殼聚糖保鮮膜研究進(jìn)展*

董澤義，譚麗菊，王江濤

(中國(guó)海洋大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山東 青 島，266100)

大部分果蔬采摘后水分和養(yǎng)分供應(yīng)中斷，呼吸作用和蒸騰作用不斷消耗果蔬的營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)，且在采摘后的運(yùn)輸過(guò)程中如果處理不當(dāng)，則很容易造成磕碰、腐敗、營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)流失。細(xì)菌、霉菌、酵母菌等微生物也易引起果蔬、肉類(lèi)腐敗，加速其腐爛，縮短其貨架期。因此找到一種優(yōu)良的材料對(duì)果蔬及肉類(lèi)進(jìn)行保鮮是很有必要的。

殼聚糖是自然界中唯一的一種堿性多糖，是由甲殼素(chitin)部分或全部脫除乙?；蟮玫降摹ぞ厶遣粌H天然大量地存在于自然界中 ，而且無(wú)毒，可降解，是一種可再生的資源。殼聚糖特有的結(jié)構(gòu)，決定它具有多種獨(dú)特的理化特性，如具有很高的黏度、良好的吸水性、保濕性、成膜性、增稠性、凝膠性等，這些獨(dú)特的理化性質(zhì)正是果品保鮮品質(zhì)的重要影響因素。研究還表明［1-2］，殼聚糖具有抗菌、降膽固醇、降血脂、增強(qiáng)免疫功能、抗腫瘤功能等多種生物活性功能，在醫(yī)藥方面也有很多應(yīng)用。

近年來(lái)，殼聚糖作為一種優(yōu)良膜材料，日益受到人們的關(guān)注。殼聚糖具有的天然性、安全性和無(wú)毒性，在食品保鮮食用方面具有很大優(yōu)勢(shì)。隨著人們對(duì)健康食品的要求越來(lái)越高，對(duì)安全無(wú)毒可降解的材料的要求也越來(lái)越迫切，深入系統(tǒng)地開(kāi)展殼聚糖的結(jié)構(gòu)和成膜性研究是保鮮領(lǐng)域迫切需要解決的難題。

1 殼聚糖單獨(dú)成膜保鮮

1.1 殼聚糖保鮮機(jī)理

殼聚糖具有良好的成膜性，通過(guò)涂膜或浸泡會(huì)在果蔬表面形成一層薄膜，從而形成一個(gè)微氣調(diào)環(huán)境，使內(nèi)外氣體交換變慢，可減少果實(shí)對(duì)O2的吸入，減緩CO2對(duì)外的擴(kuò)散，有效抑制果蔬的呼吸代謝，減緩營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的損耗。

殼聚糖具有廣譜抗菌性，能減少細(xì)菌對(duì)果蔬和肉類(lèi)的感染腐敗，從而使殼聚糖具有保鮮效果，其抗菌機(jī)理主要有3點(diǎn):(1)由于殼聚糖帶有許多帶正電荷的氨基基團(tuán)，與微生物細(xì)胞膜表面帶負(fù)電的物質(zhì)相互作用，可使細(xì)胞內(nèi)營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)發(fā)生泄漏死亡［3］;(2)殼聚糖進(jìn)入微生物體內(nèi)與微生物DNA，RNA等結(jié)合造成細(xì)菌生理功能紊亂死亡［4］;(3)殼聚糖在微生物表面形成致密膜，組止微生物呼吸及營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)的轉(zhuǎn)運(yùn)，從而對(duì)細(xì)菌、真菌等微生物起到抑制作用。

殼聚糖同時(shí)還具有抑制有害酶，激發(fā)有益酶的功效。殼聚糖能使食品中超氧化歧化酶SOD活性保持較高水平，有利于清除超氧陰離子自由基，降低膜脂的過(guò)氧化作用，減少乙烯生成，從而對(duì)果蔬等產(chǎn)生保鮮效果［5-6］。

1.2 殼聚糖保鮮應(yīng)用

1．2．1 水果保鮮

殼聚糖對(duì)水果的保鮮效果研究較早也較廣泛，洪克前等［7］研究發(fā)現(xiàn)，芒果采摘后用殼聚糖涂膜，可顯著降低果實(shí)的失重率和病果率，保持較高的果實(shí)硬度，延緩了果實(shí)衰老進(jìn)程。殼聚糖的濃度對(duì)果實(shí)的保鮮有較大影響，不同水果對(duì)濃度的要求也不相同。楊娟俠等［8］對(duì)低溫冷藏紅栗二號(hào)板栗研究表明，1．5%的殼聚糖涂膜對(duì)其保鮮效果最佳，能較好的抑制淀粉酶和POD酶活性的下降，很大程度上延緩了板栗的腐爛，在-1～+1℃儲(chǔ)存150 d只有2．75%的腐爛率，比對(duì)照組延長(zhǎng)了60 d。邱宛新等［9］研究表明，1．0%濃度殼聚糖對(duì)紫金春甜桔采摘后的果實(shí)涂膜效果最好，能促進(jìn)總糖的積累，減緩果實(shí)可滴定酸和Vc降解，達(dá)到較好的保鮮效果。黃晨等［10］的研究發(fā)現(xiàn)濃度為1．5%的殼聚糖對(duì)采后紅地球葡萄低溫貯藏效果最好，能有效抑制葡萄果梗的褐變，并且在貯藏60 d時(shí)好果率仍為100%。鮮切水果容易引起褐變，組織壞掉等。張偉娜等［11］對(duì)鮮切蘋(píng)果的實(shí)驗(yàn)表明，在0℃下，殼聚糖濃度為1．63%，浸泡時(shí)間為90s，對(duì)鮮切蘋(píng)果有很好的保鮮效果，延緩了可滴定酸含量、褐變率和失重率等。姜秋煥［12］等通過(guò)對(duì)鮮切菠蘿蜜的實(shí)驗(yàn)表明，在3℃下保存15d，殼聚糖涂膜與對(duì)照組相比，還原糖變化較小，總酸和含水量降低也較少。

1．2．2 蔬菜保鮮

張丹丹等［13］對(duì)鮮切南瓜分別用 0．5%，1．0%，1．5%3種不同濃度殼聚糖涂膜，發(fā)現(xiàn)保鮮效果均比無(wú)處理的好，減少了乙烯釋放，延緩了硬度下降，阻止了多糖和類(lèi)胡蘿卜素的減少，且抑制了POD、PAL酶活性的降低。其中1．0%的殼聚糖涂膜液效果最好。任邦來(lái)等［14］用不同濃度殼聚糖對(duì)番茄進(jìn)行保鮮實(shí)驗(yàn)，也發(fā)現(xiàn)殼聚糖能有效保鮮番茄，其中2．0%的濃度涂膜保鮮效果最好，能有效降低VC、總酸下降速率、減小失重率和腐爛率。袁蒙蒙等［15-17］分別對(duì)西葫蘆、黃瓜等的涂膜保鮮進(jìn)行研究，結(jié)果表明，1．0%殼聚糖處理對(duì)在3℃下貯藏的黃瓜保鮮效果最佳;而在20℃下，0．75%的殼聚糖涂膜效果最好。

1．2．3 肉類(lèi)保鮮

殼聚糖對(duì)肉類(lèi)也能起到保鮮效果，殼聚糖保鮮肉類(lèi)主要是通過(guò)抑制微生物生長(zhǎng)來(lái)保持其理化性能和感官特性。不同濃度殼聚糖、不同脫乙酰度殼聚糖、以及降解殼聚糖對(duì)肉類(lèi)的保鮮效果都有研究。李婷婷等［18-19］對(duì)美國(guó)紅魚(yú)涂膜不同濃度殼聚糖，發(fā)現(xiàn)在2%殼聚糖濃度下，保鮮效果最好，有效抑制了4℃冷藏過(guò)程中細(xì)菌的生長(zhǎng)，減緩蛋白質(zhì)，脂肪等氧化變質(zhì)，使美國(guó)紅魚(yú)片的品質(zhì)保持期比對(duì)照延長(zhǎng)了4～6 d。李婷婷對(duì)大黃魚(yú)的研究中也得出了類(lèi)似結(jié)論，其中以1．5%的殼聚糖濃度涂膜時(shí)保鮮效果最好，抑菌效果及理化指標(biāo)pH值，TVB-N，TBA，K值等優(yōu)于對(duì)照組，能夠較好的保持大黃魚(yú)品質(zhì)。賈秀春等［20］發(fā)現(xiàn)，殼聚糖濃度2．0%時(shí)保存豬肉效果最好。劉利萍等［21］把殼聚糖進(jìn)行降解，對(duì)鮮豬肉和熟豬肉進(jìn)行涂膜試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)2低分子量殼聚糖保鮮效果要好于未降解殼聚糖。

2 改性殼聚糖保鮮

殼聚糖的一些性質(zhì)需要進(jìn)行改善，如水溶性較差，抗菌性較弱等限制了其商業(yè)應(yīng)用，通過(guò)?；?、羧甲基化、烷基化等化學(xué)改性改善其溶解性能;通過(guò)硫酸酯化及氧化、與雜環(huán)化合物反應(yīng)和接枝反應(yīng)等改善其生物活性，還可以進(jìn)行物理改性等提高其力學(xué)性能。

如改性得到的殼聚糖季銨鹽、羧甲基殼聚糖等具有比殼聚糖更優(yōu)良的抗菌性和抗微生物活性。鮑會(huì)梅等［22］的研究表明，殼聚糖季銨鹽對(duì)黃瓜的保鮮明顯超過(guò)殼聚糖，王香愛(ài)等［23］用季銨鹽涂膜黃瓜的研究表明，涂膜液濃度為1%，pH值在5．0～5．5時(shí)，在常溫下貯藏15d時(shí)，黃瓜的失重率為5．6%，可溶性固形物含量為3．1%。王香愛(ài)［24］用殼聚糖季銨鹽涂膜芒果也得到了比較好的保鮮效果。

羧甲基殼聚糖由于其抗氧化作用的增強(qiáng)，可抑制果皮中果膠酶、纖維素等的降解，使果實(shí)的硬度保持更好，從而提高了保鮮效果。張競(jìng)成等［25］的研究表明，羧甲基殼聚糖可以有效抑制草莓的腐爛，與對(duì)照組相比提高了SOD、POD和CAT酶活性。周然，謝晶等［26-27］的研究表明，羧甲基殼聚糖對(duì)上海蜜梨、水蜜桃的保鮮效果明顯，兩種果實(shí)分別在4℃，2℃冷藏過(guò)程中硬度變化明顯小于對(duì)照組，其機(jī)理是抑制果實(shí)中細(xì)胞壁水解酶的活性，從而使細(xì)胞壁降解速度變慢，保持了果實(shí)的硬度。

巰基化殼聚糖及其金屬離子配合物也具有良好的保鮮效果。李玉峰［28］等用巰基化殼聚糖及它們的金屬離子配合物保鮮櫻桃，結(jié)果表明，5℃下，與對(duì)照組相比，巰基化殼聚糖濃度為10 g/L時(shí)，保鮮效果最好，添加了金屬離子的復(fù)合保鮮液的保鮮效果優(yōu)于單一巰基化殼聚糖保鮮液。

改性殼聚糖來(lái)源較少，大部分需要制備，因此，目前改性殼聚糖在果蔬保鮮上的研究還不夠全面和深入，保鮮機(jī)理也不夠明確。但是改性殼聚糖優(yōu)良的保鮮效果在果蔬保鮮上有巨大的應(yīng)用前景。

3 復(fù)合殼聚糖保鮮

單一殼聚糖涂膜保鮮雖然能對(duì)果蔬肉類(lèi)等起到抑菌、延緩一些生理指標(biāo)變化和延長(zhǎng)貨架期的功效，但其所成膜保濕性低、機(jī)械強(qiáng)度差、抑菌范圍窄、抗氧化作用不高等，這些都影響了其應(yīng)用范圍。通過(guò)添加一定的功能改良劑，能夠有效改善這些缺點(diǎn)。在殼聚糖溶液中加入其他保鮮劑或者抑菌物質(zhì)等，保鮮效果通常優(yōu)于單一殼聚糖的涂膜。如抗菌劑茶多酚、乳酸鈉、成膜劑甘油、抗氧化劑植酸等，一些其他材料如SiO2，吐溫，納米材料等的加入也可以改善殼聚糖的一些特點(diǎn)。所形成的不同材料復(fù)合膜相比于單一膜能達(dá)到更好的保鮮效果。

茶多酚是一種天然抗菌抗氧化劑，茶多酚與殼聚糖的聯(lián)合使用保鮮效果更好，抗菌效果更明顯。劉開(kāi)華等［29］用茶多酚聯(lián)合殼聚糖對(duì)黃瓜貯藏進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)在保鮮劑中加入0．3%茶多酚時(shí)保鮮效果最佳，優(yōu)于單一保鮮劑，能明顯降低黃瓜失重率，延長(zhǎng)黃瓜的保鮮期;對(duì)青椒的保鮮研究也得到了類(lèi)似結(jié)論。陶永元等［30］發(fā)現(xiàn)在殼聚糖濃度 1．5%時(shí)，加入2．0%茶多酚時(shí)，保鮮效果優(yōu)于對(duì)照組和單一膜，能較好的保持草莓的感官品質(zhì)，延緩果實(shí)腐爛。王正云等［31］用茶多酚結(jié)合殼聚糖對(duì)冷卻肉的保鮮研究表明，0．7%的茶多酚+1．0%的殼聚糖涂膜保鮮液對(duì)冷卻肉的保鮮效果最好，顯著優(yōu)于單一涂膜殼聚糖和對(duì)照組，在0～4℃下可以把貨架期延長(zhǎng)到16d以上。

植酸可以起到抗氧化作用，李學(xué)鵬等［32］把抗氧化劑植酸與殼聚糖融合，研究發(fā)現(xiàn)，1．0%的植酸濃度下加入2%的殼聚糖處理對(duì)蝦，能有效延緩對(duì)蝦生理指標(biāo)的變化，使貨架期與對(duì)照組相比延長(zhǎng)了4d。李海燕［33］對(duì)草莓的研究中，加入植酸及Vc與殼聚糖復(fù)合，也達(dá)到了很好的保鮮效果，表明復(fù)合膜比單一殼聚糖涂膜具有優(yōu)勢(shì)。

其他合材料的研究也取得了較好的效果，如1．0%殼聚糖、0．2% 明膠、1．0% 蔗糖酯、0．5% 甘油、0．08%苯甲酸鈉組成的復(fù)合膜，對(duì)夏黑葡萄在0．5℃貯藏的保鮮期可達(dá) 75d［34］。

4 殼聚糖成膜性的研究

單一殼聚糖涂膜通常不能保證膜覆蓋食品的完整性，且物理性能和力學(xué)性能、透光率、透氣性等不能達(dá)到實(shí)際應(yīng)用要求。隨著對(duì)殼聚糖成膜的研究深入，通常加入一些其他物質(zhì)來(lái)提升殼聚糖的成膜性能，擴(kuò)大其應(yīng)用領(lǐng)域。對(duì)殼聚糖成膜的機(jī)械性能進(jìn)行改善包括化學(xué)改性［35］、共混改性［36］、填充改性［37］等。

4.1 化學(xué)改性

化學(xué)改性包括堿化、交聯(lián)、甲基化、接枝共聚等。如接枝改性可以改善殼聚糖的親水性及親有機(jī)溶劑性，產(chǎn)物的力學(xué)特點(diǎn)取決于接枝單體的種類(lèi)及用量。Avila Adelaida等［38］接枝使甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)和丙烯酸(AcAc)在殼聚糖上發(fā)生接枝反應(yīng)。結(jié)果表明，與殼聚糖膜的抗拉伸強(qiáng)度與斷裂伸長(zhǎng)率的96 MPa和10%相比，HEMA接枝殼聚糖膜和AcAc接枝殼聚糖膜分別為54 MPa，22%和71 MPa，3%。交聯(lián)改性可以使殼聚糖發(fā)生交聯(lián)從而形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，提高膜的穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度，同時(shí)可提高膜的阻隔性能。Mathew Sindhu等［39］發(fā)現(xiàn)當(dāng)100 g殼聚糖膜液中加入75 mg阿魏酸時(shí)，制得的淀粉/殼聚糖膜拉伸強(qiáng)度達(dá)到最大值62．71 MPa，斷裂伸長(zhǎng)率與對(duì)照組相比由29．3%降低至21．6%。

4.2 共混改性

引入特殊物質(zhì)可以使殼聚糖復(fù)合膜性能優(yōu)異。引入蛋白質(zhì)使其交聯(lián)度增加，可提高膜的力學(xué)性能，通過(guò)引入帶抗菌劑的蛋白質(zhì)，還可以提高膜的抗菌性能。Rivero等［36］發(fā)現(xiàn)明膠和殼聚糖具有較好的相容性，引入殼聚糖能使明膠膜的拉伸強(qiáng)度從54．3 MPa提高到77．2 MPa。殼聚糖/淀粉共混，淀粉和殼聚糖分子相容，兩者通過(guò)共混使分子間氫鍵增多，從而增強(qiáng)了膜的強(qiáng)度，但成膜彈性會(huì)下降。殼聚糖/纖維素復(fù)合膜在殼聚糖質(zhì)量分?jǐn)?shù)為4%時(shí)具有較好相容性，可以提高膜的強(qiáng)度，但是如果比例不當(dāng)導(dǎo)致相容性不好就會(huì)出現(xiàn)膜強(qiáng)度驟降的現(xiàn)象。Shih Chao-Ming等［40］將纖維素和殼聚糖混合制模，發(fā)現(xiàn)殼聚糖質(zhì)量百分比為2%時(shí)，強(qiáng)度提升了4倍，用量在3%時(shí)強(qiáng)度達(dá)到了最大值，而用量至5%時(shí)拉伸強(qiáng)度卻驟降?？杉尤胍恍┰鏊軇瑏?lái)提高殼聚糖膜的彈性，增塑劑可以削弱分子間的作用力，增強(qiáng)分子鏈的移動(dòng)能力，從而使膜的強(qiáng)度降低，提高彈性。Rivero等［36］發(fā)現(xiàn)相比于殼聚糖對(duì)明膠斷裂伸長(zhǎng)率提升2．2%，甘油對(duì)明膠膜斷裂伸長(zhǎng)率的影響更大，可以提高5．7%。

對(duì)殼聚糖食品保鮮膜力學(xué)性能影響的因素較多，很多方法可以單一增加殼聚糖膜的強(qiáng)度或是提高膜的彈性，但卻無(wú)法同時(shí)提高。在追求殼聚糖保鮮膜主要性能優(yōu)異的同時(shí)，獲得兼顧改善膜強(qiáng)度和膜彈性的材料，是一個(gè)亟待解決的問(wèn)題。

5 結(jié)語(yǔ)

殼聚糖保鮮與其他化學(xué)物質(zhì)保鮮相比具有來(lái)源廣泛，安全無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn)，其本身具有一定的抗菌保鮮性，對(duì)其進(jìn)行改性或是復(fù)合其它物質(zhì)，使其保鮮成膜性能更好，達(dá)到理想的保鮮效果，具有重要的意義和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。但是目前也存在一些主要問(wèn)題，包括膜的抗菌性有待提高，膜的機(jī)械性能有待進(jìn)一步改善，對(duì)殼聚糖膜抗菌的持續(xù)性、結(jié)構(gòu)性等隨時(shí)間的變化，成膜時(shí)間及成膜的穩(wěn)定性等研究較少，需要進(jìn)一步加強(qiáng)。優(yōu)化成膜材料，選擇成膜工藝，改善膜的特性，加入一些天然抑菌劑等都可能是未來(lái)的研究發(fā)展方向。

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