用γ能譜全能峰計數(shù)率測量輻射劑量率的方法研究

賀 軍 楊朝文,2

用γ能譜全能峰計數(shù)率測量輻射劑量率的方法研究

賀 軍1楊朝文1,2

1（四川大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 成都 610065）
2（四川大學(xué) 輻射物理及技術(shù)教育部重點實驗室 成都 610065）

提出了通過γ能譜全能峰測量吸收劑量的方法，定義了全能峰角響應(yīng)函數(shù)。采用蒙特卡羅方法計算了50 mm×50 mm NaI(Tl)探測器的平均角響應(yīng)隨射線能量的變化，用標(biāo)準(zhǔn)點源137Cs、60Co、152Eu、133Ba和參考輻射場137Cs、60Co、226Ra、241Am進行了實驗驗證。結(jié)果證明，在近似各向同性的條件下，對標(biāo)準(zhǔn)點源的測量結(jié)果與理論值相比誤差小于2%，對參考輻射場的測量結(jié)果與電離室測量結(jié)果相差小于3%。該方法適合低能到高能的較寬能譜段劑量率測量，不僅能測出某種核素對總劑量率的貢獻，且能同時分辨核素種類，無需實驗刻度。

γ能譜，全能峰，NaI(Tl)探測器，響應(yīng)函數(shù)，劑量率

目前廣泛用于X、γ輻射劑量率測量的儀器主要有電離室、閃爍計數(shù)器和G-M計數(shù)管。電離室能量響應(yīng)較好，測量的劑量率較為準(zhǔn)確，通常也以其測量值作為參考值。但電離室對X、γ射線的探測效率低，易受溫度、氣壓的影響，體積較大，通常無法分辨核素種類。電離室種類有很多，其中自由空氣電離室一般為國家一級或二級劑量標(biāo)準(zhǔn)實驗室所配置，作為標(biāo)準(zhǔn)，常用在對現(xiàn)場使用的劑量儀進行校準(zhǔn)。其他類型劑量儀大多是采用核脈沖計數(shù)率加相對修正的方法實現(xiàn)劑量率的測量，這類儀器一般存在嚴(yán)重的能量響應(yīng)問題[1-2]，其準(zhǔn)確度會隨著入射粒子能量的不同而存在較大差異。多數(shù)γ劑量儀表的靈敏度在低于200 keV能量區(qū)域內(nèi)的某一能量處會出現(xiàn)“峰值”，對于能量為100 keV的光子，有的劑量儀表讀數(shù)可達真實劑量率的20倍以上[3]，因此這類劑量儀只適用于對精度要求不高的現(xiàn)場使用。目前幾乎所有的劑量儀都無法分辨放射性核素種類，不能得出各放射性核素對劑量率的貢獻。

改善儀器的能量響應(yīng)，可從物理結(jié)構(gòu)上考慮，但受多種因素的限制。近年來，國內(nèi)外相繼通過軟件算法改進儀器的能量響應(yīng)，其中能譜法應(yīng)用較多。通過能譜來實現(xiàn)γ劑量測量的方法最初在20世紀(jì)60年代提出[4]，經(jīng)過多年發(fā)展目前通過γ能譜換算劑量的主要方法有總窗法或總譜能量法[4-6]、貝克公式法[4,7]、HASL標(biāo)定法[6,8-9]、G(E)函數(shù)法[6,8-10]等?？偞胺ɑ蚩傋V能量法標(biāo)定簡單，但會引入很大誤差，特別是總窗法，同時這兩種方法都無法估算具體某核素對劑量率的貢獻，適用于對精度要求不高的各種輻射環(huán)境。貝克公式法只能計算室外環(huán)境中離地面1 m處的空氣吸收劑量率，且必須滿足天然放射性元素在土壤中分布均勻，構(gòu)成無限大平面的均勻輻射場，并且鈾和鐳處于放射性平衡狀態(tài)，所以并不是所有情況都適用這種方法，同時貝克公式法沒有考慮土壤濕度、射氣系數(shù)、人工放射性核素等因素的影響，會引入很大誤差，只能作粗略估算。HASL標(biāo)定法靈敏度高，同時能分辨各核素對劑量的貢獻，但是其中有的刻度因子依賴于源的分布、土壤的組分及密度等因素，其刻度因子計算繁雜，且只能計算室外環(huán)境中離地面一定高度處的劑量率，應(yīng)用較少。G(E)函數(shù)法適用的輻射環(huán)境較廣泛，由于利用全譜數(shù)據(jù)，能夠較好解決能量響應(yīng)問題，但是無法估算各核素對總劑量率的貢獻，能譜在低能端受各種噪聲影響較大。

NaI(Tl)探測器是廣泛使用的探測器，具有較好的能量分辨能力，較高的探測效率，既用于能譜測量，也用于劑量率測量。但目前用于劑量率測量的NaI(Tl)探測器，大多仍是基于脈沖計數(shù)率的測量，依然存在能量響應(yīng)問題。本文以NaI(Tl)探測器為例，從理論上建立了基于全能峰的劑量率計算方法，采用蒙特卡羅方法模擬獲得了各向同性輻射場中探測器的平均全能峰響應(yīng)，通過標(biāo)準(zhǔn)點源和計量站γ射線參考輻射場進行了γ射線能譜測量，利用全能峰計數(shù)率進行了劑量率計算，與其他類型劑量儀器測量結(jié)果進行了比較，結(jié)果精度優(yōu)于其他劑量儀器。該研究為開發(fā)基于能譜全能峰的輻射劑量儀打下了理論基礎(chǔ)。

1 基本原理

在帶電粒子平衡條件下，γ光子在空氣中某點處的空氣吸收劑量率與光子注量率有下列關(guān)系：

式中，D為γ射線在注量率為φ 的某點處空氣的吸收劑量率，Gy·s-1；φ 為空氣中在計算劑量點處γ射線的注量率，m-2·s-1；μen/ρ為能量為E的γ射線在空氣中的質(zhì)能吸收系數(shù)，m2·kg-1；E為γ射線的能量，J。

空氣質(zhì)能吸收系數(shù)是隨著γ射線的能量而變化的，目前國際上已算出0.01-10 MeV的一系列離散能量點γ光子在空氣中的質(zhì)能吸收系數(shù)，該值可以通過查表得到[11]。通過這些數(shù)據(jù)可以作出空氣質(zhì)能吸收系數(shù)與光子能量的關(guān)系圖(圖1)。

圖1 空氣質(zhì)能吸收系數(shù)隨光子能量變化Fig.1 Quality energy absorption coefficients of air vs. the energy.

由式(1)，如果知道射線能量E和注量率φ，就可得到劑量率。對于能譜測量，射線能量可以根據(jù)能譜中全能峰得到。但如何能得到注量率？能否利用能譜中特征能量的全能峰計數(shù)率來度量注量率？

NaI(Tl)探測器是常用的閃爍探測器，射線沿不同方向入射，NaI(Tl)探測器角度響應(yīng)是不同的，如圖2所示。為了建立光子注量率與探測器全能峰計數(shù)率的關(guān)系，需要知道單位注量率的γ光子沿探測器不同角度入射產(chǎn)生的全能峰計數(shù)率，即：

式中，θ為γ射線入射方向與探測器軸線的夾角；φ為θ方向平行射向探測器的γ射線注量率，m-2·s-1；Nf(θ)為探測器測量到的全能峰計數(shù)率，cps；n(θ)為單位注量率的γ射線束所產(chǎn)生的全能峰計數(shù)率，即角響應(yīng)函數(shù)，cps·m2·s。

圖2 刻度示意圖Fig.2 Schematic diagram of scale.

對于各向同性輻射場，如環(huán)境本底輻射，探測器處于來自四面八方的射線照射，可認(rèn)為光子注量率與方向無關(guān)，那么全能峰計數(shù)率可表示為：

根據(jù)式(1)-(4)，在各向同性的輻射場，空氣吸收劑量率為：

式(5)將探測器全能峰計數(shù)率平均角響應(yīng)值與空氣中某點的吸收劑量率聯(lián)系起來了。只要得到探測器全能峰計數(shù)率的平均角響應(yīng)值，就可以通過式(5)計算出吸收劑量率。這種方法從能量和計數(shù)率兩方面來測量劑量率，解決了探測器的能量響應(yīng)問題。且由于利用能譜中全能峰，噪聲干擾較小，相對統(tǒng)計漲落較小，與全譜法相比能夠有效減小測量誤差，適用于各向同性輻射場中探測器探測范圍內(nèi)任一能量入射γ射線的劑量率測量。

2 蒙特卡羅模擬

n(θ)與探測器的結(jié)構(gòu)參數(shù)有關(guān)，每臺儀器的n(θ)均不同，可通過實驗刻度也可通過蒙特卡羅模擬計算得到。實驗刻度要求大面積的源并產(chǎn)生平行射線束，一般很難得到，因此，蒙特卡羅模擬是一個有效的方法。

利用蒙特卡羅程序MCNP5，模擬了實際使用的?50 mm×50 mm NaI(Tl)探測器。假設(shè)面源朝同一個方向θ發(fā)射平行γ射線束，且覆蓋整個NaI(Tl)晶體，在此條件下模擬得到相應(yīng)的能譜。然后分別改變射線入射方向θ，得出不同入射角度下的響應(yīng)函數(shù)n(θ)。模擬的能量在0.02-3 MeV均勻分布，共模擬了32個，其中一些能量點選取137Cs、60Co、152Eu、133Ba等核素發(fā)射的特征能量。因探測器的對稱性，僅在[0,π/2]內(nèi)等間隔選取19個角度進行模擬。

圖3為模擬的4個能量的角響應(yīng)因子，以0°方向為參考，歸一化后的角響應(yīng)因子n(θ)/n(0)隨角度的變化。由圖3可看到，不同能量的入射γ射線角響應(yīng)因子的變化趨勢有很大差別。圖4為歸一化平均角響應(yīng)因子隨入射γ射線能量的變化趨勢。從圖4可看到，平均角響應(yīng)因子在0.02-3 MeV有較大變化，尤其是在低能端。這就是有的劑量儀盡管作了能量響應(yīng)校正或者補償，但在實際使用中仍然存在較大誤差的原因，因它們沒有考慮角度響應(yīng)的校正。

圖3 歸一化角響應(yīng)因子Fig.3 Normalized angular response.

圖4 歸一化平均角響應(yīng)隨射線能量的變化Fig.4 Normalized average angular response vs. energy of γ-rays.

表1列出了γ射線能量在0.02-3 MeV，所模擬探測器的單位注量率的全能峰計數(shù)率平均角響應(yīng)值n。對這些數(shù)據(jù)作插值處理，可得到該NaI(Tl)探測器在此能量范圍內(nèi)的響應(yīng)曲線，如圖5所示。

圖5 響應(yīng)曲線Fig.5 Response curve.

由圖5，隨著入射能量的增大，平均響應(yīng)值變化趨于平緩，但在低能端響應(yīng)變化較大，并且入射能量在0.12 MeV附近時該探測器響應(yīng)存在峰值，這也印證了文獻[3]的說法。所以輻射劑量測量領(lǐng)域必須考慮射線能量的影響，不能只簡單地以計數(shù)率來換算劑量率，否則有些能量段誤差會達到幾倍甚至幾十倍，特別是在低能段。

表1 單位注量率下全能峰計數(shù)率平均響應(yīng)值Table 1 Average peak counting rate per unit flux.

3 實驗驗證

為了驗證上述方法，利用標(biāo)準(zhǔn)點源和二級計量站參考輻射場進行實驗驗證比對。

先通過NaI(Tl)能譜儀獲取輻射場γ能譜，如圖6所示。為保證探測器測量對象為近似各向同性的輻射場，測量中保證源和測量點距離不變，在[0°,90°]范圍內(nèi)轉(zhuǎn)動探測器均勻探測，每隔5°測量相同時間；然后利用測得的γ能譜得到各分支γ射線的能量及對應(yīng)的全能峰計數(shù)率；再利用式(5)計算出各分支γ射線在探測點處產(chǎn)生的空氣吸收劑量率；最后將各分支劑量率加起來得到總的空氣吸收劑量率。

首先，利用已知標(biāo)準(zhǔn)點源137Cs、60Co、152Eu、133Ba進行實驗驗證。作為對比，同時用貝谷公司生產(chǎn)的BS9511型劑量率儀在相同實驗條件下進行伴隨測量，結(jié)果列于表2。表2中測量值均為多次測量的平均值。

圖6 測量示意圖Fig.6 Schematic diagram of measurement.

表2 標(biāo)準(zhǔn)點源測量結(jié)果對比Table 2 The contrast of standard point sources measurement results.

由表2，BS9511型便攜儀對于137Cs源測量比較準(zhǔn)確，這是由于其通過137Cs進行校準(zhǔn)，而對于其他能量段的測量則誤差較大，特別是133Ba，因其多條射線能量在50-380 keV，儀器對這部分射線的響應(yīng)與對137Cs 0.661 MeV射線的響應(yīng)相差較大，所以測量的結(jié)果與理論值相差也較大，達到100%以上。而本方法對幾種標(biāo)準(zhǔn)源的測量結(jié)果偏差都較小，平均相對偏差小于2%。

其次，在某二級計量檢定站γ射線參考輻射場進行了對比測量，實驗用到的儀器有NaI(Tl)探測器及ORTEC公司生產(chǎn)的多道能譜儀、PTW公司生產(chǎn)的10 L球形電離室、貝谷公司生產(chǎn)的BS9511型便攜式劑量率儀、上海明核公司生產(chǎn)的D50-02型固定式輻射儀。用PTW 10 L球形電離室的測量結(jié)果作為測量點空氣吸收劑量率的參考值。該電離室經(jīng)中國計量科學(xué)院刻度，其基準(zhǔn)可以溯源到國家基準(zhǔn)，測量不確定度為U=5%(k=2)。實驗中通過對放射源加減衰減片來改變測量點劑量率的水平，結(jié)果列于表3。表3中測量值均為各儀器多次測量的平均值。

從表3中可以看到，BS9511型便攜儀對137Cs源測量結(jié)果相對偏差較小，而對其他核素測量結(jié)果則偏差較大。D50-02輻射儀整體偏差均較大，其中D50-02輻射儀對241Am的測量結(jié)果是電離室給出的參考值的5倍多，而BS9511型便攜儀對241Am的測量結(jié)果比參考值偏小了70.67%，這是由于其閃爍體屏蔽層對241Am發(fā)射能量衰減較大導(dǎo)致。而本法對各放射源測量結(jié)果總體偏差較小，平均相對偏差小于3%。

表3 參考輻射場測量結(jié)果對比Table 3 The contrast of reference radiation field measurement results.

4 結(jié)語

提出了基于能譜全能峰計數(shù)率的吸收劑量測量方法，用標(biāo)準(zhǔn)點源和參考輻射場進行了實驗驗證，結(jié)果證明，在近似各向同性的輻射場中，利用能譜全能峰計數(shù)率來計算吸收劑量率的方法是可行的，蒙特卡羅方法計算探測器全能峰計數(shù)率響應(yīng)函數(shù)是一種有效的方法，避免了實驗刻度的困難。該方法適合低能到高能的較寬能譜段劑量率測量，不僅能測出某種核素對總劑量率的貢獻，且能同時分辨核素種類，簡單易行，通用性強。

由于基于能譜測量，在環(huán)境級劑量率測量范圍內(nèi)，這種方法比一般的僅通過計數(shù)來測量劑量率的儀器精度要高的多。但是，能譜儀在高計數(shù)率下的漏計數(shù)與能譜儀的分辨時間有關(guān)，減小譜儀分辨時間就能提高防護級劑量率的測量精度。因此，在防護級劑量率測量范圍內(nèi)，對能譜儀的采樣率要求較高。另一方面，從復(fù)雜能譜求解全能峰的精度也會影響劑量測量精度，這些都是該方法在儀器化過程中需要解決的問題。

致謝 感謝中國測試技術(shù)研究院楊勇、張京隆的幫助；感謝中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所文德智、劉易鑫的幫助；感謝本核物理實驗室覃雪的幫助。

1 李德平, 潘自強. 核輻射防護監(jiān)測[M]. 北京: 原子能出版社, 1988

LI Deping, PAN Ziqiang. Nuclear radiation protection monitoring[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 1988

2 岳清宇, 王薇, 盛沛茹. G-M計數(shù)管在環(huán)境γ輻射連續(xù)監(jiān)測中的應(yīng)用[J]. 輻射防護, 2005, 25(4): 227-230

YUE Qingyu, WANG Wei, SHENG Peiru. Application of G-M counter in environmental γ radiation continuous monitoring[J]. Radiation Protection, 2005, 25(4): 227-230

3 雷兆琦, 韓奎初, 郁培信. γ劑量儀表的能量響應(yīng)[J]. 原子能科學(xué)技術(shù), 1977, 4(1): 37-44

LEI Zaoqi, HAN Kuichu, YU Peixin. The energy response of γ dose meter[J]. Atomic Energy Science and Technology, 1977, 4(1): 37-44

4 王南萍, 裴少英, 黃英, 等. 環(huán)境γ能譜測量方法研究及應(yīng)用[J]. 輻射防護, 2005, 25(6): 347-356

WANG Nanping, PEI Shaoying, HUANG Ying, et al. Research on and application of methods for gamma-ray spectrometry in environmental monitoring[J]. Radiation Protection, 2005, 25(6): 347-356

5 朱國義, 湯月里, 劉樹德, 等. 用NaI(Tl) γ譜儀測量環(huán)境γ照射量率的總譜能量法[J]. 輻射防護, 1984, 4(4): 257-264 ZHU Guoyi, TANG Yueli, LIU Shude, et al. Total spectrum energy method for measuring environmental gamma exposure rate by NaI(Tl)[J]. Radiation Protection, 1984, 4(4): 257-264

6 Beck H L, Decampo J, Gogolak C. In situ Ge(Li) and NaI(Tl) gamma-ray spectrometry[R]. USAEC Report, HASL-258, 1972

7 Lowder W M, Beck H L, Condon W J. Spectrometric determination of dose rates from natural an fallout gamma radiation in the Unite States 1962-1963[J]. Nature, 1964, 202(4934): 745-749

8 Beck H L, Condon W J, Lowder W M. Spectrometric techniques for measuring environmental gamma radiation[R]. USAEC Report, HASL-150, 1964

9 Terada H, Sakai E, Katagiri M. Environmental gamma-ray exposure rates measured by in-situ Ge(Li) spectrometer[J]. Journal of Nuclear Science and Technology, 1980, 17(4): 281-290

10 任曉娜, 胡遵素. 用NaI(Tl)探測器測量γ輻射場劑量特性的加權(quán)積分法研究[J]. 輻射防護, 2003, 23(2): 65-72

REN Xiaona, HU Zunsu. Study on a weighted integration method by using NaI(Tl) detector for measuring dosimetric properties of the gamma-radiation field[J]. Radiation Protection, 2003, 23(2): 65-72

11 中國計量測試學(xué)會電離輻射專業(yè)委員會編. 輻射劑量學(xué)常用數(shù)據(jù)[M]. 北京: 中國計量出版社, 1987

Chinese Society for Measurement of Professional Committee of Ionizing Radiation. Radiation dosimetrycommon data[M]. Beijing: China Metrology Press, 1987

CLC TL818

Measurement of γ absorption dose rate through measuring the full energy peak of γ spectrum

HE Jun1YANG Chaowen1,2
1(College of Physics Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610065, China)
2(Key Laboratory of Radiation Physics and Technology, Sichuan University, Chengdu 610065, China)

Background: At present most radiation dose meters have the serious problem of energy response, and they just use the count rate plus relative correction method to measure the dose rate. This method has large error, and cannot distinguish the type of radionuclide, also cannot obtain the contribution of each radionuclide to the dose rate. Purpose: The research of new method is to measure the dose rate and improve the accuracy of measurement. Methods: The method of γ dose rate measurement through measuring full energy peak of γ spectrum was put forward, the angular response function of parallel γ ray injected into detector was defined. The average angular response over full space in the energy range from 0.02 MeV to 3 MeV was calculated by Monte Carlo simulation for ?50 mm×50 mm NaI(Tl) detector. Measurement tests have been done using standard radioactive sources of137Cs,60Co,152Eu,133Ba and in reference radioactive field of137Cs,60Co,226Ra,241Am in a national lab. Results: The test errors are smaller than 2% compared with the theoretical value for standard sources, and smaller than 3% compared with the value of PTW 10 L spherical chamber for reference radiation field. Conclusion: The results show that the method is suitable for the dose rate measurement for a wide range of energy without experimental calibration, can calculate the dose rate of different energy ray, and at the same time identify the radioactive nuclides in the radiation source.

γ energy spectrum, Full energy peak, NaI(Tl) detector, Response function, Dose rate

TL818

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.070403

國家自然科學(xué)基金委員會和中國工程物理研究院聯(lián)合基金(No.11076020)資助

賀軍，男，1987年出生，2009年畢業(yè)于四川大學(xué)，現(xiàn)四川大學(xué)在讀碩士研究生，主要從事核信息獲取與處理研究

楊朝文，E-mail: ycw@scu.edu.cn

2014-02-15，

2014-03-16