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    BaZrO3和CaZrO3電子結構及光學性質(zhì)的研究

    2013-11-02 00:49:58楊麗娟張兆慧
    關鍵詞:價帶導帶反射系數(shù)

    楊麗娟, 崔 磊, 張兆慧

    (宿遷學院 基礎部, 江蘇 宿遷 223800)

    BaZrO3和CaZrO3電子結構及光學性質(zhì)的研究

    楊麗娟, 崔 磊, 張兆慧

    (宿遷學院 基礎部, 江蘇 宿遷 223800)

    電子結構; 光學性質(zhì); 相似性和差異性

    0 引言

    鐵電體是指具有鐵電性的晶體.早在20世紀40年代就引起了物理學界和材料學界的關注. 鐵電體是一種重要的功能材料.它具有介電性、壓電性、熱釋電性、鐵電性以及光電效應、聲光效應、光折變效應、非線性光學效應等重要特性,可用于制作鐵電存儲器、熱釋電紅外探測器、空間光調(diào)制器、光波導等重要新型元器件,這些元器件在航空航天、通信、國防等領域具有廣泛的應用前景,因此鐵電材料成為近年來新技術研究的前沿和熱點之一. 鈣鈦礦型鐵電體是一種最重要的鐵電材料, 其分子通式為ABO3. BaZrO3和CaZrO3就是鈣鈦礦型的鐵電材料, BaZrO3的理論密度值高達6.242g/cm3,擴散系數(shù)較小,熔點較高,且具有較好的化學穩(wěn)定性和機械強度、儲氧和抗硫性能.而CaZrO3是制造陶瓷電容器的一種重要原料, 他們在實際中具有很好的利用價值.

    眾所周知,第一性原理方法已被成功的應用于鐵電材料[1-3]及各種材料的光電性質(zhì)和其他性質(zhì)之中[4-6].鑒于此本文利用基于密度泛函理論體系下的廣義梯度近似, 利用第一性原理方法研究了BaZrO3和CaZrO3的能帶、電子態(tài)密度、介電函數(shù)、吸收系數(shù)、折射率、消光系數(shù)、反射系數(shù)和能量損失系數(shù),并基于電子能帶對光學性質(zhì)做出解釋,從而為BaZrO3和CaZrO3鐵電材料的設計和應用提供理論參考.

    1 計算方法與模型

    2 結果與討論

    2.1 BaZrO3和CaZrO3的能帶結構和態(tài)密度

    在對晶體結構優(yōu)化的基礎上,我們計算了BaZrO3和CaZrO3的能帶結構和態(tài)密度.圖1是計算得到的BaZrO3的能帶結構圖.從圖中可以看出,價帶頂出現(xiàn)在R點和M點, 導帶底出現(xiàn)在G點, 屬于間接帶隙結構, 帶隙寬度為3.144eV. 在-10~-20eV能量區(qū)域內(nèi), 有兩條能帶與其他雜化帶分開, 這兩條能帶主要來源于Ba原子的p態(tài)和O的s態(tài)電子與導帶間的雜化作用, 其他大于-10eV的能量主要來源于Zr原子的d態(tài)和O原子的p態(tài)電子與導帶間強烈的雜化.

    圖2給出了BaZrO3總態(tài)密度和各元素的分態(tài)密度.由圖2可知, 價帶和導帶都來源于Ba原子和Zr原子的d態(tài)和O原子的p態(tài)電子間的雜化. 價帶頂態(tài)密度主要由O原子的p態(tài)與Zr原子的d態(tài)雜化產(chǎn)生, 而導帶底態(tài)密度則主要由Ba和Zr原子的d態(tài)電子貢獻.

    圖1 BaZrO3的能帶結構圖 圖2 BaZrO3的總態(tài)密度和分態(tài)密度圖

    圖3為CaZrO3的能帶結構圖. 從圖中可以看出,價帶頂出現(xiàn)在R點和M點, 導帶底出現(xiàn)在G點, 也屬于間接帶隙結構, 帶隙寬度為3.307eV. 在-10~-20eV能量區(qū)域內(nèi), 有一條能帶與其他雜化帶分開, 這條能帶主要來源于Zr原子的p態(tài)和O的s態(tài)電子與導帶間的雜化作用, 其他大于-10eV的能量主要來源于Zr原子的s態(tài)、d態(tài)和O原子的p態(tài)電子與導帶間強烈的雜化.

    圖3 CaZrO3的能帶結構圖 圖4 CaZrO3的總態(tài)密度和分態(tài)密度圖

    圖4是計算出的CaZrO3總態(tài)密度和各元素的分態(tài)密度. 由圖可知, 價帶和導帶都來源于Ca原子和Zr原子的d態(tài)和O原子的p態(tài)電子間的雜化. 價帶頂態(tài)密度主要由O原子的p態(tài)與Zr原子的d態(tài)雜化產(chǎn)生, 而導帶底態(tài)密度則主要由Ca和Zr原子的d態(tài)電子貢獻.

    通過以上分析,可知BaZrO3和CaZrO3的電子結構存在一定的相似性,原因在這兩種材料的晶體結構相似,但兩者的電子結構也存在一定的差異性,原因是構成兩者的元素不完全相同,表現(xiàn)在Ba和Ca,且Ba原子的內(nèi)層電子比Ca原子的多,原子半徑比Ca原子大,導致原子軌道之間的雜化程度不同,從而引起能帶的差異.

    2.2 光學性質(zhì)

    本文在計算吸收系數(shù)I(ω)、折射率n(ω)、消光系數(shù)k(ω)、反射系數(shù)R(ω)和能量損失函數(shù)L(ω)時, 是根據(jù)直接躍遷概率的定義首先推導出介電函數(shù)虛部ε2(ω), 再由克喇末-克朗尼格(Kramer-Kronig)色散關系得到介電函數(shù)實部ε1(ω), 進而推導出上述的光學常數(shù).

    圖5分別為計算得到的BaZrO3和CaZrO3復介電函數(shù)實部ε1(ω)和虛部ε2(ω)隨光子能量變化的曲線圖. 從圖5(a)中可以看出, BaZrO3介電函數(shù)虛部ε2(ω)有5個明顯的峰, 按照能量從低到高分別為在5.93, 8.12, 9.38, 17.38和20.93eV處. 第1個峰高而尖銳, 通過結合前面的態(tài)密度及電子能帶結構可知,前三個峰主要由價帶Ba-p態(tài)、Zr-p態(tài)、O-p態(tài)與導帶Ba-d態(tài)、Zr-d態(tài)間的躍遷電子產(chǎn)生的, 第4個峰主要由價帶O-s導帶Zr-d態(tài)間電子躍遷產(chǎn)生. 第5個峰主要是內(nèi)層電子激發(fā)到導帶的躍遷.從圖中還可得, 靜態(tài)介電常數(shù)ε1(0)=4.13.

    圖5 BaZrO3和CaZrO3的介電函數(shù)實部ε1(ω)和虛部ε2(ω)隨光子能量變化曲線

    圖5(b)是CaZrO3復介電函數(shù)隨光子能量變化的曲線圖.從圖中可知:虛部ε2(ω)有5個明顯的峰, 按照能量從低到高分別為5.63,9.37,13.0,22.19和26.56eV處.前兩個峰主要由價帶Zr-p態(tài)、O-p態(tài)與導帶Ca-d態(tài)、Zr-d態(tài)間的躍遷電子產(chǎn)生的, 第3個峰主要由價帶O-s和Zr-p態(tài)與導帶Zr-d態(tài)間電子躍遷產(chǎn)生. 最后兩個峰主要是內(nèi)層電子激發(fā)到導帶的躍遷形成.其中靜態(tài)介電常數(shù)ε1(0)=4.29.

    圖6和圖7給出了BaZrO3和CaZrO3的吸收系數(shù)I(ω)、折射率n(ω)、消光系數(shù)k(ω)、反射系數(shù)R(ω)和能量損失函數(shù)L(ω)與光子能量的關系. 對于吸收譜, 我們僅考慮晶體的本征吸收, 忽略對吸收影響較小的激子吸收. 從圖6(a)中可以看出,BaZrO3的吸收系數(shù)數(shù)量級達到105cm-1, 光能量的吸收主要在低能區(qū), 該吸收峰的范圍較寬,在能量為9.72eV處達到最大峰2.68×105cm-1, 而在高能區(qū)時, 該吸收峰較前一峰較窄. 結合能帶結構可以看出, 對同一個峰而言, 并不是某一個單一的躍遷產(chǎn)生的, 而是由多個直接或間接的能級躍遷共同產(chǎn)生的. 圖中還看出該材料的光學吸收帶邊在3.3eV左右, 該計算值與我們的計算值相吻合. 如圖6(b), 計算得到靜態(tài)折射率約為n(0)=2.00.由圖6(d)可知, 反射系數(shù)的最大峰處于光子能量為10.3eV, 最大值為0.46, 而有趣的是, 此時折射率最小, 說明入射的光大部分被反射, BaZrO3呈現(xiàn)金屬反射特性. 圖6(e)描述的是電子經(jīng)過晶體的能量損失譜L(ω), 其特征峰與等離子體振蕩有關, 它描繪著等離子的共振頻率. 當ε1(ω)=0, 即在13.33eV和23.9eV處, 能量損耗最大, 而此時反射系數(shù)R(ω)急劇下降, 這與電子由Ba-p態(tài)和O-s態(tài)向?qū)У能S遷有關.由圖6和圖7可見,BaZrO3和CaZrO3的吸收系數(shù)I(ω)、折射率n(ω)、消光系數(shù)k(ω)、反射系數(shù)R(ω)和能量損失函數(shù)L(ω)在低能區(qū)很相似,且峰值的位置也接近相等,但在高能區(qū),CaZrO3的峰值較BaZrO3向高能區(qū)偏移. 其中兩者的能量損失譜的差別最大. 圖7(e)可知ε1(ω)=0, 在15eV處.

    圖6 BaZrO3的吸收系數(shù)(a),折射率(b),消光系數(shù)(c),反射系數(shù)(d)和能量損失函數(shù)(e)

    圖7 CaZrO3的吸收系數(shù)(a),折射率(b),消光系數(shù)(c),反射系數(shù)(d)和能量損失函數(shù)(e)

    以上分析可知,BaZrO3和CaZrO3的介電函數(shù)和光學參數(shù)都存在一定得相似性和差異性. 從上面兩者能帶結構的相似性和差異性可預測兩者電子帶間的躍遷存在一定的相似性和差異性,從而導致兩者光學性質(zhì)存在一定的相似性和差異性,即這兩者結構的相似性和Ba原子和Ca原子的差異,使兩者光學性質(zhì)存在一定的相似性和差異性.

    3 結論

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    StudyoftheElectronicStructuresandOpticalPropertiesofBaZrO3andCaZrO3

    YANG Li-juan, CUI Lei, ZHANG Zhao-hui

    (Department of Basic Courses, Suqian College, Suqian Jiangsu 223800, China)

    electronic properties; optical properties; similarities and differences

    2012-12-12

    宿遷市科技計劃指導性項目(Z2010016)

    楊麗娟(1980-), 女, 江蘇鹽城人, 講師, 碩士, 研究方向為電子功能材料第一性原理計算.

    O472

    A

    1671-6876(2013)01-0042-05

    [責任編輯蔣海龍]

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