EPR 核電廠放射性氣體釋放前運動及延遲滯留狀態(tài)論證

張學(xué)嶺，陳亦德，霍 明，牛俐珺，呂煒楓

（深圳中廣核工程設(shè)計有限公司，廣東 深圳 518172）

在EPR 機組運行過程中，堆芯會產(chǎn)生裂變氣體，主要包括Kr和Xe的各種同位素。Kr、Xe等核素的半衰期長短不等。在Kr的同位素中，除85Kr的半衰期相對較長外，其他核素的半衰期一般不超過4h；而Xe的長半衰期同位素為131Xem和133Xe，其 半 衰 期 分 別 達12d 和5.25d。

這些氣體可通過燃料包殼的破裂或泄漏進入冷卻劑并溶解，溶解有惰性氣體的冷卻劑會進入與一路回冷卻劑系統(tǒng)相連的核島系統(tǒng)。為確保這些放射性氣體向環(huán)境釋放時滿足國家環(huán)保要求，EPR 機組配置了放射性廢氣管理系統(tǒng)，用以控制堆芯產(chǎn)生的裂變氣體的運動過程，并提供延遲滯留時間。

本文通過對放射性廢氣管理系統(tǒng)在穩(wěn)態(tài)運行模式及波動運行模式下氣體運動過程進行分析，并建立相關(guān)計算模型，論證機組對放射性氣體延遲滯留狀態(tài)的有效性。

1 系統(tǒng)運行模式

EPR 核電廠正常運行期間，放射性廢氣管理系統(tǒng)有兩種不同的運行模式，即穩(wěn)態(tài)運行模式和波動運行模式。

1.1 穩(wěn)態(tài)運行模式

在穩(wěn)態(tài)運行模式下，放射性廢氣管理系統(tǒng)和與之相聯(lián)的被服務(wù)系統(tǒng)組成一個半閉環(huán)回路，由于運行條件改變導(dǎo)致被服務(wù)系統(tǒng)及其設(shè)備中所含冷卻劑中氣體的溶解度降低，不溶解的氣體進入被服務(wù)系統(tǒng)及其設(shè)備的氣相空間，由氮氣吹掃并與一部分泄漏氣體共同進入廢氣管理系統(tǒng)負壓部分，經(jīng)衰變后最終通過煙囪釋放［1］。

在該模式下，系統(tǒng)通過壓縮機維持微負壓并將吹掃氣體加壓至8×105Pa（g），加壓后的氣體一部分進入反應(yīng)堆廠房吹掃穩(wěn)壓器卸壓箱、穩(wěn)壓器下泄管線的安全閥和反應(yīng)堆冷卻劑疏水箱；另一部分氣體從主氣流中分離出用于吹掃容控箱。兩部分吹掃氣流在吹掃完相應(yīng)的設(shè)備和管線后返回吹掃段。

穩(wěn)態(tài)運行模式是系統(tǒng)的主要運行模式，在該模式下，滯留單元的運行壓力為0.5×105Pa（g），基本無氣體向環(huán)境釋放。

1.2 波動運行模式

波動運行模式僅發(fā)生在核電廠啟動、停運等相對較短的時間。負荷跟蹤運行不計入該模式，主要原因是負荷跟蹤運行時無過剩水產(chǎn)生，向一回路注入及排出的冷卻劑體積平衡，與系統(tǒng)相連的氣相空間總體積不變［1］。

當(dāng)核電廠啟動或停運時，大量的冷卻劑進入冷卻劑貯存箱，這將導(dǎo)致冷卻劑貯存箱中的液位升高，容器中氣相空間被壓縮，過剩的氣體將進入廢氣管理系統(tǒng)，造成系統(tǒng)負壓段的壓力升高。

另外，核電廠停運階段打開反應(yīng)堆壓力容器頂蓋前，將通過氮氣吹掃以除去積聚的放射性惰性氣體，這些氣體也將進入系統(tǒng)。

為了維持系統(tǒng)吹掃段的壓力恒定，需降低循環(huán)氣體的體積流量，使得進入滯留單元的氣體流量增加，系統(tǒng)中的功能監(jiān)測模塊會探測到這部分波動氣體，系統(tǒng)自動轉(zhuǎn)換至波動運行模式。

在波動運行模式下，通過提高滯留單元的運行壓力來增加其貯存能力以及活性炭的吸附性能。滯留單元增加的貯存容量必須滿足高流量時放射性惰性氣體自然衰變要求的滯留時間（對于Kr，≥40d；對于Xe，≥40h）。

系統(tǒng)從穩(wěn)態(tài)運行模式切換至波動運行模式后，會以波動運行模式運行40d，從而為惰性氣體提供足夠的滯留衰變時間。

2 計算方法

2.1 計算周期

EPR 堆型燃料循環(huán)周期從12～24 月不等，本文采用12個月燃料循環(huán)進行分析，12個月燃料循環(huán)模式可覆蓋1年內(nèi)氣體運動的所有工況（包括機組正常運行和啟停等）?？傮w來說，換料周期越短，由冷卻劑運動引起的氣體的運動速度越快；同時氣體波動的頻率高也將導(dǎo)致氣體在系統(tǒng)中的滯留時間縮短。因此，采用12個月作為計算周期是保守的。

2.2 活度濃度計算

為確定最終向環(huán)境釋放的活度流量，需建立活度濃度計算模型?；疃葷舛扔嬎阌?部分組成：冷卻劑活度濃度的確定、系統(tǒng)吹掃單元活度濃度的確定、滯留單元活度濃度的確定。模型示意圖如圖1所示。

圖1 活度濃度計算模型Fig.1 Calculation model of activity concentration

2.3 冷卻劑活度濃度

EPR 堆型冷卻劑相關(guān)源項活度濃度及峰值因子列于表1。

核素 活度濃度／（Bq·kg-1） 峰值因子41 Ar 3.0×105 1.5 85 Kr m 2.0×105 2.3 85 Kr 3.8×103 1.9 87 Kr 3.6×104 2.3 88 Kr 5.0×104 2.3 131 Xem 2.8×104 1.9 133 Xem 1.1×105 2.3 133 Xe 5.0×106 1.9 135 Xe 1.1×106 1.7 138 Xe 8.5×105 2.9

建立模型時假設(shè)：停堆前冷卻劑活度濃度是恒定的；停堆期間冷卻劑活度濃度增加，因此需考慮峰值因子的影響；停堆后活度濃度降低。

2.4 吹掃單元活度

吹掃單元主要用于對容控箱、冷卻劑貯存罐、硼酸貯存罐、除氣設(shè)備和補氣設(shè)備等主要設(shè)備的吹掃。

圖2為吹掃單元模型，其他與系統(tǒng)相連部分的放射性氣體預(yù)期析出量很小，因此這些管線中氣體的滯留時間等于氣體在主要吹掃管線中的滯留時間。

圖2 吹掃單元模型Fig.2 Purge unit model

針對模型中不同部分，活度濃度Cn+1，m，r的計算方法如下。

1）管道部分

其中：n為迭代步驟；m 為設(shè)備代號；r為核素代號；Cn+1，m，r為第n+1時刻第m 號設(shè)備核素r的活度濃度；Cn，m-1，r為第n 時刻m 號前一設(shè)備核素r 的活度濃度；λr為核素r 的衰變常量；Δt為時間間隔。

2）除氣設(shè)備和容控箱

從圖2所示模型可看出，在除氣設(shè)備和容控箱中會引入一部分系統(tǒng)外的冷卻劑，活度濃度計算公式如下：

其中：An，m，r為第n 時刻進入到m 號設(shè)備核素r的總活度；Vm為m 號設(shè)備的氣相空間體積。

3）冷卻劑貯存箱

冷卻劑貯存箱的氣相空間體積會發(fā)生變化，核素也會在其中發(fā)生衰變，活度濃度計算公式如下：

其中，Vin為新引入的氣體體積。

4）補氣設(shè)備

補氣所使用的氣體不帶放射性，因此會稀釋系統(tǒng)中原有氣體的活度濃度，計算公式如下：

其中：Qm，n為第n 時刻經(jīng)過m 號設(shè)備的系統(tǒng)流量；Qa，n為第n 時刻補 氣流量；Ca，n，r為第n 時 刻m 號設(shè)備補氣中核素r 的活度濃度。

2.5 滯留單元活度

滯留單元與2.4節(jié)中的管道部分類似，只是隨運行模式不同，延遲滯留的時間存在差異，計算公式如下：

其中：tr為核素r 的滯留時間；m′為滯留單元前的設(shè)備代號。

3 系統(tǒng)參數(shù)及工況分析

3.1 系統(tǒng)參數(shù)

從2.4節(jié)給出的吹掃單元活度計算公式可知，計算時需用到一些系統(tǒng)參數(shù)，具體如下。

1）系統(tǒng)總參數(shù)

所需的系統(tǒng)總參數(shù)包括系統(tǒng)和被服務(wù)設(shè)備的體積、吹掃單元的吹掃氣體流量、吹掃單元的氣體泄漏率以及吹掃單元壓力等。

2）冷卻劑參數(shù)

放射性惰性氣體均來自于冷卻劑，因此需要冷卻劑相關(guān)參數(shù)，包括冷卻劑水裝量以及硼和氚的排放量。

3）除氣參數(shù)

除氣發(fā)生在控制棒插入堆芯前72h至一回路降到3／4水位期間，所需參數(shù)為除氣流量。

4）容控箱參數(shù)

容控箱被持續(xù)吹掃，保守假定容控箱中的冷卻劑被完全除氣，所需參數(shù)為容控箱的液相體積、氣相體積、冷卻劑的質(zhì)量流量、吹掃氣體流量以及氣相空間壓力。

5）冷卻劑貯存罐參數(shù)

冷卻劑貯存罐被連續(xù)吹掃，但由于除氣過程發(fā)生在除氣設(shè)備或容控箱中，因此不需考慮除氣過程，所需參數(shù)為容器數(shù)量、最大氣相空間體積以及最小氣相空間體積。

6）硼酸貯存罐參數(shù)

硼酸貯存罐不需吹掃，容器內(nèi)氣體將根據(jù)液位變化進入或排出廢氣管理系統(tǒng)。電廠停運時，由于硼酸注入一回路造成容器上方貯存一定量氣體；當(dāng)電廠正常運行時，氣體又以緩慢的速率排出。所需參數(shù)為容器體積。

7）滯留單元參數(shù)

根據(jù)相關(guān)標(biāo)準要求，對Kr的同位素滯留時間不少于40h，對Xe的同位素滯留時間不少于960h，而實際電廠運行時滯留單元對Kr和Xe的滯留時間遠超過限值要求。

EPR堆型滯留單元采用活性炭對惰性氣體進行動態(tài)吸附，在動態(tài)吸附過程中，裂變產(chǎn)生的惰性氣體Kr、Xe相對于載氣（氮氣）在活性炭上發(fā)生物理吸附，而載氣不被吸附，這與氣相色譜的原理相似。滯留時間可通過下式計算：

其中：tr為核素r 的滯留時間，h；M 為活性炭質(zhì)量，g；V 為 運 行 工 況 下 的 氣 體 流 量，cm3／h；kr為活性炭對核素r 的動態(tài)吸附系數(shù)，cm3／g。

3.2 電廠工況分析

氣體運動過程，特別是滯留衰變過程與電廠運行工況密切相關(guān)，本節(jié)分析電廠停堆、啟動及功率運行期間影響氣體運動的所有工況［2］（表2）。

氣體釋放流量／（m3·h-1）運行階段 工況 運行工況描述 起始時間／h終止時間／h系統(tǒng)氣體運動總量／（m3·h-1）OC0 開始除氣 -72 0 0 —電廠停堆過程 OC1 控制棒落棒、熱停堆、穩(wěn)壓器降水位 0 1 5 5.2 OC2 正常泄漏 1 5 0.8 0.2 OC3 冷停堆 5 7.2 0 0 OC3a 注入除鹽水和硼酸、增大一回路水裝量 7.2 16 -93 0電廠停堆后 OC4 正常泄漏 16 19.3 0.7 0.2 OC5 3／4水位、停止除氣、減少一回路水裝量 19.3 19.5 13 65 OC5a 3／4水位、切換滯留床壓力至高位 19.5 22.7 208 65 OC6 正常泄漏 22.7 23 0.1 0.2 OC7 一回路氣相空間吹掃 23 26 300 100.2（N2）OC8 正常泄漏 26 29 0.6 0.2 OC9 一回路充水 29 30.4 -50 0 OC10 正常泄漏、冷卻劑處理 30.4 116 -102.7 0 OC11 一回路水位降至管嘴116 117.2 86.6 72.2

氣體釋放流量／（m3·h-1）OC12 正常泄漏 117.2 180 12.6 0.2 OC13 一路回充水至法蘭面 180 182.4 -76.5 0 OC14 正常泄漏、冷卻劑處理 182.4 398 107.8 0.5 OC15 降水位至3／4液位 398 398.7 45.5 65 OC16 正常泄漏 398.7 409.4 43.1 0.2 OC17 一回路充水至冷停堆液位 409.4 416.2 -220.3 0 OC18 正常泄漏 416.2 420 0.8 0.2電廠起堆過程 OC19 控制棒提升，一回路升溫 420 428 83.7 11.6 OC20 正常泄漏 428 455 5.4 0.2 OC21 升至滿功率 455 456 -4.5 0功率運行 OC22 正常泄漏 456 477 4.2 0.2 OC23 冷卻劑貯存罐補水 477 498.6 162 7.7 OC24 正常泄漏 498.6 502.6 400 100.2 OC25 正常泄漏 502.6 979.4 95.4 0.2 OC26 切換滯留床壓力至低位 979.4 992.6 255.3 20 OC27 正常泄漏 992.6 8 688 1 443.1 0.2 OC28 重新回到OC0 8 688 -72 0.5運行階段 工況 運行工況描述 起始時間／h終止時間／h系統(tǒng)氣體運動總量／（m3·h-1）—

4 延遲滯留計算

4.1 理論基礎(chǔ)

核素在活性炭滯留床內(nèi)的延遲滯留是一個動態(tài)吸附過程［3］，吸附主要靠兩類力：一類是范德華力，另一類是靜電力，整個過程類似氣相色譜柱。

不同運行工況下，氣體進入滯留床，放射性Kr和Xe等核素被吸附在活性炭上，一段時間后這些核素將從活性炭上解吸下來，并被下一段活性炭吸附，以此往復(fù)經(jīng)歷一段時間后排出滯留床。計算模型如圖3所示，其中Puc為消耗的活性炭份額，%；Puc：oc為OC工況消耗的活性炭份額，%。

圖3 延遲滯留計算模型Fig.3 Delay calculation model

4.2 滯留時間計算結(jié)果

不同工況下的Puc為：

其中：toc為OC工況的持續(xù)時間；Voc為OC工況時流經(jīng)滯留床的最大流量。

活性炭動態(tài)吸附過程可等效為如下數(shù)學(xué)模型：各工況引入的核素將占據(jù)一定量的活性炭空間，下一工況引入的核素將壓縮上一工況中核素的滯留時間。因此，核素在滯留床中總的衰變時間為活性炭被該核素充滿時刻各工況時間的累加值，即：

根據(jù)表2中1個換料周期所對應(yīng)的機組工況，可得到Kr和Xe的滯留過程及滯留時間（圖4）。

4.3 釋放濃度計算結(jié)果

經(jīng)上述論證，可知放射性氣體源項核素的放射性活度濃度以及釋放前在系統(tǒng)內(nèi)的停留時間，通過將表2所列釋放流量以及Kr和Xe衰變一定時間后的活度濃度相結(jié)合，便可得出釋放的“活度流量”，亦可得到總釋放量，如圖5所示。

圖4 Kr和Xe的滯留時間Fig.4 Decay time for Kr and Xe

圖5 氣體釋放活度流量Fig.5 Activity flow rate of released gas

需特別注意的是，在所有氣體源項中由于85Kr的半衰期很長（達10.76a），系統(tǒng)對其延遲滯留時間可忽略不計。圖5所示的活度流量中計入了85Kr的等效活度流量。

5 結(jié)論

本文論證了EPR 核電廠放射性氣體釋放前運動和延遲滯留狀態(tài)，選取換料周期1年作為計算時長，列舉了停堆、除氣、吹掃等操作下氣體析出的各類工況，并最終推出氣體釋放活度流量。

通過論證可知，氣體釋放量峰值發(fā)生在工況OC1、OC5、OC7、OC11、OC15、OC19、OC23、OC24 以及OC26。在這些工況下，系統(tǒng)可對Kr和Xe的主要同位素提供足夠的延遲滯留時間供其發(fā)生衰變，但由于85Kr半衰期很長，系統(tǒng)對其延遲滯留作用可忽略。根據(jù)論證結(jié)果，本文給出了系統(tǒng)最終向環(huán)境釋放的活度流量分布趨勢。

這一過程為分析EPR 核電廠氣態(tài)流出物的法規(guī)標(biāo)準符合性奠定了理論基礎(chǔ)。

［1］ LEIBE D.Gaseous waste processing system TEG SDM，Chapter 2：System operation［R］.Germany：SOFINEL，2009.

［2］ BROS O.EPR-TSN design transient specification list of loading condition［R］.France：AREVA NP，2009.

［3］ BECKER P.Sizing report for the delay beds［R］.Germany：AREVA GmbH，2013.