南極普里茲灣表層沉積物有機地球化學(xué)特征及其生態(tài)環(huán)境意義

趙軍 于培松 韓正兵 扈傳昱 潘建明

0 引言

現(xiàn)代分子有機地球化學(xué)研究表明，地質(zhì)體中生物標(biāo)志化合物的組成與其母體生物的種屬和區(qū)域氣候特征密切相關(guān)，因此生物標(biāo)志物的分布特征結(jié)構(gòu)演化模式及其參數(shù)特征可以用來判識環(huán)境中有機質(zhì)組成和來源，推斷過去的生態(tài)環(huán)境變化［1-2］，由此生物標(biāo)志物在全球氣候和環(huán)境研究中得到廣泛應(yīng)用。

類脂物是動植物體中較穩(wěn)定的一大類化合物，且不同種群生物的類脂物在組分和結(jié)構(gòu)上有所差別，因此沉積物中一些特定的類脂物可作為其母體生物的標(biāo)志物。例如，低碳數(shù)的飽和烴（C15—C19）主要來源于低等水生生物［3］，高碳數(shù)的飽和烴主要來源于水生植物（C25）［4］和陸生植物（C27—C31）［5］，雙峰群則是海陸生物的混合來源［6］。中短鏈脂肪酸（C15：0—C19：0）來源于海洋生物、藻類和細(xì)菌油脂，長鏈脂肪酸（C22：0—C34：0）則來源于陸地植物，并且具有偶碳優(yōu)勢［7］。甾烷在微生物作用下可以形成甾醇和甾烯醇［8］，其中，C27甾醇主要來源于海洋浮游動物，部分來自浮游藻類［9］；C28甾醇主要來源于硅藻，部分來自于甲藻、金藻和綠藻等［10］；C29甾醇主要來源于陸源高等植物［10］，部分來自硅藻等浮游藻類［9］。環(huán)境、氣候的差異可以影響生物體內(nèi)的生物標(biāo)志物特征，因此生物分子的變化能夠反映環(huán)境、氣候變化。如姥鮫烷／植烷（Pr／Ph）比值可以指示沉積環(huán)境的氧化還原條件，＜1是還原條件，＞1則是氧化條件［11-12］。脂肪酸 C18：2／C18：0比值可以指示溫度變化，在低緯度地區(qū)大多 ＜0.1，在高緯度地區(qū)則 ＞0.2［13］。

普里茲灣是中國南大洋考察與研究的重點區(qū)域之一，呈西南-東北走向的喇叭狀，灣西南嵌入南極大陸，東北臨南大洋，水深較淺（400—600 m），而在67°S附近陸坡以北則為水深超過3 000 m的深水洋區(qū)。其特定的地理環(huán)境和海底地形成為探索極地海域?qū)θ蜃兓憫?yīng)與反饋的理想?yún)^(qū)域［14］。目前，國際上有關(guān)高緯度海域生物標(biāo)志化合物的研究比較薄弱，中國科學(xué)家對東、西南極地區(qū)海域［15-17］、湖泊［13，18］以及陸地沉積物［19-20］進(jìn)行了有機地球化學(xué)研究，對生物標(biāo)志物沉積記錄的企鵝生態(tài)系統(tǒng)及南極環(huán)境氣候變化有了一定的認(rèn)識，但在普里茲灣海域開展的相關(guān)研究較少。本研究分析了南極普里茲灣海灣表層沉積物中的鏈烷烴、脂肪酸和醇類生物標(biāo)志物，討論其組成變化特征、物質(zhì)來源、沉積環(huán)境及其與浮游生物群落分布和氣候的聯(lián)系。

1 樣品采集和分析方法

1.1 樣品采集

中國第21次南極科學(xué)考察期間（2005年1—2月），“雪龍”號船在普里茲灣采集了普里茲灣中心區(qū)（Ⅲ-12和Ⅲ-13）、埃默里冰架區(qū)（ⅠS-4和ⅠS-11）及陸坡區(qū)（Ⅱ-9）等不同區(qū)域5個站位的沉積物樣品（圖1），其中Ⅲ-12站為多管無擾動采樣器采集，其他站點均為重力取樣。樣品采集后現(xiàn)場分樣，冷凍保存。本研究采用柱樣頂部0—1 cm進(jìn)行有機實驗分析。

圖1 南極普里茲灣2005年沉積物樣品采樣站位圖（藍(lán)色圓點表示沉積物采樣站位）Fig.1.Sediment samples collected in 2005 in Prydz Bay，Antarctica（Sampling stations of sediments were in blue dots）

1.2 分析方法

沉積物樣品在低于50℃條件下烘干，粉碎至100 mesh。可溶有機質(zhì)提取采用柱色層法。樣品用分析純二氯甲烷和甲醇（體積比為3∶1，全玻璃系統(tǒng)二次蒸餾）提取72 h，抽提水浴溫度控制在60℃左右，回流速度為4—5次／h。過濾的抽提物旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)至干，得到樣品中總類脂物（通常稱為氯仿瀝青“A”）。提取液加入6%的氫氧化鉀-甲醇溶液皂化后，用正已烷萃取中性組分，剩余溶液用鹽酸酸化（pH＝2），再用正已烷萃取脂肪酸組分。中性組分用氧化鋁、硅膠柱色譜分離，并用不同溶劑沖洗，獲得飽和烴、芳烴、酮和醇餾分。其中飽和烴直接上機進(jìn)行氣相色譜（GC）分析（圖2a）；脂肪酸組分用14%BF3-甲醇溶液酯化為脂肪酸甲酯再進(jìn)行GC分析（圖2b）；醇類組分用BSTFA溶液硅烷化轉(zhuǎn)變?yōu)門MS-醚，以進(jìn)行 GC-MS分析（圖2c）。

圖2 南極普里茲灣表層沉積物中生物標(biāo)志化合物氣相色譜圖和質(zhì)譜圖.（a）正構(gòu)烷烴氣相色譜圖；（b）脂肪酸氣相色譜圖；（c）甾烷 m／z 217質(zhì)量色譜圖。1—孕甾烷；2—升孕甾烷；3—13β，17α-重排膽甾烷（20S）；4—13β，17α-重排膽甾烷（20R）；5—24-甲基，13β，17α-重排膽甾烷（20S）；6—24-甲基，13β，17α-重排膽甾烷（20R）；7—5α，14α，17α-膽甾烷（20S）；8—5α，14β，17β-膽甾烷（20R）；9—5α，14β，17β-膽甾烷（20S）；10—5α，14α，17α-膽甾烷（20R）；11—24-甲基，5α，14α，17α-膽甾烷（20S）；12—24-甲基，5α，14β，17β-膽甾烷（20R）；13—24-甲基，5α，14β，17β-膽甾烷（20S）；14—24-甲基，5α，14α，17α-膽甾烷（20R）；15—24-乙基，5α，14α，17α-膽甾烷（20S）；16—24-乙基，5α，14β，17β-膽甾烷（20R）；17—24-乙基，5α，14β，17β-膽甾烷（20S）；18—24-乙基，5α，14α，17α-膽甾烷（20R）；19—4-甲基，24-乙基，5α-膽甾烷）Fig.2.The chromatograms of n-alkanes（a）and fatty acids（b），and mass spectrum of steranes（c，m／z＝217）in surface sediments of Prydz Bay，Antarctica

1.3 儀器條件

GC分析采用HP5890氣相色譜儀、彈性石英毛細(xì)管柱（DB-5涂層，30 m×0.25 mm內(nèi)徑，0.25μm膜厚）。進(jìn)樣溫度：280℃，初始溫度：80℃。升溫速度：5℃·min－1，終至溫度：280℃，保持 30 min。以特征碎片離子和相對保留指數(shù)對正構(gòu)烷烴進(jìn)行定性。GC-MS分析儀為Finigan-MATTSQ70B，色譜柱為彈性石英毛細(xì)管柱（DB-5，30 m×0.25 mm），起始溫度100℃，以5℃·min－1程序升溫至300℃，保持20 min。質(zhì)譜分析用電子轟擊離子源，電離電壓70 eV，電離電流350μA。

2 結(jié)果

2.1 總類脂物及其族組成

普里茲灣5個表層沉積物中總類脂物含量及其族組成見表1?？傤愔锖繛?41—1 362μg·g－1，Ⅲ-13站位含量最高，Ⅲ-12站位含量次之，然后依次為ⅠS-4和ⅠS-11站位，而Ⅱ-9站位最低。總類脂物的族組成以膠質(zhì)和瀝青質(zhì)含量最高，平均為82.62%，飽和烴含量次之，平均為15.22%，芳烴含量最低，為2.15%。這表明它們是以含雜原子的碳?xì)浠衔餅橹?，在很大程度上反映了原始母質(zhì)的面貌，烴類的新生作用極弱，主要是生物繼承烴或初級轉(zhuǎn)化烴。各站位樣品中飽和烴／芳烴比值變化不大，表明烴類母質(zhì)相對單一，有機質(zhì)主要來源于海洋浮游藻類，亦有部分陸源碎屑輸入。

表1 南極普里茲灣表層沉積物中總類脂物及其族組成Table 1.The contents and group compositions of total lipids in the surface sediments of Prydz Bay，Antarctica

2.2 正構(gòu)烷烴及其分子組合特征指數(shù)

如圖2a所示，普里茲灣表層沉積中飽和烴的氣相色譜具有碳數(shù)前鋒突出的特征，碳數(shù)分布范圍為C15—C33，前主峰碳為 C17或 C18，后主峰碳為 C29，具有明顯的雙峰群分布，這表明沉積物中有機物是低等水生生物和陸生植物的混合來源。飽和烴中正構(gòu)烷烴比例最高，為82.40%±3.01%，異構(gòu)烷烴和環(huán)烷烴比例較低，分別為7.95%±2.08%和9.65%±2.37%。正構(gòu)烷烴中輕烴／重?zé)N比值（∑C-21／∑C＋22）為0.25—0.50，Ⅲ-12站位的最高，Ⅲ-13站位次之，然后依次為ⅠS-4和ⅠS-11站位，而Ⅱ-9站位的最低。碳優(yōu)勢指數(shù) CPI為0.97—1.69，Ⅲ-13和Ⅲ-12站位的最高，ⅠS-4和ⅠS-11站位的次之，Ⅱ-9站位的最低（表2）。這表明沉積有機質(zhì)主要是菌藻等低等生物輸入，同時混有少量陸源碎屑，且灣外的陸源輸入要高于灣內(nèi)的。Pr／Ph為 0.35—0.72，沉積物總體上呈現(xiàn)出較強的還原性。Pr／C17為 0.24—0.40，Ph／C18為0.35—0.74，亦指示沉積有機質(zhì)主要是海源。

表2 南極普里茲灣表層沉積物中飽和烴分子組合特征指數(shù)Table 2.The characteristic indexes of saturated hydrocarbon molecular composition in the surface sediments of Prydz Bay，Antarctica

2.3 脂肪酸

普里茲灣表層沉積物中脂肪酸碳數(shù)分布在C12：0—C30：0之間（圖 2b），呈雙峰群分布，以 C16：0（棕櫚酸）占絕對優(yōu)勢，表明沉積有機質(zhì)來源于海洋生物。表征偶碳數(shù)分子與奇碳數(shù)分子的相對含量比值CPIA為3.12—6.05，具有顯著的偶奇優(yōu)勢，表明該區(qū)域沉積有機質(zhì)（尤其是低碳一元脂肪酸）是以低等藻類等海源自生生物為主，有較少的陸源高等植物碎屑輸入。一元脂肪酸相對含量，其中以C16：0和C18：1Δ9（油酸）相對含量較高（表 3）。這與該區(qū)域能夠大量合成 C16：0和 C18：1Δ9酸的硅藻占絕對優(yōu)勢（約 72%）［21］有關(guān)，浮游動物也有貢獻(xiàn)。C18：2／C18：0為0.23—0.95，Ⅱ-9站位的顯著低于其他站位，表明該站位的海水溫度高于其他站位。

表3 南極普里茲灣表層沉積物中一元脂肪酸相對含量Table 3.The relative contents of unitary fatty acids in the surface sediments of Prydz Bay，Antarctica

2.4 甾烷類

在普里茲灣表層沉積物中檢出較高豐度的C27—C29甾烷（圖2c），它們豐度的分布在一定程度上反映沉積有機質(zhì)的生源構(gòu)成。這三個碳數(shù)甾烷中，C27甾烷的平均相對含量為34.53% ±4.75%，C28甾烷為29.68% ±3.02%，C29甾烷為 35.79% ±1.88%（表4），含量變化不大，表明各站位沉積有機質(zhì)的生源構(gòu)成基本一致。C29＋C28甾烷相對含量平均為65.47%±4.75%，這主要與該海域存在著大量的硅藻［21］有關(guān)。相對含量較高的C29甾烷主要是由硅藻貢獻(xiàn)，陸源碎屑的貢獻(xiàn)亦不可忽視。該結(jié)果與正構(gòu)烷烴高碳部分主峰碳為C29的檢出結(jié)果相吻合。值得注意的是，在沉積物中亦檢出低碳數(shù)的孕甾烷（C21）和升孕甾烷（C22）（圖 2c），它們可以指示相對高鹽度等沉積環(huán)境［15］。

表4 南極普里茲灣表層沉積物中甾烷相對含量Table 4.The relative contents of steranes in the surface sediments of Prydz Bay，Antarctica

3 討論

3.1 生態(tài)環(huán)境特征

普里茲灣表層沉積物中的總類脂物含量，以灣內(nèi)中心區(qū)最高（平均1 193μg·g－1），埃默里冰架區(qū)次之（平均 572μg·g－1），陸坡區(qū)最低（341μg·g－1），與沉積有機碳（r＝0.97，p＜0.01）、總糖（r＝0.98，p＜0.01）、生物硅（r＝0.87，p＜0.1）、菜籽甾醇（r＝0.84，p＜0.1）以及表層海水葉綠素 a（r＝0.88，p＜0.05）具有顯著的正相關(guān)性［17，22-24］。這表明底層有機質(zhì)與上層水體中硅藻占優(yōu)勢的浮游植物密切相關(guān)。普里茲灣浮游植物群落以硅藻為主，密集區(qū)位于67°S以南的灣內(nèi)中心區(qū)［25］。浮游植物豐度高與其生長的環(huán)境有關(guān)，普里茲灣中心區(qū)域，上層水體穩(wěn)定度好［26］，有利于浮游植物的繁殖生長，浮游植物細(xì)胞豐度、初級生產(chǎn)力和新生產(chǎn)力均較高［27］。冰架區(qū)，在一年中形成開闊水域的時間較短，且海冰覆蓋率較高［28］，因而生產(chǎn)期較短，生物生產(chǎn)總量不大。陸坡區(qū)，位于南極輻合帶附近，常年經(jīng)受西風(fēng)漂流和東風(fēng)漂流切變以及西風(fēng)帶常年風(fēng)浪作用，上層水體混合劇烈，水體垂直穩(wěn)定性差，不利于浮游植物繁殖生產(chǎn)和沉積物保存［27-28］。浮游植物密集繁殖，消耗了水中大量的營養(yǎng)鹽，短期間消耗大于補償使得浮游植物含量與營養(yǎng)鹽成負(fù)相關(guān)性［29］，但整體上，在南極海域營養(yǎng)鹽不是浮游植物生長繁殖的限制因子［30］。

晶磷蝦是普里茲灣及鄰近海域浮游動物的優(yōu)勢種［31］，可能是沉積C27甾烷的主要來源。晶磷蝦與硅藻存在食物鏈關(guān)系，因此沉積C27甾烷含量與C28甾烷含量存在顯著的負(fù)相關(guān)性（r＝－0.98，p＜0.01）。浮游動物是南大洋生態(tài)系統(tǒng)中關(guān)鍵物種，在南大洋食物鏈中起著承上啟下的作用，浮游動物對浮游植物現(xiàn)存量和初級生產(chǎn)力影響非常大［32］，對營養(yǎng)物質(zhì)的再循環(huán)亦有重要作用［33］。

3.2 沉積有機質(zhì)的來源

南極普里茲灣因受大陸河流輸入、大氣飄塵及人類活動直接影響較小，且南極大陸不存在維管植物，其沉積有機質(zhì)主要來源于海洋上層浮游生物。相對較高的飽和烴／芳烴比值（＞2.5）［15］、較低的Pr／C17（＜0.5）［12］和 Pr／Ph（＜2）［12］均證明了這一點，且相對含量較高 C16：0和 C18：1Δ9脂肪酸以及 C29＋C28甾烷顯示，硅藻對海源自生沉積有機質(zhì)的貢獻(xiàn)比重很大。但沉積樣品中飽和烴雙峰群、后主峰碳（C29）的存在及較高含量的 C29甾烷（35.79% ±1.88%），表明該區(qū)域的沉積有機質(zhì)存在外域輸入。CPI的結(jié)果顯示，普里茲灣中心區(qū)Ⅲ-12和Ⅲ-13站位（平均值為1.60）的外域輸入要明顯高于陸坡區(qū)和埃默里冰架區(qū)（平均值為1.01）。這與南極繞極深層水和南極底層水可能向南伸展到普里茲灣陸架區(qū)域，且攜帶的外來物質(zhì)在此沉積有關(guān)。這樣的低溫、高鹽、高密度水體借助于深海的經(jīng)向環(huán)流，在運移途中加入了流經(jīng)水域攜帶陸源碎屑的水團(tuán)，實現(xiàn)與中、低緯度大洋與南大洋的水交換和物質(zhì)交換［34-35］。此外，雖然普里茲灣5個站位的 Pr／Ph值均＜1，顯示出還原性的沉積環(huán)境，但中心區(qū)Ⅲ-12和Ⅲ-13站位的Pr／Ph值（平均值為0.69）較埃默里冰架區(qū)和陸坡區(qū)（平均值為0.39）的略高，與CPI的變化趨勢一致（r＝0.92，p＜0.05）。這是否也與南極底層流具有低溫、高密、高鹽，尤其是富氧特點［35］有關(guān)？

3.3 潛在的示溫作用

脂肪酸是細(xì)胞膜的重要組成物質(zhì)。生物會通過改變脂類的組成來調(diào)節(jié)膜的流動性和相應(yīng)結(jié)構(gòu)以適應(yīng)環(huán)境溫度的變化。較高的 C18：2／C18：0比值對應(yīng)于較低的環(huán)境溫度，且與脂肪酸總量無關(guān)［36］。普里茲灣中心區(qū)和冰架區(qū)沉積物中脂肪酸 C18：2／C18：0比值（0.78）比低緯度地區(qū)（大多 ＜0.1）的要高得多［13］。這表明在南極地區(qū)寒冷的氣候條件下，生物體為了抵御寒冷、保持其體內(nèi)生物膜的流動性，趨于合成較多不飽和脂肪酸。陸坡區(qū)Ⅱ-9站位的 C18：2／C18：0比值相對較低（0.23），這指示著南極夏季普里茲灣陸坡區(qū)的表層海水溫度要高于灣中心區(qū)和冰架區(qū)［37］。因其可對溫度變化做出響應(yīng)，脂肪酸 C18：2／C18：0比值有可能用以揭示沉積環(huán)境當(dāng)時氣候狀況［38］。

4 結(jié)論

普里茲灣表層沉積物中的總類脂物含量，以灣內(nèi)中心區(qū)最高、埃默里冰架區(qū)次之、陸坡區(qū)最低，且與沉積有機碳、總糖、生物硅、菜籽甾醇、表層海水葉綠素a等參數(shù)顯著正相關(guān)，表明底層有機質(zhì)與上層水體中以硅藻為主的浮游植物密切相關(guān)。沉積C27甾烷含量與C28甾烷顯著負(fù)相關(guān)，指示著晶磷蝦與硅藻的食物鏈關(guān)系。相對較高的飽和烴／芳烴比值、較低的Pr／C17和Pr／Ph比值證明沉積有機質(zhì)主要來源于以硅藻為主的海洋上層浮游生物，同時飽和烴雙峰群、后主峰碳（C29）的存在及較高含量的C29甾烷表明該區(qū)域的沉積有機質(zhì)存在外域輸入，且CPI和Pr／Ph比值顯示灣中心區(qū)的外域輸入要高于陸坡區(qū)和冰架區(qū)。灣中心區(qū)和冰架區(qū)沉積物中脂肪酸C18：2／C18：0比值要高于低緯度地區(qū)，陸坡區(qū)的 C18：2／C18：0比值相對較低，表明南極夏季普里茲灣陸坡區(qū)的表層海水溫度要高于灣中心區(qū)和冰架區(qū)。

致謝 本研究使用的樣品由中國極地研究中心沉積物庫提供，中國第21次南極科學(xué)考察隊隊員在采集樣品中付出了辛勤勞動，在此一并謝忱！

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