黃東海陸架區(qū)沉積物中磷的形態(tài)分布及生物可利用性

張小勇，楊 茜，孫 耀，* ，黃建生

(1.中國水產(chǎn)科學(xué)研究院黃海水產(chǎn)研究所，青島 266071;2.中國海洋大學(xué)海洋污染生態(tài)化學(xué)實驗室，青島 266003)

1 實驗部分

1.1 調(diào)查方法與站位設(shè)置

本次調(diào)查的站位分布于南黃海中部海域和長江口及閩浙沿岸(圖1)，于2006年春夏季進行了調(diào)查。使用箱式采樣器采集沉積物樣品。將沉積物樣品以2 cm間隔分層切割后，于-20℃冷凍保存，以0—2cm分層樣作為表層沉積物樣。取分層樣品在60℃下恒溫烘干至恒重，用電動研缽儀研磨，過60目篩，待測定。

圖1 取樣站位Fig.1 Sample station

1.2 磷的形態(tài)測定

總磷(TP)的測定方法參照［10］:稱取烘干磨好的沉積物樣品0.05 g左右，加入50 mL水后再加3 mL K2S2O8溶液，蓋好蓋子。在壓熱器中壓熱30 min，冷卻，離心，取上層清液。加入1.5 mL抗壞血酸溶液混合半分鐘后加入1.5 mL混合試劑?；靹?，以空白試劑作參比，用5 cm比色皿在820 nm波長下測定吸光度。沉積物中不同形態(tài)磷含量測定方法參照 Ruttenberg［9］化學(xué)連續(xù)提取法。

1.3 沉積年代序列測定

樣品采用210Pb測年。選取南黃海中部10594，10694，12694等3個站位和長江口H1-18等4個站位的柱狀樣，每個柱樣分別取10個樣品進行測定。以取樣時間2006年作為測年零點，利用沉積速率得到柱狀樣年齡。

2 結(jié)果與討論

2.1 年代測定結(jié)果

由圖2可知，南黃海10594，10694和12694站位210Pb放射性活度均呈現(xiàn)了“兩段分布模式”。210Pb的放射性活度隨巖芯深度明顯衰減，衰減到一定深度其放射性活度基本達到恒定值(210Pb的分布呈垂直線)，上部斜線段為210Pb的衰變段，下部垂直線為與210Pb母體226Ra的平衡段或本底段。反映采樣海區(qū)沉積環(huán)境較穩(wěn)定。不同的是，3個巖芯中210Pb“斜線”的斜率及“垂線”開始的深度有所不同。這種分布與李鳳業(yè)等［11］，趙一陽等［12］對黃渤海和南黃海的沉積速率研究結(jié)果一致。經(jīng)過計算得到10594，10694和12694站位的沉積速率分別為0.350，0.143，0.153 cm/a，根據(jù)各站位柱樣長度和210Pb的衰變深度，對3站位定年，底部年齡分別約為150，200，230 a。而長江口H1-18站210Pb的分布模式屬于典型的“三段模式”。在0—7cm段，210Pb隨深度衰減沒有規(guī)律，可作為混合段。巖心7—23 cm段，210Pb隨深度呈指數(shù)衰減，并呈現(xiàn)出較有規(guī)律的分布特征，該層是210Pb的衰變段。巖心23—30 cm段，210Pb的放射性活度基本上恒定，即為210Pb的衰變平衡段。經(jīng)計算該站位沉積速率為0.225 cm/a，柱樣長度大約30 cm，因此該站位柱狀樣約有130a的沉積歷史。

2.2 沉積物中各磷形態(tài)的平面分布特征

從圖3可以看出，各形態(tài)磷分布差異明顯，首先是平均含量差異較大，表層沉積物中自生磷(Au-P)含量最大，平均值為140.72 μg/g，最大值出現(xiàn)在南黃海中部12694站，交換磷(Ex-P)平均含量最小為5.92 μg/g，最小值出現(xiàn)在閩浙沿岸h1—24站;其次是各形態(tài)磷存在明顯的平面分布類型差異，總體上看Au-P和Or-P呈現(xiàn)由近岸向遠(yuǎn)海逐漸減小的特點，這與陸源輸入對沉積物中Or-P的含量影響較大有關(guān)［13］。Fe-P在28.13°N，122.97°E有高值，原因可能是長江沖淡水降低了鹽度，導(dǎo)致該區(qū)Fe-P含量較高［14］。De-P在整個調(diào)查海區(qū)分布較均勻。TP的高值區(qū)出現(xiàn)在長江口海域附近，這可能與長江徑流輸入帶來大量陸源有機質(zhì)碎屑及營養(yǎng)鹽在此沉降有關(guān)［14］，Ex-P分布較復(fù)雜，未呈現(xiàn)明顯的規(guī)律性。

圖2 10594，12694，10694 和 H1-18210Pb 垂直分布Fig.2 The vertical distribution of210Pb in 10594，12694，10694 and H1-18 stations

各形態(tài)磷的主要地球化學(xué)特征如下:Fe-P的平均值為29.91 μg/g，含量在5.46—58.11 μg/g之間，平均含量閩浙沿岸＞長江口＞南黃海中部，占TP的5.96%;Ex-P的平均值為5.92 μg/g，含量在1.32—20.95 μg/g之間，平均含量長江口＞閩浙沿岸＞南黃海中部，占TP的1.17%;Au-P的平均值為140.72 μg/g，含量在31.86—271.38 μg/g之間，平均含量長江口＞閩浙沿岸＞黃海中部，占TP的28.01%;De-P的平均值為59.23 μg/g，含量在12.68—282.15 μg/g之間，平均含量為長江口＞閩浙沿岸＞南黃海中部，占TP的11.79%;Or-P的平均值為32.69 μg/g，含量在4.87—80.57 μg/g之間，平均含量閩浙沿岸＞南黃海中部＞長江口，占TP的6.51%;TP平均值為502.25 μg/g，含量在310.23—941.78 μg/g之間，平均含量長江口＞閩浙沿岸＞南黃海中部。

各形態(tài)磷呈現(xiàn)明顯的地域差異，這與沉積物來源、沉積環(huán)境、礦物組成、氣候條件以及人為因素有關(guān)。輸入的磷經(jīng)過復(fù)雜的生物地球化學(xué)過程后沉淀進入沉積物中，其含量受沉積物性質(zhì)、水動力條件、生化作用等因素的影響［15］。

《饑餓藝術(shù)家》更像是關(guān)于拯救的一個恰如其分的喻體。饑餓藝術(shù)家把自己像一只動物一樣關(guān)在籠子里不吃不喝，以這種自虐展覽作為自己的饑餓藝術(shù)。剛開始，好奇的人們還像舉行盛大儀式那樣圍在他籠子前觀看。很快，熱情褪去的人們就開始對他熟視無睹，沒有幾個人愿意在他的籠子前停留；即使是專門為他饑餓藝術(shù)記數(shù)的工作人員都忘記了他的存在，直到他死去了才被人發(fā)現(xiàn)。

2.3 沉積物中各形態(tài)磷的垂直分布特征

研究沉積物中各形態(tài)磷的含量隨深度變化的規(guī)律，可反映環(huán)境變化對磷累積過程的影響，揭示沉積物中有機質(zhì)的早期成巖作用對其循環(huán)的貢獻［14］。南黃海中部和長江口4個站位沉積物中各形態(tài)磷的垂直分布不同(圖4)，其主要的地球化學(xué)特征如下所述。

2.3.1 Ex-P

4個站位沉積物中Ex-P含量差異較大，在各站位的平均含量(μg/g)為:10694(47.22)＞10594(28.08)＞12694(16.27)＞H1-18(6.02)。南黃海中部10594、10694和12694柱狀樣中的Ex-P的含量呈自上而下逐漸降低的趨勢，原因可能是表層沉積物有機磷的強烈礦化降解，向孔隙水中提供了較多的溶解磷酸鹽，使相對較多的磷酸根被沉積物顆粒吸附，隨著沉積深度的加深，有機質(zhì)降解作用減弱，孔隙水中磷酸鹽減少，從而導(dǎo)致被吸附的Ex-P含量減少［16］。長江口H1-18處Ex-P的含量上下波動較大，整體上呈現(xiàn)表層比底層低的特點，Ex-P的平均含量遠(yuǎn)低于黃海中部3個站位，這可能與各站位所處海區(qū)的環(huán)境不同有關(guān)。南黃海中部屬現(xiàn)代沉積環(huán)境，水動力條件條件相對平靜，造成細(xì)土在此集中，細(xì)顆粒沉積物中吸附較高含量的Ex-P，而長江口海區(qū)水動力活躍，沉積物顆粒較粗。Ex-P受沉積粒度影響較大，沉積物顆粒較粗，吸附Ex-P的含量較低。另外Ex-P較活躍，最易釋放進入上覆水體并很容易被水生生物吸收利用。上覆水體的可溶性磷酸鹽和沉積物中的Ex-P處于動態(tài)平衡，當(dāng)環(huán)境條件(如氧化還原電位、溫度、pH值、水動力條件等)變化或受到擾動(包括人為擾動和生物擾動)時，沉積物中的Ex-P很容易進入上覆水體中。由于長江口處于海陸過渡帶，具有環(huán)境脆弱性，環(huán)境因子較易發(fā)生改變，從而誘發(fā)沉積物中Ex-P的釋放［17］。

2.3.2 Fe-P

Fe-P在4個柱樣表層至20 cm處的平均含量高于沉積柱底部的含量。這在一定程度上反映了沉積物在埋藏過程中早期成巖作用對鐵磷結(jié)合態(tài)的改造，在較深部位的沉積層，有機質(zhì)降解消耗溶解氧，使環(huán)境變得相對還原，導(dǎo)致鐵磷礦物還原溶解，釋放出的磷酸鹽通過孔隙水向上遷移，在氧化還原電位較高的表層沉積物中形成礦物而沉淀，表層沉積物對磷酸根遷移的“屏蔽效應(yīng)”，造成鐵林礦物在沉積物表層富集［18］。Jensen等;schuffert［19-20］也指出在柱狀沉積物中Fe-P含量在表層有高值，隨深度增加含量減少的變化趨勢普遍存在。Fe-P在10594，12694和H1-18柱樣中上下含量變化不大，但在10694變化幅度較大。4個站位中Fe-P的平均含量(μg/g)為:12694(7.00)＞ 10694(6.09)＞H1-18(2.47)＞10594(1.91)。

2.3.3 Au-P

Au-P在10594站位中含量自上而下變化較穩(wěn)定，在10694，12694和在H1-18站位隨深度增加其含量逐漸增加，原因可能是Au-P來自沉積物早期成巖過程中內(nèi)生過程形成或生物成因的鈣結(jié)合態(tài)磷，表層生物呼吸作用產(chǎn)生的CO2對Au-P有較強的溶出作用［21-22］。微生物大多生存在表層，次表層以下，沉積作用和微生物數(shù)量隨深度增加而減少，Au-P得以較好保存。各站位中Au-P的平均含量(μg/g)為:10694(315.52)＞12694(314.08)＞10594(210.93)＞ H1-18(40.61)。

2.3.4 De-P

De-P主要是來源于流域內(nèi)風(fēng)化侵蝕產(chǎn)物中磷灰石礦物晶屑等［23］，可以反映流域內(nèi)侵蝕速率的大小及侵蝕程度的強弱，不受海洋自生的生源顆粒的影響，是沉積物中較惰性的磷組分，通常被認(rèn)為是生物難利用性磷。De-P在10594和10694柱樣表層至20 cm處較穩(wěn)定，在12694柱樣表層至20 cm處變化比較復(fù)雜，20 cm以下至取樣底層含量較穩(wěn)定。H1-18中De-P自上而下含量逐漸降低，原因可能是隨深度增加De-P的礦化作用加強其含量逐漸降低。從圖中可以看出，沉積物中De-P和Au-P隨深度的變化趨勢是相反的，沉積物中De-P的含量與沉積環(huán)境及間隙水中磷酸根(PO3-4)含量有關(guān)。4個站位De-P的平均含量(μg/g)為:10694(111.90)＞12694(77.25)＞10594(68.47)＞H1-18(47.76)。

2.3.5 Or-P

Or-P在南黃海中部3個柱樣中均呈現(xiàn)自上而下減小的趨勢，在整個H1-18柱樣中含量較穩(wěn)定。各站位Or-P的平均含量(μg/g)為:10694(88.80)＞12694(40.44)＞10594(39.41)＞H1-18(9.99)。Or-P可分為難降解性和可降解性有機磷［18］。難降解性有機磷主要來源陸源物質(zhì)的排放，其含量在柱狀沉積物中基本保持不變;可降解性有機磷由死亡的海洋浮游生物組成，在早期成巖過程中隨有機質(zhì)的分解而釋放，甚至向其它結(jié)合態(tài)磷轉(zhuǎn)化［24］。其含量隨深度增加而迅速降低。這與本次調(diào)查的4個站位中Or-P的含量變化一致。在沉積物表層氧化還原界面上浮游生物的遺體被微生物分解轉(zhuǎn)化成Or-P，使表層Or-P含量較高，并且迅速降低;在深層，可能是由于沉積作用和微生物活動減少，使Or-P含量相對穩(wěn)定［25］。除此之外，Or-P在沉積物中的含量還受多種因素綜合控制，陸源輸入的影響也是主要原因之一。

2.3.6 TP

TP在不同站位沉積物中的含量差別不大，4個站位中的平均含量(μg/g)為:10694(550.82)＞H1-18(500.64)＞12694(445.25)＞10594(440.53)。反映了不同的沉積物來源對沉積物中元素含量的影響。TP在4個柱樣中的含量從表層到取樣的底層變化不大。表明沉積物對磷的保存效率較高，即顆粒物物中的磷沉降到沉積物-海水界面后，大部分在一定時間內(nèi)不能再參與循環(huán)，成為相對穩(wěn)定的惰性態(tài)。

對4個站位各形態(tài)磷的垂直分布分析可以看出不同站位沉積物中各形態(tài)磷在垂向分布上不同，反映了不同沉積環(huán)境早期成巖作用過程的復(fù)雜性，及不同形態(tài)磷形成機理的不同。對其研究能給出柱狀沉積物早期成巖作的重要信息。柱狀沉積物中不同形態(tài)磷的分布主要受到沉積物的氧化還原環(huán)境、有機質(zhì)的含量、水動力條件及生物擾動的影響。另外，沉積物粒度與磷形態(tài)的關(guān)系沉積物的粒度結(jié)構(gòu)從很大程度上影響著沉積物中各種化學(xué)元素的含量與分布，從而進一步影響著沉積物的區(qū)域地球化學(xué)特征和生態(tài)環(huán)境。對東黃海陸架區(qū)柱狀沉積物中磷的不同形態(tài)的分析得出，長江口附近Ex-P的含量較南黃海中部要低得多，原因可能是南黃海中部屬現(xiàn)代沉積環(huán)境，水動力條件條件相對平靜，造成細(xì)土在此集中，細(xì)顆粒沉積物中吸附較高含量的Ex-P，而長江口海區(qū)水動力活躍，沉積物顆粒較粗。Ex-P受沉積粒度影響較大，沉積物顆粒較粗，吸附Ex-P的含量較低。另外受長江每年輸入大量泥沙的稀釋作用影響，H1-18站位沉積物中Or-P和De-P的平均含量明顯低于南黃海中部3個站位。

2.4 沉積剖面中可轉(zhuǎn)化態(tài)磷的年際分布特征

根據(jù)Pb210的測定結(jié)果，各形態(tài)磷與沉積年代的對應(yīng)關(guān)系如圖5所示。具體到各站位而言:10594站位位于高營養(yǎng)鹽的南黃海沿岸流海域。20世紀(jì)之前，TP，De-P和 Ex-P 3種形態(tài)含量變化較穩(wěn)定，此時期正處于中國第一次工業(yè)革命之前，該海域受人類活動影響較小。20世紀(jì)之后Or-P和Ex-P呈波動增長的趨勢，F(xiàn)e-P含量明顯高于20世紀(jì)之前，原因可能是此站位受陸源影響較大，進入20世紀(jì)以來人類活動加劇向海洋輸入了更多的污染物，而Fe-P在沉積物中的含量可以作為指示海洋環(huán)境污染狀況［8］;10694站位位于南黃海北部。TP和Or-P在整個沉積時間序列上變化趨勢相似。Ex-P在1950年之前含量波動不大，1950年之后含量急劇上升。De-P，Au-P和Fe-P在整個時間序列上含量變化沒有明顯的規(guī)律性;12694站位位于南黃海東北部。Or-P和De-P，TP和Au-P變化趨勢較為相似。Ex-P在1950之后含量急劇上升。從圖中可以看出，該站位各形態(tài)磷大多在20世紀(jì)60—70年代出現(xiàn)了整個沉積柱的最大值;H1-18站位位于長江口附近，該地區(qū)沉積物屬于黏土質(zhì)粉沙，沉積物粒度較大，同時陸源的稀釋作用使TP和Or-P自20世紀(jì)以來含量逐漸減少。各形態(tài)磷在1940年以前含量波動較大。

圖4 站位10594，10694，12694和H1-18柱狀樣各磷形態(tài)的的垂直分布Fig.4 The verticall distribution of phophorus froms in 10594，12694，10694 and H1-18 cores

圖5 站位10594，10694，12694和H1-18柱狀樣中各形態(tài)磷的年際分布Fig.5 The age distribution of phophorus forms in 10594，12694，10694 and H1-18 cores

由圖5可看出，自1960年以來，Or-P和TP在南黃海中部10594和10694站中含量呈波動增加的特點，這與我國工業(yè)發(fā)展進程不無關(guān)系，60年代以前我國還未進入工業(yè)化時期，人類活動的影響還較小，赤潮的危害不顯著，而在60年代至80年代中期我國正處于全面工業(yè)建設(shè)時期，人類活動大大增加了陸源物質(zhì)和營養(yǎng)元素向海洋的輸入。Au-P在4個柱樣中自20世紀(jì)70年代以來，含量呈下降趨勢，這可能與1975年曾出現(xiàn)過一次大規(guī)模的厄爾尼諾現(xiàn)象［26］造成海洋的初級生產(chǎn)力提高，海域的富營養(yǎng)化致使海洋生物生長迅速，生物呼吸作用產(chǎn)生的CO2對Au-P有較強的溶出作用有關(guān)［21］。另外，Au-P在H1-18含量比其余3個站位要低得多，這可能與調(diào)查區(qū)生物主要為硅質(zhì)生物，鈣質(zhì)生物相對較少有關(guān)［27］。受長江每年輸入大量泥沙的稀釋作用影響，H1-18站TP，Or-P和Ex-P含量近年來逐漸減少。10594中的TP和De-P，10694和H1-18中的TP和Or-P，12694和中的De-P和Or-P在沉積時間序列上變化趨勢相似。這在一定程度上反映了磷形態(tài)在埋藏過程受多種因素共同影響。各形態(tài)磷含量分布的控制因素和環(huán)境意義還有待進一步研究。

2.5 沉積物中磷形態(tài)的生物可利用性

沉積物中不同形態(tài)的磷具有不同的生物地球化學(xué)行為和生物可利用性，在適當(dāng)?shù)臈l件下沉積物中的磷通過間隙水向上覆水體釋放，對上覆水體的富營養(yǎng)化水平有重要的影響［28］。Sonzogni等［29］等認(rèn)為生物有效性磷即很容易以溶解態(tài)磷酸鹽釋放，并被藻類生長所吸收利用那部分磷。Fe-P是沉積物中最易變的部分，會隨氧化還原環(huán)境的變化而改變，它與水體中Fe2+(Fe3+)的含量緊密相關(guān)，受到水體中可溶性鐵濃度的控制［30］。在還原環(huán)境中，F(xiàn)e3+還原為Fe2+，沉積物中Fe-P溶解釋放磷。由于浮游植物和有機質(zhì)的礦化分解易使該區(qū)處于缺氧環(huán)境，導(dǎo)致Fe3+還原為Fe2+引起磷向水體釋放;Or-P在早期成巖過程中可隨著有機質(zhì)的分解而釋放，有機質(zhì)降解時Or-P被釋放到間隙水中，Or-P的降解是影響沉積物中磷組分含量的一個重要過程［31］另外沉積物中的一些細(xì)菌在有氧條件下可以吸收過量的磷，以有機聚磷酸鹽的形態(tài)儲存起來，在厭氧條件下，細(xì)菌可以利用這些Or-P為能量進行新陳代謝，這些Or-P便以無機磷的形態(tài)再次被釋放出來［14］，沉積物中Or-P的含量直接影響到可供初級生產(chǎn)力利用的溶解性磷的水平［32］;Ex-P主要源于水生顆粒，即沉降顆粒的吸附或生物碎屑的再生，受沉積粒度影響較大。當(dāng)上覆水體中磷酸鹽含量較低時，通過離子交換釋放到上覆水體中，被浮游植物吸收［33］。因此，F(xiàn)e-P、Ex-P和Or-P被視為沉積物中生物有效性磷，它們通過沉積物-水界面之間的交換，影響上覆水體的富營養(yǎng)化水平，從而影響浮游植物總量。而自身磷、碎屑磷、難溶有機磷則很難進入水體，參與生物循環(huán)被生物所利用。從表1可以看出，沉積物中的潛在生物可利用磷均與水體中的葉綠素a呈較好的正相關(guān)性，且這種相關(guān)性在與Ex-P較其它形態(tài)磷表現(xiàn)得更為明顯，說明沉積物中的Ex-P更易釋放進入上覆水體，成為浮游植物進行光合作用的營養(yǎng)成分。由2.2可知，本次調(diào)查區(qū)表層沉積物中Fe-P，Ex-P和Or-P分別占TP為5.96%，1.18%，6.51%，即潛在生物有效磷為13.55%左右，僅僅占沉積磷中的一小部分。在黃東海陸架區(qū)海域，表層沉積物在水動力、風(fēng)浪、生物擾動以及人為因素等作用下極易發(fā)生再懸浮，這些潛在生物有效性磷通過沉積物-水界面、懸浮物-水界面的物質(zhì)交換過程會發(fā)生再生活化，從而在不同程度上會促進藻類生長，影響水體的富營養(yǎng)化狀態(tài)和初級生產(chǎn)力。

表1 黃東海陸架區(qū)表層沉積物潛在生物有效磷與水體葉綠素a的相關(guān)關(guān)系(n=30，P＜0.05)Table 1 Correlationship between the bioavailable phosphorus and Chlorophyll a in overlying water(n=30，P＜0.05)

3 結(jié)論

(1)采用Ruttenberg連續(xù)提取法(SEDEX)測得黃東海陸架區(qū)表層沉積物磷平均含量為:Au-P(140.72 μg/g)＞De-P(59.23 μg/g)＞Or-P(32.69 μg/g)＞Fe-P(29.91 μg/g)＞Ex-P(5.92 μg/g)。Au-P 和 Or-P 呈現(xiàn)由近岸向遠(yuǎn)海逐漸減小的特點，De-P在整個調(diào)查海區(qū)分布較均勻，TP和Ex-P的高值區(qū)均出現(xiàn)在長江口海域附近。

(2)柱狀沉積物中各形態(tài)磷垂直分布不同，柱狀沉積物中各形態(tài)磷垂直分布不同。不同站位沉積物中各形態(tài)磷在垂向分布上的不同反映了不同沉積環(huán)境早期成巖作用過程的復(fù)雜性，及不同形態(tài)磷形成機理的不同。

(3)受不同時期人類活動，氣候環(huán)境等因子的影響，不同形態(tài)磷在不同沉積物中的沉積時間序列上分布呈現(xiàn)不同的特征。10594中的TP和De-P，10694和H1-18中的TP和Or-P，12694和中的De-P和Or-P在沉積時間序列上變化趨勢相似。Au-P在H1-18含量比其余3個站位要低得多，可能與調(diào)查區(qū)生物主要為硅質(zhì)生物，鈣質(zhì)生物相對較少有關(guān)。

(4)黃東海陸架區(qū)表層沉積物Fe-P、Ex-P和Or-P分別占TP為5.96%，1.18%，6.51%，即潛在生物有效磷為13.55%左右，僅僅占沉積磷中的一小部分，這些潛在生物有效性磷通過沉積物-水界面、懸浮物-水界面的物質(zhì)交換過程會發(fā)生再生活化，從而在不同程度上會促進藻類生長，影響水體的富營養(yǎng)化狀態(tài)和初級生產(chǎn)力。

致謝:王迪迪負(fù)責(zé)樣品采集和數(shù)據(jù)錄入，黃海水產(chǎn)研究所環(huán)境室同學(xué)在論文寫作、數(shù)據(jù)處理過程中提供幫助，特此致謝。

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