量子級聯(lián)激光器的原理及研究進展

宋淑芳，邢偉榮，劉 銘

(華北光電技術(shù)研究所，北京100015)

1 引言

20世紀(jì)60年代，隨著固體激光器、氣體激光器、半導(dǎo)體激光二極管、染料激光器的相繼誕生，激光器的研究進入到了黃金時期。與其他三種激光器相比較，半導(dǎo)體激光二極管由于體積小、重量輕、壽命長等特點，一直以來是研究的熱點。科學(xué)家們沿著結(jié)型帶間躍遷機制的思路，先后研制成功近紅外、可見、紫外、短波中紅外pn結(jié)注入雙極型半導(dǎo)體激光二極管，其應(yīng)用范圍覆蓋了整個光電子學(xué)領(lǐng)域，已成為當(dāng)今光電子科學(xué)的核心技術(shù)和信息產(chǎn)業(yè)的重要支柱。由于自然界缺少理想的帶隙寬度處于中遠(yuǎn)紅外波段的半導(dǎo)體材料，因此利用結(jié)型帶間躍遷機制很難實現(xiàn)中紅外中波段、長波段和遠(yuǎn)紅外波段的激射。

1971年，前蘇聯(lián)約飛技術(shù)物理研究所Kazarinov和Suris提出通過強電場下多量子阱中量子化的電子態(tài)之間實現(xiàn)光放大的原創(chuàng)概念［1］。此后，美國貝爾實驗室 Capasso［2］和加拿大國家科學(xué)院 Liu［3］對該理論和導(dǎo)帶有源區(qū)子能級設(shè)計做了進一步的發(fā)展，經(jīng)過20多年的潛心創(chuàng)新研究，基于超晶格、量子阱理論和分子束外延(MBE)技術(shù)，終于在1994年貝爾實驗室發(fā)明了第一個量子級聯(lián)激光器［4］。量子級聯(lián)激光器的激射波長覆蓋兩個大氣窗口，并可以向遠(yuǎn)紅外波段拓展，因此量子級聯(lián)激光器的發(fā)明與發(fā)展，開創(chuàng)了中遠(yuǎn)紅外半導(dǎo)體激光的新領(lǐng)域。

2 量子級聯(lián)激光器的理論基礎(chǔ)

量子級聯(lián)激光器是基于導(dǎo)帶子帶電子能態(tài)間躍遷和聲子共振輔助隧穿實現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。量子級聯(lián)激光器理論的提出和發(fā)展，以及量子級聯(lián)激光器發(fā)明是超晶格、量子阱波函數(shù)能帶工程與單原子層分子束外延及界面質(zhì)量控制相結(jié)合的成功典范。

2.1 量子級聯(lián)激光器的工作原理［5］(三阱耦合垂直躍遷結(jié)構(gòu)為例)

量子級聯(lián)激光器的有源工作層由有源區(qū)和注入?yún)^(qū)組成一個周期，有源區(qū)是耦合三量子阱結(jié)構(gòu)，注入?yún)^(qū)為遞變超晶格。圖1中給出了有源區(qū)的電子子能級位置、波函數(shù)布局、注入?yún)^(qū)中的微帶、微帶隙位置及形狀。圖中清楚地顯示了量子級聯(lián)激光器的有源工作層的基本物理過程。在外場作用下，有源區(qū)三個量子阱組成最低三個能級n1，n2，n3。n3和n2能級為電子受激躍遷的上激發(fā)態(tài)能級和下激發(fā)態(tài)能級，通過設(shè)計各阱的寬度和間隔，使n3和n2能級的能量差E3－E2對應(yīng)于所需激光器的激射波長，并使n2和n1能級的能量差E2－E1為一個光學(xué)聲子的能量;設(shè)計注入?yún)^(qū)中各阱的寬度和間隔，使在外場作用下注入?yún)^(qū)形成微帶和微帶隙，使微帶與同一周期有源區(qū)中的n2和n1能級對齊并與下一個周期有源區(qū)的n3能級對齊，使微帶隙與同一周期有源區(qū)n3能級對齊。在有源區(qū)n3能級上的電子受激躍遷到n2能級并發(fā)射光子，n2能級上的電子釋放一個光學(xué)聲子，通過共振輸運快速弛豫到n1能級，在聲子輔助下隧穿經(jīng)過注入?yún)^(qū)的微帶注入到下一個周期有源區(qū)的上激發(fā)態(tài)。重復(fù)上一周期的輸運物理過程，一級一級傳遞下去，通過級聯(lián)過程實現(xiàn)一個電子可發(fā)射和級數(shù)N相等的N個光子。

圖1 三阱耦合垂直躍遷結(jié)構(gòu)示意圖

如圖2所示，異質(zhì)結(jié)構(gòu)和量子阱結(jié)構(gòu)pn結(jié)半導(dǎo)體激光二極管是基于帶間躍遷，即在pn結(jié)加正向偏壓，把導(dǎo)帶的電子與價帶的空穴注入到有源區(qū)，通過帶間電子與空穴復(fù)合實現(xiàn)激射，激光的產(chǎn)生來源于電子與空穴的復(fù)合，一個電子－空穴對可以產(chǎn)生一個光子，激射波長是由材料的禁帶寬度決定的;量子級聯(lián)激光器是基于量子阱中導(dǎo)帶子帶間的躍遷，激光的產(chǎn)生來源于電子從子帶的高能級向低能級的躍遷，一個電子可以產(chǎn)生N個光子，激射波長是由子帶的高能級和低能級差決定的，可以通過改變有源區(qū)量子阱的寬度，從而改變子帶的高能級和低能級差，最終改變激射波長，理論預(yù)測可覆蓋幾微米到幾百微米以上很寬的波長范圍。量子級聯(lián)激光器的發(fā)明，從根本上解決了自然界缺少帶隙位于中遠(yuǎn)紅外波段理想的半導(dǎo)體激光材料所導(dǎo)致的該領(lǐng)域研究長期處于停滯不前的狀態(tài)，是半導(dǎo)體激光理論的里程碑發(fā)展。

圖2 半導(dǎo)體激光二極管和量子級聯(lián)激光器電子躍遷示意圖

2.2 量子級聯(lián)激光器的材料研究

量子級聯(lián)激光器有四種材料體系，其中InP基GaInAs/AlInAs材料體系［6］、GaAs基 GaAs/AlGaAs材料體系［7］以及銻化物材料體系［8］(比如InAs基I-nAs/AlSb材料體系、InP基InGaAs/AlAsSb材料體系、InP基InGaAs/AlGaAsSb材料體系)都屬于第一類超晶格，基于InAs/GaSb/AlSb材料體系屬于第二類超晶格［9］。1994年，貝爾實驗室發(fā)明的第一個量子級聯(lián)激光器所采用的是InP基GaInAs/AlInAs材料體系，該材料體系涵蓋了所有第一類超晶格有源區(qū)結(jié)構(gòu)設(shè)計理念，其激射波長覆蓋了中紅外全波段，其中采用應(yīng)變補償量子阱結(jié)構(gòu)GaInAs/AlInAs材料體系，激射波長最短達(dá)到了 3.0 μm。GaAs基GaAs/AlGaAs材料體系是遠(yuǎn)紅外波段的首選材料，主要用于太赫茲波段量子級聯(lián)激光器，這是由于GaAs/AlGaAs作為天然的晶格匹配材料，其導(dǎo)帶的不連續(xù)性約為0.25 eV，理論上只能用于設(shè)計激射波長10 μm以上的量子級聯(lián)激光器件。銻化物材料體系和InAs/GaSb/AlSb材料體系主要應(yīng)用于發(fā)展中紅外短波段量子級聯(lián)激光器，采用這兩種材料體系已實現(xiàn)了2.5 μm的激射。

量子級聯(lián)激光器自發(fā)明以來，分子束外延(MBE)是量子級聯(lián)激光器唯一的生長技術(shù)，2006年開始引入金屬有機化合物氣相沉積(MOCVD)生長技術(shù)。數(shù)百上千層納米量級的外延層構(gòu)成了有源區(qū)和注入?yún)^(qū)，外延層厚度、組分、界面控制精度在單原子層水平，因此給半導(dǎo)體納米材料生長帶來極大的挑戰(zhàn)。

2.3 量子級聯(lián)激光器的器件研究

量子級聯(lián)激光器中有源區(qū)的熱損耗是制約室溫連續(xù)工作的瓶頸，一直以來是量子級聯(lián)激光器器件研究的重點。多年來通過優(yōu)化有源工作層結(jié)構(gòu)設(shè)計，選擇低熱阻波導(dǎo)層材料，采用特殊的器件封裝等工藝，實現(xiàn)了高功率、室溫工作、多模法布里－珀羅量子級聯(lián)激光器。為了實現(xiàn)單模、寬波長調(diào)諧、面發(fā)射，開拓了分布反饋、外腔調(diào)諧以及光子晶體量子級聯(lián)激光器。分布反饋量子級聯(lián)激光器是在半導(dǎo)體激光器內(nèi)部建立一個布拉格光柵，依靠光的反饋來實現(xiàn)縱模選擇［10］。分布反饋激光器的光柵制備是獲得高耦合效率、低波導(dǎo)損耗、高分布反饋的關(guān)鍵。外腔調(diào)諧量子級聯(lián)激光器由量子級聯(lián)激光器、準(zhǔn)直透鏡、光柵三部分組成，利用可旋轉(zhuǎn)的衍射光柵實現(xiàn)寬波長單模調(diào)諧［11］。與分布反饋量子級聯(lián)激光器相比，外腔調(diào)諧激光器波長調(diào)諧范圍較大，但是器件結(jié)構(gòu)較為復(fù)雜。由于子帶躍遷橫向磁場的偏振，因此量子級聯(lián)激光器的激光發(fā)射平行于材料生長的方向，成為側(cè)面發(fā)射，這樣的器件結(jié)構(gòu)給焦平面陣列以及器件集成帶來了困難，光子晶體量子級聯(lián)激光器的出現(xiàn)，很好地解決了這個問題。光子晶體量子級聯(lián)激光器的表面是由二維周期性光子晶體組成，由于表面等離子激元引起垂直光的限制，從而實現(xiàn)面發(fā)射［12］。分布反饋、外腔調(diào)諧以及光子晶體量子級聯(lián)激光器構(gòu)筑了實現(xiàn)單模、窄線寬、寬調(diào)諧激光器，為今后量子級聯(lián)激光器的集成開辟了新的方向。

3 量子級聯(lián)激光器的應(yīng)用

中遠(yuǎn)紅外波段位于電磁波2.5～300μm新型激光器的研發(fā)引起了世界范圍內(nèi)的廣泛興趣。在用于軍事方面紅外對抗、毒品和爆炸物監(jiān)測、環(huán)境污染監(jiān)測、太赫茲成像方面有非常重要的應(yīng)用前景。

3～5 μm和8～12 μm是紅外探測的兩個大氣窗口，因此該波段高功率激光器可以實現(xiàn)紅外對抗，量子級聯(lián)激光器以小型、相干、可調(diào)諧等優(yōu)點，被認(rèn)為是紅外對抗的理想光源。2012年2月6日，Northrop Grumman公司聯(lián)合Selex Galileo和Daylight Solutions公司獲得美國軍方三千萬美元的研究合同，用于第五代紅外對抗系統(tǒng)(CIRCM)的開發(fā)，其核心技術(shù)就是利用量子級聯(lián)激光器代替原有的激光器，以降低系統(tǒng)的重量、提高可靠性。

大多數(shù)原子、分子轉(zhuǎn)動振動躍遷在中紅外波段具有很強的特征吸收譜線，如圖3所示，因此單模、寬波長調(diào)諧中紅外激光器在毒品和爆炸物監(jiān)測、環(huán)境污染監(jiān)測、醫(yī)學(xué)診斷等方面占有十分重要的地位，被認(rèn)為是最理想的半導(dǎo)體吸收光譜儀光源。

圖3 各種物質(zhì)的中紅外波段特征譜線圖

太赫茲波可以穿透衣物、紙張、塑料、皮革和陶瓷等絕緣材料，而且光子能量低，不會在生物組織中產(chǎn)生有害的光致電離。因此，太赫茲成像技術(shù)是探測人員藏匿及包裝內(nèi)隱蔽危險物的一種極具競爭力的方法，可以在機場、車站等地對行李、物品、旅客進行安全檢測。尤其對一些塑料泡沫等絕緣材料內(nèi)部的缺陷和裂痕等進行無損檢測和成像，在戰(zhàn)略導(dǎo)彈和航空、航天結(jié)構(gòu)材料的檢測和評估方面具有重要的應(yīng)用價值。量子級聯(lián)激光器以小型、相干、可調(diào)諧等優(yōu)點，是太赫茲成像的首選光源。

4 量子級聯(lián)激光器的研究進展

自從1994年第一臺量子級聯(lián)激光器發(fā)明以后，各大研究機構(gòu)開始了該項目的研究，其中具有代表性的包括美國貝爾實驗室、美國哈佛大學(xué)(Federico Capasso小組)、美國西北大學(xué)(Manijeh Razeghi小組)、瑞士Neuchatel大學(xué)(Jerome Faist小組)。

量子級聯(lián)激光器的理論研究經(jīng)歷了以下幾個發(fā)展階段:1994年，貝爾實驗室發(fā)明的第一臺量子級聯(lián)激光器有源區(qū)采用耦合三阱單聲子共振隧穿斜躍遷機制，注入?yún)^(qū)采用遞變超晶格［4］;1995年，貝爾實驗室提出了耦合三阱垂直躍遷有源區(qū)結(jié)構(gòu)，注入?yún)^(qū)采用遞變超晶格，垂直躍遷有源區(qū)結(jié)構(gòu)的特點是受激輻射躍遷過程的上下能級發(fā)生在同一個量子阱中，提高了躍遷幾率從而使量子級聯(lián)激光器獲得更大的增益［5］;1996年，貝爾實驗室把漏斗注入機制引入到量子級聯(lián)激光器中，所謂漏斗注入就是在靠近有源區(qū)時，注入?yún)^(qū)的微帶變窄，使得電子被驅(qū)趕到有源區(qū)的激發(fā)態(tài)上，并且首次采用熱阻更低的材料作為波導(dǎo)層、包覆層和等離子增強層［13］;1997年，貝爾實驗室提出了超晶格有源區(qū)結(jié)構(gòu)，利用電子在微帶內(nèi)快速弛豫實現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)［14］;2001年，F(xiàn)aist小組分析了量子阱有源區(qū)結(jié)構(gòu)具有高注入效率的優(yōu)勢，但電子隧穿時間長、排空速度慢，而超晶格有源區(qū)結(jié)構(gòu)則具有微帶排空時間極快的優(yōu)勢，提出了束縛態(tài)到連續(xù)態(tài)躍遷的新思路，該結(jié)構(gòu)吸收和綜合了量子級聯(lián)激光器兩種有源區(qū)結(jié)構(gòu)的優(yōu)點［15］;2002年，F(xiàn)aist小組提出了耦合四阱、束縛態(tài)到連續(xù)態(tài)子能級躍遷、雙聲子共振隧穿有源區(qū)的新結(jié)構(gòu)。采用該結(jié)構(gòu)研制出第一個室溫連續(xù)工作中紅外量子級聯(lián)激光器，是量子級聯(lián)激光器從實驗室到實際應(yīng)用的關(guān)鍵性跨越［16］。

從1994年到2002年的八年時間是量子級聯(lián)激光器理論研究的黃金時期，特別是貝爾實驗室和Faist小組的科研人員通過對量子級聯(lián)激光器的基本物理過程的認(rèn)知，逐步改善有源區(qū)結(jié)構(gòu)，形成了一套完整量子級聯(lián)激光器理論基礎(chǔ)。束縛態(tài)到連續(xù)態(tài)、耦合四阱量子阱、雙聲子共振隧穿的設(shè)計思想以及進一步融合調(diào)控斜躍遷和垂直躍遷優(yōu)點的有源區(qū)結(jié)構(gòu)成為了中紅外量子級聯(lián)激光器室溫連續(xù)工作的最佳基本結(jié)構(gòu)。

在量子級聯(lián)激光器理論的指導(dǎo)下，通過對器件結(jié)構(gòu)的不斷改進，于2002年，F(xiàn)aist小組成功研制出第一個室溫連續(xù)工作、激發(fā)波長為9.1 μm的中紅外多模法布里－珀羅量子級聯(lián)激光器，連續(xù)輸出功率為17 mW［16］;2006 年，Razeghi小組研制出第一個室溫連續(xù)工作、激射波長為9.6μm的中紅外分布反饋量子級聯(lián)激光器，連續(xù)輸出功率為100 mW［17］;2007年，F(xiàn)aist小組首次報道了室溫連續(xù)工作、外腔寬調(diào)諧量子級聯(lián)激光器，激射波長可以從7.96 μm調(diào)節(jié)到 8.84 μm，峰值功率為 20 mW［18］;值得一提的是美國西北大學(xué)的Razeghi小組，他們研制的量子級聯(lián)激光器器件的關(guān)鍵性能和指標(biāo)都處于世界領(lǐng)先水平，例如他們在2011年報道了激射波長為4.6 μm的法布里－珀羅量子級聯(lián)激光器，室溫連續(xù)工作最高功率為5 W，是迄今為止最高輸出功率［19］。同年他們報道了激射波長為4.6 μm的分布反饋量子級聯(lián)激光器，室溫連續(xù)工作最高功率為2.4 W［20］。

當(dāng)量子級聯(lián)激光器的研究發(fā)展到了一定階段，有了實際的應(yīng)用空間，便開始了商業(yè)化的進程，目前主要的商業(yè)公司包括 Alpes Lasers、Daylight Solutions、Pranalytica等。Alpes Lasers是由瑞士Neuchatel大學(xué)的Jerome Faist教授創(chuàng)辦的，占據(jù)85%的量子級聯(lián)激光器市場份額。主要產(chǎn)品包括室溫連續(xù)或脈沖工作法布里－珀羅量子級聯(lián)激光器、室溫連續(xù)或脈沖工作和低溫連續(xù)工作分布反饋量子級聯(lián)激光器以及低溫連續(xù)或脈沖工作太赫茲量子級聯(lián)激光器，激射波長覆蓋中遠(yuǎn)紅外波段，激射功率為幾十到上百毫瓦［21］。Daylight Solutions和 Pranalytica公司主要研究大功率、連續(xù)工作模式、高工作溫度的中紅外量子級聯(lián)激光器的核心技術(shù)，獲得了世界上唯一輸出功率為2 W的商用中紅外量子級聯(lián)激光器，并且將此核心技術(shù)運用到外腔寬調(diào)諧量子級聯(lián)激光器中，近年來不斷獲得美國軍方和美國國防部的資金支持［22］。

我國中遠(yuǎn)紅外量子級聯(lián)激光器的研究工作幾乎和國際同步，開始于1995年，主要的研究小組是中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所的劉峰奇、王占國小組［23］以及中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)和信息研究所張永剛、李愛珍小組［24］。中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所于2000年采用應(yīng)變補償結(jié)構(gòu)量子級聯(lián)激光器實現(xiàn)了3.5 μm的激射，從 2004年開始，陸續(xù)實現(xiàn)了 5.5 μm、7.8 μm、9.75 μm、10 μm 和 11.2 μm 的法布里 － 珀羅量子級聯(lián)激光器，還制備出了5.5 μm、7.8 μm的分布反饋量子級聯(lián)激光器;中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)和信息研究所于1998年報道了國內(nèi)第一個量子級聯(lián)激光器，并與2004年報道了我國第一個中紅外分布反饋量子級聯(lián)激光器，近幾年還分別成功研制出了低閾值電流密度的室溫脈沖分布反饋量子級聯(lián)激光器。

5 小結(jié)

本文綜述了量子級聯(lián)激光器發(fā)明的背景，基本工作原理、以及材料和器件的研究，并且簡單介紹了其應(yīng)用方向和研究進展。從上面的討論我們不難發(fā)現(xiàn)，量子級聯(lián)激光器的發(fā)展無論在民用還是軍用方面都有著廣闊的應(yīng)用前景。但是我國量子級聯(lián)激光器的研究相對于國外來說，仍然存在著巨大的差距，主要是未實現(xiàn)室溫連續(xù)工作成為了產(chǎn)業(yè)化的最大障礙，因此對該方向的研究迫在眉睫。

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