鄂東程潮鐵礦床磁鐵礦的微量元素組成及其礦床成因意義*

胡浩 段壯 LUO Yan 李建威＊＊

1.中國地質(zhì)大學(xué)地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，武漢 430074

2.中國地質(zhì)大學(xué)資源學(xué)院，武漢 430074

3.加拿大新布倫斯維克大學(xué)地球科學(xué)系，新布倫斯維克 E3B 5A3

1 引言

礦物的溶解-再沉淀是各類地質(zhì)體中一種非常普遍的現(xiàn)象(Boulvais et al.，2007;Geisler et al.，2007;Plümper and Putnis，2009;Putnis，2009;Schwartz et al.，2010;Tani et al.，2011;Williams et al.，2011;Kaur et al.，2012)。經(jīng)歷了溶解-再沉淀作用的礦物及其反應(yīng)產(chǎn)物通常具有以下特征:(1)母體礦物及其產(chǎn)物在空間上具有緊密聯(lián)系，產(chǎn)物可保留母體礦物的晶形假象。(2)礦物的孔隙度發(fā)育、滲透性很好，從而保證了反應(yīng)流體與母體礦物之間的持續(xù)接觸和相互作用;這種流體交代的最直觀表現(xiàn)就是產(chǎn)物中的微小孔隙非常發(fā)育。(3)在某些情況下，溶解-再沉淀作用使產(chǎn)物的體積發(fā)生較大變化并在反應(yīng)前鋒形成網(wǎng)脈狀的微裂隙(Putnis，2009)。由于溶解-再沉淀是礦物再平衡的結(jié)果，期間發(fā)生了礦物體積的變化，元素的遷移及礦物的重結(jié)晶，因此，由溶解-再沉淀作用形成的產(chǎn)物與母體礦物之間在礦物結(jié)構(gòu)和形貌、主微量元素組成以及同位素體系等方面可能都存在系統(tǒng)差異。因此，對(duì)礦物顯微結(jié)構(gòu)和地球化學(xué)組成的精細(xì)研究有可能提供有關(guān)礦物溶解-再沉淀機(jī)制和礦床成因的重要信息。

磁鐵礦廣泛存在于各種巖漿巖、變質(zhì)巖和沉積巖中，同時(shí)也是各類鐵礦床的主要礦石礦物和眾多熱液礦床的常見金屬礦物。磁鐵礦中通常含有一系列的微量元素，如Al、Ti、V、Si、Ca、Mn 及 Mg 等 (Shimazaki，1998;Dupuis and Beaudoin，2011;Dare et al.，2012a;Nadoll et al.，2012;Hu et al.，2014)。微量元素的種類和含量主要決定于磁鐵礦形成環(huán)境的物理化學(xué)條件如流體/熔體的化學(xué)成分、溫度、fO2及fS2等。因此，對(duì)磁鐵礦的微量元素研究可以很好地揭示磁鐵礦及相關(guān)礦床的成因和演化(Dupuis and Beaudoin，2011;Dare et al.，2012a;Hu et al.，2014)。最近的研究表明，熱液礦床中的磁鐵礦形成之后可能會(huì)因后期流體的交代而發(fā)生溶解-再沉淀作用，導(dǎo)致在同一磁鐵礦顆粒中出現(xiàn)多個(gè)世代的磁鐵礦區(qū)域，而各區(qū)域的主-微量元素組成則表現(xiàn)出顯著差別(Hu et al.，2014)。顯然，只有對(duì)不同區(qū)域的磁鐵礦化學(xué)成分進(jìn)行系統(tǒng)和精確的測(cè)定，才可能客觀和全面地認(rèn)識(shí)磁鐵礦及含磁鐵礦礦床的成因和演化。

位于鄂東南地區(qū)的程潮鐵礦床以及本區(qū)眾多的鐵礦床成因目前還存在爭(zhēng)議:一些學(xué)者依據(jù)礦體與圍巖之間具有截然的關(guān)系及其它地質(zhì)特征提出了礦漿成因的觀點(diǎn)(Zhai et al.，1996;石準(zhǔn)立等，1981;翟裕生等，1982);另一些學(xué)者則認(rèn)為該礦床屬于熱液交代成因(Pan and Dong，1999;趙一鳴等，1990;趙永鑫，1993)，認(rèn)為所謂的礦漿型鐵礦實(shí)際上是含礦流體在開放構(gòu)造環(huán)境下?lián)]發(fā)性組分快速蒸發(fā)、成礦物質(zhì)高度濃縮的結(jié)果(趙永鑫，1993)。Hu et al.(2014)利用掃描電子顯微鏡及電子顯微探針詳細(xì)研究了鄂東南地區(qū)程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀磁鐵礦(包括前人認(rèn)為屬于礦漿型的脈狀富硅磁鐵礦礦體)的礦物結(jié)構(gòu)及地球化學(xué)組成，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)于圍巖大理巖中的富硅脈狀磁鐵礦與內(nèi)接觸帶內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦具有相似的顯微結(jié)構(gòu)特征，但與侵入巖中的巖漿成因磁鐵礦有著明顯區(qū)別而且產(chǎn)于接觸帶的富鎂磁鐵礦與大理巖中的富硅磁鐵礦中的元素組成與含礦巖體中的磁鐵礦也明顯不同。同時(shí)發(fā)現(xiàn)礦石樣品中的磁鐵礦普遍經(jīng)歷了溶解-再沉淀過程;在此過程中，原生磁鐵礦被后期流體強(qiáng)烈交代形成了次生磁鐵礦，后者的鐵含量明顯高于前者，而其它元素的含量則相較于前者顯著降低。但是由于磁鐵礦中的許多微量元素含量低于電子顯微探針的檢出限，它們?cè)谠盆F礦中的分布特征以及在溶解-再沉淀過程中的行為還不清楚。本文利用激光剝蝕電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(LA-ICPMS)對(duì)程潮鐵礦床各類磁鐵礦的微量元素進(jìn)行高精度的原位分析，以進(jìn)一步揭示不同產(chǎn)狀磁鐵礦的微量元素組成特征，討論磁鐵礦溶解-再沉淀過程中的微量元素變化規(guī)律，為深入認(rèn)識(shí)程潮鐵礦床的成因和成礦演化提供了新的資料和制約。

圖1 鄂東南礦集地質(zhì)礦產(chǎn)簡圖(據(jù)Hu et al.，2014，略有簡化和修改)Fig.1 Simplified geological map of the Daye district showing the distribution of major granitoid intrusions and associated ore deposits(modified after Hu et al.，2014)

2 地質(zhì)背景及礦床地質(zhì)特征

鄂東南礦集區(qū)位于長江中下游成礦帶西段，大地構(gòu)造位置屬于揚(yáng)子板塊東北緣、北鄰大別造山帶。鄂東南地區(qū)礦產(chǎn)資源豐富，以鐵、銅礦床為主，共生或伴生金屬元素有鎢、鉛、鉬、鋅、金、銀等。這些礦床都與區(qū)內(nèi)晚中生代侵入巖密切相關(guān)，主要包括鄂城、鐵山、金山店、陽新、靈鄉(xiāng)和殷祖6個(gè)大巖體，另外還有30多個(gè)花崗閃長斑巖和花斑巖等小巖體，如銅山口、豐山、阮家灣等巖株(圖1)。關(guān)于本區(qū)的巖石成因，多數(shù)學(xué)者認(rèn)為起源于受板片熔體或流體交代形成的富集巖石圈地幔部分熔融，但巖漿上升過程中發(fā)生過顯著的分離結(jié)晶和不同程度的地殼混染(Li et al.，2008，2009;Xie et al.，2012)。鄂東南地區(qū)的多金屬礦床在空間上具有一定的分帶性，由北西向南東依次為鐵→鐵銅→銅→銅鉬→鎢銅鉬礦化(圖1;舒全安等，1992)。最新的成巖成礦年代學(xué)數(shù)據(jù)顯示，鄂東南地區(qū)成礦作用始于晚侏羅世約157Ma，在早白堊世140～130Ma達(dá)到高潮，成礦作用持續(xù)時(shí)間長達(dá)25Myr并具有階段性的特點(diǎn)，(157～132Ma;Li et al.，2014)。程潮鐵礦床是鄂東南礦集區(qū)和長江中下游成礦帶最大的鐵礦床，已探明儲(chǔ)量280Mt，礦石品位36% ～51%(最高可達(dá)61%)。鐵礦床的形成與鄂城侵入雜巖密切相關(guān)。鄂城雜巖體主要由花崗巖和石英閃長巖組成，其LA-ICPMS鋯石U-Pb年齡分別為127±2Ma和129±2Ma(Xie et al.，2012)。最近的一項(xiàng)研究表明，程潮鐵礦床可能與花崗巖的關(guān)系更為密切(姚磊等，2012a，b)。

圖2 程潮鐵礦床地質(zhì)簡圖(a)和47號(hào)勘探線剖面圖(b)(據(jù)Hu et al.，2014;Xie et al.，2012，略有簡化和修改)Fig.2 Geological sketch(a)and a representative cross section of the Chengchao iron deposit(b)(modified after Xie et al.，2012;Hu et al.，2014)

程潮鐵礦床已探明鐵礦體123個(gè)，多為隱伏礦體。礦體主要產(chǎn)于花崗巖或石英閃長巖與三疊系白云質(zhì)灰?guī)r，白云巖及灰?guī)r等海相碳酸鹽巖的接觸帶，構(gòu)成一個(gè)呈北西西向展布、長約 2300m、寬約 800m、面積約 1.84km2的礦化帶(圖2a;姚培慧，1993)。鐵礦體的規(guī)模相差較為懸殊，其中規(guī)模較大的工業(yè)礦體有七個(gè)，包括規(guī)模最大的II、III、VI和VII號(hào)鐵礦體，約占程潮鐵礦床儲(chǔ)量的95%。鐵礦體一般為透鏡狀、囊狀或不規(guī)則狀，傾向南或南南西，傾角30°～47°，礦體向北西西側(cè)伏，側(cè)伏角4°～12°，各礦體賦存標(biāo)高從 I號(hào)到VII號(hào)礦體依次減小(圖2b)。依據(jù)礦體產(chǎn)狀和礦石組成特征，將程潮鐵礦床的礦體分為兩類(圖3)。一類主要產(chǎn)于巖體與碳酸鹽巖的接觸帶，礦體以富鎂為特征，矽卡巖化蝕變較發(fā)育;這類礦石占程潮鐵礦鐵礦石儲(chǔ)量的絕大部分。根據(jù)礦體的具體位置又可將這類礦體進(jìn)一步分為外接觸帶型和內(nèi)接觸帶型，但以前者為主。另外一類主要產(chǎn)于巖體或大理巖中，礦體與圍巖接觸界限明顯，蝕變程度較弱，以充填成礦為主，成分上以富硅為特點(diǎn)(Hu et al.，2004)。

根據(jù)野外觀察和礦相學(xué)研究，將程潮鐵礦床的成礦過程劃分為五個(gè)階段，分別為干矽卡巖階段、濕矽卡巖階段、磁鐵礦階段、石英-硫化物階段和碳酸鹽階段，其中濕矽卡巖和磁鐵礦階段為主成礦階段(圖4)。礦床內(nèi)主要的礦石礦物為磁鐵礦，其次為赤鐵礦;脈石礦物主要是石榴子石、透輝石、硬石膏、方解石等，其次為綠簾石、透閃石、陽起石、方柱石、金云母、蛇紋石、綠泥石、石英、黃鐵礦、黃銅礦、石膏等。礦床圍巖蝕變較發(fā)育，主要的蝕變類型有鉀長石化、鈉長石化、矽卡巖化、綠泥石化、硬石膏化、碳酸鹽化、黃鐵礦化、絹云母化等，其中，濕矽卡巖化與成礦關(guān)系最為密切。

3 樣品描述及分析方法

本文研究的樣品包括與成礦有關(guān)的中細(xì)?；◢弾r(CC01-125)、產(chǎn)于內(nèi)接觸帶的矽卡巖型鐵礦石(CC102)和產(chǎn)于外接觸帶的矽卡巖型鐵礦石(CC05)?；◢弾r樣品中的磁鐵礦常呈自形-半自形顆粒分布于角閃石、鉀長石及黑云母周圍或被包裹在這些造巖礦物中，粒徑一般100～200μm。磁鐵礦顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)較均勻，未見被后期流體交代的現(xiàn)象(圖5)。內(nèi)矽卡巖型鐵礦石樣品中的磁鐵礦多呈自形-半自形，大小200～400μm左右，常與陽起石、鉀長石、鈉長石及榍石等礦物共生，有時(shí)可見磁鐵礦交代透輝石等干矽卡巖礦物。外矽卡巖型鐵礦石樣品中磁鐵礦含量約80%，主要呈他形粒狀產(chǎn)出，與蛇紋石及金云母共生，常見黃鐵礦沿磁鐵礦中的微裂隙充填交代。外矽卡巖型和內(nèi)矽卡巖型鐵礦石樣品中的磁鐵礦在結(jié)構(gòu)和成分上均有明顯差別:前者為富Mg磁鐵礦，環(huán)帶不發(fā)育;后者為富Si磁鐵礦，振蕩環(huán)帶十分發(fā)育。外矽卡巖和內(nèi)矽卡巖型鐵礦石中的原生磁鐵礦都發(fā)生了廣泛的溶解-再沉淀作用，即原生磁鐵礦都普遍被后期流體交代，形成新生的磁鐵礦區(qū)域(為敘述方便起見，本文稱之為次生磁鐵礦;圖5)。綜上所述，本次研究的磁鐵礦包括四種類型:(1)巖漿磁鐵礦;(2)內(nèi)矽卡巖型鐵礦石中的富Si原生磁鐵礦;(3)外矽卡巖型鐵礦石中的富Mg原生磁鐵礦;(4)內(nèi)/外矽卡巖型鐵礦石中的次生磁鐵礦。

圖3 程潮鐵礦床礦體產(chǎn)出特征及蝕變特征(據(jù)Hu et al.，2014)(a)-主要由透輝石，石榴石及綠簾石組成的內(nèi)矽卡巖脈，矽卡巖礦物中發(fā)育少量磁鐵礦;(b)-外接觸帶干矽卡巖礦物被濕矽卡巖礦物綠簾石及磁鐵礦交代;晚階段的石英及黃鐵礦等沿著裂隙或呈浸染壯分布于磁鐵礦中;(c)-外矽卡巖中的致密塊狀磁鐵礦與蛇紋石共生，并與蛇紋石化大理巖截然接觸，局部可見磁鐵礦呈脈狀或網(wǎng)脈狀產(chǎn)于大理巖中;(d)-磁鐵礦脈產(chǎn)于花崗巖中與成礦花崗巖截然接觸，與磁鐵礦接觸的花崗巖沒有蝕變，只有少量黃鐵礦化.礦物縮寫:Mag=magnetite;Grt=garnet;Di=diopside;Srp=serpentine;Ep=epidote;Anh=anhydrite;Py=pyrite;Qz=quartzFig.3 Photographs showing alteration assemblages and major types of iron ores from the Chengchao deposit(modified after Hu et al.，2014)(a)-endoskarn assemblages in the ore-related granite consisting of pyroxene，garnet，and epidote;(b)-prograde skarn minerals(garnet and diopside in this case)in exoskarn are replaced by retrograde minerals(epidote in this case)and massive magnetite.Paragenetically late quartz and pyrite locally occur as interstitial fillings or disseminated grains in magnetite;(c)-massive magnetite intergrown with serpentine in exoskarn having sharp contact with serpentinized marble.Note that magnetite may penetrate the serpentinized marble to form veins or veinlets;(d)-a magnetite vein showing sharp contact with the ore-related granite.Note that no alteration halos were developed associated with this vein，but minor sulfide minerals(mainly pyrite in this case)occur.Mineral abbreviations:Mag=magnetite;Grt=garnet;Di=diopside;Srp=serpentine;Ep=epidote;Anh=anhydrite;Py=pyrite;Qz=quartz

磁鐵礦微量元素的激光剝蝕等離子體質(zhì)譜(LA-ICPMS)分析在加拿大新布倫斯維克大學(xué)LA-ICPMS實(shí)驗(yàn)室完成，儀器型號(hào)為Agilent 7700x，激光剝蝕系統(tǒng)為M-50-LR193-nm。實(shí)驗(yàn)過程中采用氦氣作為載氣、氬氣及氮?dú)庾鳛檠a(bǔ)償氣以調(diào)節(jié)靈敏度。激光剝蝕斑束為36μm，頻率為6Hz。以磁鐵礦中鐵的電子探針分析結(jié)果為內(nèi)標(biāo)，NIST 610玻璃為外標(biāo)，并采用MASS1及BCR2G作為監(jiān)控樣，分析精度優(yōu)于±10%。詳細(xì)的分析流程見(McFarlane and Luo，2012)。對(duì)所測(cè)數(shù)據(jù)的離線處理(包括對(duì)樣品和空白信號(hào)的選擇、儀器靈敏度漂移校正、元素含量計(jì)算)采用Iolite(version 2.31)完成(Paton et al.，2011)。

4 分析結(jié)果

/T i Z n 0.02 0.03 0.05 0.05 0.02 0.01 0.01 0.04 0.03 0.03 0.04 0.05 0.09 0.04 0.05/T i C o 0.10 0.06 0.20 0.04 0.09 0.05 0.04 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.04 0.02 0.02/VC o 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.25 0.27 0.24 0.23 0.23 0.22 0.13 0.45 aSn /G 0.004 0.005 0.005 0.014 0.006 0.023 0.016 0.104 0.083 0.093 0.078 0.077 0.124 0.106 0.055/N i C o 0.30 0.31 0.30 0.25 0.29 0.39 0.27 0.77 0.91 1.13 1.11 0.91 1.59 0.81 1.22 U ＜0.01 0.02 0.04＜0.01 0.03＜0.01 0.15 0.01 0.06 0.06 0.07 0.04 0.04 0.09＜0.01 T h＜0.01 0.02 0.15 0.13＜0.01＜0.01 0.47＜0.01 0.05 0.06 0.02 0.04 0.06 0.05 0.03 P b＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17 0.25＜0.17 0.2 1.22 0.83＜0.17 0.32 0.37 0.211 B a＜0.06＜0.06＜0.06＜0.06＜0.06＜0.06＜0.06 33.2 31.7 29.8357.0 11.1 18.2 27.5 6）Sn-0.14 0.20 0.17 0.51 0.23 0.95 0.57 2.18 1.79 1.96 1.75 1.93 1.95 2.03 1.50 10（×b de po s i t N ＜0.04＜0.04＜0.04＜0.04＜0.04＜0.04＜0.04 0.06＜0.04 0.07 0.08 0.06＜0.04＜0.04 0.15 0.01 Sr 1.91.84.40.2 0.04 4.199869010670577894 6）i r o n-10G a 364231353742342122212225161927（×果C he ng c ha o Z n 1225135214103526294347473862結(jié)9.4析t he S分f r o m N i 2423191721151822 M 176171166196171125171-I C P o ）L A m a g ne t i t e C 52545049504946礦1921211919231527的o f 鐵磁素n 生元da t a M 235226218240228226251582537503632674737789343量S=次微e nt；礦e l e m C r ）17520614596132129160礦13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7鐵礦鐵＜＜＜＜＜＜＜＜磁鐵磁t r a c e V 磁 生狀物778087798360產(chǎn)S M 礦2454 2718 2117 2764 2476 2641 2721=原104115同P ；P不-I C i （副礦床L A T 巖崗526870245 1150 588964 1100鐵930928898 1001 1003 552860 1248礦花磁鐵s i t u的硅潮I n 關(guān)-1-2-3-4-5-6-7（富-1-2-3-4-5-6-7-8程 號(hào)P P P P P P P P 1點(diǎn)有 巖-125-125-125-125-125-125-125卡01測(cè)102礦102102102102102102102 1成C 01 a bl e C 01 C 0101C 0101 C C C C C C C C C C 矽C C C C C C C C C C C C C C C C表T 與 內(nèi)0.040.020.300.0761.000.02＜0.01＜0.1739.31.560.08882135212161113.7＜69960-9P102C C 0.23 0.12 0.23 0.13 0.19 4.60 3.43 5.71 2.99 5.50 5.80 1.65 2.98 5.23 0.85 1.58 1.27 1.92 2.82 1.67 0.04 0.03 0.05 0.04 0.04 0.25 0.19 0.33 0.24 0.34 0.38 0.09 0.18 0.32 0.09 0.12 0.17 0.21 0.20 0.19 0.15 0.15 0.18 0.14 0.15 4.43 2.30 8.04 3.40 8.49 6.95 1.26 2.91 6.99 0.83 1.12 1.99 2.56 2.79 2.65 0.141 0.132 0.086 0.038 0.112 4.026 3.384 4.207 3.636 4.608 4.571 2.422 3.064 6.640 2.654 3.468 3.590 3.742 5.897 4.272 0.99 1.12 1.45 0.99 1.497＞14.9＞11.8＞17.1＞13.9＞18.7＞19.4＞8.5＞13.4＞18.0＞＞7.9＞9.8＞11.0＞13.1＞13.1 1.34 1.28 1.23 1.57 0.84＜0.01 0.15 0.05 0.02 0.05 0.01 0.05＜0.01 0.045 0.22 0.29 0.43 0.16 0.41 0.44 0.15 0.21 0.12 0.28 0.06＜0.01 0.01 0.04＜0.01 0.03＜0.01 0.22 0.02 0.08 0.10 0.02＜0.01＜0.01 0.24 0.10 0.65 7.6 1.52 1.8 1.54＜0.17 0.18＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17＜0.17 0.25 0.25 0.54 0.18 0.48 0.27 24.7 32.5 27.3 19.3 25.4＜0.06＜0.06＜0.06 0.28＜0.06＜0.06 1.87＜0.06 0.28 2.8 0.13＜0.06＜0.06 0.4＜0.06 1.38 2.12 0.77 0.44 1.31 12.4 11.2 13.8 11.6 15.3 14.4 8.7211166.9 10.2 8.4 11.6 13.8 12.9 0.07＜0.04＜0.04＜0.04 0.25 0.18 0.09 0.27 0.13 0.15 0.2 0.10 0.09 0.25 0.41 0.14 0.17 0.15 0.32 0.39 39485033300.03 0.71 0.02 1.06 0.01 0.06 1.92 0.03 0.31 4.81.82.82.56.72.6 1016912123.13.33.33.23.33.23.63.62.52.63.02.33.12.33.0 1217311360109778596839493852835422617827175290201281510326 19181619142.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜2.8＜1920231920）礦423348395254243851202228313737鐵713844701754750磁生=次3144 2233 3884 2921 4155 4191 1597 2021 3693 992 1187 1630 2128 3007 2989 1413.7 13.7S 26＜礦；＜22鐵13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 13.7 1613.7 13.7磁＜＜＜＜＜＜＜＜＜＜＜＜ ＜＜129135127134134生=原9.4 14.3 6.0 11.4 6.27.8 18.9 12.9 7.22 23.7 19.6 13.8 12.0 13.2 13.9；P 527608491468561礦鐵磁169174147165155144255207158207183158146181195鎂S-1-2-3-4-5（富102S S S S 巖-1 P -2 P -3 P -4 P -5 P -6 P -7 P -8 P -9 P -1 S -2 S -3 S -4 S -5 S -6 S C 102102102102卡050505050505050505050505050505 C C C C C C C C C 矽C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C C外

磁鐵礦的LA-ICPMS微量元素分析結(jié)果列于表1及示于圖6。相對(duì)于熱液磁鐵礦，花崗巖樣品中的副礦物磁鐵礦具有很高的V(2117×10-6～2764×10-6)和較高的Ti(245×10-6～1150×10-6)、Cr(96×10-6～206×10-6)、Ni(125×10-6～196×10-6)、Co(46×10-6～54×10-6)和 Ga(31×10-6～42×10-6)，而其它元素的含量則相對(duì)較低，如 Mn(218×10-6～251×10-6)、Zn(9.4×10-6～52×10-6)、Sn(≤0.95 ×10-6)、Sr(0.014 ×10-6～4.4 ×10-6)、Ba(≤0.06×10-6)、Pb(≤0.25 × 10-6)、Th(≤0.47 × 10-6)和 U(≤0.15×10-6)。另外，所有分析點(diǎn)的 Nb含量全部低于 LAICPMS的檢出限。

圖4 程潮鐵礦床的成礦階段及礦物生成順序I-干矽卡巖階段;II-濕矽卡巖階段;III-磁鐵礦階段;IV-石英-硫化物階段;V-碳酸鹽階段Fig.4 Mineral paragenetic sequence of the Chengchao iron depositI-prograde skarn stageskarn stage;II-retrograde alteration skarn stage; III-magnetite stage; IV-quartz-sulfide stage; V-carbonate stage

圖5 程潮鐵礦典型樣品中磁鐵礦的背散射圖像(據(jù)Hu et al.，2014)(a)-巖漿巖，(b)-外矽卡巖，(c)-內(nèi)矽卡巖礦石.礦物縮寫:Mag=巖漿磁鐵礦;Mag1=原生磁鐵礦;Mag2=次生磁鐵礦;Ccp=黃銅礦Fig.5 SEM-backscattered electron(SEM-BSE)images of typical magnetite grains from granite(a)，endoskarn(b)and exoskarn(c)in Chengchao deposit(after Hu et al.，2014)Mineral abbreviations:Mag=magmatic magnetite;Mag1=primary magnetite;Mag2=secondary magnetite;Hem=hematite;Ccp=chalcopyrite;Act=actinolite

內(nèi)矽卡巖型鐵礦石樣品中的磁鐵礦一共分析了14個(gè)點(diǎn)，其中原生磁鐵礦區(qū)域9個(gè)點(diǎn)，次生磁鐵礦區(qū)域5個(gè)點(diǎn)。與外接觸帶的矽卡巖型鐵礦石相比，該樣品的原生磁鐵礦具有較高的V(60×10-6～115×10-6)、Ti(552×10-6～1248×10-6)、Ni(15×10-6～24×10-6)、Ga(16×10-6～27×10-6)及Sr(57×10-6～106×10-6)、Ba(7×10-6～39×10-6)和較低的Mn(343×10-6～789×10-6)、Zn(26×10-6～62×10-6)、Sn(1.5×10-6～2.2×10-6)及 Co(15×10-6～27×10-6)。Cr、Nb、Pb、Th和 U 的含量低于 LA-ICPMS檢出限或在檢出限附近。與原生磁鐵礦相比，該樣品中的次生磁鐵礦相對(duì)貧Ti(468×10-6～608×10-6)、Sr(30×10-6～50×10-6)和Ga(9×10-6～16×10-6)，而富集 Zn(60×10-6～121×10-6)、V(127×10-6～135×10-6)、Mn(701×10-6～844×10-6)、Pb(0.65 ×10-6～7.6 ×10-6)、Th(0.06 ×10-6～0.28×10-6)和 U(0.84 ×10-6～1.57 ×10-6)。Ba(19 ×10-6～33 ×10-6)、Co(19 ×10-6～23 ×10-6)、Ni(13.5 ×10-6～18.8×10-6)和 Sn(0.44×10-6～2.12×10-6)含量略低或相近。部分元素如Cr和Nb的含量低于LA-ICPMS檢出限或在檢出限附近。

圖6 程潮鐵礦床磁鐵礦的微量元素組成Fig.6 The characteristics of the trace elements of magnetite from the Chengchao iron deposit

外矽卡巖型鐵礦石樣品中的磁鐵礦共分析了15個(gè)點(diǎn)，其中原生磁鐵礦區(qū)域9個(gè)點(diǎn)，次生磁鐵礦區(qū)域6個(gè)點(diǎn)。與內(nèi)矽巖中的磁鐵礦相比，這類礦石中的磁鐵礦具有低得多的V(6.0×10-6～18.9 ×10-6)、Ti(144 ×10-6～255 ×10-6)和Ga(2.5×10-6～3.6×10-6)。相反，Co(24×10-6～54×10-6)、Zn(422×10-6～852×10-6)、Mn(1597×10-6～4191×10-6)、Sn(8.7 ×10-6～16 ×10-6)及 Nb(0.09 ×10-6～0.27×10-6)含量明顯高于內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦，尤其是Mn的含量異常地高。Cr(＜13.7×10-6)、Ni(＜2.8×10-6)、U、Th及Pb的含量在LA-ICPMS檢出限附近或低于檢出限。與原生磁鐵礦相比，該樣品中次生磁鐵礦的Ti(146×10-6～207 ×10-6)、Sn(6.9 ×10-6～13.8 ×10-6)及 Ga(2.3 ×10-6～3.1×10-6)含量基本不變;Co(20×10-6～37×10-6)、Mn(992×10-6～3007×10-6)及Zn(175×10-6～510×10-6)等元素的含量明顯降低，V(12×10-6～24×10-6)、Pb(0.18×10-6～0.54 ×10-6)、U(0.16 ×10-6～0.44 ×10-6)、Nb(0.15×10-6～0.41×10-6)及 Sr(1.8×10-6～6.7×10-6)等元素含量明顯升高。Cr、Ni、Th及Ba低于LA-ICPMS檢出限。

圖7是不同產(chǎn)狀及成因磁鐵礦的微量元素含量蛛網(wǎng)圖。圖中從左至右各元素在磁鐵礦中的相容性逐漸增大，即這些元素進(jìn)入磁鐵礦晶格的能力逐漸增強(qiáng)。從圖中可以看出，相對(duì)于熱液磁鐵礦，巖漿磁鐵礦總體富集 V、Ti、Cr、Co、Ni及 Ga等相容元素、虧損 Si、Al、Ca、Mg、Ba 及 Sr等不相容元素(圖7)。另外，從花崗巖到內(nèi)矽卡巖至外矽卡巖，磁鐵礦的Zn/V、Sn/Ga及Co/Ni比值逐漸降低(圖8)。

5 討論

5.1 磁鐵礦的微量元素組成及其成因意義

大量研究表明，磁鐵礦的微量元素組成可以較好地指示磁鐵礦及含磁鐵礦礦床的成因。Singoyi et al.(2006)對(duì)比分析了澳大利亞的火山塊狀硫化物礦床、矽卡巖型礦床、噴流沉積型礦床及鐵氧化物-銅-金礦床(IOCG)的磁鐵礦化學(xué)組成，發(fā)現(xiàn)磁鐵礦的Sn/Ga及Al/Co比值可有效地區(qū)分這些不同成因類型的礦床。最近，Nadoll et al.(2012)系統(tǒng)對(duì)比了美國Montana西部及Idaho北部成礦帶的典型熱液礦床、相關(guān)侵入巖及地層中的磁鐵礦微量元素組成，發(fā)現(xiàn)侵入巖中的巖漿成因磁鐵礦總體上富集Co、Ni、V等元素，而熱液磁鐵礦則常富集Mg和Mn等元素。由于成礦帶的不同區(qū)域其巖漿巖和地層的地球化學(xué)組成及成礦條件均不相同，各個(gè)地區(qū)不同成因磁鐵礦微量元素的整體對(duì)比性并不強(qiáng)，如巖漿磁鐵礦中只有Co元素能與其它成因的磁鐵礦相區(qū)分，而其它元素的含量在不同成因的磁鐵礦之間均有不同程度的重疊，相互差異并不明顯。相反，對(duì)于同一礦床不同產(chǎn)狀和不同成因的磁鐵礦而言，其微量元素組成則可能存在系統(tǒng)差別，利用這種差別可以為磁鐵礦成因和形成環(huán)境的認(rèn)識(shí)提供有效制約。

圖7 程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀和成因的磁鐵礦微量元素平均含量對(duì)大陸地殼平均值的標(biāo)準(zhǔn)化蛛網(wǎng)圖大陸地殼平均值值引自 Rudnick and Gao(2003);Si、Mg、Al及Ca元素含量為電子探針分析數(shù)據(jù)引自Hu et al.(2014)Fig.7 Multi-element variation diagrams of magnetite from the Chengchao iron depositValues of bulk continental crust are from Rudnick and Gao(2003);Si，Mg，Al and Ca contents were obtained busing elelctron micropbe analysis by Hu et al.(2014)

圖8 程潮鐵礦床磁鐵礦的Co/Ni-Zn/V(a)和Co/Ni-Sn/Ga(b)關(guān)系圖Fig.8 Co/Ni vs.Zn/V(a)and Co/Ni vs.Sn/Ga(b)diagrams of different types of magnetite from the Chengchao iron deposit

程潮鐵礦床含礦巖體中的副礦物磁鐵礦形成于巖漿結(jié)晶過程，具有高的 V、Ti、Ni、Cr、Co 和 Ga 及低的 Si、Al、Mn、Zn、Sr、Sn、Ba和 Sr(圖 9a，b 及圖 10a，b)。這主要是因?yàn)?V和Ti等元素的原子半徑和電價(jià)與鐵相近，在磁鐵礦的結(jié)晶過程中容易進(jìn)入磁鐵礦的礦物晶格;而Si、Al、Ba、Sr等元素與鐵的原子半徑和電價(jià)明顯不同，在磁鐵礦的結(jié)晶過程中表現(xiàn)為不相容元素，因而不易進(jìn)入從巖漿中結(jié)晶的磁鐵礦晶格，導(dǎo)致巖漿磁鐵礦中這些元素的含量較低。

矽卡巖礦石中磁鐵礦的微量元素組成和含量可能受流體化學(xué)組成、成礦物理化學(xué)條件、圍巖化學(xué)組成等因素的綜合影響。由于溫度的降低及其他物理化學(xué)條件的變化，以巖漿熱液為主的富鐵流體中鐵的溶解度快速降低而導(dǎo)致磁鐵礦的沉淀，形成富 Si、Al、Mn、Zn、Sr、Sn 及 Ba 等元素的原生磁鐵礦(圖9a，b及圖10c)。這一觀察事實(shí)反映上述元素在熱液磁鐵礦中具有較大的分配系數(shù)。以Si元素為例，內(nèi)矽卡巖中原生磁鐵礦的Si平均含量約為1%，根據(jù)程潮鐵礦床流體包裹體的顯微測(cè)溫結(jié)果(任喆，2012)，假定磁鐵礦形成于P=500bar、T=400℃、鹽度為 10%NaCleqv的流體條件;在此條件下，Si在熱液中的溶解度約為0.09%(Steele-Macinnis et al.，2012)。根據(jù)上述假設(shè)和分析數(shù)據(jù)結(jié)果，計(jì)算出Si在磁鐵礦中的分配系數(shù)為D磁鐵礦/流體=11，這一數(shù)據(jù)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Si在巖漿磁鐵礦中的分配系數(shù) D磁鐵礦/熔體=0.0017(Dare et al.，2012a)。盡管還缺乏實(shí)驗(yàn)巖石學(xué)的數(shù)據(jù)，但考慮到熱液磁鐵礦與巖漿磁鐵礦中微量元素的顯著差異及Si、Sr、Ba等不相容元素在熱液磁鐵礦中的顯著富集，本文認(rèn)為多數(shù)微量元素在磁鐵礦-熱液體系中與磁鐵礦-熔體體系中的行為(分配系數(shù))明顯不同:Si、Ba、Sr等元素在熱液磁鐵礦中的分配系數(shù)(磁鐵礦/流體)可能遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于它們?cè)趲r漿磁鐵礦的分配系數(shù)。從這一意義上來說，磁鐵礦中Si、Ba及Sr等元素的含量可能是鑒別巖漿成因和熱液成因磁鐵礦的重要指示元素。實(shí)際上，大量分析數(shù)據(jù)確實(shí)表明巖漿巖及巖漿礦床中的磁鐵礦具有非常低的 SiO2含量(普遍 ＜0.1%)(Dare et al.，2012a;Zhou et al.，2013;本文)，而熱液礦床特別是矽卡巖型礦床中，磁鐵礦普遍含較高的SiO2含量(可高達(dá)5.4%;Shiga，1988;Shimazaki，1998)。

圖9 程潮鐵礦床不同成因類型磁鐵礦的微量元素含量和部分比值對(duì)比圖(a)-程潮鐵礦床巖漿磁鐵礦(花崗巖中的磁鐵礦副礦物)和熱液磁鐵礦的元素含量(×10-6)及部分元素比值對(duì)比;(b)-原生熱液磁鐵礦的微量元素平均含量相對(duì)巖漿磁鐵礦的相對(duì)虧損/富集;圖中自左至右的元素在磁鐵礦中的相容性逐漸增強(qiáng);(c)-內(nèi)矽卡巖和外矽卡巖礦石樣品中原生和次生磁鐵礦微量元素平均含量(×10-6)相對(duì)富集及虧損關(guān)系圖Fig.9 Comparison of trace element concentrations and ratios from different types of magnetite in the Chengchao iron deposit(a)-trace element content(×10-6)and ratio plots showing the variation in magmatic magnetite and hydrothermal magnetite from Chengchao iron deposit;(b)-plot for elemental loss/gain comparing between magmatic magnetite and hydrothermal magnetite;(c)-plot for elemental loss/gain during the dissolution-reprecipitation process

外矽卡巖中的磁鐵礦結(jié)構(gòu)相對(duì)均一，不具振蕩環(huán)帶，比內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦更為虧損V、Ti、Ni和Ga等這些通常易于在巖漿磁鐵礦中富集的元素(圖9b)。從巖漿巖到內(nèi)矽卡巖至外矽卡巖，這些元素的含量逐漸降低(圖6及圖9b)。這種變化趨勢(shì)可能反映內(nèi)矽卡巖中磁鐵礦的形成主要受巖漿熱液化學(xué)組成的控制，而外矽卡巖中磁鐵礦的形成除受巖漿熱液的影響外，還明顯受控于圍巖地層的化學(xué)組成。另外，外矽卡巖中的磁鐵礦以富 Mg、Mn、Sn、Zn等而虧損 Ti、V及Cr等為特征(圖9及圖10d)。外矽卡巖磁鐵礦中Mg和Mn等元素的富集反映了巖漿熱液與富鎂和含錳碳酸巖的相互作用，而Ni、V及Ga等元素的虧損則可能與這類磁鐵礦形成于較低的水/巖比條件有關(guān)(外接觸帶通常比內(nèi)接觸帶的水/巖比要低得多)。一個(gè)值得注意的現(xiàn)象是，Zn和Sn等元素在外矽卡巖磁鐵礦中的含量也遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于內(nèi)矽卡巖和花崗巖中的磁鐵礦(圖6d，e)，而這些元素在圍巖大冶群碳酸鹽地層中并不富集(翟裕生等，1992)。這一“反?！爆F(xiàn)象說明，外矽卡巖中磁鐵礦形成于相對(duì)低溫、低氧逸度的環(huán)境，在這樣條件下Sn和Zn可能更容易進(jìn)入磁鐵礦晶格。

5.2 磁鐵礦溶解-再沉淀過程中的微量元素變化特征

迄今為止對(duì)礦物溶解-再沉淀過程和機(jī)制的研究主要集中在各種富U-Th副礦物(如鋯石、獨(dú)居石、榍石等)，這主要是因?yàn)檫@些礦物不僅可記錄復(fù)雜的巖漿、變質(zhì)和熱液過程，而且是 U-Th-Pb年代學(xué)研究的理想對(duì)象(Geisler et al.，2007;Kusiak et al.，2009;Nardi et al.，2011;Williams et al.，2011;Harlov et al.，2011;Pal et al.，2011)。但遺憾的是，這種溶解-再沉淀作用過程在礦床學(xué)中的研究一直被大家所忽視，對(duì)成礦作用過程中各種礦石礦物的溶解-再沉淀研究還非常薄弱。最近的一些研究表明，這種溶解-再沉淀作用在熱液礦床的形成過程中可能是普遍存在的。如Morey et al.(2008)通過對(duì)世界上6個(gè)造山型金礦的研究發(fā)現(xiàn)，早期形成的黃鐵礦很容易被后期的熱液流體交代;當(dāng)早階段的富金黃鐵礦被流體交代作時(shí)，其中的不可見金可被活化出礦物晶格并在成礦晚階段形成可見金。Aleinikoff et al.(2012)發(fā)現(xiàn)Hudson Highlands地區(qū)片麻巖中的輝鉬礦Re-Os年齡與共存的富U-Th副礦物U-Pb年齡顯著脫耦，單顆粒輝鉬礦核部和邊部的微量元素也有系統(tǒng)差別，這種現(xiàn)象表明早期形成的輝鉬礦遭受了后期流體的蝕變交代形成新的輝鉬礦。以上有限的研究令人信服地表明，金屬礦物的交代作用可能遠(yuǎn)比人們想象的普遍和復(fù)雜，對(duì)其進(jìn)行深入系統(tǒng)研究將為認(rèn)識(shí)礦床的富集機(jī)制、成礦演化歷史和成礦年代學(xué)研究等提供重要依據(jù)。另外，國內(nèi)外學(xué)者對(duì)宏觀尺度(露頭和手標(biāo)本)熱液蝕變過程中的微量元素遷移變化特征開展了大量研究(Grant，1986;Paulick et al.，2006;Engvik et al.，2011)，但對(duì)微觀尺度(單礦物顆粒)下流體交代作用過程中的微量元素遷移特征的研究還非常有限(H?velmann et al.，2010)。

圖10 基于微量元素研究的程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀和不同階段磁鐵礦形成過程示意圖(據(jù)Hu et al.，2014修改)(a)-程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀磁鐵礦的示意圖;(b-d)-原生巖漿磁鐵礦、內(nèi)矽卡巖礦石中富Si磁鐵礦及外矽卡巖礦石中富Mg磁鐵礦的微量元素地球化學(xué)組成特征;(e)-磁鐵礦溶解再沉淀過程示意圖及在此過程中微量元素的變化特征;(f)-溶解-再沉淀過程中磁鐵礦被次生磁鐵礦交代及伴生的礦物包裹體;(g)-原生磁鐵礦和次生磁鐵礦都被赤鐵礦所交代，而赤鐵礦本身局部被硫化物交代.礦物縮寫:Mag=磁鐵礦;Hem=赤鐵礦;Py=黃鐵礦;Ccp=黃銅礦Fig.10 Schematic illustrations showing multistage formation history of hydrothermal magnetite from the Chengchao iron deposit(modified after Hu et al.，2014)(a)-a sketch showing the formational environments of magnetite in the deposit;(b-d)-geochemical characteristics of magmatic magnetite from the orerelated granite and primary magnetite formed in different formational environments as illustrated in(a);(e)-schematic explanation on the dissolutionreprecipitation process of magnetite at the reaction front that formed secondary phase with variational trace elements;(f)-primary magnetite(Mag1)was extensively replaced with secondary magnetite(Mag2)caused by dissolution-reprecipitation process;(g)-both primary and secondary magnetite may be replaced with hematite.Note that the secondary magnetite and hematite may be locally overprinted by pyrite and chalcopyrite.Mineral abbreviations:Mag=magnetite;Hem=hematite;Py=pyrite;Ccp=chalcopyrite

雖然電子探針和LA-ICPMS微區(qū)原位分析技術(shù)近年來被廣泛應(yīng)用于磁鐵礦化學(xué)組成和含磁鐵礦熱液礦床的成因研究，但很少有人注意到后期流體交代對(duì)磁鐵礦微量元素化學(xué)組成的影響(Carew，2004;Singoyi et al.，2006;Dare et al.，2012a;Nadoll et al.，2012;段超等，2012)。最近，Hu et al.(2014)利用電子顯微探針對(duì)程潮鐵礦床原生磁鐵礦和次生磁鐵礦化學(xué)組成的分析結(jié)果表明，在溶解-再沉淀過程中，次生磁鐵礦中的絕大多數(shù)主要和次要元素含量都有降低的趨勢(shì)。然而，由于磁鐵礦中大多數(shù)微量元素的含量低于電子探針的檢出限，目前對(duì) Cr、Co、Ni、Ga、Ba 及 Sr等微量元素在溶解-再沉淀過程中的行為尚不清楚。圖10顯示，除巖漿磁鐵礦以外，無論是內(nèi)矽卡巖型礦石還是外矽卡巖型礦石，其中的原生磁鐵礦均發(fā)生了顯著的溶解-再沉淀作用并形成廣泛分布的次生磁鐵礦區(qū)域。隨著成礦流體氧逸度和硫逸度的變化，原生磁鐵礦和次生磁鐵礦還可依次被赤鐵礦和硫化物(主要是黃鐵礦)交代(圖10e-g)。在溶解-再沉淀過程中，內(nèi)矽卡巖和外矽卡巖礦石的磁鐵礦微量元素組成和變化具有以下特征(圖9c及圖10):(1)各微量元素在同一產(chǎn)狀的磁鐵礦中變化規(guī)律不一致。相對(duì)于原生磁鐵礦，有些微量元素在次生磁鐵礦中的含量降低，有些基本不變，而另外一些卻升高。另外，外矽卡巖中的富鎂磁鐵礦和內(nèi)矽卡巖中的富硅磁鐵礦在溶解-再沉淀過程中元素的遷移變化也不盡相同。如內(nèi)矽卡巖中的次生磁鐵礦相對(duì)原生磁鐵礦Si、Al、Mg及Sr等元素發(fā)生較明顯的的虧損，Ga和Ti發(fā)生弱的虧損，Zn、Mn、Pb、Th及U等元素則發(fā)生明顯的富集，V略有富集，而Co、Ni、Sn及Ba等元素基本不變。外矽卡巖中的原生磁鐵礦被交代形成次生磁鐵礦時(shí)，Mg、Mn、Al、Zn及Co等元素發(fā)生丟失，Pb、U、Nb及Sr發(fā)生富集，而Sn，Ga和Ti元素含量基本不變。(2)一些元素(如Zn、Sr等)在不同產(chǎn)狀的磁鐵礦中變化趨勢(shì)不一致。如Zn在內(nèi)矽卡巖的次生磁鐵礦中發(fā)生富集，而在外矽卡巖中的次生磁鐵礦中則發(fā)生虧損。這可能反映了溶解-再沉淀過程中內(nèi)接觸帶和外接觸帶成礦流體物理化學(xué)條件(如溫度、氧逸度、硫逸度、微量元素的含量等)的差異。(3)次生磁鐵礦中部分微量元素的含量和比值表現(xiàn)出對(duì)原生磁鐵礦的繼承性，如Sn、Ni、Co/Ni及Zn/V等(圖6及圖8)。對(duì)于廣泛發(fā)生過溶解-再沉淀作用的磁鐵礦，這類元素或元素比值是礦床成因判識(shí)的重要指示元素，因?yàn)樗鼈冊(cè)诤笃诹黧w交代過程中沒有發(fā)生明顯的變化。另外除了Mg及Zn以外，相容性較強(qiáng)的元素在磁鐵礦溶解-再沉淀作用中的變化要比不相容元素的變化小得多(圖6及圖9a)。綜上所述，大部分微量元素在程潮鐵礦床磁鐵礦的溶解-再沉淀過程中都發(fā)生了顯著變化，而且這種變化非常復(fù)雜，受磁鐵礦的產(chǎn)狀(圍巖條件)、交代磁鐵礦的熱液流體化學(xué)組成及流體的物理化學(xué)條件(如氧逸度、溫度)等因素控制。

最近我們對(duì)世界上不同地區(qū)、不同類型熱液礦床(包括矽卡巖型礦床、IOCG礦床、Kiruna型鐵礦床等)的研究表明，磁鐵礦的溶解-再沉淀作用在這些礦床類型中均廣泛存在(Hu et al.，unpublished data)。最新的成巖成礦年代學(xué)數(shù)據(jù)也顯示，鄂東南礦集區(qū)存在多期次、長達(dá)25Myr的成礦作用演化歷史，一些大型礦床如大冶鐵礦、銅錄山銅鐵礦是周期性巖漿-熱液活動(dòng)的產(chǎn)物(Li et al.，2014)，這些多期次成礦作用的疊加勢(shì)必會(huì)導(dǎo)致廣泛的磁鐵礦溶解-再沉淀作用并對(duì)其化學(xué)組成產(chǎn)生重要影響。鑒于此，我們強(qiáng)調(diào)在利用磁鐵礦的化學(xué)組成進(jìn)行礦床成因和成礦演化的討論時(shí)，要特別加強(qiáng)磁鐵礦微觀結(jié)構(gòu)的系統(tǒng)研究。

5.3 磁鐵礦微量元素組成對(duì)鐵礦床成因的啟示

盡管對(duì)鄂東南地區(qū)鐵礦床的研究已有幾十年的歷史，但對(duì)于鐵礦床的成因還存在著較大爭(zhēng)議。基于某些礦體呈致密塊狀或脈狀產(chǎn)出、礦體與圍巖的界限截然、礦體旁側(cè)的圍巖蝕變較弱、礦石中發(fā)育定向分布的氣孔構(gòu)造等現(xiàn)象，一些學(xué)者提出礦漿成因的觀點(diǎn)，認(rèn)為這類磁鐵礦石是從富鐵熔體中結(jié)晶的(Zhai et al.，1996;石準(zhǔn)立等，1981;翟裕生等，1982)。但另一些學(xué)者則認(rèn)為上述磁鐵礦體的結(jié)構(gòu)構(gòu)造特征和野外產(chǎn)狀實(shí)際上是矽卡巖型礦床固有的特征，屬于熱液交代成因(趙永鑫，1993;Pan and Dong，1999)，他們認(rèn)為所謂的礦漿型鐵礦實(shí)際上是含礦流體在開放構(gòu)造環(huán)境下?lián)]發(fā)性組分快速逸出含礦熱液、成礦物質(zhì)高度濃縮的結(jié)果(趙永鑫，1993)。

Hu et al.(2014)通過對(duì)程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀磁鐵礦的顯微結(jié)構(gòu)和地球化學(xué)組成的研究表明，產(chǎn)于圍巖大理巖中的富硅脈狀磁鐵礦與內(nèi)接觸帶內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦具有相似的顯微結(jié)構(gòu)特征，但與侵入巖中的巖漿成因磁鐵礦有著明顯區(qū)別，認(rèn)為這種脈狀磁鐵礦是富鐵流體在開放空間(裂隙)中快速沉淀形成的。他們還發(fā)現(xiàn)，產(chǎn)于接觸帶的富鎂磁鐵礦與大理巖中的富硅磁鐵礦中的元素組成與含礦巖體中的磁鐵礦有著顯著差別。這一認(rèn)識(shí)得到本文研究結(jié)果的進(jìn)一步證實(shí):含礦巖體中的巖漿磁鐵礦具有低的Si、Al、Mg、Sr及Ba等親石元素，但具有較高的 Ti、V、Ni、Cr及 Ga等親鐵元素，這與矽卡巖礦石中的富Mg磁鐵礦及富Si磁鐵礦形成鮮明對(duì)比(圖6-圖9)。由此可以認(rèn)為，產(chǎn)于圍巖大理巖中的富硅脈狀磁鐵礦和內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦均為熱液成因。另外，磁鐵礦的微量元素組成自含礦巖體到內(nèi)矽卡巖至外矽卡巖存在系統(tǒng)變化(圖6及圖8)，反映了巖漿熱液組分及圍巖化學(xué)組成對(duì)磁鐵礦的化學(xué)組成具有重要的影響，進(jìn)一步支持這些磁鐵礦的熱液成因。

礦漿型鐵礦的觀點(diǎn)是基于對(duì)瑞典Kiruna型鐵礦和智利Laco式鐵礦的研究而提出的，但這類礦床究竟與巖漿不混溶有關(guān)、是富鐵熔體結(jié)晶的產(chǎn)物還是由富鐵熱液充填而形成的?對(duì)此一直存在很大爭(zhēng)議(Park，1961;Frietsch，1978;Naslund et al.，2002;Sillitoe and Burrows，2002，2003;Sillitoe，2003;Bonyadi et al.，2011;Zhang et al.，2014;張招崇等，2014)。即使對(duì)那些被解釋為礦漿成因的野外宏觀地質(zhì)證據(jù)也存在相當(dāng)爭(zhēng)議(Sillitoe and Burrows，2002，2003;Henriquez et al.，2003;張招崇等，2014)。最近，Dare et al.(2012b)對(duì)Laco鐵礦床中被前人認(rèn)為屬于典型礦漿型鐵礦石中的磁鐵礦進(jìn)行了系統(tǒng)的礦物結(jié)構(gòu)和微量元素研究，發(fā)現(xiàn)Laco鐵礦中磁鐵礦的微量元素特征與賦礦巖石—新鮮安山巖中的原生巖漿成因磁鐵礦有顯著差別，也不同于巖漿成因的Fe-Ti氧化物-磷灰石礦床，卻和蝕變安山巖中的熱液磁鐵礦微量元素一致。因而認(rèn)為Laco鐵礦可能不是礦漿型鐵礦而是屬于典型的熱液礦床。根據(jù)Dare et al.(2012b)的研究，Laco鐵礦中的磁鐵礦具有明顯的振蕩環(huán)帶，成分上以富硅低鈦為特征，與程潮鐵礦床賦存于大理巖中的脈狀磁鐵礦和內(nèi)矽卡巖中的磁鐵礦結(jié)構(gòu)和成分特征一致。具有這些特征的磁鐵礦多出現(xiàn)在矽卡巖礦床或者其它熱液礦床中，而巖漿巖及巖漿礦床中的磁鐵礦則一般不具有這種結(jié)構(gòu)特征(Shiga，1988;Shimazaki，1998)，因而它們更可能是熱液充填或交代的產(chǎn)物。本文和Hu et al.(2014)的研究一致表明，程潮鐵礦床不同產(chǎn)狀的磁鐵礦其化學(xué)組成不同程度地受到圍巖成分的影響;脈狀礦石與內(nèi)矽卡巖型礦石中的磁鐵礦都發(fā)育振蕩環(huán)帶(圖5c)，成分上以富硅磁鐵礦為主，明顯具有熱液磁鐵礦的特征。另一方面，程潮鐵礦床及大冶地區(qū)其它鐵礦床均具有低磷的特點(diǎn)(姚培慧，1993)，明顯不同于那些被認(rèn)為屬于礦漿成因的Kiruna型鐵礦床及巖漿型磁鐵礦-磷灰石礦床，表明程潮鐵礦床的含礦巖漿不具備發(fā)生不混溶的條件。綜上認(rèn)為，程潮鐵礦床及大冶地區(qū)其他鐵礦床中的脈狀和塊狀富鐵礦石可能都是由高濃度富鐵流體在物理化學(xué)條件發(fā)生急劇變化的條件下快速沉淀而形成的，而不是前人認(rèn)為的屬于礦漿成因。

6 結(jié)論

(1)程潮鐵礦床含礦巖體中的副礦物磁鐵礦與矽卡巖型礦石中的熱液磁鐵礦具有顯著不同的微量元素組成，前者明顯富集 Ti、V、Ni、Cr、Co 及 Ga 等親鐵元素(相容元素)，而后者具有較高的 Si、Al、Mg、Sr及 Ba等親石元素(不相容元素)。此外，內(nèi)矽卡巖型礦石和外矽卡巖型礦石中原生磁鐵礦的元素組成也有系統(tǒng)差別:內(nèi)矽卡巖中的原生磁鐵礦具有較高的 V、Ti、Ni、Cr、Ga 及 Sr和 Ba 等，而外矽巖中的磁鐵礦卻具有較高的 Sn、Zn、U含量及 Sn/Ga，Zn/V，及 Co/Ni比值。

(2)矽卡巖礦石中的磁鐵礦普遍發(fā)生了強(qiáng)烈的溶解-再沉淀作用，在此過程中磁鐵礦的微量元素化學(xué)組成發(fā)生系統(tǒng)而復(fù)雜的變化:內(nèi)矽卡巖中的次生磁鐵礦相對(duì)原生磁鐵礦顯示 Si、Al、Mg、Ti、Sr及 Ga 等元素的虧損，Zn、V、Mn、Pb、Th 及U等元素則發(fā)生富集，而Co、Ni、Sn及Ba等元素基本不變。外矽卡巖中的原生磁鐵礦被交代形成次生磁鐵礦時(shí)，Mg、Mn、Al、Zn 及 Co等元素發(fā)生丟失，Pb、U、Nb 及 Sr發(fā)生富集，而Sn和Ga元素含量基本不變。

(3)內(nèi)矽卡巖中的富硅磁鐵礦與外矽卡巖中的富鎂磁鐵礦和產(chǎn)于大理巖中的脈狀磁鐵礦與花崗巖中的巖漿成因磁鐵礦在顯微結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成上均具有顯著差異，暗示程潮鐵礦床屬于熱液成因而非礦漿成因。

(4)磁鐵礦中溶解-再沉淀現(xiàn)象的存在表明對(duì)磁鐵礦化學(xué)組成的分析必須建立在詳細(xì)的礦物結(jié)構(gòu)研究基礎(chǔ)上，并利用原位分析技術(shù)對(duì)不同成因和不同階段的磁鐵礦區(qū)域進(jìn)行高空間分辨率的成分分析，由此獲得的數(shù)據(jù)才可能對(duì)磁鐵礦及有關(guān)礦床的成因和演化進(jìn)行正確的分析和認(rèn)識(shí)。致謝 野外工作得到武鋼礦業(yè)公司程潮鐵礦張建軍科長和鄒劍、劉茂及錢晶等工程師的幫助;研究生任喆和葉竹君參與了部分野外工作;光薄片的制作得到了陸建培老師的大力支持;磁鐵礦的LA-ICPMS分析得到加拿大新布倫斯維克大學(xué)的Chris McFarlane和David Lentz教授的大力支持和幫助;兩位審稿專家提出了建設(shè)性的修改意見;在此一并表示衷心感謝。

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