滴水湖水系表層沉積物中多氯聯(lián)苯殘留與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

梅衛(wèi)平,阮慧慧,吳 昊,LE Huy Tuan,2,江 敏,3*

(1.上海海洋大學(xué)水產(chǎn)與生命學(xué)院,上海201306；2.宏德大學(xué)農(nóng)林漁業(yè)學(xué)院,越南 清華省441504；3.水域環(huán)境生態(tài)上海高校工程研究中心,上海201306)

滴水湖水系表層沉積物中多氯聯(lián)苯殘留與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

梅衛(wèi)平1,阮慧慧1,吳 昊1,LE Huy Tuan1,2,江 敏1,3*

(1.上海海洋大學(xué)水產(chǎn)與生命學(xué)院,上海201306；2.宏德大學(xué)農(nóng)林漁業(yè)學(xué)院,越南 清華省441504；3.水域環(huán)境生態(tài)上海高校工程研究中心,上海201306)

于2012年,每2個(gè)月采集一次上海人工灘涂湖泊——滴水湖水系表層沉積物,對(duì)其多氯聯(lián)苯(PCBs)的殘留水平進(jìn)行了檢測(cè)和分析.結(jié)果表明,研究期間閘外引水河和閘內(nèi)引水河沉積物中7種PCBs的總量各月間變化較大,且總體呈上升趨勢(shì),而滴水湖沉積物中其總量四季變化幅度不大;空間分布上,閘外引水河[(844.74±687.62)ng/g]>閘內(nèi)引水河[(516.83±645.45)ng/g]>>滴水湖[(81.63±72.18)ng/g].研究區(qū)PCBs組成以六氯聯(lián)苯和七氯聯(lián)苯為主,其次為五氯聯(lián)苯和三氯聯(lián)苯.采用主成分分析法對(duì)PCBs進(jìn)行源解析,結(jié)果顯示:PCBs污染源中進(jìn)口電容器中PCBs的遷移占43%,油漆添加劑污染占33%;國(guó)產(chǎn)電容器和變壓器污染占11%.生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估表明,閘外引水河和閘內(nèi)引水河沉積物PCBs對(duì)生物體的暴露有嚴(yán)重威脅;滴水湖沉積物PCBs對(duì)生物體的暴露有一定的潛在威脅.與國(guó)內(nèi)外研究相比,閘外引水河和閘內(nèi)引水河屬于嚴(yán)重污染水平,滴水湖屬于中等污染水平,相關(guān)部門(mén)應(yīng)加強(qiáng)污染監(jiān)管.

多氯聯(lián)苯；生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)；沉積物；灘涂；人工湖

多氯聯(lián)苯(PCBs)是一類(lèi)以聯(lián)苯為原料在金屬催化劑作用下,高溫氯化生成的氯代芳烴,分子式為(C12H10)nCln,曾廣泛應(yīng)用于電力工業(yè)、塑料加工業(yè)、化工和印刷等領(lǐng)域.屬于致癌物質(zhì),具有環(huán)境持久性、遠(yuǎn)距離遷移性和生物蓄積性等特點(diǎn),在生態(tài)系統(tǒng)中沿食物鏈傳遞而產(chǎn)生積累,富集,放大進(jìn)而可能影響人類(lèi)健康.1968年3月日本九州、四國(guó)等地區(qū)出現(xiàn)的米糠油中毒事件就是由PCBs造成的典型污染.國(guó)內(nèi)外學(xué)者已經(jīng)對(duì)河流、湖泊中多氯聯(lián)苯進(jìn)行了大量相關(guān)研究,包括水體、沉積物、大氣、生物體等多種介質(zhì)[1-6].邢穎等[7]對(duì)中國(guó)部分水域沉積物PCBs殘留的研究表明,太湖[8]、洞庭湖[9]等PCBs污染均較輕,但武漢鴨兒湖[10]污染嚴(yán)重,PCBs平均含量為1503ng/g,最高值達(dá)到5970ng/g.滴水湖是中國(guó)最大的人工灘涂湖泊,毗鄰東海,位于上海市浦東新區(qū),該湖呈圓形,總面積為5.56km2,平均水深3.7m,最深處6.2m.黃宏等[11]對(duì)該湖所處長(zhǎng)江口和東海近岸的表層沉積物中多氯聯(lián)苯進(jìn)行了檢測(cè),發(fā)現(xiàn)其∑PCBs分別為18.66～87.31ng/g,處于中等污染水平,具有潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).滴水湖在圍墾形成的潮灘上開(kāi)挖而成,自2003年竣工蓄水以來(lái)已有10年,對(duì)其水質(zhì)及富營(yíng)養(yǎng)狀況、浮游動(dòng)植物、微生物組成等已有一些研究[12-14],但對(duì)其底泥表層沉積物多氯聯(lián)苯的研究未見(jiàn)報(bào)道.該研究分析了滴水湖水系沉積物中多氯聯(lián)苯的含量水平和組成特征,并探討其主要的污染來(lái)源,同時(shí)對(duì)多氯聯(lián)苯的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了初步評(píng)價(jià).

1 材料與方法

1.1 采樣點(diǎn)分布

2012年,在上海滴水湖水系設(shè)置9個(gè)采樣點(diǎn),分別編號(hào) S1～S9,具體見(jiàn)圖1.采用抓斗式采泥器每?jī)稍聦?duì)閘外引水河(S1、S2)、閘內(nèi)引水河(S3、S4)及滴水湖(S5～S9)3個(gè)區(qū)域采集表層(≤10cm)沉積物樣品,裝入密封袋后,運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,再放入冷凍冰箱保存至分析.

1.2 PCBs分析

1.2.1 儀器與試劑 儀器包括 SHIMADZU高效液相色譜儀(HPLC)配置紫外檢測(cè)器(SPD-20A)(日本島津公司) ;Agilent固相萃取裝置(SPE)配 C18固相萃取柱(安捷倫科技有限公司); QGC-24T型氮?dú)獯蹈蓛x(泉島公司); KQ-50DA型數(shù)控超聲波儀(昆山市超聲儀器有限公司).

試劑包括甲醇、二氯甲烷、乙酸乙酯、乙腈、純水(均為色譜級(jí),Ourchem公司) ;內(nèi)標(biāo)物十氟聯(lián)苯標(biāo)準(zhǔn)溶液(德國(guó) Dr. Ehrenstorfer公司);7種PCBs混合標(biāo)準(zhǔn)品,包括 PCB28,52,101,118,138,153,180 (德國(guó)Dr. Ehrenstorfer公司).

圖1 滴水湖水系采樣點(diǎn)分布Fig.1 Sampling sites of Dishui Lake watershed

1.2.2 樣品預(yù)處理 活化柱子:先用10mL二氯甲烷分兩次預(yù)洗C18柱,使溶劑流盡,接著用10mL甲醇分2次活化C18柱,在活化過(guò)程中不要讓柱子流干.

樣品富集:將表層沉積物放置于暗處自然風(fēng)干,研磨過(guò)100目篩.稱(chēng)取5g過(guò)篩沉積物樣品于玻璃離心管中,加入0.5g活性銅粉脫硫,分兩次加入二氯甲烷/乙酸乙酯混合液(1:1,體積比)25mL,先加入混合液15mL,浸泡15min,在30℃水浴條件下,40kHz超聲波萃取1h,取上清液倒入活化好的C18柱中進(jìn)行固相萃取,用玻璃濃縮管收集一次洗脫液;再向上述沉積物中加入混合液10mL,用上述方法超聲波萃取30min,取上清液倒入上述C18柱中進(jìn)行固相萃取,收集二次洗脫液.將收集到的全部洗脫液用氮?dú)獯蹈蓛x在45℃條件下吹至0.5～1mL,加入3mL乙腈,濃縮至0.5mL以下,最后用乙腈準(zhǔn)確定容到0.5mL.將0.5mL上述濃縮液通過(guò)0.45μm有機(jī)系微孔濾膜轉(zhuǎn)移至安捷倫1mL樣品瓶,待測(cè).

1.2.3 色譜分析方法 VP-ODS C18色譜柱(150mm×4.6mm,5μm). 流動(dòng)相為乙腈-水(90:10, V/V),流速1.0mL/min.柱溫為35 ;℃紫外檢測(cè)波長(zhǎng)為254nm;進(jìn)樣量10μL.

1.2.4 質(zhì)量控制 將7種PCBs的標(biāo)準(zhǔn)混合液按照不同濃度梯度設(shè)計(jì)進(jìn)行分析,以濃度為變量,峰面積為因變量,得到7種PCBs的標(biāo)準(zhǔn)曲線,決定系數(shù)R2均大于0.999.向9個(gè)采樣點(diǎn)沉積物樣品中分別加入1μg PCBs混標(biāo)液和20μg十氟聯(lián)苯標(biāo)液,計(jì)算樣品 PCBs的基體加標(biāo)回收率為81%～126%(n=9),十氟聯(lián)苯的基體加標(biāo)回收率為73%～81% (n=9).向方法空白中加入1μg混合標(biāo)準(zhǔn)溶液,重復(fù)分析3個(gè)空白加標(biāo)樣品,得到空白加標(biāo)回收率為82%～96%(n=3).7種PCBs的方法檢出限(MDL=3.143δ)為0.30～0.35ng/g.

2 結(jié)果

2.1 PCBs的時(shí)空分布

上海滴水湖水系表層沉積物中7種多氯聯(lián)苯總量見(jiàn)表1,其差異懸殊,變化范圍為 n.d.～2254.50ng/g,平均值和中位數(shù)分別為(347.92±538.45) ng/g和108.13ng/g.其中,閘外引水河道沉積物7種多氯聯(lián)苯總含量變化范圍為1.86～1915.99ng/g,平均值為(844.74±687.62) ng/g;閘內(nèi)引水河道沉積物其變化范圍為2.96～2254.50ng/g,平均值為(516.83±645.45)ng/g;滴水湖湖區(qū)沉積物中則為n.d.～228.62ng/g,平均值為(81.63±72.18) ng/g.

滴水湖水系沉積物中7種多氯聯(lián)苯總量的時(shí)空分布如圖2.從空間分布來(lái)看,3個(gè)采樣區(qū)域中,其總含量基本呈現(xiàn)閘外引水河>閘內(nèi)引水河>>滴水湖.從時(shí)間變化來(lái)看,研究期間閘外引水河和閘內(nèi)引水河沉積物中7種多氯聯(lián)苯含量隨時(shí)間的變化幅度較大,閘外引水河道沉積物中,其含量從1月到11月總體呈上升趨勢(shì),除了5月份出現(xiàn)一次非正常峰值;閘內(nèi)引水河道則呈現(xiàn)春、秋季較高,夏、冬季較低的特征,最大值出現(xiàn)在秋季的9月份;而滴水湖湖區(qū)沉積物中該總量四季雖有波動(dòng),但幅度不大.

表1 滴水湖水系表層沉積物7種多氯聯(lián)苯總量(ng/g)Table1 Total concentrations of7PCBs species in surface sediments in Dishui Lake watershed (ng/g)

圖2 滴水湖水系沉積物7種多氯聯(lián)苯總量的時(shí)空差異Fig.2 Temporal and spatial differences of the total concentration of7PCBs in sediments of Dishui Lake watershed

2.2 PCBs組成分布特征

滴水湖水系沉積物 PCBs同系物組成(取年平均值)見(jiàn)圖3,閘外引水河道沉積物各 PCBs同系物百分比含量相近,各同系物分別占7種多氯聯(lián)苯總量的9%～27%(以質(zhì)量分?jǐn)?shù)計(jì));閘內(nèi)引水河道沉積物采樣點(diǎn)S3以五氯聯(lián)苯和六氯聯(lián)苯為主,占65%,S4以三氯聯(lián)苯和五氯聯(lián)苯為主,占70%;湖區(qū)以四氯聯(lián)苯、五氯聯(lián)苯、六氯聯(lián)苯為主,占93%～100%.

圖3 滴水湖水系沉積物PCBs同系物組成Fig.3 Congener patterns of PCBs in sediments of Dishui Lake watershed

3 討論

3.1 PCBs分布特征

時(shí)間分布上,根據(jù)表1中的數(shù)據(jù)對(duì)6個(gè)月份多氯聯(lián)苯進(jìn)行相關(guān)性和顯著性分析,結(jié)果見(jiàn)表2.滴水湖水系沉積物多氯聯(lián)苯含量各月份之間均有一定的正相關(guān)性,但顯著性則表現(xiàn)得錯(cuò)綜復(fù)雜.其中9月份PCBs含量與各月份均相關(guān)性不顯著(P>0.05),說(shuō)明9月份與其他月份PCBs差異較大,由圖2可知,這可能主要是9月份閘內(nèi)引水河沉積物多氯聯(lián)苯含量發(fā)生了非正常性的陡增所導(dǎo)致的.

表2 滴水湖水系沉積物各月份PCBs相關(guān)性分析Table2 The linear correlation of PCBs in Dishui Lake and its flowing rivers between each month

空間分布上,各區(qū)域多氯聯(lián)苯含量對(duì)比顯示,閘外引水河[(844.74±687.62)ng/g]>閘內(nèi)引水河[(516.83±645.45)ng/g]>>滴水湖[(81.63±72.18) ng/g].閘外引水河和閘內(nèi)引水河均處于人為活動(dòng)密集、交通頻繁的地段,多氯聯(lián)苯的來(lái)源廣泛.湖區(qū)多氯聯(lián)苯含量遠(yuǎn)低于引水河道,與多環(huán)芳烴分布[15]情況相似.李紅莉等[16]研究表明南四湖沉積物PCBs含量隨著深度的增加基本呈現(xiàn)減少趨勢(shì),到達(dá)30cm深度以后PCBs含量顯著降低,由于滴水湖是人工開(kāi)挖的,目前的湖底相當(dāng)于原來(lái)潮灘表層沉積物向下挖2～6m,因此推測(cè)湖區(qū)PCBs本底值很低.另外,引水河中PCBs隨懸浮顆粒物被帶入湖區(qū),這有可能增加湖區(qū)PCBs的含量.因此,減少來(lái)自引水河道的 PCBs污染是控制滴水湖PCBs含量的重要途徑.

為進(jìn)一步了解滴水湖水系多氯聯(lián)苯污染的狀況,將其與國(guó)內(nèi)外其他相似水體沉積物多氯聯(lián)苯污染水平進(jìn)行了比較,結(jié)果列于表3.閘外和閘內(nèi)引水河道沉積物多氯聯(lián)苯污染處于嚴(yán)重污染水平,周邊城鎮(zhèn)居民活動(dòng)和頻繁的交通已對(duì)其造成嚴(yán)重影響;湖區(qū)沉積物多氯聯(lián)苯污染高于長(zhǎng)江口地區(qū)的污染水平,處于中等污染水平.

表3 國(guó)內(nèi)外水體沉積物多氯聯(lián)苯含量比較Table3 Comparison of PCBs concentrations in sediments from different areas

3.2 PCBs來(lái)源

為探明滴水湖水系沉積物中多氯聯(lián)苯的污染來(lái)源,利用SPSS19.0軟件對(duì)采樣點(diǎn)6個(gè)月份共54組PCBs數(shù)據(jù)進(jìn)行主成分分析,并計(jì)算各因子對(duì) PCBs的貢獻(xiàn)率.數(shù)據(jù)處理方法為方差最大化的旋轉(zhuǎn)法,結(jié)果見(jiàn)表4.第1主成分貢獻(xiàn)率為43.08%,其中六氯聯(lián)苯(PCB153)和七氯聯(lián)苯(PCB180)有較高的因子載荷;第2主成分貢獻(xiàn)率為21.86%,其中五氯聯(lián)苯(PCB118)有較高的因子載荷;第3主成分貢獻(xiàn)率為13.07%,其中三氯聯(lián)苯(PCB28)有較高的因子載荷;第4主成分貢獻(xiàn)率為10.67%,其中五氯聯(lián)苯(PCB101)有較高的因子載荷,前4個(gè)主成分累計(jì)方差貢獻(xiàn)率為88.68%,基本能反應(yīng)原始數(shù)據(jù)的主要信息.綜上所述,滴水湖水系沉積物PCBs污染中約43%為六氯聯(lián)苯和七氯聯(lián)苯,可能主要來(lái)源于進(jìn)口電容器中 PCBs的遷移[28];33%為五氯聯(lián)苯,主要來(lái)源于油漆的添加劑;11%為三氯聯(lián)苯,主要來(lái)源于國(guó)產(chǎn)電容器和變壓器[29].

表4 7種多氯聯(lián)苯的旋轉(zhuǎn)成分矩陣Table4 Rotation matrix elements of7PCBs

3.3 PCBs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

加拿大環(huán)境委員會(huì)基于經(jīng)驗(yàn)的生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)制定了沉積物環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(CA-SQG),為水生生態(tài)系統(tǒng)的長(zhǎng)期穩(wěn)定健康設(shè)立了PCBs的相應(yīng)限值[30](表5).鑒于我國(guó)尚未制定沉積物PCBs的環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn),且滴水湖水系屬于淡水水質(zhì),因此,本文將根據(jù)CA-SQG標(biāo)準(zhǔn)中的淡水沉積物質(zhì)量限值對(duì)滴水湖水系PCBs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià).

表5 加拿大沉積物PCBs質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(ng/g)Table5 Canadian sediment quality guidelines for PCBs (ng/g)

CA-SQG標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定:當(dāng)污染物PCBs 濃度低于 ISQG(interim sediment quality guideline), PCBs 對(duì)生物體的暴露尚可接受,極少引起生物負(fù)效應(yīng);當(dāng) PCBs濃度高于 PEL(probable effect level),對(duì)生物體的暴露有嚴(yán)重的或緊急的威脅,會(huì)經(jīng)常引起生物負(fù)效應(yīng)結(jié)果;當(dāng) PCBs 濃度介于ISQG 和PEL之間,PCBs對(duì)生物體的暴露有潛在威脅,可能會(huì)引起生物負(fù)效應(yīng).

滴水湖水系表層沉積物PCBs生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果顯示:閘外引水河[(844.74±687.62)ng/g]和閘內(nèi)引水河[(516.83±645.45)ng/g]沉積物 PCBs含量超過(guò)淡水沉積物PEL值,說(shuō)明對(duì)生物體的暴露有嚴(yán)重威脅;滴水湖湖區(qū)[(81.63±72.18) ng/g]沉積物PCBs含量介于淡水沉積物ISQG值和PEL值之間,說(shuō)明對(duì)生物體的暴露有潛在威脅,可能會(huì)引起生物負(fù)效應(yīng).

4 結(jié)論

4.1 滴水湖水系表層沉積物中7種多氯聯(lián)苯總量變化范圍為n.d.～2254.50ng/g,其中閘外引水河>閘內(nèi)引水河>>滴水湖.與國(guó)內(nèi)外研究相比,閘外和閘內(nèi)引水河道多氯聯(lián)苯屬于嚴(yán)重污染水平,湖區(qū)屬于中等污染水平.研究期間閘外引水河和閘內(nèi)引水河沉積物7種多氯聯(lián)苯總量各月間變化幅度較大,且總體呈上升趨勢(shì);湖區(qū)沉積物其總量四季有波動(dòng),但幅度不大.

4.2 根據(jù)主成分分析結(jié)果可知,研究區(qū)沉積物PCBs污染中43%來(lái)源于進(jìn)口電容器中PCBs的遷移,33%來(lái)源于油漆的添加劑;11%來(lái)源于為國(guó)產(chǎn)電容器和變壓器.

4.3 利用 CA-SQG標(biāo)準(zhǔn)判斷,閘外和閘內(nèi)引水河沉積物 PCBs對(duì)生物體的暴露有嚴(yán)重威脅;滴水湖湖區(qū)沉積物 PCBs對(duì)生物體有潛在威脅,可能會(huì)引起負(fù)效應(yīng).

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Residual characteristics and ecological risk assessment of polychlorinated biphenyls (PCBs) in the surface sediments of Dishui Lake watershed.

MEI
Wei-ping1, RUAN Hui-hui1, WU Hao1, LE Huy Tuan1,2, JIANG Min1,3*
(1.College of Fisheries and Life Science, Shanghai Ocean University, Shanghai201306, China；2.Faculty of Agriculture, Forestry and Fishery, Hong Duc University, Thanh Hoa441504, Vietnam；3.Research and Engineering Center on Aquatic Environment Ecosystem, Shanghai201306, China). China Environmental Science,2014,34(8)：2086～2092

Dishui Lake is the largest artificial lake in China. Polychlorinated biphenyls (PCBs) were measured bimonthly in sediments from Dishui Lake watershed in2012. Total concentrations of7PCBs increased gradually in the flowing river, while fluctuated slightly inside the lake. The spatial distribution showed that PCBs outside the diversion sluice [(844.74±687.62)ng/g] was higher than that inside the diversion sluice [(516.83±645.45)ng/g], and both were much higher than that in Dishui Lake [(81.63±72.18)ng/g]. Judged by principal component analysis method, the possible sources included import capacitor migration (43%), paint additive pollution (33%) and domestic capacitor and transformer pollution (11%). The ecological risk assessment indicated that biological toxicity effect of PCBs was serious in the flowing river, whereas Dishui Lake had potential hazards. Compared with other studies, PCBs contaminated sediments in the flowing rivers were in a serious pollution level, while Dishui Lake was considered in a medium pollution level.

t：polychlorinated biphenyls (PCBs)；ecological risk assessment；sediment；beach；artificial lake

X524

：A

：1000-6923(2014)08-2086-07

梅衛(wèi)平(1989-),男,江西省湖口人,上海海洋大學(xué)碩士研究生,主要從事水環(huán)境科學(xué)方面的研究.

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-10-31

上海市教委科研創(chuàng)新項(xiàng)目(10ZZ103);上海市教委重點(diǎn)學(xué)科建設(shè)項(xiàng)目(J50701);上海市高校知識(shí)服務(wù)平臺(tái)項(xiàng)目(ZF1206)

* 責(zé)任作者, 教授, mjiang@shou.edu.cn

根據(jù)《2013年版中國(guó)科技期刊引證報(bào)告(核心版)》,《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)及資源科學(xué)技術(shù)類(lèi)科技期刊前列,核心影響因子1.657,學(xué)科排名第1位,在被統(tǒng)計(jì)的1994種核心期刊中列第21位;綜合評(píng)價(jià)總分72.0,學(xué)科排名第3位.《中國(guó)科技期刊引證報(bào)告》每年由中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計(jì)結(jié)果被科技管理部門(mén)和學(xué)術(shù)界廣泛采用.