180℃下烘至近干，后轉(zhuǎn)移至離心管中，用2%稀硝酸稀釋至10 mL，沉淀48 h以上，提取上部2 m L上清液，稀釋50倍，供上機測試使用。樣品前處理中所用試劑均為優(yōu)純級，使用的水為超純水。

分析測試使用儀器為ICP-AES（法國JOBINYVON公司ULTIMA型），測試樣品中的Cu、Cr、Ni、V和Zn濃度。使用加拿大的國家沉積物標(biāo)準(zhǔn)樣品（BCSS-1）進行質(zhì)量控制，在每12個樣品中加入一個標(biāo)樣。標(biāo)樣中Cu、Cr、Ni、V和Zn的回收率均在80%～120%之間。該分析在上海復(fù)旦大學(xué)環(huán)境工程系完成。

4 結(jié)果和討論

4.1 重金屬的空間分布

研究區(qū)Cu、Cr、Ni、V和Zn含量變化大，其最大值與最小值的比值分別是3.15、2.04、2.20、1.73和1.93，平均值介于25～130μg／g之間，見表1。

表1 研究區(qū)重金屬Cu、Cr、Ni、V和Zn含量統(tǒng)計特征Tab.1 Statistical character of heavy metals concentration in the fine-grained sediments from the areas

研究區(qū)Cu含量的高值區(qū)出現(xiàn)在浙閩泥質(zhì)區(qū)的北部S20站，次高值區(qū)出現(xiàn)在長江口外S15站附近，最小值出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)南部外側(cè)的S44站，總體上呈近岸高、遠岸低，北部低、南部高的特點（見圖2）。Cr的空間分布與Cu有所不同，其高值區(qū)出現(xiàn)在北部S14站附近，次高值區(qū)出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)，最小值出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)北部外側(cè)的S28站，總體上呈現(xiàn)近岸高、遠岸低，北部高、南部低的空間分布特點。Ni的高值區(qū)出現(xiàn)在北部S15站附近，次高值區(qū)出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)，最小值出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)中部外側(cè)的S31站，總體上呈現(xiàn)出近岸高、遠岸低，北部高，南部低的特點。V的高值區(qū)出現(xiàn)在東海北部S15站附近，次高值區(qū)出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)；雖然最小值出現(xiàn)在長江口外的S7站，但主要的低值區(qū)出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)外側(cè)；其空間分布總體上呈現(xiàn)在近岸高、遠岸低，北部高、南部低的特點。Zn的高值區(qū)出現(xiàn)在北部海域S14站附近，次高值區(qū)出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)，最小值出現(xiàn)在閩浙沿岸泥質(zhì)區(qū)中部外側(cè)S32站，總體上近岸高、遠岸低，北部高、南部低的特點。

總體而言，重金屬Cu、Cr、Ni、V和Zn的含量分布具有基本相似的規(guī)律，出現(xiàn)兩個高值區(qū)，其一位于浙閩近岸泥質(zhì)區(qū)，該高值區(qū)特點與前人研究全樣得到的重金屬分布一致［9，26—27］；其二位于長江口外揚子淺灘處，這是前人基于全樣研究不同之處。兩個高值區(qū)中，除了Cu元素在浙閩近岸高于北部外，其他重金屬元素在揚子淺灘的含量高于浙閩近岸泥質(zhì)區(qū)。

4.2 重金屬的沉積通量估算

研究區(qū)域內(nèi)重金屬的沉積通量的計算參考東海內(nèi)陸架海域的多環(huán)芳烴埋藏通量的計算方法［28］。計算公式如下：

式中，Ci代表的該站位的細顆粒沉積物中重金屬的含量；d代表的是細顆粒組分的干密度，取其值0.75 g／cm3［27］；pi代表的是該站位的沉積速率；k代表該站位的細顆粒沉積物占整個沉積物的體積比例。沉積速率pi采用公開發(fā)表文章中所給出沉積速率［29—33］，其具體數(shù)值見表2。k的數(shù)據(jù)來源于激光粒度儀測定的細顆粒沉積物（粉砂和黏土）占沉積物的比例［34］。需要說明的是，由于我們是采用表層0～5 cm沉積物中重金屬含量，結(jié)合該處的沉積速率來計算重金屬的沉積通量，得到數(shù)值代表了當(dāng)前的沉積通量。

根據(jù)式（1）我們得到研究區(qū)域重金屬的的沉積通量，其空間分布如圖3所示。研究區(qū)Cu、Cr、Ni、V和Zn的沉積通量的變化范圍很大，其最大值與最小值的比值分別為304.8，157.1，177.1，179.2和172.8，而各個元素的標(biāo)準(zhǔn)偏差值表明了不同站位之間相同元素沉積通量差別，具體結(jié)果見表3。

圖2 研究區(qū)細顆粒沉積物中Cu、Cr、Ni、V和Zn含量的空間分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metals concentration of the fine-grained surface sediments in the areas

表2 本研究區(qū)各個站位沉積速率值Tab.2 Sedimentary rates of the survey stations in the study areas

續(xù)表2

表3 研究區(qū)內(nèi)Cu、Cr、Ni、V和Zn沉積通量統(tǒng)計特征Tab.3 Statistical character of sedimentary flux of heavy metals in the areas

重金屬元素Cu、Cr、Ni、V和Zn的沉積通量的分布具有高度的相似性，高值區(qū)見于長江口外泥質(zhì)沉積區(qū)、浙閩泥質(zhì)沉積區(qū)，而最高值區(qū)見于長江口外的泥質(zhì)沉積區(qū)。從該高值區(qū)處向陸架方向則急劇降低（見圖3）。從重金屬沉積通量分布圖上，我們可以發(fā)現(xiàn)該區(qū)域存在從外陸架向長江口方向延伸的舌狀低值區(qū)，它的分布位置與臺灣暖流的分支一致［35］。

4.3 細顆粒沉積物中重金屬的源匯過程分析

4.3.1 重金屬來源分析

前人沉積物物源研究表明研究區(qū)沉積物主要來自長江，但是受到黃河源沉積物的影響［12］。依據(jù)前人長江、黃河源沉積物地球化學(xué)研究成果，本文嘗試V、Cr和Ni 3種微量元素的組成進行細顆粒沉積物來源分析（參考樣品的含量和標(biāo)準(zhǔn)偏差見表4）［13，36－37］。研究區(qū)所有站位該3種元素的組成皆落在長江沉積物范圍內(nèi)，且與黃河沉積物有著明顯的差別，這表明研究區(qū)細顆粒沉積物以及其中的重金屬主要來自長江（見圖4）。

4.3.2 重金屬的搬運和沉積過程

來自長江的細顆粒沉積物以及其中的重金屬，隨著海洋動力作用向遠處搬運和擴散，并最終發(fā)生沉積，構(gòu)成底質(zhì)沉積物。反言之，通過底質(zhì)細顆粒沉積物中重金屬的分布，可以追蹤長江入海物質(zhì)的搬運路徑、擴散范圍。

圖3 研究區(qū)細顆粒沉積物中Cu、Cr、Ni、V和Zn沉積通量的空間分布Fig.3 Spatial distribution of heavy metals sedimentary flux of the fine-grained sediments in the areas

前人研究表明，進入東海的長江沉積物大部分沉積在長江水下三角洲處，并形成了長江水下三角洲；另一部分沉積物在浙閩沿岸流的作用下向南搬運，并沉積于內(nèi)陸架，形成了該處的浙閩沿岸泥質(zhì)沉積體［10］。因為臺灣暖流的阻隔作用，長江入海沉積物被限制在長江口和東海內(nèi)陸架［25］。細顆粒沉積物中沉積通量的空間分布很好地揭示了長江沉積物的擴散沉積情況，這些沉積物主要沉積于長江口水下三角洲，其次是浙閩沿岸的內(nèi)陸架海區(qū)（見圖3），這與前人的研究結(jié)果一致，說明它們主要受到長江河口羽狀流、浙閩沿岸流的兩大沉積動力因素制約。細顆粒沉積物中的重金屬通量空間分布也清晰地反映了臺灣暖流對長江來源物質(zhì)的阻隔作用，它使得重金屬被局限在123°E以西的海域，且隨著臺灣暖流分支的向北延伸，形成了一條從外陸架向長江口方向延伸的舌狀重金屬通量低值區(qū)（見圖3）。

圖4 細顆粒沉積物中重金屬含量特征與長江和黃河含量特征的對比Fig.4 Comparison between character of element composition of the fine-grained sediment in the study areas and that of sediment from the Changjiang River and Yellow River

表4 本研究引用的長江和黃河沉積物中重金屬含量數(shù)值Tab.4 Concentration of heavy metals in the sediments from the Changjiang and Yellow rivers

長江沖淡水團是該海域重要的海洋學(xué)現(xiàn)象，它出現(xiàn)在夏季長江豐水期時段，發(fā)端于長江口，先向東北、后轉(zhuǎn)向東南進入黃海沿岸流作用區(qū)，以低鹽、相對較高的懸浮體含量為特點［38］。在長江特大洪水期間，該沖淡水水團甚至能穿越對馬海峽到達日本海［39—41］。但是，關(guān)于該水團對長江沉積物的搬運和沉積作用并不清楚。細顆粒沉積物中重金屬含量的空間分布顯示了該區(qū)異常高值，而這些重金屬又具有明顯的長江來源性質(zhì)，這表明長江沖淡水確實攜帶了一部分細顆粒沉積物進入黃海沿岸流作用區(qū)，這些沉積物發(fā)生沿途沉積，使得該區(qū)的沉積中混入了長江來源的物質(zhì)。由于長江沖淡水是漂浮在海洋的表層，可以推斷它們所攜帶的沉積物更加細小，這些細小的沉積物對重金屬的攜帶能力更強，所以該處細顆粒沉積物中重金屬的含量為整個研究區(qū)中最高的。細顆粒沉積物中重金屬沉積通量空間分布顯示沖淡水影響區(qū)沒有出現(xiàn)高值，這與該區(qū)較低的沉積速率有關(guān)。

綜上所述，長江進入東海的重金屬包括兩個擴散和沉積方向，其一是向西南方向輸送，沉積于浙閩沿岸泥質(zhì)帶；其二是向東的跨陸架輸送，沉積于長江沖淡水影響的海域。這兩個方向的細顆粒沉積物沉積通量之比為10.2～13，表明向西南方向的輸送和沉積是長江入海重金屬最重要的匯。

5 結(jié)論

（1）長江口及鄰近海域表層細顆粒沉積物中Cu、Cr、Ni、V和Zn含量的空間分布具有相似的變化規(guī)律，出現(xiàn)兩個高值區(qū)，其一見于浙閩沿岸內(nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)，另一個出現(xiàn)于長江口外揚子淺灘附近。

（2）長江口及鄰近海域表層細顆粒沉積物中Cu、Cr、Ni、V和Zn的沉積通量的空間分布具有高度的一致性，浙閩沿岸泥質(zhì)區(qū)高，向外急劇降低。

（3）該區(qū)表層細顆粒沉積物中的重金屬主要來自長江，入海后具有兩個擴散方向，其一為向西南方向擴散，沉積于內(nèi)陸架泥質(zhì)區(qū)；其二是向東的跨陸架輸送，沉積于長江沖淡水影響的海域。從長江口向西南方向的輸送和沉積是長江入海重金屬最重要的匯。

致謝：首先感謝國家自然科學(xué)基金委員會組織的2010年夏季長江口及東海海洋學(xué)綜合調(diào)查公共航次全體隊員和船員，在他們協(xié)助下獲得本研究所需的沉積物樣品；感謝復(fù)旦大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院在樣品分析方面的支持，特別感謝徐劍、馬傳良、王峰文、李媛媛和郭琳等同學(xué)在實驗過程中給予的幫助！

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Heavy metals distribution patterns and sedimentary fluxes in fine-grained sediments in the Changjiang Estuary and its adjacent areas

Chen Bin1，F(xiàn)an Dejiang1，Guo Zhigang2，Wang Liang1，Li Weiran1
（1.Key Lab of Submarine Geosciences and Technology in the Ministry of Education，Ocean University of China，Qingdao 266100，China；2.Department of Environmental Science and Engineering，F(xiàn)udan University，Shanghai 200433，China）

The Changjiang River discharges large amounts of fine-grained sediments into the East China Sea（ECS）each year.Fine-grained sediment transports far distance and spreads widely when it enter the continental shelf，which makes it an excellent archive to explore the source to sink of sediment from river to continental shelf.In this paper，the ICP-AES method was used to determine the concentration of heavy metals of fine-grained surface sediments of 44 samples collected in the Changjiang Estuary and its adjacent areas.The spatial distribution patterns，sedimentary fluxes，and source to sink of these elements were discussed.The results show：（1）the spatial distribution patterns and sedimentary fluxes of heavy metals in the area are similar，which have high values in the Changjiang Estuary and the inner mud shelf，decreasing dramatically in southeastern direction；（2）The heavy metals in the fine-grained sediments in the study areas mainly originate from the Changjiang River；then they disperse in two ways，one along the inner shelf outside the Zhe-Min coast，the other along the Changjiang River diluted water spreading area and into the outer continental shelf.Our results suggest that the sub-aquatic Changjiang River delta and the inner shelf of ECS are dominant sinks for the heavy metals from the Changjiang River.

the Changjiang Estuary；the East China Sea；surface sediment；heavy metal；sedimentary flux；source to sink

P736.21

A

0253-4193（2014）11-0101-10

2013-12-09；

2014-08-09。

國家自然科學(xué)基金項目（41376055，41376051，41030856）；國家重點基礎(chǔ)研究發(fā)展計劃項目（2010CB951202）。

陳彬（1985—），男，山東省聊城市人，博士生，從事海洋沉積學(xué)和沉積地球化學(xué)研究。E-mail：jinc_bin＠163.com

*通信作者：范德江（1965—），男，教授，博士生導(dǎo)師，從事海洋沉積學(xué)和沉積地球化學(xué)研究。E-mail：djfan＠ouc.edu.cn

陳彬，范德江，郭志剛，等.長江口及鄰近海域細顆粒沉積物中重金屬的空間分布及沉積通量［J］.海洋學(xué)報，2014，36（11）：101－110，

10.3969／j.issn.0253-4193.2014.11.012

Chen Bin，F(xiàn)an Dejiang，Guo Zhigang，et al.Heavy metals distribution patterns and sedimentary fluxes in fine-grained sediments in the Changjiang Estuary and its adjacent areas［J］.Acta Oceanologica Sinica（in Chinese），2014，36（11）：101－110，doi：10.3969／j.issn.0253-4193.2014.11.012