同位素在大氣環(huán)境科學(xué)研究中的應(yīng)用

徐 靚

(江西省環(huán)境信息中心)

20世紀(jì)隨著同位素研究興起及其測(cè)試技術(shù)的改進(jìn)，同位素被應(yīng)用于多個(gè)研究領(lǐng)域，如地質(zhì)、氣象、醫(yī)學(xué)、農(nóng)業(yè)和環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域。天然同位素構(gòu)成在地球化學(xué)原產(chǎn)地的一致性及其演化過(guò)程中的同位素分餾效應(yīng)的單向性，可以反映地域或過(guò)程上的差異，并表現(xiàn)出特定環(huán)境和過(guò)程“指紋”特性，利用這一特性對(duì)大氣污染物進(jìn)行源示蹤，并揭示其遷移、轉(zhuǎn)化規(guī)律。

1 同位素技術(shù)在大氣污染中的應(yīng)用

同位素技術(shù)作為來(lái)源解析與示蹤手段廣泛應(yīng)用于氣態(tài)污染物質(zhì)來(lái)源的確定與大氣顆粒物污染過(guò)程的研究，目前應(yīng)用主要有碳、氮和硫的穩(wěn)定同位素，鉛同位素相對(duì)研究的較少，也有人探討汞的穩(wěn)定同位素應(yīng)用于示蹤汞污染源可行性。

1.1 碳同位素

揮發(fā)性有機(jī)物參與大氣光化學(xué)反應(yīng)，其產(chǎn)物危害人類(lèi)健康及生態(tài)環(huán)境，研究它們的來(lái)源和大氣中的變化過(guò)程，有助于解決揮發(fā)性有機(jī)物引起的大氣環(huán)境污染問(wèn)題。目前，對(duì)該類(lèi)化合物的研究主要集中在非甲烷烴NMHCs、鹵代烴和羰基化合物［1］。

C.McRae等［2］認(rèn)為來(lái)于源燃煤的多環(huán)芳烴在形成過(guò)程中同位素比值發(fā)生變化。低溫碳化過(guò)程中主要的芳香產(chǎn)物是烷基取代2－3環(huán)的多環(huán)芳烴;隨著溫度升高環(huán)濃縮的增加，多環(huán)芳烴的δ(13C)逐漸降低，碳化過(guò)程( －0.025～ －0.027)，汽化過(guò)程( －0.027～ －0.029)及燃燒過(guò)程(－0.029～ －0.031)。其通過(guò)分析土壤和植被樣品，對(duì)源于煤燃燒產(chǎn)生的多環(huán)芳烴和來(lái)自交通燃油的多環(huán)芳烴利用同位素比值方法進(jìn)行了來(lái)源推斷。彭林等［3］研究了太原市和蘭州市夏季環(huán)境空氣中和燃煤煙氣、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣、油類(lèi)揮發(fā)和餐飲油煙氣中部分NMHCs化合物的碳同位素組成特征，并利用同位素組成初步探討了環(huán)境空氣中NMHCs的來(lái)源。結(jié)果表明∶油類(lèi)揮發(fā)、汽車(chē)尾氣和餐飲油煙可能為夏季環(huán)境空氣中NMHCs的主要來(lái)源。

郭送軍等［4］采用氣相色譜/燃燒/同位素比值質(zhì)譜(GC/C/IRMS)技術(shù)，通過(guò)2，4－二硝基苯肼(DNPH)衍生化方法，初步測(cè)定了廣州市城區(qū)交通主干線(xiàn)大氣中甲醛、乙醛和丙酮的碳同位素組成，認(rèn)為碳同位素分餾上的差異表明它們?cè)诃h(huán)境大氣中不同化學(xué)活性上的差異。

劉衛(wèi)等［4］建立了一套基于放射性碳及穩(wěn)定碳同位素比定量估算大氣細(xì)顆粒物PM2.5(動(dòng)力學(xué)直徑da≤2.5μm)中有機(jī)污染物來(lái)源的方法，并用該方法初步估算上海市寶山地區(qū)大氣PM2.5中有機(jī)污染物的來(lái)源。結(jié)果表明，寶山區(qū)冬季大氣顆粒物中有機(jī)污染物的來(lái)源主要來(lái)自石化產(chǎn)物，占到了總量的64.7%，而非石化產(chǎn)物只有35.3%;其中石化燃料產(chǎn)物分擔(dān)率中主要是機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣的貢獻(xiàn)，非石化燃料產(chǎn)物分擔(dān)率中可能主要是二次揚(yáng)塵。

張建強(qiáng)等［6］通過(guò)采集太原市PM10及其主要源(煤煙塵、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣塵、土壤風(fēng)沙塵)樣品，結(jié)合離線(xiàn)分步加熱氧化法和同位素質(zhì)譜儀測(cè)定了顆粒物中有機(jī)碳(OC)、元素碳(EC)和總碳(TC)的同位素組成，并探討了太原市PM10中碳的來(lái)源。結(jié)果表明，太原市PM10中的TC和EC主要來(lái)源于煤煙塵，OC少部分來(lái)源于機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放，另外還有其他的重要貢獻(xiàn)源。

劉剛等［7］探討了生物質(zhì)燃燒過(guò)程中正構(gòu)烷烴化學(xué)組成及其碳同位素的變化規(guī)律，對(duì)4種玉米秸稈進(jìn)行了室內(nèi)焚燒實(shí)驗(yàn)，用GC－MS和GC/C/IRMS方法對(duì)燃燒前后的樣品進(jìn)行測(cè)定。認(rèn)為2種煙塵中正構(gòu)烷烴的化學(xué)組成與碳同位素分布都與原玉米秸稈有著顯著的差別。

劉衛(wèi)等［8］用碳同位素比技術(shù)定量估算城市大氣中碳來(lái)源，初步估算上海市嘉定區(qū)大氣碳顆粒物中來(lái)自燃煤、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣和生物質(zhì)產(chǎn)物，大氣CO2來(lái)自燃煤、機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣和生物質(zhì)產(chǎn)物的貢獻(xiàn)。

1.2 硫同位素

硫同位素被應(yīng)用于酸雨、大氣顆粒物、苔蘚中的硫源示蹤，可用于分析酸雨成因源和貢獻(xiàn)，評(píng)價(jià)局地源與遠(yuǎn)地傳送的關(guān)系，進(jìn)而進(jìn)行酸雨預(yù)警和治理的決策依據(jù)。

M.A.Mast等［9］通過(guò)運(yùn)用穩(wěn)定硫同位素比值識(shí)別Rocky山降雪中可溶性硫的主要來(lái)源。研究結(jié)果表明，降雪中硫的來(lái)源主要有生物性排放物、海鹽氣溶膠、人為源(諸如，化石燃料的燃燒、有色金屬熔煉等過(guò)程)，其中生物性排放物、海洋氣溶膠與陸上塵的貢獻(xiàn)較小，人為源是降雪中硫的主要來(lái)源。

劉廣深等［10］對(duì)貴陽(yáng)城、郊近地大氣顆粒物的硫同位素研究發(fā)現(xiàn)，大氣顆粒物的硫同位素組成變化范圍隨粒徑變小而減小，城區(qū)樣品各級(jí)顆粒物的δ34S值有低于郊區(qū)。Xavier Querol［11］等研究電廠(chǎng)附近大氣SO2及大氣顆粒物中硫酸鹽的硫同位素組成，探討了電廠(chǎng)排放的硫?qū)χ車(chē)髿猸h(huán)境硫沉降中硫源的影響。

張鴻斌等研究了華南廣州地區(qū)大氣降水硫同位素組成，結(jié)果表明硫同位素組成具有明顯的區(qū)域特征和季節(jié)性變化，并把酸雨硫源區(qū)分為四種類(lèi)型∶即人為成因硫、天然生物硫、海霧硫和遠(yuǎn)距離傳輸硫，同時(shí)定量計(jì)算了不同硫源對(duì)廣州地區(qū)酸雨的貢獻(xiàn)［12］。肖化云等研究了貴州地區(qū)暴雨、小雨中硫酸鹽硫同位素組成，小雨中硫酸鹽 δ34S值 －4.90‰ ±2.76‰，暴雨的中硫酸鹽 δ34S值+4.58‰ ±5.02‰;認(rèn)為小雨中硫酸鹽的負(fù)δ34S值表明與當(dāng)?shù)亓蛟?煤炭燃燒硫和生物成因硫)有關(guān)，暴雨中的硫酸鹽的正 δ34S值表明與海源硫有關(guān)［13］。

張苗云等［14］金華市區(qū)域大氣SO2的δ34S值變化范圍是1.0‰ ～7.5‰，年均值為 4.7‰ ± 2.3‰，氣溶膠δ34S 值變化范圍是 6.4‰ ～9.8‰，年均值為 8.1‰ ±1.0‰;認(rèn)為大氣SO2的δ34S值存在明顯的季節(jié)性變化特征，冬季為7.0‰，夏季為3.3‰;研究指出單一的控制因素并不能完全解釋研究區(qū)域大氣SO2硫同位素的季節(jié)性變化，同位素平衡分餾的溫度效應(yīng)和夏季富輕同位素的生物成因硫的大量釋放可能是引起這種季節(jié)性變化的主要控制因素。姚小紅［15，16］等用穩(wěn)定同位素方法對(duì)閩南夏季云下洗脫過(guò)程進(jìn)行研究，使用穩(wěn)定同位素平衡模型估算事件型降水云下洗脫過(guò)程的作用，利用硫同位素研究二氧化硫在潮濕氣溶膠表面的氧化速率。

1.3 氮同位素

大氣中氮的轉(zhuǎn)化、遷移和沉降等大氣過(guò)程與地表氮的生物地球化學(xué)循環(huán)密切相關(guān)。氮同位素對(duì)大氣氮源和氮的大氣化學(xué)過(guò)程的定量研究已引起廣泛關(guān)注。

劉學(xué)炎［17］等對(duì)貴陽(yáng)市區(qū)到農(nóng)村地區(qū)4個(gè)方向的175個(gè)石生苔蘚樣品氮含量和氮同位素(δ15N)進(jìn)行了分析。認(rèn)為貴陽(yáng)地區(qū)大氣氮沉降以銨沉降為主，主要來(lái)源為城市廢水氨釋放以及農(nóng)村地區(qū)的農(nóng)業(yè)氨揮發(fā)。城市來(lái)源的銨沉降隨距離指數(shù)降低，不同方向苔蘚氮含量和δ15N隨距離的變化梯度存在差異，城市銨向周邊不同方向的擴(kuò)散遷移具有非均一性，其原因可能與地形條件、植被狀況、風(fēng)向、城市化程度等有關(guān)。苔蘚δ15N平均值在15km以外沒(méi)有明顯差異，反映了農(nóng)業(yè)面源氨的影響。大氣氮沉降以城市銨為主，17.2km以外的地區(qū)主要受農(nóng)業(yè)銨沉降的控制。

肖化云［18］等對(duì)大氣不同氮源的同位素特征、氮在大氣過(guò)程中的同位素分餾機(jī)制以及如何定量化大氣氮過(guò)程的方法進(jìn)行了簡(jiǎn)要闡述，并介紹了苔蘚氮同位素作為一種新的研究手段在示蹤大氣氮源和大氣氮過(guò)程等方面取得的新進(jìn)展。

陳法錦［19］等通過(guò)對(duì)廣州2007年夏季雨水硝酸鹽δ15N的研究，討論了廣州地區(qū)雨水硝酸鹽的主要來(lái)源及與之有關(guān)的大氣化學(xué)演變過(guò)程。發(fā)現(xiàn)雨水硝酸鹽δ15N的變化趨勢(shì)與N2O5含量的相似，暗示雨水硝酸鹽δ15N與氮氧化合物的大氣化學(xué)過(guò)程之間存在某種聯(lián)系。“白天反應(yīng)”與“夜間反應(yīng)”影響 OH自由基氧化NOx生成硝酸鹽的δ15N值，認(rèn)為白天雨水硝酸鹽δ15N值更能準(zhǔn)確反映大氣NOx的來(lái)源;白天雨水硝酸鹽δ15N平均值為2.5‰±2.1‰，表明除火力發(fā)電廠(chǎng)和機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放來(lái)源外，雷電以及海源對(duì)大氣NOx可能也有潛在貢獻(xiàn)。

肖紅偉［20］等研究了 NH3在大氣中的行為，大氣NH3主要來(lái)源于人獸排泄物、燃煤以及生物釋放等，不同來(lái)源的NH3具有不同的δ15N值范圍。

1.4 鉛同位素

鉛的同位素間原子質(zhì)量相對(duì)差別很小，在地質(zhì)形成后的次生過(guò)程中幾乎不發(fā)生分餾，在地球化學(xué)上具有顯著的區(qū)域化特征，但在同一區(qū)域相當(dāng)一致，因此是一個(gè)很好的環(huán)境示蹤劑。Pb同位素示蹤不僅廣泛用于地球構(gòu)造研究以及礦床圈定和靶標(biāo)礦區(qū)外，也應(yīng)用于環(huán)境學(xué)研究。

I.Renberg等［21］對(duì)瑞典湖泊的 31 個(gè)沉積物樣品中穩(wěn)定鉛同位素與鉛濃度進(jìn)行分析，鉛同位素206Pb/207Pb比值較高(均值為1.52 ±0.18 ，范圍 1.28 ～2.01)，金屬熔煉過(guò)程、燃煤過(guò)程、烷基鉛添加至石油中所造成的大氣鉛污染的穩(wěn)定鉛比值約為1.2，湖泊沉積物中的鉛來(lái)源于多個(gè)源;計(jì)算出沉積物樣本中污染物排放的鉛與自然鉛沉降分別的貢獻(xiàn)。

陳曦［22］等對(duì)2005年9月至2006年5月所采集的北京市PM2.5樣品進(jìn)行序列連續(xù)提取，分別得到水溶態(tài)、脂溶態(tài)和不溶態(tài)3個(gè)分量的鉛，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜(ICP－MS)測(cè)定鉛的濃度及同位素比值。結(jié)果表明，采用ICP－MS分析大氣PM2.5中不同形態(tài)鉛濃度及同位素比值的測(cè)定數(shù)據(jù)準(zhǔn)確可靠;得到北京市大氣PM2.5樣品中水溶態(tài)、脂溶態(tài)和不溶態(tài)3個(gè)分量鉛及相應(yīng)的鉛同位素比值;其中水溶態(tài)和不溶態(tài)鉛的同位素比值具有統(tǒng)計(jì)學(xué)差異(p＜0.01)。同位素比值的比對(duì)結(jié)果提示，北京市成人血鉛可能源于北京市大氣PM2.5中水溶態(tài)鉛而非不溶態(tài)鉛。

路遠(yuǎn)發(fā)［23］等應(yīng)用 Microsoft Excel軟件中"數(shù)據(jù)分析"工具之T－檢驗(yàn)，對(duì)杭州地區(qū)不同環(huán)境介質(zhì)的鉛同位素組成(206Pb/207Pb比值)進(jìn)行了均值相等假設(shè)檢驗(yàn)，揭示了杭州市環(huán)境介質(zhì)與鉛同位素組成之間的關(guān)系。結(jié)果表明，汽車(chē)尾氣鉛具有獨(dú)特的鉛同位素組成而不同于其它環(huán)境介質(zhì)，汽車(chē)尾氣鉛對(duì)環(huán)境的污染導(dǎo)致環(huán)境中鉛同位素組成逐漸偏離原值，西湖表層沉積淤泥也與深部沉積柱樣品有明顯的不同。大氣與水在環(huán)境中能與多種環(huán)境介質(zhì)進(jìn)行同位素物質(zhì)交換，對(duì)污染的擴(kuò)散起了重要的作用;大氣(降塵)對(duì)茶葉鉛有較大的貢獻(xiàn)。

劉咸德［24］等對(duì)北京市2004年夏、冬季大氣顆粒物分級(jí)采樣，獲得了樣品的化學(xué)組成和鉛同位素豐度比數(shù)據(jù)，并對(duì)鉛來(lái)源進(jìn)行了分析。結(jié)果表明∶細(xì)顆粒(PM2.5)中的鉛含量明顯高于粗顆粒(PM10～2.5)，可吸入顆粒物(PM10)中80%以上的鉛存在細(xì)顆粒。北京市大氣鉛來(lái)源有2個(gè)或3個(gè)以上，主要來(lái)源有燃煤排放、鉛有色冶金排放。燃煤排放的206Pb/207Pb代表性比值為1.163;鉛有色冶金排放源處于1.11～1.15之間，中值為1.13 。

黃華斌［25］等以低濃度的穩(wěn)定鉛同位素為示蹤劑，采用電感耦合等離子質(zhì)譜法，通過(guò)盆栽實(shí)驗(yàn)，考察了在不同的pH值環(huán)境和不同鉛源引入方式下，茶樹(shù)植株對(duì)鉛的吸收情況以及鉛在植株體內(nèi)的分布及遷移規(guī)律。結(jié)果表明∶茶樹(shù)植株對(duì)大氣鉛源污染的反應(yīng)比土壤鉛源污染靈敏;大氣鉛源污染有往頂端(芽)遷移的趨勢(shì)，而土壤鉛源污染則主要聚集在根部;低pH條件增強(qiáng)植株對(duì)鉛的吸收且能促使植株體內(nèi)的鉛的往高處遷移。

1.5 汞同位素

汞在自然界有7種穩(wěn)定同位素，分別是196Hg(0.15%)、198Hg(10.02%)、199Hg(16.84%)、200Hg(23.13%)、201Hg(13.22%)、202Hg(29.80%) 和204Hg(6.85%)。汞的7個(gè)穩(wěn)定同位素的質(zhì)量數(shù)跨度較寬，決定了汞在自然界可能會(huì)存在同位素分餾現(xiàn)象。馮新斌［26，27］等研究認(rèn)為有可能用汞同位素組成數(shù)據(jù)來(lái)示蹤汞污染的來(lái)源，并研究了大氣降雨中汞同位素的季節(jié)性變化，在對(duì)2010年不同時(shí)期收集的19個(gè)雨水樣和4個(gè)雪樣進(jìn)行汞同位素檢測(cè)后，發(fā)現(xiàn)樣品具有明顯的汞同位素的質(zhì)量分餾，還證實(shí)了正的奇數(shù)汞同位素的非質(zhì)量分餾，偶數(shù)汞同位素的非質(zhì)量分餾隨季節(jié)變化，但其分餾理論與機(jī)理不清楚。

2 結(jié)語(yǔ)

穩(wěn)定同位素應(yīng)用于大氣環(huán)境科學(xué)研究中，對(duì)于大氣污染物的來(lái)源分析，以及污染物的遷移、轉(zhuǎn)化，都有重要意義。尤其對(duì)于污染物有多種來(lái)源時(shí)，利用穩(wěn)定同位素技術(shù)確定各種來(lái)源的影響大小，對(duì)于污染控制與治理有極大幫助。但是，由于在穩(wěn)定同位素分餾理論和機(jī)理上仍不完善，要真正利用好穩(wěn)定同位素技術(shù)，還有大量工作要做。

今后可以在以下幾方面繼續(xù)開(kāi)展研究∶(1)發(fā)展、完善穩(wěn)定同位素分餾理論和機(jī)理;(2)建立和完善相應(yīng)的定量源解析模型。

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