InAs/GaAs量子點生長中應(yīng)力分析

楊園靜，涂潔磊，李 雷，3，姚 麗，4

（1.文山學(xué)院 數(shù)理系，云南 文山 663000；2.云南師范大學(xué) 太陽能研究所，云南 昆明 650092；3.楚雄師范學(xué)院 物理與電子科學(xué)系，云南 楚雄 675000；4.大理學(xué)院 電子工程及自動化系，云南 大理 671000）

在理想量子點生長中，首先，浸潤層中出現(xiàn)彈性變形的應(yīng)力生長，最終形成了共格和無缺陷的小島，即量子點。影響量子點生長的因素包括環(huán)境條件和生長條件。環(huán)境條件是指客觀的、不可改變的作用，如外延層與襯底晶格常數(shù)、超晶格結(jié)構(gòu)、生長臺面偏角、襯底摻雜劑等，這些條件決定了生長過程中外延層所受到應(yīng)變作用，決定了量子點的生長形貌和特性；生長條件主要指生長溫度、生長速率、Ⅴ/Ⅲ比和蓋層制作等可以調(diào)節(jié)或改變的因素，它們通過外延層的表面能、擴(kuò)散能等，實現(xiàn)對量子點生長形貌進(jìn)行作用［1］。

InAs（InGaAs）/GaA系統(tǒng)中，InAs和GaA的晶格常數(shù)分別為6.058和5.653nm，失陪度小于7%，屬于典型的SK模式生長。研究表明，外延層InAs受到應(yīng)變作用，決定了外延層生長從二維（2D）層狀生長向三維（3D）島狀生長轉(zhuǎn)變及臨界厚度；應(yīng)力決定了量子點的有序生長；還決定了從島狀無缺陷生長到出現(xiàn)缺陷生長的應(yīng)力積累過程，最終產(chǎn)生缺陷，以釋放應(yīng)力，轉(zhuǎn)變?yōu)槎嗑L。

量子點生長中，外延層生長所受應(yīng)變作用十分復(fù)雜，導(dǎo)致量子點的形貌各不相同，應(yīng)變作用貫穿了生長的整個過程。外延層對量子點應(yīng)變作用調(diào)節(jié)，主要通過兩方面來實現(xiàn)：調(diào)節(jié)生長面，改變對侵潤層生長面應(yīng)力；生長時，調(diào)節(jié)應(yīng)變層In和Ga的組分，通過改變晶格常數(shù)，調(diào)節(jié)對外延應(yīng)力。

1 量子點生長中的應(yīng)變作用

1.1 GaAs（001）面襯底上，InAs量子點生長應(yīng)變分析

1.1.1 應(yīng)變決定量子點的形貌

目前，SK模式InAs/GaAs量子點，多采用MBE和MOCVD進(jìn)行生長。標(biāo)準(zhǔn)生長面上，在未生長蓋層時，更多報道為兩種形狀：（1）最多是金字塔（或近似）形量子點［2］，有特定的側(cè)面晶面和基座取向；（2）透鏡形量子點，沒有特定的晶面［3］。

分析認(rèn)為：在理想周期性應(yīng)變場引導(dǎo)下，結(jié)構(gòu)原子按系統(tǒng)能量最小進(jìn)行排列，InAs形成了有序的應(yīng)力積蓄和變形生長，呈現(xiàn)出金字塔形分布。對于透鏡形或截頂金字塔形量子點，可以從生長條件偏離理想條件，以及高溫生長下InAs中In的擴(kuò)散進(jìn)行分析得出。在制作蓋層后量子點，沒有金字塔和明確的形貌報道，以及InAs中的In和襯底（緩沖層）GaAs中的Ga之間的相互擴(kuò)散，以及長時間高溫退火，量子點特性減退等試驗中得到驗證。

1.1.2 應(yīng)變決定核的有序分布和量子點臨界厚度

量子點生長，先是侵潤層的2D生長，隨后成核并在核上生長。文獻(xiàn)［4］利用InxGa1-xAs應(yīng)變層組分調(diào)節(jié)材料晶格常數(shù)，通過原子力顯微鏡（AFM)測試，對有序成核研究。核在GaAs（001）基InxGa1-xAs（x=0.15）應(yīng)變層上生長，呈現(xiàn)沿［1ī0］排列的規(guī)律，應(yīng)變層越厚，應(yīng)變層表面的應(yīng)力釋放區(qū)越寬，量子（核）點密集的區(qū)域也越寬。

分析認(rèn)為：生長面上核有序的分布結(jié)果，主要是由于量子點優(yōu)先在應(yīng)變層的應(yīng)力釋放區(qū)成核所形成的。由于應(yīng)變層引起失配位錯在界面上沿［1ī0］方向［5］，位錯線兩側(cè)分別為張應(yīng)力區(qū)和壓應(yīng)力區(qū)，不同位錯產(chǎn)生的應(yīng)力場發(fā)生疊加，最終將在表面產(chǎn)生沿該方向較強(qiáng)的調(diào)制應(yīng)力場。應(yīng)變層對臨界厚度同樣產(chǎn)生影響。當(dāng)應(yīng)變層晶格常數(shù)介于InAs和GaAs襯底時，對有序成核作用顯現(xiàn)為減弱。采用InxGa1-xAs（x=0.15）應(yīng)變層比采用 GaAs應(yīng)變層［4］，臨界厚度增加。

1.1.3 應(yīng)變決定量子點的有序分布

生長由2D向3D生長，有序成核決定了有序的量子點生長。量子點有序生長包括兩個方面：一方面是垂直生長面的多層量子點層間有序；另一方是生長面上的有序。

Xie等人層間有序進(jìn)行詳細(xì)的研究［6］，從自組裝量子點的成核位置受表面應(yīng)力場的影響，對豎直對齊和對齊幾率取決于隔斷層的厚度，進(jìn)行了分析。

目前，利用超晶格結(jié)構(gòu)和InxGa1-xAs中應(yīng)變層、位錯調(diào)節(jié)和（001）近鄰面存在的臺階生長等應(yīng)力調(diào)整，生長面上均獲得有序的量子點生長。

1.2 GaAs近鄰面襯底上，InAs量子點生長應(yīng)變分析

量子點在近鄰面上的生長時，平行與垂直臺階方向臺階生長面的差異，外延層受到應(yīng)變作用不同。

1.2.1 GaAs（100）偏（110）2°近鄰面襯底上，InAs量子點有序應(yīng)變分析

在2°偏角襯底上，外延不同InAs厚度生長［7］，AFM結(jié)果如圖1。從圖1中可見（1）量子點（核）在兩個垂直方向上的不同有序排列；（2） InAs外延厚度增加，小量子點合并為大量子點的過程。

圖1 近鄰面不同厚度 InAs外延AFM圖片

對近鄰面上量子點的有序性生長分析，目前存在兩種觀點：一是由于生長臺面上存在的斷鍵作用引起；二是外延層所受到的應(yīng)變場作用引起。斷鍵理論在開槽、刻蝕制作有序量子點生長等得到典型和成功解釋及應(yīng)用，但是，對于圖2中的量子點（核）排列交叉現(xiàn)象時［8］，很難給出解釋。

圖2 AFM圖 GaAs（100）近鄰面上生長InAs量子點

在應(yīng)變作用觀點下分析認(rèn)為：沿壓力小的方向，外延層容易成生長為密集量子點，形成鏈狀結(jié)構(gòu)，同時，在量子點長大、合并過程中，容易伸展合并。圖中鏈狀交點不過是應(yīng)力交錯形成特殊鏈狀有序結(jié)構(gòu)。

1.2.2 不同偏角襯底上生長實驗，量子點生長結(jié)構(gòu)與形貌有序應(yīng)變分析

采用不同偏角P型GaAs襯底，在相同條件下生長，樣品a和b的偏角分別為15°和2°。圖3為量子點3D形貌AFM測試。量子點雙模生長，小量子點在2 nm線度上，大量子點分別接近70 nm和60 nm。

圖3 不同偏角，單層P型襯底，量子點生長AFM圖

分析認(rèn)為：在樣品a中InAs生長，沿生長臺面被拉伸的垂直臺階方向受到的應(yīng)力小，量子點生長間距較小。隨著沉積增加，量子點容易伸張，個體量子點此方向線度大。同比樣品b，樣品a在此方向應(yīng)力相對較小，外延層容易形成浸潤層溝道，形成量子點的合并；在平行臺階方向，InAs受到的壓應(yīng)力梯度較大，量子點生長高度梯度變化較大。溝道作用還降低了其高度。

樣品b，兩個方向應(yīng)力差相對較小，出現(xiàn)合并現(xiàn)象幾率相近，形成量子點的密度較大，線度較小，平均高度高，但是，應(yīng)變作用使得量子點沿小應(yīng)力方向，被拉伸為半橢球的生長結(jié)果。

1.2.3 GaAs近鄰面襯底上，InAs大量沉積生長中的應(yīng)變分析

用MOCVD生長技術(shù)，在GaAs（100）偏（110）角分別為2°、10°和15°襯底上，生長20A。厚度InAs。從圖4 AFM測試中，看到外延層的缺陷生長和不同傾斜面樣品，生長的結(jié)果很不相同，存在巨大差異。

分析認(rèn)為：沿相對應(yīng)力作用較弱方向（標(biāo)注直線）上，外延層緊密有序排列，隨著兩垂直方向的壓力差增大， 10°樣品比2°樣品生長島更加緊密，且前者出現(xiàn)浸潤層出現(xiàn)溝道連接，出現(xiàn)鏈狀生長，通過相互滲透，平均高的均勻化和整體降低；與之垂直方向上，應(yīng)力作用較強(qiáng)，鏈狀島生長保持分開。更大的應(yīng)力差，使 15°樣品呈現(xiàn)族狀生長，出現(xiàn)多核生長聚集生長，以釋放過剩復(fù)雜應(yīng)力。

圖4 不同偏角InAs大量沉積的AFM圖

2 結(jié)論

通過S-K生長模式，在GaAs（001）標(biāo)準(zhǔn)面及其近鄰面襯底上， 對InAs的量子點生長、沉積過程中，應(yīng)變分析研究和實驗研究表明：

量子點生長過程中，受環(huán)境條件和生長條件影響，其中，由于晶格常數(shù)和生長臺面等環(huán)境條件決定的應(yīng)力因素，對量子點的影響最大，其他因素主要通過對應(yīng)變作用的改變來實現(xiàn)。

應(yīng)變作用對量子點的形貌、有序成核、量子點有序生長合并具有決定性的影響，應(yīng)變作用貫穿了量子點生長的全過程。大量InAs沉積變作用研究還表明：應(yīng)變作用還對量子點后續(xù)的缺陷島狀生長，同樣具有重要作用。

周期性的應(yīng)變作用，決定了量子點的周期性有序生長。量子點在近鄰面上的生長時，外延層受到臺階生長面應(yīng)力作用，使得量子點的生長呈現(xiàn)多樣性。

總之，外延量子點生長中，應(yīng)變作用決定了量子點的有序生長和形貌，從而決定了其特性。通過超晶格結(jié)構(gòu)和近鄰面生長等，對生長過程中的應(yīng)力進(jìn)行調(diào)節(jié)和控制，可實現(xiàn)不同量子點生長，這是實現(xiàn)量子點疊層電池等不同量子點特性要求設(shè)計首先要進(jìn)行考慮的。

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