熱釋光劑量片γ射線響應(yīng)的線性上限和重復(fù)性研究

白小燕，齊 超，金曉明，劉 巖，王桂珍，林東生，楊善潮，龔建成，李瑞賓，馬 強(qiáng)

（西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024）

熱釋光劑量片γ射線響應(yīng)的線性上限和重復(fù)性研究

白小燕，齊 超，金曉明，劉 巖，王桂珍，林東生，楊善潮，龔建成，李瑞賓，馬 強(qiáng)

（西北核技術(shù)研究所，陜西 西安 710024）

本文利用60Co試驗研究了國產(chǎn)LiF（Mg，Ti）-M熱釋光劑量片（TLD）對γ射線的線性響應(yīng)上限及其重復(fù)性。結(jié)果表明，國產(chǎn)LiF（Mg，Ti）-M的線性響應(yīng)上限在150～200Gy之間，超過線性上限后靈敏度下降，退火后再次使用靈敏度增加。試驗結(jié)果還表明，即使接受到的吸收劑量在非線性區(qū)域，1組劑量片的響應(yīng)一致性仍可在后續(xù)多次使用中保持。據(jù)此，本文提出采用成批使用的方法測量非線性區(qū)域的吸收劑量，這可提高大吸收劑量測量的準(zhǔn)確性。

LiF（Mg，Ti）-M；TLD；線性上限；重復(fù)性；成批使用

熱釋光劑量片的無劑量率響應(yīng)、量程寬、體積小、價格便宜、易于操作等優(yōu)點，使它成為測量脈沖γ射線輻射場內(nèi)電子材料吸收劑量的主要探測器［1-4］。目前國內(nèi)市場商品化的可用于測量幾十Gy以上的劑量片主要是LiF（Mg，Ti）-M［5-6］。文獻(xiàn)［7］研究表明，國產(chǎn)LiF（Mg，Ti）-M在10-5～10Gy范圍內(nèi)線性和重復(fù)性良好。文獻(xiàn)［8］中提到LiF（Mg，Ti）-M的線性上限為500Gy，在此限度內(nèi)按照規(guī)定程序退火可重復(fù)使用，此結(jié)果最初見于文獻(xiàn)［9］，此后再未見相關(guān)報道。

目前使用劑量片測量脈沖場的吸收劑量時，均假設(shè)其工作在線性區(qū)域內(nèi)。但國內(nèi)脈沖γ射線源的單次最高可吸收劑量達(dá)幾百Gy，靠近靶面區(qū)域的吸收劑量很有可能進(jìn)入劑量片的非線性區(qū)域，在這些區(qū)域若仍采用線性區(qū)的使用方法，會降低吸收劑量的準(zhǔn)確度。本文提出成批使用方法，該方法可為脈沖場高吸收劑量的準(zhǔn)確測量提供參考。

1 試驗

1.1 試驗設(shè)備

熱釋光劑量片采用解放軍防化研究院生產(chǎn)的GR-100M，其為3.2mm×3.2mm×0.89mm的方片狀。熱釋光讀數(shù)儀采用美國生產(chǎn)的Harshaw TLD 3500讀數(shù)器，在氮氣氣氛內(nèi)測量。退火爐采用解放軍防化研究院生產(chǎn)的HW-Ⅴ型熱釋光精密退火爐。

讀數(shù)和退火過程均按照GR-100M的產(chǎn)品說明書設(shè)置［5］。熱釋光讀數(shù)儀的升溫設(shè)置為：升溫速率6℃／s；第一恒溫135℃，持續(xù)時間5s；第二恒溫235℃，持續(xù)時間6s。光電管高壓設(shè)置為940V。測量時根據(jù)劑量片吸收劑量的大小選擇1∶1或1∶100濾光片。退火溫度設(shè)置為285℃，時間為30min。冷卻方式為速冷，即將裝有劑量片的容器從退火爐中取出后迅速放置在金屬冷卻板上，用電風(fēng)扇吹。劑量片在每次使用前、后均采用相同的退火程序處理。

1.2 試驗設(shè)計

試驗在西北核技術(shù)研究所的國家二級計量站7.4×1013Bq標(biāo)準(zhǔn)源60Co上進(jìn)行，利用由中國計量研究院檢定的UNIDOS劑量儀測量輻射場的劑量率。輻照和退火過程中，劑量片均放置在定制的鋁盒內(nèi)。鋁盒前面板厚為2mm，后面板厚為4mm。輻照過程中，前面板提供電子平衡條件，后面板用來減少背散射。退火過程中鋁盒起到容器作用。

1）一致性篩選試驗

對購買的1批LiF（Mg，Ti）-M熱釋光劑量片進(jìn)行編號、退火、輻照、測量?？偽談┝繛?Gy，劑量率為9.0×10-3Gy／s，測量時選用1∶1濾光片。根據(jù)熱釋光讀數(shù)儀的讀數(shù)，從中挑選出響應(yīng)一致性在5%內(nèi)的劑量片進(jìn)行后續(xù)試驗。

2）線性響應(yīng)試驗

從篩選后的劑量片中取出45片劑量片，分成9組，每組5片，進(jìn)行線性響應(yīng)測量試驗。輻照前首先進(jìn)行退火，9組劑量片的吸收劑量依次為3、10、30、50、70、90、120、150、200Gy。第1組劑量片采用劑量率9.0×10-3Gy／s輻照，其他組采用劑量率3.28×10-2Gy／s輻照。若第1組劑量片采用3.28×10-2Gy／s輻照，輻照時間僅1.5min，輻照時間過短，提降鈷源所帶來的劑量誤差較大。測量時第1組劑量片選用1∶1濾光片，其他均選用1∶100濾光片。

3）重復(fù)性試驗

對9組劑量片中吸收劑量為3、50、90、150、200Gy的5組劑量片退火后再進(jìn)行輻照試驗，吸收劑量和上次相同。

2 結(jié)果及討論

本試驗得到的典型發(fā)光曲線如圖1所示。發(fā)光強(qiáng)度采用光和法進(jìn)行測量，對其曲線進(jìn)行積分，得到總發(fā)光量，用庫侖表示，此值是相對值，需進(jìn)行標(biāo)定后才能用于劑量測量。但本試驗的目的不是測量吸收劑量，因此無需進(jìn)行標(biāo)定。

圖1 LiF（Mg，Ti）-M的發(fā)光曲線Fig.1 Glow curve of LiF（Mg，Ti）-M

定義單個劑量片的靈敏度R（C／Gy）為：

不同吸收劑量下的靈敏度數(shù)據(jù)列于表1。由表1可看出，LiF（Mg，Ti）-M在吸收劑量150Gy以下線性響應(yīng)良好。吸收劑量在150Gy以下的靈敏度基本不變，對3～150Gy 8個劑量點下的靈敏度進(jìn)行平均，得到其線性響應(yīng)范圍內(nèi)的平均靈敏度為0.36nC／Gy，變異系數(shù)為2.7%。吸收劑量為200Gy時，靈敏度為0.28nC／Gy，較0.36nC／Gy下降了約23%。劑量片在吸收劑量150Gy以下再次使用時，靈敏度變化不大；吸收劑量為200Gy時，再次使用靈敏度增加了21%。

表1 不同吸收劑量下的靈敏度Table 1 Sensitivities under different absorbed doses

由表1還可看出，變異系數(shù)及重復(fù)使用時的變異系數(shù)均小于5.0%，這表明經(jīng)過響應(yīng)一致性篩選的劑量片在后續(xù)使用時響應(yīng)一致性可保持，而與吸收劑量是否在線性區(qū)沒有關(guān)系。

LiF存在著復(fù)雜的陷阱動態(tài)特性，文獻(xiàn)［10］研究表明，在照射量為12.9C／kg時從室溫至400℃共觀察到LiF（Mg，Ti）-M的12個發(fā)光峰，對應(yīng)的峰溫依次為60、110、140、180、205、235、255、280、300、325、350和390℃。隨照射量的增加，還會出現(xiàn)更高溫度的發(fā)光峰。

圖1中的發(fā)光曲線說明LiF（Mg，Ti）-M規(guī)定的加熱程序主要是利用Ⅴ峰進(jìn)行測量，因為此峰對應(yīng)的陷阱能級非常穩(wěn)定，是用于劑量測量的主峰，稱為劑量峰。

為解釋LiF（Mg，Ti）-M劑量響應(yīng)的非線性相繼提出了許多理論，如競爭陷阱模型、中心轉(zhuǎn)換模型、陷阱產(chǎn)生模型［10-12］、UNIM模型［13］和導(dǎo)帶／禁帶動力學(xué)模型［14］等，但目前尚無統(tǒng)一的理論可解釋所有現(xiàn)象。一個普遍的認(rèn)識是隨輻照劑量的增加，Ⅴ峰對應(yīng)的陷阱捕獲能力出現(xiàn)飽和，發(fā)光峰向更高溫度漂移，高溫峰峰值相對增加，Ⅴ峰的峰值相對下降。根據(jù)這一認(rèn)識，劑量片的靈敏度在現(xiàn)有的測量方式下即會出現(xiàn)非線性。在非線性區(qū)使用過的劑量片，再次輻照時靈敏度上升。靈敏度的上升說明Ⅴ峰峰值的相對上升，這可能是由Ⅴ峰陷阱濃度的增加或捕獲概率的增加引起的。LiF（Mg，Ti）-M中的陷阱濃度和類型受輻照、輻照前的退火及讀出過程加熱的影響很大。根據(jù)以上幾種模型，大劑量輻照及輻照后的285℃高溫退火，有可能使其他陷阱向Ⅴ峰陷阱轉(zhuǎn)換，也有可能導(dǎo)致Ⅴ峰陷阱的產(chǎn)生，這些機(jī)制均會帶來Ⅴ峰陷阱濃度的增加?，F(xiàn)在還不能確定哪種機(jī)制更合理，也不能排除幾種機(jī)制都起作用的可能性，需開展進(jìn)一步的工作，如發(fā)光曲線解譜，微觀損傷的探測等。

熱釋光劑量片在線性區(qū)的良好特性使得利用它們測量吸收劑量非常方便，1個劑量片標(biāo)定1次即可多次使用。非線性區(qū)熱釋光劑量片的靈敏度會下降，再次使用時靈敏度會增加，不再具有線性區(qū)內(nèi)的優(yōu)點。目前熱釋光劑量片是國內(nèi)測量脈沖γ射線輻射場內(nèi)吸收劑量的唯一探測器。為利用它們準(zhǔn)確測量脈沖場內(nèi)的大吸收劑量，必須考慮別的使用方法。

劑量片響應(yīng)一致性在再次使用時可保持的特點可采取成批使用的方法測量非線性的吸收劑量。通過小劑量下的篩選，選出1批響應(yīng)一致性良好的劑量片作為全同劑量片使用。從篩選過后的劑量片中取出一部分用于標(biāo)定，剩余劑量片用于測量。標(biāo)定時須選取多個劑量點，以得到非線性區(qū)內(nèi)的響應(yīng)曲線，標(biāo)定的最大劑量由實際使用范圍決定。標(biāo)定得到的響應(yīng)曲線作為整批劑量片的響應(yīng)曲線。等批內(nèi)劑量片均使用1次后，然后退火再對靈敏度進(jìn)行重新標(biāo)定。隨著使用次數(shù)和已輻照劑量的增加，劑量片的響應(yīng)一致性有可能變差，因此使用幾次后需對該批劑量進(jìn)行重新篩選，以保證它們的響應(yīng)一致性滿足要求。

3 結(jié)論

試驗表明，國產(chǎn)LiF（Mg，Ti）-M劑量片線性響應(yīng)的上限在150～200Gy之間，超過線性響應(yīng)范圍后，靈敏度會下降，再次使用靈敏度會增加，不再具有線性區(qū)內(nèi)的優(yōu)點。

試驗結(jié)果還表明，即使接受到的吸收劑量在非線性區(qū)域，1組劑量片的響應(yīng)一致性仍可在后續(xù)多次使用中保持。據(jù)此，本文提出采用成批使用的方法測量非線性區(qū)域的吸收劑量，這可為準(zhǔn)確測量脈沖場的大吸收劑量提供參考。

國產(chǎn)的LiF（Mg，Ti）-M劑量片在200Gy就呈現(xiàn)的亞線性和不可重復(fù)性，不僅增加了劑量測量的復(fù)雜性，也增加了成本。為了方便測量大劑量脈沖γ射線輻射場，最好能提高LiF（Mg，Ti）-M劑量片的線性上限，可能的措施是改變加熱方式或退火溫度等，這些措施的可行性還有待于試驗研究。

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Linear Upper Limit and Repeatability of Thermoluminescence Dosimeters inγ-ray

BAI Xiao-yan，QI Chao，JIN Xiao-ming，LIU Yan，WANG Gui-zhen，LIN Dong-sheng，YANG Shan-chao，GONG Jian-cheng，LI Rui-bin，MA Qiang
（Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi’an710024，China）

The linear upper limit and repeatability of thermoluminescence dosimeter（TLD）LiF（Mg，Ti）-M produced in China was studied by using60Co.The results indicate that the linear upper limit of the LiF（Mg，Ti）-M is in 150-200Gy.Beyond the linear upper limit，the sensitivity decreases，and the sensitivity increases when it was used again after being annealed.The results also indicate that the uniformity of a group of TLDs can remain even if their absorbed dose is beyond the upper limit.Based on this feature，the way of using TLDs in batch mode was proposed to measure the absorbed dose beyond the upper limit，by which the measurement accuracy can be improved.

LiF（Mg，Ti）-M；TLD；linear upper limit；repeatability；batch mode

TL82；O48

A

1000-6931（2014）02-0368-04

10.7538／yzk.2014.48.02.0368

2012-11-09；

2013-07-12

白小燕（1982—），女，湖北襄陽人，助理研究員，碩士，輻射效應(yīng)專業(yè)