基于比等效熱阻法的片狀填料填充聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性的預(yù)測(cè)

朱鳳博，張順花

（浙江理工大學(xué)先進(jìn)紡織材料與制備技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州310018）

基于比等效熱阻法的片狀填料填充聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性的預(yù)測(cè)

朱鳳博，張順花

（浙江理工大學(xué)先進(jìn)紡織材料與制備技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，杭州310018）

基于比等效熱阻法建立了簡(jiǎn)化了的片狀填料填充聚合物基復(fù)合材料的導(dǎo)熱模型并推導(dǎo)出了相應(yīng)的等效導(dǎo)熱系數(shù)公式。以云母片填充聚乳酸為例，應(yīng)用有限元軟件ANSYS建立了云母體積分?jǐn)?shù)在11%下的聚乳酸/云母復(fù)合材料的三維穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)單元模型，并模擬了熱流沿云母片厚度方向和徑向傳遞的過(guò)程。結(jié)果表明，當(dāng)熱流沿云母片軸向方向上流動(dòng)時(shí)，經(jīng)ANSYS模擬求得的復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)和文中推導(dǎo)的公式的所給出的預(yù)測(cè)值更為接近；當(dāng)熱流沿云母片的徑向流動(dòng)時(shí)，隨著云母體積分?jǐn)?shù)的增加，復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)的預(yù)測(cè)值呈指數(shù)性增長(zhǎng)，并且高于ANSYS的計(jì)算結(jié)果。有限元結(jié)果和本文的公式均表明，片狀填料填充聚合物復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)可分解為是沿?zé)崃鞑煌较蛏系呢暙I(xiàn)，更長(zhǎng)的等效導(dǎo)熱路徑使片狀顆粒在填充聚合物后能提供更為出色的導(dǎo)熱性能。

聚合物基復(fù)合材料；片狀填料；導(dǎo)熱系數(shù)；有限元模擬；比等效熱阻法

0 引 言

傳統(tǒng)導(dǎo)熱材料多為金屬和金屬氧化物及其他非金屬材料，隨著工業(yè)生產(chǎn)的進(jìn)步，人們也對(duì)導(dǎo)熱材料的綜合性能提出了更高要求，如輕質(zhì)、耐化學(xué)腐蝕性強(qiáng)、電絕緣性優(yōu)異等。導(dǎo)熱絕緣聚合物基復(fù)合材料由于其結(jié)合了上述優(yōu)點(diǎn)而越來(lái)越受到關(guān)注。純聚合物導(dǎo)熱系數(shù)很低，利用導(dǎo)熱系數(shù)高的無(wú)機(jī)粒子填充聚合物可以有效改善聚合物基體的熱性能［1-3］。對(duì)于這類功能型復(fù)合材料，其等效導(dǎo)熱系數(shù)是表征其導(dǎo)熱能力的最重要的參數(shù)，因此對(duì)等效導(dǎo)熱系數(shù)定量的預(yù)測(cè)以及復(fù)合材料導(dǎo)熱原理的研究對(duì)復(fù)合材料的設(shè)計(jì)和制備具有重要意義［4-6］。

目前大部分對(duì)導(dǎo)熱聚合物基復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)預(yù)測(cè)是基于填充顆粒是球形粒子這一基本原則來(lái)研究填充體積分?jǐn)?shù)與等效導(dǎo)熱系數(shù)的關(guān)系［7-11］。而在實(shí)際的復(fù)合材料的制備中，高比表面積的片狀填料也有較大的使用比例，片狀填料分布在聚合物基體中更有利于導(dǎo)熱性能的提高［3，12-14］。因此，如何對(duì)片狀填料填充聚合物基復(fù)合材料建立體積分?jǐn)?shù)與等效導(dǎo)熱的相關(guān)性模型，對(duì)于優(yōu)化片狀復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能具有非常重要的意義。

在較早時(shí)候，Hatta基于等效夾雜理論推導(dǎo)了具有大的徑厚比的片狀顆粒填充聚合物復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)的公式，并以片狀的氮化硼（BN）顆粒填充Kerimid樹脂為例，對(duì)比了等效導(dǎo)熱系數(shù)的理論值和實(shí)測(cè)結(jié)果，發(fā)現(xiàn)該復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)的實(shí)測(cè)結(jié)果明顯高于其理論值，Hatta解釋為是在測(cè)試過(guò)程中樹脂基體與BN發(fā)生了某些反應(yīng)而導(dǎo)致理論值出現(xiàn)偏差［14］，但是從其模型中并不能很好解釋片狀顆粒在填充聚合物時(shí)所擁有的這種優(yōu)異的填充效果。近年來(lái)，比等效熱阻法由于其具有簡(jiǎn)單且不考慮填料間的相互作用的優(yōu)勢(shì)而較多地應(yīng)用于對(duì)低填充量的聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)的估算，并且已經(jīng)在球形顆粒填充的聚合物復(fù)合材料的熱性能的分析中取得較好的效果［7-11］，但將這種方法應(yīng)用于片狀顆粒填充的復(fù)合材料的導(dǎo)熱性的分析的研究并不多見(jiàn)，因此，本文基于比等效熱阻法建立片狀的顆粒填充聚合物的傳熱模型，推導(dǎo)了相應(yīng)的復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)公式，再以導(dǎo)熱系數(shù)相對(duì)較高的云母共混導(dǎo)熱性很差的聚乳酸為例，利用有限元分析軟件ANSYS對(duì)該復(fù)合材料體系的傳熱過(guò)程進(jìn)行三維的有限元模擬，探討片狀顆粒填充聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱過(guò)程，以期為高導(dǎo)熱聚合物復(fù)合材料的設(shè)計(jì)和制備提供一定理論依據(jù)。

1 導(dǎo)熱模型的構(gòu)建與等效導(dǎo)熱系數(shù)的推導(dǎo)

1.1 基于比等效熱阻法的片狀顆粒填充聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱模型

根據(jù)比等效熱阻法的基本思想，只要所選取的復(fù)合材料的單元體與總體有相等的比等效熱阻，則不論單元體尺寸大小，在只考慮熱傳遞時(shí)，這種單元體與復(fù)合材料總體的等效導(dǎo)熱系數(shù)相等。對(duì)于顆粒填充聚合物復(fù)合材料，填料填充量一般不會(huì)很高，否則會(huì)由于顆粒的團(tuán)聚而影響基體的性能，且顆粒在高聚物基體中均勻良好的分散是制備高性能復(fù)合材料的基礎(chǔ)，基于上述兩點(diǎn)，認(rèn)為顆粒之間無(wú)相互作用且分散均勻，因此通過(guò)比等效熱阻法，可以將復(fù)合材料考慮為由一系列微小立方體單元連接而成，每個(gè)基本的單元由基體材料僅包含著一個(gè)分散相的片狀顆粒。那么片狀顆粒填充聚合物復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)的計(jì)算的問(wèn)題可以簡(jiǎn)化為計(jì)算具有相同比等效熱阻的立方體單元體的導(dǎo)熱系數(shù)。根據(jù)片狀顆粒的形狀特點(diǎn)，可將其簡(jiǎn)化為直徑為d，厚度為t的短圓柱［15-16］，取導(dǎo)一個(gè)立方體單元分析，熱流從正方體的上面進(jìn)入，熱量沿短圓柱軸向傳遞，如圖1所示。

圖1 熱傳遞過(guò)程的單元分析

由于聚合物復(fù)合材料的熱成型過(guò)程一般是在熔融下成型的，認(rèn)為填料被聚合物基體很好地包裹起來(lái)，并且填料未經(jīng)過(guò)有機(jī)改性，因此不考慮界面熱阻。如圖1所示，將所選取的熱傳遞過(guò)程的單元體劃分為3部分，其中第1、3部分只由連續(xù)相基體組成，第2部分由基體和片狀顆粒共同組成，假設(shè)熱量沿短圓柱的徑向方向傳遞。根據(jù)熱阻串聯(lián)［7］，將3部分的熱阻相加就可以得到整個(gè)單元的等效熱阻，然后根據(jù)熱阻的定義求出單元的等效導(dǎo)熱系數(shù)。

設(shè)K1，K2，K3分別為3部分的平均導(dǎo)熱系數(shù)，Kf，Km，分別為粒子和基體和的導(dǎo)熱系數(shù)；Af，Am，分別是無(wú)機(jī)粒子和聚合物基體截面的面積；Qf，Qm，分別是通過(guò)無(wú)機(jī)粒子聚合物基體截面的熱量。

對(duì)于第1、3部分：K1=K3=Km，則，根據(jù)熱阻的定義，第1、3部分的熱阻為：

對(duì)于第2部分：利用微分的方法，取厚度微元為d y的薄片，該薄片的導(dǎo)熱系數(shù)為K2′則，單位時(shí)間內(nèi)通過(guò)薄片的總熱量為：

其中，

因此，第二部分的熱阻為：

其中，Vm，Vf分別為單元第2部分中基體和分散相的體積。

總熱阻為

其中Ke為總的等效熱導(dǎo)率，則

作為對(duì)比，給出較早開始研究Hatta［14］所推導(dǎo)的片層顆粒填充時(shí)的等效導(dǎo)熱系數(shù)公式：

其中，i為熱傳導(dǎo)方向，i=z時(shí)，熱量沿填料軸向傳遞，i=xy時(shí)，熱量沿填料徑向傳遞，且：

其中，T為填料的徑厚比。

1.2 等效導(dǎo)熱系數(shù)估算

以聚乳酸（PLA）樹脂為基體，導(dǎo)熱系數(shù)Km= 0.025 W/（m·K）；填料為片狀云母顆粒（Mica），導(dǎo)熱系數(shù)Kf=0.58 W/（m·K）［17］，代入（2）式，計(jì)算出不同填充體積分?jǐn)?shù)，熱量沿云母片軸向傳遞時(shí)，PLA/Mica復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)的估算值；作為對(duì)比，同時(shí)將PLA和云母的的導(dǎo)熱系數(shù)代入到Hatta模型中，計(jì)算出由Hatta模型得到的不同填充體積分?jǐn)?shù)時(shí)的等效導(dǎo)熱系數(shù)估算值。

1.3 有限元模擬

1.3.1 基本假設(shè)

近年來(lái)，對(duì)于復(fù)合材料的導(dǎo)熱的模擬，相當(dāng)普遍的一種方法是建立近似于真實(shí)材料中填料分布情況的代表體元（RVE），這種方法能夠在最大程度上模擬真實(shí)材料的結(jié)構(gòu)，但是實(shí)際上在應(yīng)用時(shí)較為復(fù)雜。因此若僅建立復(fù)合材料的單胞模型并模擬其導(dǎo)熱情況，仍然能將復(fù)雜問(wèn)題簡(jiǎn)單化。因此，假設(shè)云母為尺寸一致、質(zhì)地均勻且各向同性的短圓柱形的片狀顆粒；云母粒子之間沒(méi)有接觸，并且在基體中分布均勻，因此，取由單個(gè)云母片及其外面包覆的高分子基體組成的導(dǎo)熱單元分析。

1.3.2 熱傳導(dǎo)有限元模型的建立

根據(jù)云母在PLA中的體積分?jǐn)?shù)，以及考慮云母的徑厚比，算出單元體的邊長(zhǎng)，使用ANSYS建立復(fù)合材料單元的三維模型（圖2）。采用自動(dòng)劃分網(wǎng)格工具，鑒于云母片為短圓柱形，因此采用四面體單元比采用六面體單元能夠更容易地表示具有圓形幾何形狀的物體。在單元體正面施加溫度約束為35℃；后面施加對(duì)流換熱系數(shù)為25 W/（m2·K）的空氣對(duì)流載荷，環(huán)境溫度取為25℃。其他四面施加絕熱邊界條件［9］。

圖2 顆粒填充高分子復(fù)合材料傳熱簡(jiǎn)化模型

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度云圖

圖3為聚乳酸及其云母復(fù)合材料熱傳導(dǎo)單元的溫度云圖，其中，云母的填充體積分?jǐn)?shù)為5.45%。圖3（a）為純聚乳酸單元截取一半之后的溫度云圖的右視圖，圖3（b），（c）則反映出熱流沿不同方向進(jìn)入時(shí)，PLA/Mica復(fù)合材料導(dǎo)熱單元內(nèi)的溫度變化情況。在純PLA單元中，溫度是均勻變化的；相反，在PLA/Mica單元中，在云母的周圍，溫度變化的速度較聚乳酸基體要慢很多。相比較而言，云母導(dǎo)熱系數(shù)比聚乳酸基體大很多，根據(jù)最小熱阻力法則，熱流會(huì)沿著熱阻最小的方向流動(dòng)，熱流在靠近云母附近受到的熱阻更小，溫度變化也就更為緩慢。從圖3中還可看出，等溫線在云母的周圍發(fā)生強(qiáng)烈的改變，尤其是當(dāng)熱量沿云母片的徑向傳遞時(shí)，這種現(xiàn)象尤其明顯。這是由于云母這類具有片層結(jié)構(gòu)的填料在不同方向上導(dǎo)熱路徑不同，相應(yīng)的在不同方向上等溫線變化的程度也不同。

圖3 PLA/Mica復(fù)合材料的傳熱溫度云圖

2.2 熱流矢量云圖

圖4為單元內(nèi)的熱流矢量圖，反映了單元中熱流流動(dòng)的方向及大小。圖中箭頭指向了熱流的方向，顏色深淺表示熱流的強(qiáng)弱。從圖4可以看出，在熱流剛進(jìn)入模型時(shí)，熱流分布是較為均勻的；而在云母的周圍，熱流密度增加。可以認(rèn)為，在熱傳遞的過(guò)程中，具有大的比表面積和高的導(dǎo)熱系數(shù)的云母片扮演了類似于“散熱板”（heat sink）的角色，加速了熱量的傳遞。由于云母片的導(dǎo)熱率比聚乳酸基體大很多，根據(jù)最小熱阻力原理，熱流會(huì)沿著熱阻最小的方向流動(dòng)。因此熱流匯集并在云母粒子附近熱流密度達(dá)到峰值，當(dāng)熱量沿著云母徑向傳遞時(shí)，這種差異尤其明顯，通過(guò)云母的熱流量幾乎是聚乳酸基體的25倍。這是由于云母這類片狀填料具有很高的徑厚比，熱量沿云母片的徑向方向流動(dòng)時(shí)，通過(guò)的導(dǎo)熱路徑更長(zhǎng)，熱流變化更為明顯。

圖4 PLA/Mica復(fù)合材料的傳熱溫度云圖

2.3 等效導(dǎo)熱系數(shù)

圖5是云母體積分?jǐn)?shù)分別為2.33%、3.64%、4.56%、5.45%、7.27%、9.09%、10.91%時(shí)復(fù)合材料導(dǎo)熱系數(shù)的模擬值和本文中所推導(dǎo)的公式以及由Hatta模型所計(jì)算出的結(jié)果的對(duì)比，如圖5所示。

由圖5可以看出，當(dāng)沿云母片的軸向方向測(cè)量時(shí)，由ANSYS模擬求得的復(fù)合材料導(dǎo)熱系數(shù)隨填料含量的增加幾乎呈線性增加，與文中的公式（2）所計(jì)算出的等效導(dǎo)熱系數(shù)的結(jié)果是非常吻合的，而Hatta模型的結(jié)果則偏離ANSYS的結(jié)果很多。當(dāng)沿云母的徑向測(cè)量時(shí)，等效導(dǎo)熱系數(shù)則表現(xiàn)出完全不同的增長(zhǎng)趨勢(shì)，尤其是在云母體積分?jǐn)?shù)超過(guò)6%時(shí)，由本文中的公式所計(jì)算出的等效導(dǎo)熱系數(shù)的值不僅高于Hatta公式和有限元模擬計(jì)算的結(jié)果，而

且?guī)缀醭手笖?shù)增長(zhǎng)，這種趨勢(shì)在很多文獻(xiàn)的實(shí)驗(yàn)中已經(jīng)被證實(shí)［3-4，13-14，18］。復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)在不同方向上所表現(xiàn)的出的巨大差別，也能由本文推導(dǎo)的公式中反映出：本質(zhì)上來(lái)看，在熱流流動(dòng)方向的導(dǎo)熱路徑的長(zhǎng)度是決定復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的決定性參數(shù)，片狀填料具有很高的徑厚比，因而熱流沿填料的徑向流動(dòng)時(shí)其有效導(dǎo)熱路徑的長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于其厚度方向的導(dǎo)熱路徑的長(zhǎng)度，因此其等效導(dǎo)熱系數(shù)不僅比厚度方向測(cè)量的更大，而且隨著體積分?jǐn)?shù)的增加提高也更快。因此，對(duì)于任何形狀填料填充聚合物的復(fù)合材料，其等效導(dǎo)熱系數(shù)都可分解為由填料在不同的熱流流動(dòng)正方向上的貢獻(xiàn)，但相比在各向方向上具有相等的等效導(dǎo)熱路徑長(zhǎng)度的球形顆粒和方形顆粒而言，當(dāng)填充含量相等時(shí)，具有高的徑厚比的片狀填料顯然在其徑向正方向上具有更長(zhǎng)的導(dǎo)熱路徑，而且填料在一般成型條件下無(wú)規(guī)則取向，因此片狀填料容易在各個(gè)方向上都有相當(dāng)可觀的導(dǎo)熱路徑，并表現(xiàn)出更為優(yōu)異的導(dǎo)熱性。

圖5 PLA/Mica復(fù)合材料等效導(dǎo)熱系數(shù)的理論計(jì)算值與模擬值

盡管本文的模型是建立在片狀顆粒在基體中整齊排列并且無(wú)相互作用的假設(shè)之上的，但是仍然提供了解釋片狀填料在提高復(fù)合材料導(dǎo)熱性能方面比球形或方形顆粒更為出色的原因；另一方面，經(jīng)過(guò)分解后的公式也對(duì)以后制備高導(dǎo)熱性的復(fù)合材料提供了建議，比如，把填料制成具有高的徑厚比的片狀或短纖維狀，或者在我們需要高導(dǎo)熱性的方向上，使片狀填料盡量按徑向取向排列以增加填料在傳熱方向上的尺寸等。考慮到本文所做的假設(shè)，對(duì)于填料的尺寸分布，取向以及有機(jī)改性后的填料與聚合物基體之間可能存在界面熱阻等因素對(duì)于復(fù)合材料導(dǎo)熱性的影響則有待進(jìn)一步探討。

3 結(jié) 論

a）基于比等效熱阻法建立了片狀填料填充聚合物基復(fù)合材料的導(dǎo)熱模型并推導(dǎo)出了相應(yīng)的預(yù)測(cè)等效導(dǎo)熱系數(shù)的公式，可適用于描述較低體積分?jǐn)?shù)下片狀填料填充聚合物材料的傳熱過(guò)程。

b）以云母填充聚乳酸為例，應(yīng)用ANSYS軟件建立了低填充量（填料體積分?jǐn)?shù)＜11%）的PLA/ Mica復(fù)合材料的三維熱傳導(dǎo)單元模型，并模擬了熱量沿云母厚度方向和徑向傳遞的熱過(guò)程。結(jié)果表明，當(dāng)熱流沿云母片軸向流動(dòng)時(shí)，經(jīng)ANSYS模擬求得的復(fù)合材料的導(dǎo)熱系數(shù)和本文推導(dǎo)的公式所得到的預(yù)測(cè)值較為接近，且都隨云母體積分?jǐn)?shù)的增加而提高，而當(dāng)熱流沿云母片徑向方向流動(dòng)時(shí)，復(fù)合材料的等效導(dǎo)熱系數(shù)隨云母體積分?jǐn)?shù)的增加幾乎呈指數(shù)性增長(zhǎng)。

c）片狀顆粒填充聚合物復(fù)合材料的導(dǎo)熱性可認(rèn)為是由填料在不同熱流正方向上的貢獻(xiàn)，更長(zhǎng)的等效導(dǎo)熱路徑使片狀顆粒在填充聚合物后能提供更為出色的導(dǎo)熱性能。

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ThermaI Conductivity Property of FIake FiIIers Reinforced PoIymer Composites Based on EquivaIent ThermaI Resistance

ZHU Feng-bo，ZHANGShun-hua
（Key Laboratory of Advanced Textile Materials and Manufacturing Technology，Ministry of Education，Zhejiang Sci-Tech University，Hangzhou 310018，China）

In this paper，a simplified thermal equivalent model of the flake filler reinforced composite was established based on equivalent thermal resistance and corresponding equivalent thermal conductivity coefficient formula is derived.Take the mica plate used to fill polylactic acid for example.A three-dimension steady-state thermal conduction unit model for polylactic acid/mica composite is made through ANSYS software with mica volume fraction of 11%.The process of thermal flux transferring to thickness direction and radial direction of the mica plate is simulated.The results show that when thermal flux flowed along the axial direction of the mica plate，equivalent thermal conductivity coefficient of the composite gained through ANSYS simulation more approached the predicted value gained through the formula；when thermal flux flowed along the radial direction of the mica plate，as mica volume fraction rose，the predicted value of equivalent thermal conductivity coefficient of the composite presented exponential growth and is higher than the result of ANSYS.The finite element result and the formula in this paper showed equivalent thermal conductivity coefficient of flake filler polymer composite could be decomposed to contributions at different directions along the thermal flux；longer equivalent thermal conductivity path made flake particles provide more outstanding thermal conduction property after filling the polymer.

polymer composite；flake filler；thermal conductivity；finite element simulation；equivalent thermal resistance

TB332

A

（責(zé)任編輯：李啟正）

1673-3851（2014）02-0165-06

2013-11-04

朱鳳博，（1988-），男，湖北十堰人，碩士研究生，主要研究方向：復(fù)合材料及先進(jìn)復(fù)合加工技術(shù)。

張順花，E-mail：zshhzj@163.com