中國三個不同富營養(yǎng)化湖泊沉積物中Cu、Zn賦存特征及其與營養(yǎng)鹽的相關性分析

魯成秀，成杰民

山東師范大學人口·資源與環(huán)境學院，山東 濟南 250014

中國三個不同富營養(yǎng)化湖泊沉積物中Cu、Zn賦存特征及其與營養(yǎng)鹽的相關性分析

魯成秀，成杰民*

山東師范大學人口·資源與環(huán)境學院，山東 濟南 250014

對太湖、南四湖、白洋淀三個不同富營養(yǎng)化湖泊沉積物進行采樣，采用Tessier連續(xù)提取法，測定了3個湖泊表層沉積物中Cu、Zn兩種重金屬的賦存形態(tài)，并初步探討了重金屬各形態(tài)與沉積物及上覆水中營養(yǎng)鹽的相關關系。結果表明，沉積物中重金屬總量以白洋淀最高，太湖最低，但重金屬污染程度為太湖＞南四湖＞白洋淀，太湖Cu污染指數(shù)為1.34～1.6，白洋淀Cu污染指數(shù)僅為0.79～1.17。沉積物中重金屬賦存形態(tài)Cu主要以殘渣態(tài)和有機質結合態(tài)為主（二者之和占73%以上），Zn則以殘渣態(tài)和Fe-Mn氧化態(tài)占優(yōu)（二者之和比例達83%以上），含量最少的均為可交換態(tài)。不同湖泊沉積物重金屬賦存形態(tài)差異較大，太湖殘渣態(tài)重金屬占總量的比例最小（Cu為43%～56%，Zn為49%～63%），南四湖殘渣態(tài)占的比例最大（Cu為59%～82%、Zn為64%～77%）；可交換態(tài)比重在太湖中最高（Cu占3.2%～5.6%，Zn為1.3%～1.5%），在南四湖中最低（Cu為1.1%～2.9%，Zn未檢出）。從“非穩(wěn)定態(tài)”重金屬（除殘渣態(tài)外的四種形態(tài)之和）所占比例看，相較其它兩個湖泊，太湖沉積物中重金屬污染人為輸入的活性態(tài)占較大比重，具有較高的二次釋放風險。相關性分析得出，重金屬Cu的可交換態(tài)與上覆水中總氮及總磷之間存在著極顯著的正相關關系，碳酸鹽結合態(tài)Cu與沉積物中營養(yǎng)鹽呈現(xiàn)出顯著的負相關性，說明水體的富營養(yǎng)化程度加劇可能會增強沉積物中Cu向水體釋放的風險。

富營養(yǎng)化；沉積物；重金屬；形態(tài)；相關性

目前，湖泊水體污染嚴重，其中重金屬污染和水體富營養(yǎng)化是兩大主要問題。

重金屬作為一類主要的環(huán)境污染物，因其難降解、毒性大等特性，且有通過食物鏈危害人類健康的潛在危險，而被學者廣泛關注（Coz等，2008；Nguyen等，2005）。湖泊沉積物因含有各種各樣的無機、有機膠體，如天然有機質、有生命的各種微生物、水合鐵錳氧化物以及礦物質等，容易與重金屬發(fā)生吸附、絡合、沉淀等作用，使得重金屬以不同的賦存形態(tài)存在（金相燦等，1992；Tessier等，1979）。不同形態(tài)的重金屬對動植物有不同的生物有效性和毒性，且會隨著周圍環(huán)境條件，如水體pH值、溫度、外源重金屬與有機質等的改變而發(fā)生形態(tài)轉化（Kot和Namiesnik，2000；汪玉娟等，2009），甚至重新釋放入水中，造成水體的二次污染。因此，研究重金屬在沉積物中的形態(tài)分布對于了解重金屬的遷移轉化規(guī)律和對生物的毒害作用等具有重要意義。

有關重金屬形態(tài)方面的研究已有不少報道，但大多集中于單個湖泊或河流海灣沉積物中重金屬的形態(tài)分布及其潛在生態(tài)風險評價等方面（Alomary和Belhadj，2007；劉恩峰等，2007；袁旭音等，2004；李仁英等，2008；Carman等，2007），很少涉及不同生態(tài)類型、不同富營養(yǎng)化程度湖泊沉積物中重金屬的賦存形態(tài)特征的比較。草型和藻型湖泊是兩種不同生態(tài)類型的湖泊，水生植被不同，水質特征不同（李英杰等，2009），富營養(yǎng)化程度不同，沉積物組成不同，和重金屬的結合能力也不相同。另一方面，水體富營養(yǎng)化具有很強的內源性，沉積物營養(yǎng)鹽釋放加速水體富營養(yǎng)化的同時，是否會對重金屬的釋放或賦存形態(tài)產(chǎn)生影響？本研究即從這一角度出發(fā)，選取太湖、南四湖、白洋淀三個不同富營養(yǎng)化湖泊沉積物樣本，采用Tessier法測定沉積物中Cu、Zn的賦存形態(tài)，分析重金屬形態(tài)與富營養(yǎng)化的相關關系，以期對探討富營養(yǎng)化湖泊中重金屬與營養(yǎng)鹽間的相互影響機制提供一定的參考價值。

1 研究區(qū)概況

太湖是我國第三大淡水湖，面積2338 km2，平均水深1.89 m，是一個典型的淺水湖泊。自20世紀60年代以來，太湖的水質表現(xiàn)為每10年左右下降一個級別，水環(huán)境已呈現(xiàn)出水體富營養(yǎng)化、重金屬和有毒有害有機物污染的特征（秦伯強等，2007）。更有研究報道，藻型生態(tài)系統(tǒng)在太湖北部梅梁灣已經(jīng)進入穩(wěn)定期，在湖心區(qū)、西南湖區(qū)及貢湖灣的部分湖區(qū)正在不斷發(fā)展（朱廣偉，2008）。

南四湖地處江蘇、山東兩省的交界地區(qū)，是南水北調工程的重要調蓄水庫。全湖由南陽湖、昭陽湖、獨山湖和微山湖4個湖泊沿SE-NW方向串聯(lián)而成，面積1266 km2，平均水深1.46 m，是我國著名的淺水型河流堰塞湖。從整體看，南四湖三態(tài)氮與可溶性磷之比為80～90：1，浮游植物和大型水生植物生產(chǎn)量之比為0.87：1，屬磷限制性草藻混合型湖泊，兼有草型和藻型湖泊的性質（趙萱等，2012）。

白洋淀位于河北省中部，總面積366 km2，主要由白洋淀正淀、馬棚淀、燒車淀等大小不等的143個淀泊和3700多條溝壕組成。淀內一般水深2～3 m，淀底為黑色淤泥，水體流動性弱，光照充足，有利于水生植物生長，主要優(yōu)勢種是蘆葦，屬于典型的草型湖泊。多年來，由于水資源不足和人類大規(guī)模經(jīng)濟活動的影響，白洋淀水體受到污染、生態(tài)環(huán)境惡化，湖水和底泥的營養(yǎng)物質含量增高，目前正處于沼澤化和衰亡的過程中（王為東等，2010）。

2 材料與方法

2.1 樣品采集與處理

分別于2009年10月（太湖）、2010年5月（南四湖）和2009年5月（白洋淀）用柱狀采樣器在三個不同生態(tài)型的湖泊局部區(qū)域采集表層沉積物樣品11個，具體采樣點位見圖1。

上覆水各指標均委托當?shù)丨h(huán)境監(jiān)測站分析測定；沉積物樣品帶回實驗室，于陰涼處室溫風干，剔除石塊、水草等雜物。風干樣品先粗磨過20目的尼龍篩，然后取100 g左右研磨過100目篩，處理好的樣品密封于聚乙烯樣品袋中待測。

2.2 分析方法

各采樣點水質分析按照《水和廢水監(jiān)測分析方法》（第四版）（國家環(huán)境保護總局，2002）進行：pH值為便攜式pH計法；COD采用重鉻酸鉀法；NH4-N為鈉氏試劑光度法；TN采用過硫酸鉀氧化-紫外分光光度法；TP為鉬銻抗分光光度法。

圖1 采樣點位示意圖Fig. 1 Sites of sampling from different lakes

沉積物基本理化性質的分析按照土壤農業(yè)化學分析方法（魯如坤，1999）進行：pH值采用1：2.5土液比，pH計測定；有機質采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化—容量法；TN采用半微量開氏法；TP為酸溶-鉬銻抗比色法。

重金屬形態(tài)分析參考Tessier法（Tessier等,1979）進行；重金屬總量采用HCl-HNO3-HClO4消化體系消解，Z-8000型原子吸收分光光度計測定。

3 結果與討論

3.1 不同湖泊沉積物及上覆水主要理化特征

有研究指出（王珺等，2010），當水體總氮(TN)＞0.2 mg/L或總磷(TP)＞0.02 mg/L時，就會導致湖泊富營養(yǎng)化。按此說法，由表1可知，3個湖泊均已進入富營養(yǎng)化狀態(tài)，但營養(yǎng)水平差別很大，表現(xiàn)為白洋淀污染最重，總磷含量在0.07～0.48 mg·L-1之間，太湖次之，南四湖污染最輕，總磷含量僅0.014～0.059 mg·L-1。分析原因，作為南水北調東線工程的重要調蓄湖泊，隨《山東省南水北調沿線區(qū)域水污染防治條例》的出臺，南四湖人工濕地水質凈化工程的實施近幾年發(fā)揮了作用，使南四湖水質有所好轉。而白洋淀采樣點靠近端村，生活污水排放加上附近有養(yǎng)殖場，導致氮、磷含量較高。

從沉積物看，污染特征總體為白洋淀＞南四湖＞太湖。但有機質、總氮含量最高值卻出現(xiàn)在南四湖3號點，這是因為3號點水生植被相當豐富，這些水生植物的殘體會增加沉積物中TN和有機質的含量。一般認為，底泥中營養(yǎng)鹽是污水排放、地表徑流注入以及湖泊內水生生物死亡殘骸逐步積累的結果。由表1還可以看出，沉積物中營養(yǎng)鹽含量和上覆水體氮、磷濃度趨勢并不一致。這是因為流域背景不同，外源輸入的影響，使得“沉積物營養(yǎng)鹽高代表水體富營養(yǎng)”的論點無法完全成立。而且，湖泊生態(tài)類型不同，營養(yǎng)鹽利用速率不同，會影響沉積物中營養(yǎng)鹽與水體之間的比例關系（秦伯強和朱廣偉，2007）。但有一點需要注意，本次采樣湖泊均為淺水湖泊，淺水湖泊最大的特點是水土界面經(jīng)常受到風流擾動導致沉積物大量懸浮，水土界面不斷地受到干擾，沉積物中的營養(yǎng)鹽將大量地釋放進入上覆水導致水體中總氮、總磷含量都明顯偏高。因此，要特別關注沉積物再懸浮可能帶來的營養(yǎng)鹽的增加造成水體富營養(yǎng)化。

表1 各采樣點上覆水及沉積物理化特征Table 1 characters of overlying water and sediment samples

3.2 不同湖泊沉積物中重金屬總量特征

湖泊沉積物中重金屬含量受水體中重金屬的負荷和沉積物-水界面環(huán)境條件(pH和Eh等)及沉積物自身性質的影響，湖泊沉積物中重金屬總量高，并不意味著該湖區(qū)重金屬污染就嚴重。沉積物中重金屬的污染程度往往和當?shù)卦械谋尘爸涤忻芮嘘P系。

從表2可以看出，不同湖泊沉積物中Cu、Zn含量存在一定的差異，其中太湖沉積物中Cu含量較低，平均27.38 mg·kg-1，白洋淀最高，平均30.38 mg·kg-1。但和當?shù)乇尘爸迪啾?，太湖Cu污染最嚴重，污染指數(shù)（實測與背景值之比）為1.34～1.6，而白洋淀中Cu的污染指數(shù)僅為0.79～1.17。Zn的污染情況則是太湖＞南四湖＞白洋淀。說明太湖沉積物中重金屬外源污染現(xiàn)象較為嚴重。分析原因，太湖采樣點位于小梅口附近,小梅口接納的是城市生活污水，再加上太湖重要水系苕溪河流在此入湖，周圍農田土壤的地表徑流都是湖泊底泥中重金屬的重要來源。

表2 三個湖泊沉積物中重金屬含量(mg·kg-1)Table 2 Contents of heavy metal in three sediment samples

3.3 不同湖泊沉積物中重金屬的形態(tài)分布特征

三個湖泊沉積物中重金屬各賦存形態(tài)見圖2，可看出，除個別點外，三個湖泊沉積物中Cu的形態(tài)分布趨勢基本一致，其大小順序為殘渣態(tài)＞有機結合態(tài)＞碳酸鹽態(tài)＞Fe-Mn氧化物結合態(tài)＞可交換態(tài)，殘渣態(tài)和有機及硫化物結合態(tài)之和占總量的比例達73%～90%，這恰好說明Cu具有易于形成有機絡合物和硫化銅等難分解礦物的性質。不同湖泊沉積物中Cu各形態(tài)的百分含量有較大差異：太湖Cu的殘渣態(tài)占的比例較小，為43%～56%之間，雖然太湖沉積物有機質含量不高，但太湖Cu的有機及硫化物結合態(tài)含量卻占到總量的25%～31%。南四湖殘渣態(tài)占的比例最大，達59%～82%；可交換態(tài)的Cu在沉積物中含量都很低，但尤以南四湖中可交換態(tài)占的比例最小，僅為1.1%～2.9%。

圖2 不同湖泊沉積物中Cu、Zn的形態(tài)分布Fig.2 percentages of the fractions of Cu, Zn in surface sediments from different lakes

Zn的最主要形態(tài)也是殘渣態(tài)，占總量的一半以上。除殘渣態(tài)外，Zn的主要結合形態(tài)為Fe-Mn氧化態(tài)，說明Zn容易被水合鐵錳氧化物吸附或與之共沉淀。已有報道（González等，1994）認為，Zn在沉積物中與Fe-Mn氧化物相結合具有較高穩(wěn)定常數(shù)。但這部分Zn在氧化還原電位值改變時也會釋放，需要引起重視。太湖沉積物中有機結合態(tài)Zn的比例普遍較高，而南四湖和白洋淀中有機結合態(tài)Zn占的比例較小。可交換態(tài)Zn含量最少，在0～1.5%之間；而南四湖中未檢出Zn。

在金屬元素的形態(tài)分析中，對環(huán)境的影響起顯著作用的應是其中的“非穩(wěn)態(tài)”部分，即可交換態(tài)及碳酸鹽結合態(tài)、Fe/Mn氧化物結合態(tài)、有機物及硫化物結合態(tài)。這一部分在pH、氧化還原電位、成巖作用等化學條件和水流、生物擾動等物理條件變化時，易進入上覆水，對環(huán)境造成嚴重的負面影響，也稱為有效態(tài)。隨著經(jīng)濟的發(fā)展，人為排入水體中的重金屬越來越多，其中大部分以易移動態(tài)的形式存在于沉積物中，易被提取釋放。因此，根據(jù)沉積物中的“非穩(wěn)態(tài)”部分，不僅可以判斷重金屬的人為污染特征，同時也可以表征水-沉積物交換過程中重金屬活化遷出的難易程度及其二次污染的可能性。從本次研究結果看，“非穩(wěn)態(tài)”重金屬比重最小的為南四湖（Cu有效態(tài)僅占18%～40% ，Zn占23%～36%），而太湖三個采樣點“非穩(wěn)態(tài)”占的比例最高（Cu有效態(tài)占44%～57%，Zn占37%～51%）。這進一步說明太湖沉積物中重金屬污染人為因素占主導，同時也表明太湖沉積物中重金屬二次釋放的潛在生態(tài)風險要比白洋淀和南四湖高很多。

3.4 重金屬形態(tài)與沉積物及上覆水中營養(yǎng)鹽的相關性分析

為了探討富營養(yǎng)化對沉積物中重金屬形態(tài)的影響, 本文分析了重金屬形態(tài)與沉積物營養(yǎng)鹽及上覆水總氮總磷之間的相關性。

如表3所示，重金屬Cu的可交換態(tài)與上覆水中總氮及總磷之間存在著極顯著的正相關關系，其碳酸鹽結合態(tài)與沉積物中總氮、總磷及有機質之間均呈現(xiàn)出顯著的負相關性，表明水體的富營養(yǎng)化程度對Cu的形態(tài)及釋放可能有重要影響。本文認為，沉積物中有機質的礦化和營養(yǎng)鹽釋放導致水體富營養(yǎng)化的同時，沉積物中重金屬形態(tài)可能向更易于被生物利用的方向轉化，從而增加Cu的潛在生態(tài)風險。因此，湖泊富營養(yǎng)化程度越嚴重，沉積物中Cu向水體釋放的風險也就越大。但Zn的各形態(tài)與上覆水及沉積物中營養(yǎng)鹽相關性均不顯著，原因不詳。

一般認為有機碳含量是影響重金屬形態(tài)和分布的重要控制因子（鐘曉蘭等，2009；Ona等，2006），本文研究結果沒有得到類似的結論。因為湖泊沉積物中重金屬的形態(tài)分布受多種因素共同控制，除有機碳外，很有可能和沉積物的其它性質如礦物成分、顆粒組成等的關系更密切，這還需要進一步探討。

4 結論

（1）三個湖泊水質污染情況為白洋淀＞太湖＞南四湖，但沉積物營養(yǎng)鹽污染程度為白洋淀＞南四湖＞太湖，論證了“沉積物營養(yǎng)鹽高并不代表水體富營養(yǎng)化嚴重”這一論點。

表3 重金屬形態(tài)與沉積物及上覆水營養(yǎng)鹽的相關關系Table 3 relationship between heavy metals’ fraction and properties of sediments and overlying water

（2）三個湖泊沉積物中重金屬污染情況為太湖＞南四湖＞白洋淀，賦存形態(tài)重金屬Cu主要以殘渣態(tài)和有機結合態(tài)為主，Zn則以殘渣態(tài)和鐵錳氧化態(tài)占優(yōu)?！胺欠€(wěn)態(tài)”重金屬占的比重大小順序為太湖＞白洋淀＞南四湖，太湖沉積物中重金屬污染人為因素占主導，具有更高的二次釋放的生態(tài)風險。

（3）相關性分析表明，重金屬Cu的可交換態(tài)與上覆水中總氮及總磷之間存在著極顯著的正相關關系，碳酸鹽結合態(tài)Cu與沉積物中總氮、總磷及有機質之間呈現(xiàn)出顯著的負相關性，說明水體的富營養(yǎng)化程度對Cu的形態(tài)及釋放可能有重要影響，湖泊富營養(yǎng)化程度的加劇會增強沉積物中Cu向水體釋放的風險。

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The Chemical speciation of Copper and Zinc and their relationship with nutrients in the sediments from three eutrophic lakes in China

LU Chengxiu, CHENG Jiemin*
College of Population Resources and Environment, Shandong Normal University, Jinan 250014, China

The chemical speciation of heavy metal Cu and Zn in the surface sediments of Tai Lake, Nansi Lake and Baiyangdian Lake was measured by Tessier sequential extraction methods. The relationship between heavy metal fractions and nutrients in sediments and overlying water was also discussed. Experimental results showed that the highest total contents of heavy metalsoccurred in Baiyangdian Lake and the lowest occurred in Tai Lake. The order of severities of heavy metal pollution were Tai Lake＞Nansi Lake＞Baiyangdian Lake. Pollution index for Cu was 1.34～1.6 in Tai Lake, and was 0.79～1.17 in Baiyangdian Lake. In sediments, Cu existed mainly in the form of residual and organic-bound fractions, accounting for more than 73% of the total content. The dominated fractions of Zn were the residual fraction and the Fe/Mn oxide fraction, accounting for more than 83% of the total content. The exchangeable fraction was the lowest for both Cu and Zn. The occurrence characteristics of heavy metals from different lake sediments have diversity. For the three lakes, the proportion of residual fraction in the Tai Lake was the lowest, with the percentage of residual Cu was 43～56% and the percentage of residual Zn was 49～63%. The proportion of residual fraction was the highest in the Nansi Lake, with the proportion of residual Cu and Zn were 59～82% and 64～77% respectively. The proportion of exchangeable fraction was the highest in the Tai Lake, with the proportion of exchangeable Cu was 3.2～5.6% and the proportion of exchangeable Zn was 1.3～1.5%. The proportion of exchangeable fraction was the lowest in the Nansi Lake, with the proportion of exchangeable Cu was 1.1～2.9%, and exchangeable Zn was undetected. This studies also showed the total “l(fā)abile” fraction (the sum of four forms of heavy metal except residual fraction) extracted from heavy metals was the highest in Tai Lake, which might bring more serious ecological risk to the water ecological system, and should be paid more attention to. According to correlation analysis, the exchangeable fraction of Cu was significantly correlated to TP and TN in overlying water, and there was a negative correlation between the carbonate-bound Cu and nutrients in sediments, indicating that eutrophic level of water might have an important influence on the release of Cu. The aggravation of eutrophication might enhance the risk of Cu release from the sediments to water.

eutrophication; sediment; heavy metals; fractionation; correlation

X502

A

1674-5906（2014）02-0277-06

魯成秀，成杰民. 中國三個不同富營養(yǎng)化湖泊沉積物中Cu、Zn賦存特征及其與營養(yǎng)鹽的相關性分析[J]. 生態(tài)環(huán)境學報, 2014, 23(2): 277-282.

LU Chengxiu, CHENG Jiemin. The Chemical speciation of Copper and Zinc and their relationship with nutrients in the sediments from three eutrophic lakes in China [J]. Ecology and Environmental Sciences, 2014, 23(2): 277-282.

國家重點基礎研究發(fā)展計劃項目（2008CB418200）

魯成秀（1977年生），女，講師，博士研究生，主要從事水土資源與生態(tài)環(huán)境保護研究。E-mail:xiuchenglu@163.com?

2013-10-01