鹽城大縱湖疏浚前后沉積物-水界面環(huán)境化學(xué)變化

王流通，劉 凌，錢 寶，夏 倩，陳立堯

(河海大學(xué)水文水資源與水利工程科學(xué)國家重點(diǎn)試驗(yàn)室，江蘇南京 210098)

目前我國大部分湖泊富營養(yǎng)化污染問題嚴(yán)重，富營養(yǎng)化控制已是目前的研究熱點(diǎn)。而底泥疏浚較多的應(yīng)用在湖泊富營養(yǎng)化治理中，由于湖泊表層沉積物是一個(gè)各種微生物參與、物質(zhì)交換發(fā)生頻繁、具有高度生物活性的特殊環(huán)境，因此底泥疏?？隙〞?huì)對表層的這些特殊環(huán)境產(chǎn)生極大的影響，而了解疏浚前后表層沉積物pH、Eh 和DO 值的變化，就顯現(xiàn)出其特別重要的地球生物化學(xué)意義。

20 世紀(jì)70 年代產(chǎn)生的微電極技術(shù)，80 年代在國外被廣泛應(yīng)用，Archer 等［1］把有機(jī)膜玻璃微電極技術(shù)應(yīng)用于測量深海沉積物剖面的pH，Revsbech等［2］在近海沉積物中開展光合作用研究。隨著微電極技術(shù)的不斷發(fā)展改進(jìn)，該技術(shù)目前在國外被廣泛應(yīng)用［3-6］，但國內(nèi)外在淺水湖泊沉積物研究中的應(yīng)用還不多見［7-8］。由于微電極技術(shù)具有可以原位測量沉積物-水界面、多次進(jìn)行試驗(yàn)并不會(huì)對樣品產(chǎn)生很大的擾動(dòng)等優(yōu)點(diǎn)，因此可以運(yùn)用該技術(shù)原位測量底泥環(huán)境因子的變化，從而為底泥疏浚對富營養(yǎng)化治理產(chǎn)生的效果提供參考，并可以在此基礎(chǔ)上深入研究淺水湖泊沉積物-水界面地球生物化學(xué)作用。

1 研究區(qū)概況

大縱湖位于江蘇省鹽城市西南，是蘇北里下河地區(qū)最大的湖泊，面積約30 km2，當(dāng)?shù)卮嬖诖罅康膰W(wǎng)養(yǎng)殖現(xiàn)象，剩余的飼料、魚蟹所排廢物等加快了湖泊富營養(yǎng)化，湖底淤泥深度較厚，最深處大于1 m。根據(jù)2011 年10 月采樣資料，水質(zhì)狀況為:ρ(Chl -a)=23.4 μg/L，ρ(TP)=0.18 mg/L，ρ(TN)=1.02 mg/L，ρ(CODMn)=5.67 mg/L，透明度(SD)為0.35 m。運(yùn)用綜合營養(yǎng)指數(shù)評(píng)價(jià)方法［9］，對大縱湖富營養(yǎng)化現(xiàn)狀進(jìn)行評(píng)價(jià)，得出綜合營養(yǎng)狀態(tài)指數(shù)ITL=60.17，對照湖泊營養(yǎng)狀態(tài)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)(表1)，水體處于輕度和中度富營養(yǎng)化邊緣狀態(tài)，如果不注重水體環(huán)境的保護(hù)，湖泊富營養(yǎng)化污染程度將加劇。研究區(qū)及采樣點(diǎn)位置見圖1。

表1 湖泊營養(yǎng)狀態(tài)分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)

圖1 研究區(qū)及采樣點(diǎn)位置

2 樣品采集及試驗(yàn)

2.1 樣品采集及處理

在大縱湖選取采樣點(diǎn)(119°49'11″E，33°10'19″N)，于2011 年10 月在采樣點(diǎn)水平面3 m 范圍內(nèi)無擾動(dòng)采集3 個(gè)平行柱狀樣，編號(hào)為A、B、C。取樣器采用配有內(nèi)徑90 mm 有機(jī)玻璃管的原位底泥采樣與分離分析系統(tǒng)(0423sa，Water ＆ land)，柱狀樣采集后對有機(jī)玻璃管底部用不透光錫紙包裹，并對柱狀樣底部塞子用膠帶封牢以防止原位柱狀樣中途被破壞，在便攜式冰箱中4℃條件下保存，4 h 內(nèi)帶回試驗(yàn)室。

對采集的原位沉積柱用虹吸法抽去上層水體，保存待測。采用上頂法把表層10 cm 沉積物移入到另一洗凈的內(nèi)徑為90 mm 的有機(jī)玻璃管內(nèi)，制成模擬未疏浚的柱狀樣，編號(hào)為A1、B1和C1，再切去20 cm厚的沉積物，把剩余沉積物(10 cm 長)上頂至另一洗凈的有機(jī)玻璃管中，制成模擬疏浚30 cm 的柱狀樣［10］，編號(hào)為A2、B2和C2。最后用虹吸法沿筒壁注入少量上覆水(經(jīng)0.45 μm 濾膜過濾)，靜置24 h 穩(wěn)定后待測。

2.2 試驗(yàn)儀器及步驟

本試驗(yàn)采用微電極系統(tǒng)(MM-METER，Unisense)，選用尖端外徑為25 μm 的pH、Eh 和DO電極對沉積物-水界面進(jìn)行無擾動(dòng)測定，以100 μm深度為步長，測定柱子垂向的pH、Eh 及DO 值。

a. pH 電極校正。將參比電極和pH 微電極頭浸入pH 值分別為4、7 和10 的緩沖液中進(jìn)行三點(diǎn)校正，校正后再回測標(biāo)準(zhǔn)液，觀測到測量數(shù)據(jù)回到標(biāo)準(zhǔn)pH 值，證明電極完好，校正結(jié)束，可以直接測量。

b. Eh 校正值。將Eh 微電極探頭浸入盛有醌氫醌氧化還原緩沖液(pH 分別為4、7)的燒杯中進(jìn)行校正。醌氫醌氧化還原緩沖液是在每1 L 緩沖液中加入10 g 醌氫醌配置而成的。

c. DO 電極校正。①零校正:將氧電極放入充滿零校正溶液中，信號(hào)穩(wěn)定后設(shè)濃度為0 μmol/L，氧電極零校正溶液有多種配制方法，通常用試驗(yàn)室超純水以5 L/min 的速率通氮?dú)? min 以上，驅(qū)除99.99%的氧氣;②飽和校正:取一定量溶液用泵通空氣5 min 以上，軟件自動(dòng)生成相應(yīng)的飽和濃度值，則DO 電極校正結(jié)束。對于試驗(yàn)的3 個(gè)平行柱狀樣分別測量pH、Eh 及DO 值，為了提高試驗(yàn)精度，對同一柱子的每個(gè)指標(biāo)測量3 次后求平均值。

微電極試驗(yàn)結(jié)束后，對未疏浚A1、B1和疏浚A2、B2表層5 cm 的沉積物用傳統(tǒng)方法測量pH 和Eh 值，即以1 cm 厚度分層，稱量分層所得沉積物70 g放入100 mL 離心管中離心，A1和A2離心所得間隙水立即采用便攜式多參數(shù)測定儀(HACHsension156，HACH)測量Eh 及pH 值，B1和B2離心所得間隙水用流動(dòng)注射儀(San+ +，skalar)測量N、P 濃度。把未疏浚柱子C1和疏浚柱子C2表層2 cm沉積物以1 cm 分層，凍干后用SMT 分離方法，求出沉積物中各種磷形態(tài)含量。試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Sigmaplot10.0 處理。

3 試驗(yàn)數(shù)據(jù)及分析

3.1 疏浚前后表層沉積物pH、Eh 及DO 值比較

圖2 中深度為0 mm 表示沉積物-水分離界面，深度為負(fù)數(shù)表示在水土分離界面以下。由圖2(a)可見，疏浚前后表層沉積物中pH 值變化不大，范圍均在7.3 ～8.3 之間，疏浚柱子中深度在-13 mm 以下pH 值趨于穩(wěn)定，為7.4，未疏浚柱子中pH 值在深度-8 mm 以下穩(wěn)定至7.3。疏浚柱子的pH 值略小于未疏浚柱子的pH 值，均呈弱堿性。未疏浚柱子pH 值相對較小的原因可能是其中沉積物中含有較多的有機(jī)質(zhì)沉積物，其生物化學(xué)作用產(chǎn)生的二氧化碳或有機(jī)酸等使pH 值降低。對比王旭東等［11］運(yùn)用微電極研究階段的變化趨勢，再結(jié)合本文圖2(c)中DO 數(shù)據(jù)，也可得出與本試驗(yàn)一致結(jié)果。

圖2 疏浚前后表層沉積物pH、Eh 和DO 值比較

Eh 反映氧化還原反應(yīng)強(qiáng)度。沉積物中有許多氧化還原體系，如氧體系、鐵體系、錳體系、氮體系、硫體系及有機(jī)體系等。Eh 值越高，氧化的強(qiáng)度越大;反之，則還原性越強(qiáng)。Eh 值的大小影響沉積物中物質(zhì)的轉(zhuǎn)化和養(yǎng)分的有效性。由圖2(b)可見，本試驗(yàn)疏浚的Eh在0 ～-8 mm 深度處一直緩慢增大，最大處可達(dá)291 mV，深度-8 ～-16 mm 段緩慢變小，但都處在氧化環(huán)境，深度在-16 mm 處突然減小，深度-17 mm 處Eh 值變?yōu)榱悖M(jìn)入還原環(huán)境，之后緩慢變小，深度至-22 mm 處Eh 穩(wěn)定在-65 mV;未疏浚柱子的Eh 在深度0 ～-5 mm 段緩慢變大，在-5 ～-9 mm 段急劇變小至-300 mV，之后的基本處于穩(wěn)定。對比疏浚和未疏浚數(shù)據(jù)，突變的原因可以從圖2(c)中看出，O2濃度在這一沉積物層面變?yōu)? μmol/L，也就是為含氧層和厭氧層的分界面。疏浚和未疏浚柱子Eh 值變?yōu)榉€(wěn)定的深度相差較大，由于Eh 是多個(gè)氧化物質(zhì)與還原物質(zhì)發(fā)生氧化還原的綜合結(jié)果，對于水體或沉積物柱子來說，往往存在多個(gè)氧化還原電對，是一個(gè)相當(dāng)復(fù)雜的體系。沉積物剖面的低氧化還原狀態(tài)分布的不同，也反映了不同沉積深度存在著有機(jī)質(zhì)的多少以及微生物活動(dòng)的強(qiáng)弱［12］。

由圖2(c)可見，疏浚后的DO 值約為未疏浚DO 的2 倍，可能是由于未疏浚沉積物表層中相對于疏浚新生沉積物表層含有較多的有機(jī)質(zhì)和微生物，其分解有機(jī)質(zhì)會(huì)消耗大量的O2，產(chǎn)生一些CO2、CH3COOH 等酸性物質(zhì)使pH 降低，這在圖2(a)中可以得到證實(shí)，此時(shí)pH 值處在變小的過程。另外，從圖2(b)中的Eh 值疏浚后大于未疏浚，這一點(diǎn)也可看出DO 最大值的不同，是由于表層有機(jī)質(zhì)分解作用強(qiáng)弱不同。DO 最大值均出現(xiàn)在沉積物-水界面處，原因可能為水土分離界面藻類等微生物在光照條件下可生產(chǎn)出O2。圖2(c)和許昆明等［13］運(yùn)用微電極技術(shù)所測DO 變化趨勢相似，這也與微電極技術(shù)運(yùn)用在海域［1-2］的DO 研究結(jié)果是一致的。未疏浚的含氧層和無氧層的分界面深度約為-8 mm，由于在其上部還有較多的微生物和含氮硫化合物，所以其耗氧會(huì)較快、較多，疏浚柱子DO 濃度值變?yōu)榱愕纳疃葹?13 mm，未疏浚柱子DO 濃度值變?yōu)榱愕纳疃扰cEh 值變?yōu)樨?fù)值的深度大致在同一水平面，而疏浚過后的柱子Eh 值變?yōu)樨?fù)值的深度大致在-17 mm，這與DO 濃度值變?yōu)榱愕纳疃葹?13 mm 相差較大，導(dǎo)致這種現(xiàn)象的原因可能是由于疏浚后微生物群落的不同和生源物質(zhì)的減少使得耗氧過程推遲［14］。

3.2 疏浚前后間隙水的pH、Eh 值比較

對微電極試驗(yàn)中用過的柱子進(jìn)行分層，離心分層得到表層沉積物中間隙水，運(yùn)用傳統(tǒng)方法測量間隙水的pH 和Eh 值，結(jié)果見圖3，分析剖面數(shù)值和變化規(guī)律，可以看出疏浚后的pH 和Eh 值總體大于未疏浚數(shù)值，這與運(yùn)用微電極技術(shù)測量疏浚前后得到的變化規(guī)律基本一致，并且pH 和Eh 兩者數(shù)值在不同層的變化幅度較大，連續(xù)性差。鐘繼承等［15］用傳統(tǒng)方法對柱子分層所得到的Eh 值與筆者運(yùn)用微電極測量結(jié)果趨勢一致，但傳統(tǒng)測量方法相對于微電極技術(shù)存在兩點(diǎn)不足之處:①離心間隙水的方法其分層尺度僅為厘米尺度，而微電極技術(shù)可以達(dá)到微米尺度;②分層測量的方法使樣品的pH 和Eh 值發(fā)生一些不可逆的變化，造成測量結(jié)果的不準(zhǔn)確。

圖3 疏浚前后表層沉積物間隙水的pH、Eh 值比較

3.3 疏浚前后氮磷指標(biāo)值比較

由表2 可見，疏浚對富營養(yǎng)化控制具有很好的效果，TP、SRP(溶解性正磷酸鹽)、DTP(可溶性總磷酸鹽)和TN、NH+4-N、NO-3-N 濃度在上覆水和間隙水中都有不同程度的降低，主要可能是由于上層含有豐富有機(jī)物、約30 cm 厚的沉積物被疏浚。分析TN、NH4+-N、NO3--N 等3 者濃度值可以發(fā)現(xiàn):NH4+-N 和NO-3-N 分別在疏浚前后所占TN 比例較大，結(jié)合微電極測得剖面pH、DO 及Eh 值與李志霞等［16］研究結(jié)果分析，原因可能是由于此時(shí)pH 是NH+4-N轉(zhuǎn)化的主要影響因素。

表2 疏浚前后上覆水和間隙水中氮磷質(zhì)量濃度 mg/L

由表3 可見，表層沉積物中LP(可交換態(tài)磷)很活潑，盡管它只占TP 很小的比例，但常被看作為沉積物柱相互作用重要過程的較為實(shí)用的指示物。NAIP(非磷灰結(jié)合態(tài)磷)與OP(有機(jī)磷)為潛在可釋放態(tài)磷，在厭氧狀況下可以釋放供浮游植物生長利用，它經(jīng)常被用來估計(jì)沉積物短期與長期的有效態(tài)磷，而有機(jī)磷則是代表與有機(jī)質(zhì)結(jié)合的磷，它也是潛在可釋放的磷形態(tài)，本試驗(yàn)中NAIP 與OP 在垂直剖面上含量降低較為明顯，模擬疏浚能夠有效減少沉積物中NAIP 與OP 的含量，從而減少沉積物中這兩種形態(tài)磷的釋放風(fēng)險(xiǎn)。因此從表2、表3 數(shù)據(jù)分析可以看出，底泥疏浚對富營養(yǎng)化控制有一定積極作用。

表3 表層沉積物中氮磷質(zhì)量比 mg/kg

4 結(jié) 論

a. 相關(guān)研究［17-19］表明，沉積物-水界面pH 為弱堿性、Eh 和DO 為較大值，均可在一定程度上抑制沉積物氮磷的內(nèi)源釋放。運(yùn)用微電極技術(shù)分析可知:鹽城大縱湖疏浚前后pH 值變化范圍都在7.3 ～8.3，且疏浚比未疏浚的pH 值較大，疏浚后的Eh 和DO 值都較未疏浚的大。由pH、Eh 和DO 值的變化趨勢，可以得出底泥疏浚有助于控制富營養(yǎng)化的結(jié)論。

b. 未疏浚柱子的pH 值變?yōu)榉€(wěn)定的沉積物深度、Eh 值為零的沉積物深度和DO 濃度值變?yōu)榱愕纳疃纫恢?疏浚柱子的pH 變?yōu)榉€(wěn)定的沉積物深度與DO 濃度值變?yōu)榱愕纳疃纫恢?，但Eh 值變?yōu)榱愕纳疃缺菵O 濃度值為零的深度和pH 趨于穩(wěn)定的深度約深4 mm，這可能是由于疏浚后新生表層沉積物中生源物質(zhì)含量較少，并且這時(shí)的微生物群落發(fā)生變化，沉積物進(jìn)入還原環(huán)境及微生物作用較弱的原因。

c. 在研究沉積物的相關(guān)試驗(yàn)中，DO 較少列出，由于技術(shù)的限制，很難測出沉積物的含氧厚度。本次試驗(yàn)疏浚和未疏浚的含氧層厚度分別為13 mm 和8 mm，疏浚后沉積柱好氧層厚度比疏浚前的要大。

d. 從微電極技術(shù)和傳統(tǒng)方法的比較中可以看出，不同尺度下兩者測得的pH 和Eh 值差別很大，由于微電極技術(shù)可以進(jìn)行多次無擾動(dòng)的測量，同時(shí)也可觀察微小范圍內(nèi)的變化梯度，更能測得原位的、接近真實(shí)的數(shù)據(jù)，因此采用微電極技術(shù)測得的數(shù)據(jù)在微尺度研究層面上更具有真實(shí)意義。

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