基于SCALE/TRITON的單流雙區(qū)熔鹽堆燃耗計(jì)算方法

崔德陽1,2,3 夏少鵬1,2,3 余呈剛1,2 蔡翔舟1,2,3 陳金根1,2,3

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基于SCALE/TRITON的單流雙區(qū)熔鹽堆燃耗計(jì)算方法

崔德陽夏少鵬余呈剛蔡翔舟陳金根

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所嘉定園區(qū) 上海 201800） 2（中國科學(xué)院先進(jìn)核能創(chuàng)新研究院 上海 201800） 3（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的SCALE/TRITON程序廣泛用于反應(yīng)堆臨界安全、中子物理、輻射屏蔽和靈敏度與不確定度等方面的計(jì)算分析?；赟CALE/TRITON程序，采用等效體積、均勻混合和平均截面等三種外部耦合方法，處理單流雙區(qū)熔鹽堆的燃耗計(jì)算，解決了SCALE/TRITON程序在計(jì)算中不能精確反映流動(dòng)燃料周期性均勻混合的問題。研究表明平均截面法與均勻混合法的計(jì)算結(jié)果幾乎完全一致，與橡樹嶺文獻(xiàn)結(jié)果也能很好符合，等效體積法因?yàn)闆]有考慮堆芯分區(qū)結(jié)構(gòu)的差異而導(dǎo)致計(jì)算結(jié)果與其他兩種方法偏離較大。基于SCALE/TRITON發(fā)展的平均截面法，放寬了對(duì)步長的要求，具有準(zhǔn)確性好、計(jì)算效率高的優(yōu)點(diǎn)，適用于熔鹽堆兩區(qū)（或多區(qū)）的堆芯設(shè)計(jì)與燃耗性能分析，具有重要的應(yīng)用意義。

熔鹽堆，燃耗，平均截面，富集鈾

和傳統(tǒng)的固態(tài)燃料反應(yīng)堆（如輕水堆）相比，流體燃料的釷基熔鹽堆可以在線處理裂變產(chǎn)物和在線添加燃料，在固有安全性、燃料轉(zhuǎn)換與增殖、可持續(xù)性、核廢物管理及防核擴(kuò)散等方面具有顯著的優(yōu)勢，在2002年被選為第四代先進(jìn)核能系統(tǒng)6種堆型之一。發(fā)展和部署具有優(yōu)異性能的釷基熔鹽堆，可以高效利用儲(chǔ)量豐富的釷資源，實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的能源供應(yīng)。目前，日本、俄羅斯、法國和美國等均開展了熔鹽堆的技術(shù)研發(fā)，發(fā)展了多種功能和多種類型的釷基熔鹽堆概念設(shè)計(jì)。中國的釷基熔鹽堆核能系統(tǒng)，作為中國科學(xué)院在2011年啟動(dòng)的“未來先進(jìn)核裂變能”兩大戰(zhàn)略先導(dǎo)科技專項(xiàng)之一，計(jì)劃在20?30年實(shí)現(xiàn)釷資源在熔鹽堆上的高效利用。

美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)開發(fā)的SCALE (The Standardized Computer Analysis for Licensing Evaluation)程序，包含了89個(gè)計(jì)算模塊，涵蓋了反應(yīng)堆安全、中子物理、輻射屏蔽、靈敏度與不確定度分析等內(nèi)容，已經(jīng)廣泛用于世界各地的監(jiān)管部門和研究機(jī)構(gòu)。TRITON (Transport Rigor Implemented with Time- dependent Operation for Neutronic depletion)是SCALE中一個(gè)綜合了截面處理、中子輸運(yùn)、燃耗計(jì)算的控制模塊?；赟CALE/TRITON序列可開發(fā)適用于熔鹽堆在線加料與在線后處理的程序，用于熔鹽堆靜態(tài)中子學(xué)性能的計(jì)算分析。橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室研究人員Powers等發(fā)展了基于NEWT二維輸運(yùn)計(jì)算適用于熔鹽堆單柵元計(jì)算分析的程序，分析了不同處理?xiàng)l件（如完全處理、有限處理和一次通過）下的堆芯性能。臺(tái)灣清華大學(xué)Sheu等也基于SCALE/TRITON開發(fā)了用于熔鹽堆物理分析的程序，并評(píng)估了熔鹽嬗變堆MOSART (Molten Salt Actinide Recycler & Transmuter)的中子學(xué)性能，初步檢驗(yàn)了程序的可靠性。中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所課題組在SCALE/TRITON的基礎(chǔ)上，也發(fā)展了熔鹽堆在線處理序列MSR-RS (Molten Salt Reactor Reprocessing Sequence)，并應(yīng)用于熔鹽熱堆和熔鹽快堆的物理分析中。

上述基于SCALE/TRITON開發(fā)的適用于熔鹽堆的程序，拓展了SCALE/TRITON的功能，具有重要的應(yīng)用價(jià)值，但仍存在適用的堆芯幾何相對(duì)簡單（單柵元幾何，圓柱狀快堆堆芯，均勻柵元堆芯）的不足，因此有必要針對(duì)復(fù)雜堆芯幾何，如ORNL在20世紀(jì)60年代末設(shè)計(jì)的單流雙區(qū)熔鹽增殖堆(Molten Salt Breeder Reactor, MSBR)，對(duì)程序做進(jìn)一步的發(fā)展和完善。TRITON目前僅支持基于多群數(shù)據(jù)庫的燃耗計(jì)算，而SCALE調(diào)用多群數(shù)據(jù)庫處理與問題相關(guān)的共振自屏問題時(shí)，需要在柵元信息卡Celldata中明確柵元信息（幾何形狀與材料）。對(duì)柵元幾何、包殼和慢化材料均相同，但燃料成分不同的重復(fù)柵元（如水堆中不同富集度的燃料棒），或燃料成分、慢化材料和柵元大小均相同，但燃料鹽孔道不同的重復(fù)柵元（如熔鹽堆中不同孔道半徑的燃料通道），SCALE材料信息處理模塊MIPLIB (Material Information Processor Library)要求設(shè)置不同的材料號(hào)（標(biāo)識(shí)符）用于Celldata輸入，由此在SCALE燃耗截面加工模塊(Couple)中將生成與材料號(hào)一一對(duì)應(yīng)的單群截面庫，燃耗計(jì)算程序ORIGEN-S (Oak Ridge Isotope Generation point depletion code)調(diào)用生成的截面庫用于確定燃料（與材料號(hào)對(duì)應(yīng)）的燃耗計(jì)算。在水堆中，考慮到不同燃料成分的組件位置相對(duì)固定，相互之間沒有燃料交換，SCALE給出的上述處理方法是適用的。熔鹽堆液態(tài)燃料的快速流動(dòng)使得堆芯各個(gè)位置的燃料成分在各個(gè)時(shí)刻幾乎完全一致，位于不同孔道中的燃料在反應(yīng)堆運(yùn)行過程中不再獨(dú)立燃耗。因此，SCALE給出的處理方法在單流雙區(qū)熔鹽堆的燃耗計(jì)算中是不適用的。

本文針對(duì)SCALE/TRITON在單流雙區(qū)熔鹽堆燃耗計(jì)算中存在的上述問題，在不改變SCALE6程序的基礎(chǔ)上，通過外部程序，發(fā)展了等效體積、均勻混合和平均截面三種解決方法。

1 模型與方法介紹

1.1 模型介紹

選取美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室設(shè)計(jì)的單流雙區(qū)的MSBR幾何，在建模中做了部分體積等效，降低不規(guī)則幾何的建模難度。圖1給出了MSBR的1/4堆芯模型，堆芯活性區(qū)分為Zone 1和Zone 2 兩部分，Zone 1為六棱柱石墨柵元（對(duì)邊距=10 cm）組成的3.96 m（高）×4.4 m（直徑）圓柱堆芯，熔鹽份額為13%，體積為7.548 m，為主要的裂變區(qū)；分布在Zone 1外圍的Zone 2區(qū)（軸向和徑向厚度分別為0.23 m和0.36 m）柵元結(jié)構(gòu)與Zone 1相同，但熔鹽份額為37%，體積為11.163 m，為堆芯“增殖區(qū)”。堆芯上下腔室(Plenum)主要用來引導(dǎo)熔鹽進(jìn)出堆芯活性區(qū)，體積為5.743 m。堆芯徑向外圍的annulus區(qū)，提供了定期更換堆芯石墨組件所需的空隙，體積為4.315 m。為模擬反應(yīng)堆一回路中壓力容器之外的燃料鹽而設(shè)置的熱交換區(qū)(Heat exchanger)熔鹽體積為20.03 m。徑向和軸向反射層厚度分別為76 cm和100 cm。10 cm 厚的BC層主要用來屏蔽中子，降低對(duì)堆容器的損傷。

圖1 雙區(qū)熔鹽增殖堆幾何圖

計(jì)算采用的燃料鹽為LiF-BeF-(HN)F（摩爾百分比71.7%-16%-12.3%），HN (Heavy Nuclei)代表重金屬。該鹽熔點(diǎn)為772 K，在平均運(yùn)行溫度(900 K)時(shí)密度為3.33 g·cm，Li的富集度為99.995%。 用于堆芯慢化劑和外圍反射層的石墨密度為 1.84 g·cm。

1.2 SCALE/TRITON計(jì)算程序

計(jì)算采用基于SCALE/TRITON開發(fā)的熔鹽堆在線加料與后處理程序MSR-RS。針對(duì)雙區(qū)堆芯的柵元信息卡Celldata問題，本工作提出三種解決方法，對(duì)已有MSR-RS程序做了進(jìn)一步的發(fā)展。計(jì)算采用ENDF/B-VII 238群數(shù)據(jù)庫。

1.2.1 等效體積法

該方法維持堆芯活性區(qū)燃料鹽總體積不變，把堆芯兩種不同熔鹽孔道的六棱柱柵元等效為單一孔道的六棱柱柵元，利用等效后的幾何表征原有雙區(qū)幾何。等效后的熔鹽份額為燃料鹽總體積（1區(qū)燃料鹽體積7.548 m與2區(qū)燃料鹽體積11.163m）與堆芯總體積的比值。堆芯總體積是兩區(qū)熔鹽體積除以各自熔鹽份額得到的兩區(qū)體積（包含石墨慢化劑）求和(88.232 m)。因此，等效后的熔鹽份額為21.2%，堆芯直徑為5.12 m，高度為4.64 m。

等效后的堆芯幾何只需設(shè)置一個(gè)柵元信息卡Celldata，因此可以利用已有的熔鹽堆燃耗計(jì)算程序MSR-RS直接計(jì)算。

1.2.2 均勻混合法

均勻混合法是在幾何建模中設(shè)置兩個(gè)柵元信息卡Celldata分別用于Zone 1和Zone 2兩種不同孔道半徑的柵元計(jì)算，并因此在截面處理過程中產(chǎn)生兩套獨(dú)立的單群截面供燃耗計(jì)算程序ORIGEN-S調(diào)用。燃耗計(jì)算采用先分區(qū)獨(dú)立燃耗再均勻混合的方法。為了準(zhǔn)確反映熔鹽堆燃料鹽快速均勻混合的特征，該方法中燃耗步長需要設(shè)置得特別短(5d)。該方法的理論依據(jù)是：在熔鹽流動(dòng)周期（秒量級(jí)）內(nèi)，核素原子密度的變化相對(duì)緩慢。

均勻混合法考慮了分區(qū)堆芯中子能譜的差異，用外部處理方法模擬了熔鹽堆流動(dòng)過程中燃料均勻混合的物理過程。

1.2.3 平均截面法

平均截面法是在每次燃耗計(jì)算前，把SCALE燃耗截面加工模塊(Couple)計(jì)算得到的分區(qū)二進(jìn)制單群截面存儲(chǔ)文件（該文件包含單群截面數(shù)據(jù)庫、衰變庫、裂變產(chǎn)額庫等信息）轉(zhuǎn)換成可讀的文本文件，根據(jù)總的反應(yīng)率守恒，利用文本文件包含的分區(qū)截面數(shù)據(jù)，計(jì)算得到系統(tǒng)的單群截面，再轉(zhuǎn)換成可供燃耗計(jì)算程序ORIGEN-S讀取的二進(jìn)制文件。以兩區(qū)為例，下面給出平均截面法的理論依據(jù)：

兩區(qū)核素的燃耗方程可以分別表示為：

(2)

考慮到燃料鹽在堆內(nèi)循環(huán)的周期很短，時(shí)刻堆內(nèi)不同位置的核素原子核數(shù)密度可以近似認(rèn)為相等，即有：

則系統(tǒng)中核素的燃耗方程可以表示為：

(4)

根據(jù)反應(yīng)率守恒，即兩區(qū)的反應(yīng)率等于總的反應(yīng)率，則有：

(5)

因此，聯(lián)立式(3)、(5)和(6)可得：

(6)

式(8)即為熔鹽堆系統(tǒng)中各核素演化所滿足的燃耗方程。在SCALE燃耗加工模塊(Couple)中可以給出兩區(qū)的單群截面，在TRITON計(jì)算中可以給出兩區(qū)的中子通量，因此可以利用式(7)得到系統(tǒng)的平均單群截面，并在式(8)中求解燃耗方程。

2 計(jì)算結(jié)果與討論

為了對(duì)比分析上述三種方法，該工作選用富集度為93%的富集鈾作為點(diǎn)火燃料，Th作為增殖燃料，計(jì)算分析了雙區(qū)熔鹽堆（見圖1）的燃耗性能。

2.1 初態(tài)計(jì)算結(jié)果分析

表1給出=0時(shí)刻不同計(jì)算方法對(duì)應(yīng)的有效倍增因子、重金屬質(zhì)量（U、U和Th）信息。

表1 T=0時(shí)刻有效倍增因子與核素質(zhì)量對(duì)比

由于均勻混合法和平均截面法初態(tài)計(jì)算基于相同的幾何（見圖1），所以表1中二者的和核素質(zhì)量完全一樣。等效體積法=0時(shí)刻U的臨界質(zhì)量明顯大于前面兩種方法對(duì)應(yīng)的U質(zhì)量，這是因?yàn)樵摲椒▽?duì)兩區(qū)（圖1中 Zone 1和Zone 2）做了體積等效，堆芯中子能譜變硬，泄漏增加。為了說明等效堆芯與雙區(qū)堆芯的差異，圖2給出兩種情況下歸一化中子能譜的對(duì)比。

圖2 等效堆芯與分區(qū)堆芯的能譜對(duì)比

從圖2可以看出，等效堆芯中子能譜介于分區(qū)堆芯Zone 1和Zone 2的中子能譜之間，熱中子峰值明顯低于Zone 1。此外，從圖2給出的兩區(qū)中子能譜可以明顯看出，Zone 1的熱中子份額更多一些，而Zone 2的超熱中子份額更多一些，因而這種設(shè)計(jì)即可增加Th的中子俘獲，提高堆芯增殖能力，又能降低Zone 2的中子通量，減少堆芯中子泄漏。

2.2 燃耗計(jì)算結(jié)果分析

反應(yīng)堆利用富集鈾燃料啟動(dòng)后，在定熱功率(2250 MW)條件下運(yùn)行，堆內(nèi)提取的Pa在堆外衰變得到易裂變?nèi)剂蟄。根據(jù)堆內(nèi)臨界需求，堆外生產(chǎn)的U全部或部分返回堆內(nèi)燃燒，逐步減少富集鈾燃料的添加量，多余的U在堆外累積。燃耗過程中通過加料維持堆內(nèi)Th的質(zhì)量近似恒定（均為70.777t），通過調(diào)整易裂變核素與增殖核素(Th)的加料速率，維持反應(yīng)堆臨界。燃耗過程中在線處理裂變產(chǎn)物和在線提取Pa，詳細(xì)的后處理方案參考MSBR設(shè)計(jì)報(bào)告。

2.2.1 有效倍增因子的變化

燃耗計(jì)算中最大剩余反應(yīng)性為0.005，圖3給出三種方法下的變化情況。

圖3 三種方法下keff的變化 (a) 均勻混合法，(b) 等效體積法，(c) 平均截面法

從圖3可以看到，由于添料的原因，在1.0?1.005之間上下震蕩。同時(shí)注意到三種方法下反應(yīng)堆啟動(dòng)后很短時(shí)間內(nèi)均出現(xiàn)一個(gè)極值（圖3中圓點(diǎn)標(biāo)注），該值大于1.005。極值出現(xiàn)在當(dāng)堆外Pa衰變生產(chǎn)的U添加到堆內(nèi)，反應(yīng)堆可以自持運(yùn)行而不再需要繼續(xù)添加富集鈾的時(shí)刻。此后，反應(yīng)堆僅需補(bǔ)充增殖核素Th即可穩(wěn)定運(yùn)行。實(shí)際上，上述極值在反應(yīng)堆實(shí)際運(yùn)行過程中是不允許出現(xiàn)的，這里采用極值僅在程序中用來判斷反應(yīng)堆是否需要補(bǔ)充外界的富集鈾。

2.2.2 增殖核素Th的質(zhì)量變化

計(jì)算過程中保持Th的質(zhì)量近似恒定，三種計(jì)算方法下Th的變化情況如圖4所示。由于等效體積法對(duì)應(yīng)的初態(tài)Th質(zhì)量略小于其他兩種方法（見表1），計(jì)算中為了方便三者對(duì)比，啟動(dòng)后通過加料將堆內(nèi)Th增加到與其他兩種方法一致的70777kg。需要指出的是，程序在對(duì)Th加料率做預(yù)判斷時(shí)，燃耗步長越大，預(yù)判斷的加料率與理論加料率偏離越大，但仍處于合理的范圍內(nèi)。如圖4所示，對(duì)步長很短的均勻混合法，Th質(zhì)量相對(duì)參考值變化較?。粚?duì)步長較大（從10d逐漸變化到120d）的等效體積法和平均截面法，Th質(zhì)量緩慢增加后趨向穩(wěn)定，穩(wěn)定值相對(duì)于參考值增加約0.043%。

圖4 三種方法下堆內(nèi)232Th的變化情況

2.2.3 易裂變核素U和U的質(zhì)量變化

堆內(nèi)易裂變核素經(jīng)歷了從初始U逐漸被增殖的U取代的過程，如圖5所示。為了驗(yàn)證三種計(jì)算方法的可靠性，圖5同時(shí)給出了文獻(xiàn)[22]的結(jié)果。

圖5 三種方法下233U和235U質(zhì)量變化和文獻(xiàn)[22]結(jié)果對(duì)比

從圖5可以看出，均勻混合法（Mix_233U和Mix_235U）和平均截面法（圖5中Aver_233U和Aver_235U）計(jì)算的結(jié)果基本重合，前者給出的233U和235U平衡質(zhì)量分別為1189 kg和133 kg，后者給出的是1193 kg（233U）和132 kg（235U）。這兩種方法給出的結(jié)果與文獻(xiàn)結(jié)果（圖5 Ref_233U和Ref_U表示）符合得較好，但仍存在一些差別，文獻(xiàn)[22]給出的U和U平衡質(zhì)量分別為1207kg和112 kg。出現(xiàn)上述差異的原因主要有：圖1給出的雙區(qū)幾何雖然參考了文獻(xiàn)[22]給出的幾何，但在建模過程中對(duì)不規(guī)則幾何做了等效處理；此外，數(shù)據(jù)庫和計(jì)算程序都會(huì)帶來差別。該項(xiàng)工作基于最新的ENDF/B-VII 238群數(shù)據(jù)庫，臨界計(jì)算采用SCALE自帶的三維蒙特卡羅計(jì)算程序（文獻(xiàn)[22]采用二維輸運(yùn)程序CITATION）。

從圖5同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)，等效體積法（Equi_U和Equi_U）得到的平衡態(tài)U質(zhì)量（約1350 kg）和U質(zhì)量(165 kg)與上述兩種方法及文獻(xiàn)結(jié)果相差較大，不能準(zhǔn)確描述熔鹽堆雙區(qū)結(jié)構(gòu)上的差異和燃耗特性。

均勻混合法雖然計(jì)算結(jié)果與平均截面法幾乎完全一致，但對(duì)步長的要求比較苛刻，因而燃耗計(jì)算的時(shí)間特別長。在堆芯分區(qū)和流動(dòng)行為復(fù)雜、非均勻效應(yīng)明顯的新型熔鹽堆設(shè)計(jì)中，均勻混合法可以有效跟蹤不同位置核素的燃耗軌跡，具有一定的應(yīng)用價(jià)值。

3 結(jié)語

本文針對(duì)SCALE/TRITON在雙區(qū)熔鹽堆燃耗計(jì)算時(shí)存在的柵元信息卡Celldata的問題，采用了均勻混合、等效體積和平均截面三種解決方法并對(duì)三種方法得到的結(jié)果做了對(duì)比和分析，得到以下 結(jié)論：

1) 利用均勻混合法和平均截面法計(jì)算得到的堆內(nèi)主要易裂變核素（U和U）質(zhì)量隨時(shí)間變化的情況幾乎完全一致，且與文獻(xiàn)相關(guān)結(jié)果符合得較為理想。

2) 和均勻混合法相比，平均截面法放寬了對(duì)步長的要求，可大量節(jié)省計(jì)算時(shí)間。

3) 體積等效法的計(jì)算結(jié)果（初始、主要重金屬核素Th、U和U質(zhì)量變化）與其他兩種方法和文獻(xiàn)結(jié)果偏離較大，不能用來分析雙區(qū)熔鹽堆的燃耗性能。

本文發(fā)展的平均截面法在準(zhǔn)確性和計(jì)算效率上都具有一定的優(yōu)勢，可以用于單流雙區(qū)甚至多區(qū)熔鹽堆燃耗計(jì)算分析。

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Methodologies for single-fluid, two-zone MSR burnup calculation based on SCALE/TRITON

CUI DeyangXIA ShaopengYU ChenggangCAI XiangzhouCHEN Jingen

1(,,,,) 2(,,,) 3University of Chinese Academy of SciencesBeijing 100049China

Background: The standardized computer analysis for licensing evaluation (SCALE) developed in the Oak Ridge National Laboratory (ORNL) of USA has been widely used in criticality safety, neutron physics, radiation shielding, and sensitivity and uncertainty analysis. However, the burnup calculation forsingle-fluid, two-zone molten salt reactor (MSR) has not been well dealt with in SCALE/TRITON due to the cell information card (Celldata) which is used in unit cell calculations to generate problem-dependent multigroup cross sections. Purpose: This study aims to develop and evaluate possible solutions to the problem above. Methods: Based on external program, three methods (i.e., homogeneous mixing method, equivalent volume method and average cross section method), are developed without any modification of the existing codes in SCALE6 and they are tested in a MSR with two-zone core. Test results are compared and analyzed. Results: Comparison of the three methods indicates that the results obtained by average cross section method are almost equal to those obtained by homogeneous mixing method and moreover they accord well with the results given in ORNL’s work, whilst the equivalent volume method is not sufficient to describe the difference of unit cells in the core. Conclusion:The average cross section method with a relatively high computational efficiency and accuracy is recommended for burnup calculation in the MSR with two or more zones when using SCALE/TRITON.

MSR, Burnup, Average cross section, Enriched uranium

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.080602

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(No.XDA02010000)、國家自然科學(xué)基金(No.91326201)、中國科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究項(xiàng)目(No.QYZDY-SSW-JSC016)

崔德陽，男，1987年出生，2012年畢業(yè)于河南師范大學(xué)，現(xiàn)為博士研究生，研究方向?yàn)槿埯}堆燃料循環(huán)

蔡翔舟，E-mail: caixz@sinap.ac.cn；陳金根，E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

2017-04-19，

2017-05-04

Strategic Priority Research Program of Chinese Academy of Sciences (No.XDA02010000), National Natural Science Foundation of China (No.91326201), Frontier Science Key Program of Chinese Academy of Sciences (No.QYZDY-SSW-JSC016)

CUI Deyang, male, born in 1987, graduated from Henan Normal University in 2012, doctoral student, focusing on fuel cycle in molten salt reactor

CAI Xiangzhou, E-mail: caixz@sinap.ac.cn; CHEN Jingen, E-mail: chenjg@sinap.ac.cn

2017-04-19, accepted date: 2017-05-04