短程硝化聯(lián)合厭氧氨氧化處理垃圾滲濾液的啟動

王凱，王淑瑩，朱如龍，苗蕾，彭永臻

(北京工業(yè)大學 北京水質(zhì)科學與水環(huán)境恢復工程重點實驗室，北京，100124)

垃圾滲濾液作為一種含有高氨氮的特種廢水，若不能得到妥善處理，會對環(huán)境造成嚴重的危害。最近國家頒布了GB 16889—2008.07.01(《垃圾滲濾液排放標準》)，增加了對總氮排放的標準，要求出水總氮質(zhì)量濃度小于40 mg/L，這無疑向目前的垃圾滲濾液處理技術提出了新的挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的厭氧可以去除滲濾液中絕大多數(shù)的有機物，但對氮素的去除效果非常差[1-3]。而傳統(tǒng)的好氧工藝如SBR，A/O，生物濾池和生物轉盤等能將滲濾液中絕大多數(shù)的氨氮轉化成亞硝態(tài)氮或者硝態(tài)氮，但對總氮的去除效果不理想[4-6]。Spagni等[7]通過外加碳源的方式提高總氮的去除率，但此法增加了處理成本，不利于在實際處理工程中的推廣應用。短程硝化是通過控制反應器中的FA、溫度、FNA、溶解氧等條件，控制氨氮的氧化產(chǎn)物為亞硝態(tài)氮。與傳統(tǒng)的全程硝化相比，可以節(jié)省25%的曝氣量和 30%的反應時間[8-10]。ANAMMOX(anaerobic ammonium oxidation)即厭氧氨氧化技術是20世紀90年代于荷蘭 Delft技術大學發(fā)現(xiàn)的一種新的自養(yǎng)脫氮技術，由于其可以高效低耗的進行生物脫氮，近年來備受關注[11-12]。垃圾滲濾液中含有大量的氨氮，在FA較高的條件下，容易實現(xiàn)短程硝化，因此，其好氧硝化出水中的氮素主要是亞硝態(tài)氮。而晚期垃圾滲濾液C與N質(zhì)量比極低，且其中的有機物為難生物降解有機物，對自養(yǎng)的厭氧氨氧化菌影響不大，因此，特別適合采用短程硝化聯(lián)合厭氧氨氧化技術進行經(jīng)濟、高效脫氮。目前，國內(nèi)外利用厭氧氨氧化技術處理垃圾滲濾液有一定研究，但大多數(shù)工藝使用單一反應器，對反應條件要求嚴格，操控性差，且好氧菌和厭氧菌同在1個反應器，不利于提高脫氮效率[13-14]。采用好氧SBR短程硝化聯(lián)合ASBR(ANAMMOX)處理晚期垃圾滲濾液尚未見報道。為此，本文作者以實際的晚期垃圾滲濾液為研究對象，研究好氧厭氧SBR組合工藝處理晚期滲濾液的脫氮效果。

1 試驗

1.1 試驗裝置

試驗裝置如圖1所示。好氧和厭氧SBR均由有機玻璃制成，高為60 cm，半徑為10 cm，有效容積為10 L。好氧SBR按照進水—曝氣—沉淀—排水—閑置的傳統(tǒng)模式運行。反應器內(nèi)設曝氣裝置和溫控裝置，曝氣量維持在160 L/h，溫度控制在(25±1) ℃，其排水比(體積分數(shù))控制在30%。為保證硝化效果，好氧SBR不固定HRT(hydraulic retention time)，通過實時控制保證硝化完全。ASBR按照反應期間連續(xù)進水(同時攪拌)—沉 淀—排水—閑置的操作模式運行，內(nèi)設攪拌裝置、溫控裝置和進水蠕動泵，攪拌速率為60 r/min，溫度控制在(30±1) ℃，進水時間控制在10 h，排水比(體積分數(shù))控制在50%，其HRT為20 h。為了避免光照對厭氧氨氧化菌的抑制作用，ASBR外覆黑色保溫材料，可以同時起到保溫和避光的作用。在馴化期，2個SBR分別獨立運行。在馴化結束后，將2個反應器串聯(lián)起來運行。

1.2 試驗用水

試驗中所用的滲濾液為北京某垃圾填埋場實際滲濾液。在必要時加入自來水或系統(tǒng)出水進行稀釋以符合試驗要求。具體水質(zhì)見表1。由表1可知：該滲濾液氨氮質(zhì)量濃度較高，而氧化態(tài)氮含量很少，m(C)/m(N)＜1且m(B)/m(C)＜0.1。為保證滲濾液水質(zhì)穩(wěn)定，試驗期間，在4 ℃條件下貯存。

厭氧氨氧化在馴化階段采用模擬廢水，其組成(質(zhì)量濃度)為：KH2PO40.01 g/L，CaCl2·2H2O 0.005 6 g/L，MgSO4·7H2O 0.3 g/L，KHCO31.25 g/L。氨氮和亞硝態(tài)氮分別以NH4Cl和NaNO2提供，質(zhì)量濃度按需配置。

微量元素濃縮液Ⅰ的組成為：EDTA 5 g/L， FeSO45 g/L。微量元素濃縮液Ⅱ的組成為：EDTA 1 g/L，H3BO40.014 g/L，MnCl2·4H2O 0.990 g/L，CuSO4·5H2O 0.250 g/L，ZnSO4·7H2O 0.430 g/L， NiCl2·6H2O 0.190 g/L，NaSeO4·10H2O 0.210 g/L, NaMoO4·2H2O 0.220 g/L。

1.3 檢測項目及分析方法

水樣分析項目中的 COD質(zhì)量濃度采用國家標準方法測定[15]；氨氮質(zhì)量濃度采用納氏試劑光度法測定；硝酸鹽質(zhì)量濃度采用麝香草酚分光光度法測定；亞硝酸鹽質(zhì)量濃度采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法測定；pH，DO，ORP及溫度采用德國WTW公司生產(chǎn)的pH計及DO測定儀測定；堿度采用堿性指示劑法測定。

1.4 接種污泥

圖1 SBR+ASBR系統(tǒng)裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of SBR and ASBR system

表1 滲濾液主要水質(zhì)指標Table 1 Characteristics of the landfill leachate

好氧SBR種泥取自北京某研發(fā)中心，為處理生活污水的全程硝化污泥；ASBR種泥取自北京某中試厭氧氨氧化效果良好的 UASB反應器出水中的懸浮污泥。污泥主體呈黃色，夾雜著紅色的顆粒污泥。

2 結果與討論

2.1 短程硝化SBR的啟動及穩(wěn)定

好氧 SBR在此系統(tǒng)中的主要作用是為后續(xù)的厭氧氨氧化提供亞硝酸鹽，因此，需要保持穩(wěn)定的短程硝化效果。試驗共分2個階段：馴化階段和負荷提高階段。馴化階段的主要目的是使活性污泥適應滲濾液的水質(zhì)，并向短程硝化進行轉變；負荷提高階段的主要目的是逐漸增加系統(tǒng)出水中亞硝的質(zhì)量濃度，為后續(xù)的厭氧氨氧化反應器提供足夠的基質(zhì)?；钚晕勰嘟?jīng)過50 d左右的馴化，由處理生活污水的全程硝化污泥轉變成能適應滲濾液的短程硝化污泥。系統(tǒng)進出水氮素變化規(guī)律如圖2所示。由圖2可知：在馴化階段初期的低負荷階段，進水氨氮質(zhì)量濃度等同于接種前處理生活污水的質(zhì)量濃度，為60 mg/L左右，其主要目的是使活性污泥逐步適應滲濾液的水質(zhì)。隨著試驗的不斷進行，硝化時間逐漸縮短，當試驗進行到第 20天時，硝化時間為1.5 h，此后4 d的試驗中，SBR的氨氧化速率穩(wěn)定在0.026 g/(g·h)，表明污泥基本適應了滲濾液的水質(zhì)。此階段出水中的亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度不斷升高，硝態(tài)氮質(zhì)量濃度不斷減小，但幅度不大。至此階段結束時，出水亞硝態(tài)氮的質(zhì)量濃度為20 mg/L左右，而出水硝態(tài)氮質(zhì)量濃度為40 mg/L左右，系統(tǒng)依然為全程硝化。為了實現(xiàn)SBR由全程硝化向短程硝化的轉變，在試驗第25天時，提高進水氨氮質(zhì)量濃度至100 mg/L左右。此后，出水中硝態(tài)氮的質(zhì)量濃度逐漸降低，而亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度逐漸增高；在試驗進行到第45天后，硝化時間穩(wěn)定在2 h左右，氨氧化速率穩(wěn)定在 0.045 g/(g·h)，m(NO2)/m(NOx)≥90%，系統(tǒng)完成了由全程硝化向短程硝化的轉變。

圖2 好氧SBR馴化期間三氮質(zhì)量濃度變化規(guī)律Fig.2 Variation of mass concentration of nitrogen of areation SBR in phase of domestication

由于后續(xù)厭氧氨氧化反應器進水亞硝質(zhì)量濃度需控制在400 mg/L，從試驗第51天開始，好氧SBR進入負荷提高階段，進出水三氮變化規(guī)律如圖3所示。由圖3可知：51 d后，氨氮質(zhì)量濃度每10 d增加100 mg/L左右，至第83天時，氨氮質(zhì)量濃度增加至500 mg/L并保持穩(wěn)定。在此過程中，系統(tǒng)出水中的NO2/NOx一直維持在95%以上，為后續(xù)厭氧氨氧化提供了保障。

2.2 厭氧氨氧化SBR的啟動及馴化

厭氧氨氧化反應器的主要作用是完成最終的脫氮，因此，其能否啟動及馴化能否成功是決定試驗能否成功的關鍵。研究表明：過高的亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度會對厭氧氨氧化反應產(chǎn)生嚴重的抑制[18]。Tsushima等的研究表明[19-20]：低質(zhì)量濃度相比高質(zhì)量濃度更能提高總氮的容積負荷率和去除率，因此，試驗改變SBR的進水方式，由間歇進水間歇出水變?yōu)榉磻陂g連續(xù)進水間歇沉淀和出水，以解除過高的亞硝態(tài)氮對厭氧氨氧化菌活性的抑制，提高系統(tǒng)的脫氮效率。試驗共分為 2個階段：啟動(配水馴化及負荷提高階段)和摻入滲濾液硝化出水馴化階段。其氮素變化規(guī)律如圖 4所示。啟動階段以人工配水為進水，以達到恢復厭氧氨氧化菌活性和富集厭氧氨氧化菌為目的。在啟動階段的初期(0～20 d)，反應器處于適應階段，此時盡管進水氮負荷較低，出水中的氨氮和亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度仍不穩(wěn)定，亞硝態(tài)氮和氨氮的去除率在25%～95%之間波動；在試驗至第21天時，系統(tǒng)逐漸適應了新的環(huán)境，厭氧氨氧化活性逐漸恢復；在25～35 d時，系統(tǒng)出水中的亞硝態(tài)氮和氨氮去除率保持在95%以上，可以認為反應器已趨于穩(wěn)定，系統(tǒng)啟動成功；從第36天開始，逐漸提高進水氨氮和亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度；當試驗進行至第 90天時，進水氨氮和亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度分別為265 mg/L和380 mg/L，總氮容積負荷達0.85 kg/(m3·d)，總氮的去除速率達0.75 kg/(m3·d)，厭氧氨氧化菌得到了一定程度的富集，啟動階段結束。

在啟動階段結束后，試驗進入摻入滲濾液硝化出水馴化階段，進水中的亞硝態(tài)氮由好氧SBR的出水提供。在此階段，維持總氮容積負荷在0.85 kg/(m3·d)，不斷提高滲濾液在進水中比例，使活性污泥逐漸適應滲濾液的水質(zhì)，同時考察進水 COD對厭氧氨氧化效果的影響。到試驗第158天時，進水中的亞硝態(tài)氮完全由滲濾液的硝化出水提供。在適應滲濾液馴化階段，由于滲濾液的質(zhì)量濃度是逐漸提高的，微生物厭氧氨氧化菌的活性一直保持在較高水平，出水亞硝態(tài)氮和氨氮的去除率一直穩(wěn)定在98%以上，系統(tǒng)的總氮容積去除速率為0.76 kg/(m3·d)，脫氮效果十分穩(wěn)定。

圖3 好氧SBR負荷提高階段三氮質(zhì)量濃度變化規(guī)律Fig.3 Variation of mass concentration of nitrogen of areation SBR in phase of increase loading

圖4 ASBR啟動及馴化過程中三氮質(zhì)量濃度變化規(guī)律Fig.4 Variation of mass concentration of nitrogen of ASBR in process of start and domestication

馴化階段后期厭氧SBR在1個周期內(nèi)pH和各基質(zhì)質(zhì)量濃度變化情況如圖5所示。由圖5可知：在1個周期內(nèi)，系統(tǒng)的pH在7.90～7.95之間波動，變化幅度很小。研究表明：厭氧氨氧化菌在pH=7.9～8.0之間活性最大[21]。在此ASBR反應器中，厭氧氨氧化反應所產(chǎn)生的OH-與進水中的H+的物質(zhì)的量比接近1:1，因此，pH一直維持在最適合厭氧氨氧化菌生長的范圍內(nèi)，有利于保持厭氧氨氧化菌的最大活性，加快反應速度。由于系統(tǒng)在反應前經(jīng)歷了上1個周期的沉淀和閑置階段，厭氧氨氧化菌的活性的恢復需要一個過程，在反應的前4 h內(nèi)，系統(tǒng)內(nèi)亞硝態(tài)氮和氨氮的質(zhì)量濃度不斷升高；到4 h時，質(zhì)量濃度達到峰值，此時，亞硝態(tài)氮的質(zhì)量濃度和氨氮質(zhì)量濃度分別為15 mg/L和10 mg/L，去除了進水總氮的80%左右；在4 h后，由于厭氧氨氧化菌的活性逐漸恢復，系統(tǒng)中亞硝態(tài)氮和氨氮的質(zhì)量濃度迅速下降；反應進行到7 h后，系統(tǒng)內(nèi)基質(zhì)質(zhì)量濃度已經(jīng)降到檢測限附近；在隨后的2 h內(nèi)，系統(tǒng)內(nèi)的基質(zhì)質(zhì)量濃度一直維持在很低值，直到反應結束。在采用傳統(tǒng)SBR進水方式運行的條件下，較高質(zhì)量濃度的基質(zhì)會對厭氧氨氧化菌的活性產(chǎn)生較強的抑制作用，其負面效果大于由基質(zhì)質(zhì)量濃度所產(chǎn)生的推動力對反應的貢獻，因此，在進水亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度為400 mg/L左右時，采用傳統(tǒng)運行模式脫除系統(tǒng)90%以上的總氮需要11.5 h，連續(xù)進水對于解除高質(zhì)量濃度亞硝態(tài)氮對厭氧氨氧化菌的抑制作用效果明顯。根據(jù)以上分析可知，與間歇進水的傳統(tǒng)運行模式相比，連續(xù)進水具有兩大優(yōu)勢：首先，連續(xù)進水的操作模式可以解除過高的亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度對厭氧氨氧化菌活性的抑制，因此，進水亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度可達較高質(zhì)量濃度。這對提高系統(tǒng)的總氮容積去除速率具有重要意義。其次，在連續(xù)進水模式下，系統(tǒng)反應時pH能保持在厭氧氨氧化菌活性最大的范圍內(nèi)，因此，可以提高厭氧氨氧化菌的活性，加快反應速率。

2.3 進水中有機物對系統(tǒng)脫氮效果的影響

圖5 ASBR在1個周期內(nèi)pH和基質(zhì)質(zhì)量濃度的變化規(guī)律Fig.5 Variation of pH and substrate mass concentration of ASBR in a cycle

圖6 系統(tǒng)進出水COD及硝態(tài)氮質(zhì)量濃度變化規(guī)律Fig.6 Variation of mass concentration of COD and NO3--N of system

摻入滲濾液硝化出水期間進出水 COD質(zhì)量濃度及硝態(tài)氮產(chǎn)生量的變化如圖6所示。由圖6可知：隨著摻入滲濾液質(zhì)量分數(shù)的不斷增大，進水 COD質(zhì)量濃度從最開始的60 mg/L增加至300 mg/L左右。出水的 COD質(zhì)量濃度略低于進水質(zhì)量濃度。這主要是經(jīng)過好氧SBR的硝化，出水中絕大多數(shù)的COD為難降解COD，因此，進出水COD質(zhì)量濃度變化不大。在摻入滲濾液初期，進水氨氮和出水硝態(tài)氮的質(zhì)量濃度之比維持在 1:0.26，與理論值相符[18]；隨著滲濾液摻入量的不斷增加，反應生成的硝態(tài)氮的量逐漸減少，進水氨氮和出水硝態(tài)氮的質(zhì)量濃度之比在試驗末期變?yōu)?1:0.20。生成硝態(tài)氮量逐漸減少的主要原因是系統(tǒng)中存在的少量反硝化菌，它們利用滲濾液中的部分COD將厭氧氨氧化菌代謝產(chǎn)生的硝態(tài)氮作為底物進行了反硝化，因此，提高了系統(tǒng)的總氮去除率。在試驗后期，進水COD和氨氮質(zhì)量濃度之比為1左右，此時，并未對系統(tǒng)的脫氮能力產(chǎn)生不利影響，反而由于反硝化菌的反硝化作用促進了系統(tǒng)對總氮的去除效果，這與已有的研究結果相符[22]。不同的是：本試驗中的COD絕大多數(shù)為難降解COD，進出水COD的質(zhì)量濃度變化很小，因此，應進一步研究當氨氮由滲濾液提供時，有機物對本系統(tǒng)厭氧氨氧化菌及脫氮效果的影響。

3 結論

(1) 采用全程硝化活性污泥為種泥進行短程硝化，在保證硝化效果的模式下，經(jīng)過50 d左右的馴化，系統(tǒng)出水的亞硝積累率穩(wěn)定在95%以上；逐步提高進水氨氮負荷，出水亞硝態(tài)氮質(zhì)量濃度可以穩(wěn)定在 500 mg/L。

(2) SBR在反應期間連續(xù)進水間歇出水的運行模式不僅可以最大程度地防止厭氧氨氧化菌流失，還可以消除過高的亞硝質(zhì)量濃度對厭氧氨氧化菌的抑制作用，同時，維持系統(tǒng)在最佳的 pH條件下。這對提高系統(tǒng)的總氮的容積去除速率有重要意義。

(3) 在整個摻入滲濾液時期，滲濾液中殘留的COD未對系統(tǒng)的脫氮性能產(chǎn)生不利影響。利用這些COD進行反硝化作用，系統(tǒng)的脫氮性能有所提高。

(4) 運行穩(wěn)定的 ASBR總氮容積負荷為 0.85 kg/(m3·d) ，總氮的去除速率達到 0.76 kg/(m3·d)。

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