微通道內(nèi)二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO2的傳質(zhì)性能

周　旭，王曉靜，朱春英，馬友光，徐義明

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微通道內(nèi)二乙醇胺/乙醇溶液吸收CO2的傳質(zhì)性能

周旭1，王曉靜1，朱春英1，馬友光1，徐義明2

（1天津大學(xué)化工學(xué)院，化學(xué)工程聯(lián)合國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津化學(xué)化工協(xié)同創(chuàng)新中心，天津 300072；2中建安裝工程有限公司，江蘇 南京 210000）

摘要:利用高速攝像儀實(shí)驗(yàn)研究了微通道內(nèi)二乙醇胺（DEA）/乙醇溶液吸收CO2的傳質(zhì)過程。采用圖像法得到微通道內(nèi)氣泡的體積變化，根據(jù)微通道進(jìn)出口壓力，計(jì)算得到了氣液兩相從開始接觸到平衡時(shí)的平均傳質(zhì)系數(shù) k。分別考察了氣液相流量和DEA濃度對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響。結(jié)果表明:傳質(zhì)系數(shù)隨著液相流量和溶液中DEA濃度增大而增大。對(duì)于給定的液相流量和DEA濃度，k隨著氣相流量增大而增大并逐漸趨于一個(gè)恒定值。提出了一個(gè)傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測式，預(yù)測值和實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。

關(guān)鍵詞:微通道；傳質(zhì)；CO2；二乙醇胺；吸收

引 言

近年來，微化工技術(shù)已逐漸成為化工領(lǐng)域的研究前沿和熱點(diǎn)[1]。與傳統(tǒng)大型設(shè)備相比，微型化設(shè)備表現(xiàn)出了高效、環(huán)保、安全等特點(diǎn)，在混合、反應(yīng)及吸收等過程中顯示了巨大的應(yīng)用潛力。在微反應(yīng)器內(nèi)的氣液兩相流中，實(shí)驗(yàn)已觀察到泡狀流、彈狀流、液環(huán)流、并行流等流型[2]。其中，彈狀流由于具有穩(wěn)定的流動(dòng)狀況，易于清晰地界定界面等特點(diǎn)，從而成為研究和應(yīng)用中普遍采用的流型[3-5]。鑒于此，本文也主要針對(duì)微反應(yīng)器內(nèi)彈狀流條件下CO2的吸收過程進(jìn)行研究。文獻(xiàn)中已有一些學(xué)者對(duì)微通道內(nèi)氣液傳質(zhì)過程進(jìn)行了研究，結(jié)果表明微反應(yīng)器內(nèi)氣液兩相流與傳質(zhì)過程具有比表面積大、混合效率高等優(yōu)點(diǎn)，其傳質(zhì)效率比傳統(tǒng)設(shè)備高 2～3個(gè)數(shù)量級(jí)[6-7]。Yue等[8]研究了微通道內(nèi)彈狀流時(shí)空氣/水體系的傳質(zhì)過程；Su等[9]研究了T型微通道內(nèi)MDEA溶液吸收H2S的傳質(zhì)過程；Sobieszuk等[10]研究了K2CO3/KHCO3溶液吸收CO2氣體的傳質(zhì)過程；Tan等[11]使用在線分析法，通過觀察氣泡變化，研究了NaOH溶液吸收CO2氣體的傳質(zhì)過程；并分別提出了適用于各自研究體系和工況的傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測關(guān)聯(lián)式。然而，由于微反應(yīng)器內(nèi)流體流動(dòng)的空間受限和微尺度效應(yīng)，兩相間的傳質(zhì)機(jī)理仍不十分清楚，尚難提出普適的傳質(zhì)預(yù)測模型，需要進(jìn)一步深入研究。

水相二乙醇胺（DEA）溶液吸收CO2等酸性氣體已在工業(yè)中廣泛應(yīng)用。與水相DEA溶液相比，非水相DEA溶液對(duì)CO2的吸收過程具有腐蝕性小、能耗低等優(yōu)點(diǎn)，近年來受到了研究者的廣泛關(guān)注[12-14]。Alvarez-Fuster等[15-16]研究表明，濕壁塔式反應(yīng)器內(nèi)DEA/水溶液和DEA/乙醇溶液吸收CO2過程的傳質(zhì)系數(shù)相近。Park等[14]研究了DEA在非水相溶劑中吸收CO2氣體的動(dòng)力學(xué)特征。目前，對(duì)于微通道內(nèi)非水相醇胺溶液吸收CO2氣體的過程研究還較少。

本文針對(duì)微反應(yīng)器內(nèi)彈狀流條件下 DEA/乙醇混合溶液吸收CO2的傳質(zhì)過程進(jìn)行研究，采用可視化在線分析法考察了氣、液相流量以及溶液 DEA濃度對(duì)兩相間傳質(zhì)的影響。

圖1　微通道結(jié)構(gòu)Fig.1 Schematic diagram of microchannel

圖2　實(shí)驗(yàn)裝置Fig.2 Schematic diagram of experimental set-up

1　實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)設(shè)備

為了在更寬的實(shí)驗(yàn)條件范圍下進(jìn)行研究，實(shí)驗(yàn)采用蜿蜒型長通道，如圖 1所示。通道截面是400 μm×400 μm的正方形。主通道長L=132 mm。微通道為有機(jī)玻璃材質(zhì)（聚甲基丙烯酸甲酯），其透光性好，便于觀察微通道內(nèi)氣液兩相的變化過程。

實(shí)驗(yàn)流程如圖2所示。不同濃度的DEA（質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥99%，天津阿拉丁化學(xué)試劑公司）和乙醇（質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥99.7%，天津科密歐化學(xué)試劑公司）混合溶液作為液相，體積分?jǐn)?shù)20% CO2和80% N2的混合氣體作為氣相，氣液相分別由微量注射泵驅(qū)動(dòng)進(jìn)入微通道。微通道內(nèi)氣液流動(dòng)及傳質(zhì)過程通過高速攝像機(jī)（Motion Pro Y-5，USA）進(jìn)行實(shí)時(shí)記錄，拍攝頻率為1000幀/秒。微通道入口處壓力p0由壓力傳感器（Honeywell ST3000，USA）進(jìn)行測量，出口處壓力pa為大氣壓。使用氣相色譜儀（北分3420氫焰離子化檢測器，色譜柱tdx-01）對(duì)吸收后的尾氣進(jìn)行分析，結(jié)果顯示，各個(gè)操作條件下，尾氣中乙醇?xì)怏w體積分?jǐn)?shù)均小于0.4%，CO2體積分?jǐn)?shù)均小于0.1%。因此，在計(jì)算傳質(zhì)系數(shù)時(shí)，假設(shè)傳質(zhì)達(dá)到平衡后氣泡內(nèi)的CO2和乙醇?xì)怏w均可忽略不計(jì)，氣泡內(nèi)氣體全部是 N2。液體密度通過密度儀（Anton Paar，Germany）測量，液體黏度通過全自動(dòng)烏氏毛細(xì)管黏度儀（iVisc，LAUDA，Germany）測量。實(shí)驗(yàn)在293 K和標(biāo)準(zhǔn)大氣壓下進(jìn)行。

實(shí)驗(yàn)中，液相DEA的質(zhì)量分?jǐn)?shù)w(DEA)分別為2.5%、5.0%、7.5%、10.0%，液相流量QL分別是5、10、15、20 ml·h-1，氣液兩相流量比QG/QL的范圍為1～8。

1.2 傳質(zhì)系數(shù)計(jì)算

在研究微通道內(nèi)氣液傳質(zhì)性能時(shí)，通常把微通道作為一個(gè)整體，計(jì)算其進(jìn)出口間的平均傳質(zhì)系數(shù)[17-19]。對(duì)于一些快速吸收體系，流體到達(dá)微通道出口前吸收已達(dá)到飽和，此后的過程氣液兩相間的傳質(zhì)可以忽略。因此，可以將整個(gè)通道分為傳質(zhì)段和無傳質(zhì)段，若將無傳質(zhì)段包含在內(nèi)計(jì)算微通道平均傳質(zhì)系數(shù)，勢必會(huì)低估微通道的傳質(zhì)性能，難以反映微通道的真實(shí)傳質(zhì)狀況和局部傳質(zhì)特性，本文將僅對(duì)傳質(zhì)段進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)中，使用足夠長的微通道和過量的二乙醇胺/乙醇溶液，使傳質(zhì)在微通道出口前即已達(dá)到平衡，并計(jì)算從微通道入口處到傳質(zhì)達(dá)到平衡時(shí)亦即傳質(zhì)段的平均傳質(zhì)系數(shù) k。這種方法能夠更準(zhǔn)確地反映微通道的傳質(zhì)性能，有助于合理高效地設(shè)計(jì)微反應(yīng)器。當(dāng)微通道內(nèi)氣泡體積變化小于 1%時(shí)，認(rèn)為此時(shí)氣液傳質(zhì)達(dá)到平衡。為了避免每次生成氣泡不同而造成的統(tǒng)計(jì)誤差，追蹤了單個(gè)氣泡在整個(gè)過程中的變化情況，如圖3所示。在每組實(shí)驗(yàn)條件下追蹤3個(gè)氣泡的演變過程，計(jì)算其平均傳質(zhì)系數(shù)。

圖3　微通道內(nèi)氣泡變化Fig.3 Bubble evolution in microchannel [w(DEA)=0.05, QL=10 ml·h-1, QG=50 ml·h-1]

圖4　氣泡橫截面Fig.4 Schematic diagram of bubble cross section

計(jì)算氣泡體積和表面積時(shí)將氣泡分為兩個(gè)氣帽和中間主體兩部分。在截面是正方形的微通道中，氣泡的氣帽可近似為半球。氣泡主體部分的截面中，在微通道拐角處為曲線，氣泡與微通道接觸部分為直線，如圖4所示，氣泡主體部分截面面積占微通道截面的90%[20-21]。假設(shè)氣泡在微通道拐角處的曲線為 90°的圓弧，其半徑為 r1，計(jì)算得出r1=0.341wB。氣泡體積和表面積分別根據(jù)式（1）、式（2）計(jì)算

式中，VB為氣泡體積；AB為氣泡表面積；wB為微通道寬度；lB為氣泡長度。

單個(gè)氣泡中被吸收的CO2的物質(zhì)的量nB可由理想氣體狀態(tài)方程計(jì)算得到

式中，pe、VB,e分別是傳質(zhì)達(dá)到平衡時(shí)的壓力和體積；φ(N2)是CO2-N2混合氣體中N2的初始含量，在本實(shí)驗(yàn)中，φ(N2)=80%。假設(shè)微通道內(nèi)壓力呈線性分布，距離微通道入口Li處的壓力pi可由式（4）進(jìn)行計(jì)算

式中，p0為微通道入口處壓力；pa為微通道出口處壓力；L0為微通道長度。

根據(jù)雙膜理論[22]，氣液傳質(zhì)過程中，氣液兩相在界面上形成薄膜。傳質(zhì)阻力主要集中于氣液兩相的薄膜上。氣體吸收過程中的傳質(zhì)通量可通過式（5）計(jì)算

式中，nB為被吸收氣體的物質(zhì)的量；k為傳質(zhì)系數(shù)；AB為單個(gè)氣泡的表面積；t為氣相與液相在微通道入口處開始接觸到傳質(zhì)達(dá)到平衡時(shí)所需的時(shí)間；C?為CO2在液相中的平衡濃度。由于隨著吸收的進(jìn)行，氣相中CO2的分壓逐漸減小，其與液相的平衡濃度也逐漸減小，因此采用微通道進(jìn)口氣液相開始接觸至傳質(zhì)達(dá)到平衡時(shí)CO2在液相中平衡濃度的平均值作為平均平衡濃度進(jìn)行計(jì)算。在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，DEA溶液均過量，且DEA/乙醇溶液吸收CO2的反應(yīng)是快速反應(yīng)[15]，因此，可認(rèn)為吸收的CO2均與DEA反應(yīng)，液相主體中CO2濃度近似為0，即0 C=。所以式（5）可簡化為

CO2在 DEA/乙醇溶液中的平衡濃度C通過亨利定律獲得

式中，p(CO2)為吸收過程中CO2氣體的分壓。亨利常數(shù)H引用文獻(xiàn)中的數(shù)據(jù)[15]。聯(lián)立式（3）、式（6）可以得到傳質(zhì)系數(shù)k

2　結(jié)果與討論

2.1 流動(dòng)條件對(duì)傳質(zhì)過程的影響

實(shí)驗(yàn)中控制不同的液相流量和氣液相流量比，考察了流動(dòng)條件對(duì)傳質(zhì)過程的影響。如圖5所示，傳質(zhì)系數(shù)k隨著氣、液相流量增大而增大，這與Tan 等[11]研究結(jié)果相似。當(dāng)氣液流量比保持不變時(shí)，隨著液相流量的增加，氣相流量也隨之增大，兩相湍動(dòng)程度增加，促進(jìn)了氣泡和液彈內(nèi)部的混合，也加強(qiáng)了氣膜和液膜的表面更新，因此傳質(zhì)系數(shù)隨之增加。當(dāng)液相流量保持不變時(shí)，氣相流量增大促進(jìn)了氣液間的表面更新，傳質(zhì)系數(shù)增大并逐漸趨于常數(shù)。

2.2 DEA濃度對(duì)傳質(zhì)的影響

圖6示出了不同濃度DEA/乙醇溶液吸收CO2時(shí)傳質(zhì)系數(shù)的變化。隨著 DEA濃度的增加，傳質(zhì)系數(shù)增大。伴有化學(xué)反應(yīng)的吸收過程中，化學(xué)反應(yīng)對(duì)傳質(zhì)具有強(qiáng)化作用。DEA濃度增加時(shí)，化學(xué)反應(yīng)速率增大，進(jìn)入液相的 CO2氣體更快速地與 DEA反應(yīng)。尤其是對(duì)于伴有快速反應(yīng)的傳質(zhì)過程，液側(cè)傳質(zhì)速率主要取決于反應(yīng)速率[23]。因此，當(dāng) DEA濃度增加時(shí)，反應(yīng)速率加快，傳質(zhì)速率隨之增加。也有學(xué)者[24]認(rèn)為提高反應(yīng)物濃度時(shí)，CO2與 DEA的接觸位置和相界面的距離減小，液相界面附近CO2濃度梯度增大，液膜阻力減小，傳質(zhì)系數(shù)隨之增加。根據(jù)雙膜理論，在傳質(zhì)過程中，氣膜側(cè)也同樣存在傳質(zhì)阻力，氣相CO2濃度對(duì)氣側(cè)阻力有較大影響[25]。本實(shí)驗(yàn)使用CO2濃度為20%的混合氣體，在傳質(zhì)過程中，氣相中CO2濃度不斷降低，氣側(cè)傳質(zhì)阻力逐漸增大。因此，當(dāng)增加 DEA濃度時(shí)，綜合上述兩方面的影響，在實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)，傳質(zhì)系數(shù)逐漸增大。

圖5　氣液流量對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響Fig.5 Influence of gas and liquid flow on mass transfer coefficient

2.3 傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測

已有許多學(xué)者對(duì)微反應(yīng)器內(nèi)的氣液兩相傳質(zhì)過程進(jìn)行了研究，并提出了一些傳質(zhì)系數(shù)的預(yù)測式。Vandu等[17]考察了水-空氣體系在毛細(xì)管中的傳質(zhì)過程，提出了一個(gè)傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測式

Yue等[8]考察了水-CO2在微通道內(nèi)的傳質(zhì)過程，并引用特征數(shù)ShL、Re、ScL對(duì)傳質(zhì)系數(shù)進(jìn)行了預(yù)測。對(duì)于不同的流型，提出了兩個(gè)預(yù)測式，泰勒流和泰勒-液環(huán)流適用式（10），攪拌流適用式（11）

式中，Sh=kd/D，ScL=μLD/ρL

Yue等[26]研究了微通道內(nèi)空氣-水體系在微通道內(nèi)的傳質(zhì)過程，考察了液側(cè)體積傳質(zhì)系數(shù)與通道結(jié)構(gòu)、流速、擴(kuò)散系數(shù)、氣泡長度及液彈長度的關(guān)系，提出了預(yù)測傳質(zhì)系數(shù)的經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式

Yao等[27]研究水-乙醇溶液在微通道內(nèi)吸收CO2氣體的傳質(zhì)過程。使用特征數(shù)ShL、ReG、ReL、ScL、Ca等預(yù)測傳質(zhì)系數(shù)

圖7示出了不同傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測式與實(shí)驗(yàn)值的比較。由圖可知，預(yù)測值與本實(shí)驗(yàn)結(jié)果均存在較大的偏差。主要有以下兩方面的原因:（1）實(shí)驗(yàn)物系不同，文獻(xiàn)中研究的傳質(zhì)過程多是物理吸收，本實(shí)驗(yàn)的液相為DEA/乙醇溶液，DEA與CO2間的反應(yīng)增強(qiáng)了傳質(zhì)過程，文獻(xiàn)中氣相為純CO2氣體或者空氣，本文使用20% CO2與80%N2的混合氣體；（2）操作條件不同，在不同的氣液相流速下得到的關(guān)聯(lián)式適用范圍不同。

圖6　DEA濃度對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響Fig.6 Influence of DEA concentration on mass transfer coefficient (QG/QL=2)

圖7　傳質(zhì)系數(shù)計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值的比較Fig.7 Comparison of mass transfer coefficient between calculated values and experimental data

為此，針對(duì)DEA/乙醇溶液吸收CO2的傳質(zhì)過程需要建立新的預(yù)測模型。考慮到DEA濃度和操作條件對(duì)傳質(zhì)系數(shù)的影響，使用DEA濃度C(DEA)、氣相流量ReG、液相流量ReL、毛細(xì)數(shù)Ca與傳質(zhì)系數(shù)k進(jìn)行關(guān)聯(lián)并通過實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到如下關(guān)聯(lián)式

由圖7可知，式（14）計(jì)算的傳質(zhì)系數(shù)與實(shí)驗(yàn)值吻合良好，其平均偏差為5.35%。式（14）中ReG的指數(shù)只有0.060，并不是因?yàn)闅庀嗔鲃?dòng)對(duì)傳質(zhì)效果影響很小，而是因?yàn)镃a里也體現(xiàn)了氣相流速的影響，即氣相流量的影響體現(xiàn)在ReG與Ca兩個(gè)變量中。式（14）考察了吸收劑濃度對(duì)傳質(zhì)的影響，可用于不同反應(yīng)物、不同操作條件對(duì)傳質(zhì)系數(shù)k的預(yù)測。但是應(yīng)用于不同的物系、不同結(jié)構(gòu)的微反應(yīng)器和操作條件時(shí)，模型的參數(shù)是不同的。

3　結(jié) 論

研究了400 μm×400 μm微通道內(nèi)DEA/乙醇溶液吸收CO2氣體的傳質(zhì)過程。實(shí)驗(yàn)采用了長通道和過量的DEA吸收液，可以保證在微通道內(nèi)CO2氣體被完全吸收，能夠精確研究從吸收開始到完成時(shí)的整個(gè)傳質(zhì)過程。通過高速攝像儀記錄微通道內(nèi)氣液流動(dòng)狀況和氣泡變化過程，利用壓力傳感器測量微通道進(jìn)口壓力，采用圖像分析法，得到了氣液兩相在微通道入口處開始接觸到傳質(zhì)達(dá)到平衡時(shí)的平均傳質(zhì)系數(shù)?？疾炝瞬煌臍庖合嗔髁亢?DEA濃度對(duì)兩相間傳質(zhì)的影響。結(jié)果表明，傳質(zhì)系數(shù)隨著液相流量和氣相流量的增大而增大。當(dāng)氣相流量增大到一定程度后，傳質(zhì)系數(shù)逐漸趨于常數(shù)。流動(dòng)條件不變時(shí)傳質(zhì)系數(shù)隨著 DEA濃度增加而增加。采用文獻(xiàn)中的傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測式進(jìn)行了計(jì)算，其預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果均存在很大差異?？紤]化學(xué)反應(yīng)對(duì)傳質(zhì)的影響，提出了一個(gè)新的傳質(zhì)系數(shù)預(yù)測式，預(yù)測值與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。

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2015-12-02收到初稿，2016-03-30收到修改稿。

聯(lián)系人:馬友光。第一作者:周旭（1991—），男，碩士研究生。

Received date: 2015-12-02.

中圖分類號(hào):TQ 021.4

文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A

文章編號(hào):0438—1157（2016）07—2901—06

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20151821

基金項(xiàng)目:國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（21276175，91434204，21306127）。

Corresponding author:Prof. MA Youguang, ygma@tju.edu.cn supported by the National Natural Science Foundation of China (21276175, 91434204, 21306127).

Mass transfer performance of CO2absorption into DEA/ethanol solution in microchannel

ZHOU Xu1, WANG Xiaojing1, ZHU Chunying1, MA Youguang1, XU Yiming2
(1State Key Laboratory of Chemical Engineering, Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering (Tianjin), School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China;2China Construction Installation Engineering Co. Ltd., Nanjing 210000, Jiangsu, China)

Abstract:A high-speed camera was used to investigate the mass transfer process of CO2chemical absorption into diethanolamine (DEA)/ethanol solution in microchannel. The volume evolution of the bubbles in the microchannel was obtained by the image-analysis method. By means of the gas pressure at the inlet and outlet of the microchannel, the average mass transfer coefficient (k) from the contact of two phases to equilibrium was attained. The influences of flow rates of gas and liquid and DEA concentration on the mass transfer coefficient were investigated. The experiment results indicated that k increased with increasing liquid flow rate and DEA concentration. For a given liquid flow rate and DEA concentration, k increased gradually up to a constant value with increasing gas phase flow rate. A correlation for estimating k was proposed and the calculated values by the present model agreed well with the experimental data.

Key words:microchannel; mass transfer; CO2; diethanolamine; absorption