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    義齒樹脂基托表面有機(jī)-無機(jī)雜化膜的制備與研究

    2013-09-14 00:45:08左偉文黃華莉
    材料工程 2013年10期
    關(guān)鍵詞:硅溶膠基托光澤度

    左偉文,黃華莉,石 磊,楊 楊,武 燃,朱 松

    (吉林大學(xué) 口腔醫(yī)學(xué)院,長春 130021)

    目前,中國已步入老齡化社會(huì),可摘局部義齒和全口義齒的應(yīng)用日益增多,但義齒材料的綜合性能還有待進(jìn)一步提高,研究證實(shí)義齒基托樹脂的吸水性和溶解性較高則對(duì)義齒基托產(chǎn)生的影響較大,包括:影響基托尺寸和顏色穩(wěn)定性;降低基托力學(xué)性能,導(dǎo)致義齒斷裂,影響使用壽命[1];改變基托生物學(xué)和化學(xué)性能,利于基托中殘余單體的釋放,進(jìn)而導(dǎo)致一系列的不良反應(yīng),影響患者健康[2]。國內(nèi)外研究者試圖通過調(diào)整基托固化過程[3]及基托材料單體成分[4],改變拋光方式[5],添加玻璃纖維[6]、交聯(lián)劑[7]或納米填料[8]等方法降低基托樹脂吸水性和溶解性,但有的效果不確切,有的會(huì)降低基托的其他性能。如何降低義齒基托樹脂的吸水性和溶解性,提高基托的綜合性能,已成為亟待解決的問題。

    有機(jī)-無機(jī)雜化涂料是現(xiàn)今材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)[9,10]。它具有致密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),既有無機(jī)膜良好的抗污染性、機(jī)械性、熱穩(wěn)定性、耐化學(xué)及耐生物侵蝕性,又有有機(jī)膜良好的成膜性、柔韌性及附著性[11]。有機(jī)無機(jī)雜化涂料已在耐熱材料、防腐防護(hù)材料、光學(xué)材料等領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景[9],然而在口腔醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用,國內(nèi)外鮮見報(bào)道。

    為降低基托樹脂吸水性及溶解性,提高基托光澤度,最終達(dá)到提高基托綜合性能的目的,本研究制備一種有機(jī)無機(jī)雜化涂料,首先采用溶膠-凝膠法,利用KH560與TEOS共水解縮聚制備雜化硅溶膠,再利用GMA,AA和MMA三元共聚制備有機(jī)聚合物,將雜化硅溶膠和有機(jī)聚合物以適當(dāng)比例混合,在催化劑作用下兩者的環(huán)氧基團(tuán)發(fā)生交聯(lián),最終形成具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的有機(jī)-無機(jī)雜化涂料。然后在義齒樹脂基托表面構(gòu)建有機(jī)-無機(jī)雜化膜,并對(duì)膜層的性能進(jìn)行表征,對(duì)覆膜后的義齒基托樹脂的光澤度、吸水性及溶解性進(jìn)行測(cè)試。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 雜化硅溶膠的制備

    反應(yīng)瓶中加入TEOS 10.42g,乙二醇乙醚(EGME)30g,去離子水5.85g,攪拌情況下加入冰醋酸0.39g。然后在40℃水浴中攪拌1.5h。隨后,加入KH560 4.72g,將水浴溫度升至60℃,反應(yīng)6h,陳化24h。

    1.2 有機(jī)聚合物的制備

    反應(yīng)瓶中加入GMA 4.26g,AA 2.16g,MMA 9.0g和EGME 147g,混合均勻后架設(shè)在油浴上,安裝好機(jī)械攪拌裝置及冷凝回流裝置,通入氮?dú)猓_動(dòng)攪拌。通氮?dú)饧s15min后將油浴升溫至70℃。待溫度示數(shù)穩(wěn)定后,將0.10g偶氮二異丁腈(AIBN)溶解在約3g的EGME中,然后注射到體系中,引發(fā)聚合。10h后停止加熱,待體系溫度自然降至室溫后停止攪拌和氮?dú)狻?/p>

    1.3 有機(jī)-無機(jī)雜化涂料的制備

    將有機(jī)聚合物與無機(jī)雜化硅溶膠按照固含量比為9∶1的比例混合,加入大約為環(huán)氧基團(tuán)摩爾量十分之一的2-甲基咪唑,作為環(huán)氧固化劑。室溫下攪拌24h即得有機(jī)-無機(jī)雜化涂料。

    2 性能測(cè)試

    2.1 紅外光譜測(cè)試

    取適量有機(jī)聚合物加入水中,得到的沉淀物,經(jīng)干燥后用四氫呋喃溶解,取少許溶解液滴于溴化鉀片上,70℃烘干待測(cè);取少許雜化硅溶膠涂在玻璃片上,70℃下烘干;取少許有機(jī)無機(jī)雜化涂料涂在玻璃片上,按實(shí)驗(yàn)步驟進(jìn)行固化。將玻璃片上雜化硅溶膠及雜化膜用刀片刮下少許,加入溴化鉀研磨后壓片待測(cè)。采用Nicolet Avatar 360型傅里葉變換紅外光譜儀對(duì)待測(cè)試樣進(jìn)行紅外光譜測(cè)試。

    2.2 力學(xué)性能測(cè)試

    選取日進(jìn)(Nissin Dental)、山 八 (Yamahachi Dental)及上海新世紀(jì)(New Century Dental)三種品牌熱凝義齒樹脂基托材料,按照廠商要求的固化程序,各壓制30個(gè)規(guī)格為50mm×25mm×2mm的樹脂片,用乙醇及去離子水反復(fù)擦拭沖洗3次,晾干后備用。將制備的雜化涂料刷涂至樹脂片表面,懸掛晾干后置于70℃烘箱中1h,升溫至100℃后繼續(xù)固化2h即得測(cè)試試件。將每種材料的試件隨機(jī)分為3組,分別置于37℃的人工唾液、紅酒(老年人常飲用的硬飲料之一)、綠茶(老年人常飲用的軟飲料之一)中浸泡,于浸泡前及浸泡6個(gè)月后,對(duì)試件表面膜層的硬度、附著力及抗破裂性進(jìn)行測(cè)試。

    依照國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T6739—86[12],采用德國ERICHSEN公司291型鉛筆硬度測(cè)試儀測(cè)試硬度。依照國際標(biāo)準(zhǔn)ISO2409—2007[13]測(cè)試附著力。通過冷卻-加熱實(shí)驗(yàn)測(cè)定抗破裂性[14]。

    2.3 光澤度測(cè)試

    按照上述方法制備三種樹脂材料試件,將每種材料的試件分為涂膜實(shí)驗(yàn)組和空白對(duì)照組(n=10),應(yīng)用JKGZ-1型光澤度儀進(jìn)行光澤度測(cè)試。

    2.4 吸水值和溶解值測(cè)試

    參照國家標(biāo)準(zhǔn)YY0270—2003[15]的方法,三種材料各制作20個(gè)試件,每種材料的試件隨機(jī)分成涂膜實(shí)驗(yàn)組和空白對(duì)照組。根據(jù)YY0270—2003[15]的要求進(jìn)行吸水值與溶解值測(cè)試。

    3 測(cè)試結(jié)果與分析

    3.1 紅外光譜測(cè)試結(jié)果與分析

    圖1為雜化硅溶膠的紅外光譜圖。圖1中曲線a是純KH560的紅外譜圖,在910cm-1處的峰為環(huán)氧基團(tuán)的特征性吸收峰,在2800~3000cm-1處的峰為亞甲基的特征性吸收峰。曲線b為純TEOS形成的硅溶膠的紅外譜圖。在3400cm-1和1636cm-1處的強(qiáng)峰為Si-OH的特征性吸收峰,在956cm-1和800cm-1處的峰為Si-O-Si鍵的特征性吸收峰。曲線c為雜化硅溶膠的紅外譜圖。由圖1可見在3400cm-1和1636cm-1處出現(xiàn)了Si-OH 的特征性吸收峰,在956cm 和800cm 處出現(xiàn)了Si-O-Si鍵的特征性吸收峰。另外在910cm-1處出現(xiàn)了環(huán)氧基團(tuán)的特征性吸收峰,在2800~3000cm-1處出現(xiàn)了亞甲基的特征性吸收峰。雜化硅溶膠的紅外譜圖中同時(shí)具有了KH560和純TEOS形成的硅溶膠的特征峰,因此證明KH560和TEOS發(fā)生了共水解縮合,形成了雜化硅溶膠,環(huán)氧基團(tuán)已經(jīng)修飾在無機(jī)硅溶膠網(wǎng)絡(luò)上。

    圖1 雜化硅溶膠的紅外光譜Fig.1 FT-IR spectra of hybrid silica sol

    圖2為有機(jī)無機(jī)雜化涂料的紅外譜圖。圖2中曲線a為純聚合物的紅外光譜,在1600~1640cm-1處的C=C鍵的特征峰基本完全消失,說明體系中單體聚合基本完全。在910cm-1處的小峰為環(huán)氧基團(tuán)的紅外特征峰,因?yàn)镚MA在共聚物中的含量較少,所以該處的峰值也較小。在1150cm-1處為C-O醚鍵的特征峰,在1731cm-1處為C=O鍵的特征峰,在2800~3000cm-1左右的峰為聚合物分子鏈中亞甲基的特征吸收峰,在3300~3500cm-1處的寬峰為聚合物分子鏈中丙烯酸的羥基的吸收峰。以上現(xiàn)象進(jìn)一步說明單體成功聚合了。曲線b為雜化硅溶膠的紅外譜圖,3400cm 和1635cm 處為Si-OH的特征峰,910cm-1處 為 環(huán) 氧 基 團(tuán) 的 特 征 峰,445cm-1處 為Si-O-Si鍵的特征峰。曲線c為有機(jī)無機(jī)雜化膜的紅外譜圖。由圖2可見,不僅在3400cm-1和1635cm-1處出現(xiàn)了Si-OH的特征峰,在445cm-1為Si-O-Si鍵的特征峰;在1740cm-1和1150cm-1分別出現(xiàn)了C=O鍵和C-O醚鍵的特征峰。另外,在910cm-1處的環(huán)氧基團(tuán)特征峰基本消失。以上結(jié)果表明本研究成功制備了有機(jī)無機(jī)雜化膜。

    圖2 有機(jī)無機(jī)雜化涂料的紅外光譜Fig.2 FT-IR spectra of organic-inorganic hybrid coatings

    3.2 力學(xué)性能測(cè)試結(jié)果與分析

    表1為各組材料在不同液體介質(zhì)中浸泡6個(gè)月后的力學(xué)性能。由表1可知,各組試件表面膜層的硬度高,附著力及抗破裂性良好,性能穩(wěn)定,耐液體介質(zhì)浸泡,在不同的液體介質(zhì)中浸泡6個(gè)月后,只有紅酒中試件的膜層硬度略有降低。紅酒不但是有色介質(zhì),還含有酒精成分,對(duì)膜層的作用較明顯,而結(jié)果顯示經(jīng)紅酒浸泡后,膜層硬度僅有輕度改變,可見雜化膜的性能較穩(wěn)定。

    表1 各組材料在不同液體介質(zhì)中浸泡6個(gè)月后的力學(xué)性能Table 1 Mechanical properties of materials in each group immersed in the different liquid media for 6months

    有機(jī)無機(jī)雜化涂料的雜化硅溶膠成分主要由Si-O-Si鍵連接而成,它的加入使膜層具有較強(qiáng)的硬度和耐劃傷性,此外,雜化涂料具有互穿的致密網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),進(jìn)一步提高了雜化膜的硬度及抗破裂性。膜層的有機(jī)聚合物組分是由高分子鏈段組成,可使膜層具有良好的柔韌性和附著性,而義齒基托樹脂也是由聚合物構(gòu)成,可進(jìn)一步增強(qiáng)膜層的附著力。將雜化膜應(yīng)用到基托表面,對(duì)基托能起到良好的保護(hù)作用,有助于減少基托的磨損,降低其老化速率。

    3.3 光澤度測(cè)試結(jié)果與分析

    表2為各組試件光澤度值。采用SPSS17.0統(tǒng)計(jì)軟件,將表2中實(shí)驗(yàn)組與相應(yīng)的對(duì)照組進(jìn)行獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)分析,取顯著性水平α=0.05。結(jié)果實(shí)驗(yàn)組試件的光澤度均高于對(duì)照組,且具有顯著性差異(概率P值<0.05)。

    表2 各組試件光澤度值(單位:GU)(,n=10)Table 2 Glossiness of each group(Unit:GU),n=10)

    表2 各組試件光澤度值(單位:GU)(,n=10)Table 2 Glossiness of each group(Unit:GU),n=10)

    Note:arithmetic mean;s:standard deviation;n:sample size

    Group Nissin Yamahachi New Centur y Experimental 81.0±2.5 76.4±2.4 74.6±4.6 Control 72.8±4.4 70.2±2.0 67.8±3.6

    有機(jī)無機(jī)雜化膜提高了義齒樹脂基托的光澤度,進(jìn)而會(huì)提高基托的綜合性能。首先,有研究發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的拋光技術(shù)會(huì)加快樹脂基托的磨損,使基托表面或表面下層產(chǎn)生微裂紋[16]。有機(jī)無機(jī)雜化膜具有致密的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),良好的光學(xué)性能,將其涂覆到基托表面后可減少基托表面的缺陷,封閉基托常規(guī)固化過程中表面存留的氣孔,裂隙及拋光效果不佳的盲區(qū),提高基托的光澤度,降低基托粗糙度,從而有利于減少口腔細(xì)菌黏附及色素沉著,增強(qiáng)基托顏色穩(wěn)定性[17];其次,基托光澤度增高,表面粗糙度降低后,基托有效抗腐蝕面積增加,單位面積壓力減少,接觸剛度增大,從而增強(qiáng)了基托的耐磨性及耐老化性能[18],提高了基托的力學(xué)性能;再次,基托光澤度增高,粗糙度降低也會(huì)使基托的吸水性和溶解性降低,同時(shí)吸水溶解對(duì)其他性能的影響也會(huì)降低??傊?,有機(jī)無機(jī)雜化膜進(jìn)一步提高了基托的綜合性能。

    3.4 吸水值和溶解值測(cè)試結(jié)果與分析

    表3為各組試件吸水值。采用SPSS17.0統(tǒng)計(jì)軟件,將表3中實(shí)驗(yàn)組與相應(yīng)對(duì)照組進(jìn)行獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)分析,取顯著性水平α=0.05。結(jié)果實(shí)驗(yàn)組試件的吸水值均低于對(duì)照組,且具有顯著性差異(概率P值<0.05)。

    表3 各組試件吸水值(單位:μg·mm )(,n=10)Table 3 Water sorption of each group(Unit:μg·mm-3)(,n=10)

    表3 各組試件吸水值(單位:μg·mm )(,n=10)Table 3 Water sorption of each group(Unit:μg·mm-3)(,n=10)

    Note:x:arithmetic mean;s:standard deviation;n:sample size

    Group Nissin Yamahachi New Centur y Experimental 23.01±0.98 22.96±0.98 23.08±0.64 Control 25.20±0.66 25.23±0.68 25.65±0.99

    表4為各組試件溶解值。采用SPSS17.0統(tǒng)計(jì)軟件,將表4中實(shí)驗(yàn)組與相應(yīng)對(duì)照組進(jìn)行獨(dú)立樣本t檢驗(yàn)分析,取顯著性水平α=0.05。結(jié)果實(shí)驗(yàn)組試件的溶解值均低于對(duì)照組,且具有顯著性差異(概率P值<0.05)。

    表4 各組試件溶解值(單位:μg·mm-3)(,n=10)Table 4 Water solubility of each group(Unit:μg·mm-3)(,n=10)

    表4 各組試件溶解值(單位:μg·mm-3)(,n=10)Table 4 Water solubility of each group(Unit:μg·mm-3)(,n=10)

    Note:x:arithmetic mean;s:standard deviation;n:sample size

    Group Nissin Yamahachi New Centur y Experimental 0.27±0.10 0.28±0.09 0.36±0.12 Control 0.49±0.08 0.50±0.06 0.55±0.10

    有機(jī)無機(jī)雜化膜降低義齒基托樹脂吸水性和溶解性,提高基托綜合性能的可能機(jī)制如下:第一,有機(jī)無機(jī)雜化膜是有機(jī)和無機(jī)組分在納米級(jí)尺度復(fù)合而成的,具有致密網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),可減少基托樹脂中水分子的進(jìn)出,直接降低基托的吸水性和溶解性;第二,基托樹脂吸水性和溶解性與基托樹脂基質(zhì)降解呈正相關(guān)關(guān)系,吸水性和溶解性降低,則基質(zhì)降解也會(huì)隨之減少,這進(jìn)一步降低基托樹脂吸水性和溶解性[19],因此,也會(huì)增強(qiáng)基托的尺寸穩(wěn)定性,提高材料的力學(xué)性能;第三,雜化膜可降低未參鏈單體和其他小分子物質(zhì)的釋放,基托樹脂中小分子物質(zhì)釋放后產(chǎn)生一些空隙,而水分子可擴(kuò)散占據(jù)這些空隙,因此,阻止了小分子物質(zhì)的釋放也就降低了義齒基托樹脂的水吸收量,同時(shí),也會(huì)減輕由小分子物質(zhì)引發(fā)的過敏反應(yīng)、炎癥反應(yīng)及細(xì)胞毒性反應(yīng),提高基托的生物安全性[2];第四,膜層的加熱固化過程也是對(duì)基托樹脂的再固化,使基托樹脂單體聚合更加完全,降低了基托中殘留單體的量,進(jìn)一步降低基托樹脂吸水性和溶解性[20],提高生物學(xué)和化學(xué)性能;第五,基托涂膜后提高了光澤度,從而也會(huì)降低基托樹脂的吸水性和溶解性,增強(qiáng)基托顏色穩(wěn)定性[17];因此,有機(jī)無機(jī)雜化膜通過降低義齒基托樹脂吸水值和溶解值,提高基托綜合性能。

    4 結(jié)論

    (1)本研究制備了一種具有互穿網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的有機(jī)-無機(jī)雜化涂料。該涂料聚合完全,固化后鉛筆硬度可達(dá)到5H,與樹脂基片的附著力及抗破裂性良好,性能穩(wěn)定,耐液體介質(zhì)浸泡,可對(duì)樹脂基托提供良好的保護(hù)作用。

    (2)在義齒樹脂基托表面構(gòu)建有機(jī)無機(jī)雜化膜,提高了基托的光澤度,降低了粗糙度,有利于減少口腔細(xì)菌黏附及色素沉著,增強(qiáng)基托顏色穩(wěn)定性及耐老化性能。

    (3)雜化膜降低了基托樹脂的吸水性和溶解性,進(jìn)而也降低了對(duì)基托的物理性能、力學(xué)性能、化學(xué)性能及生物安全性能等的影響,提高了基托的綜合性能。

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