何明霞，夏大祥，王 康，楊文建

(1. 天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院，天津 300072；2. 天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072)

低頻超聲激勵射流破碎過程模擬與實驗研究

何明霞1，夏大祥1，王 康2，楊文建2

(1. 天津大學(xué)精密儀器與光電子工程學(xué)院，天津 300072；2. 天津大學(xué)化工學(xué)院，天津 300072)

設(shè)計了超聲頻率為20,kHz的激勵破碎制粒裝置，利用該裝置制備了海藻酸微球．基于FLUNET軟件中的流體體積函數(shù)，建立了低頻超聲激勵下射流破碎的計算模型，研究了射流速度、激勵幅度和激勵頻率對射流破碎過程的影響．實驗結(jié)果與模擬結(jié)果較吻合，驗證了所建立的計算模型的有效性和合理性，為進一步研究低頻超聲擾動下射流破碎法制粒過程奠定了理論基礎(chǔ)．

微球；FLUNET軟件；射流破碎；超聲激勵

微球與毫微球制劑在長效、控釋與靶向制劑方面的應(yīng)用已得到廣泛的研究[1]，但是微球與毫微球應(yīng)用的重要前提之一是獲得粒徑均勻、制備條件易于控制且能規(guī)模生產(chǎn)的制備方法．制備微球與毫微球方法包括常規(guī)乳化、膜乳化、霧化、靜電造粒與射流破碎等，其中射流破碎方法具有設(shè)備簡單、生產(chǎn)效率高、粒徑偏差小與重復(fù)性好等特點從而引起了廣泛關(guān)注，其射流破碎源可用電磁與超聲，超聲激勵源射流破碎方法適合制備微米到納米級別的粒子[2]．

目前國內(nèi)外對于射流破碎過程已進行了一定的應(yīng)用與理論研究．西北工業(yè)大學(xué)的齊樂華等[3]對均勻液滴噴射過程做了比較全面的研究，通過FLUENT軟件對射流破碎過程進行了動態(tài)仿真，得到了噴射壓強、擾動頻率、擾動振幅等對射流破碎的影響，并通過試驗得到了擾動頻率15,kHz、擾動振幅為1,μm時的液態(tài)石蠟射流形態(tài)圖．哈爾濱工業(yè)大學(xué)的高勝東等[4]采用數(shù)值計算方法對金屬射流破碎過程進行了仿真，并研制了一套振動頻率為20,kHz的超聲金屬微球制備裝置，制得了直徑為170,μm的金屬錫球．克萊姆森大學(xué)的Herran等[5]基于數(shù)值模擬，研究了擾動頻率從25,kHz變化到150,kHz時，射流破碎過程中液滴形態(tài)的變化．

目前海藻酸微球在藥物制劑與組織工程中廣泛應(yīng)用．可采用反相懸浮交聯(lián)法制備海藻酸鈣微球[6].文獻[7]采用電磁振動激勵破碎制備了海藻酸微球.筆者設(shè)計了超聲頻率為20,kHz的超聲激勵破碎裝置，該激勵頻率比Herran等[5]研究時所用的150,kHz的激勵頻率小很多，因此稱為低頻超聲．筆者利用該裝置制備了海藻酸微球，并基于流體體積(volume of fluid，VOF)模型建立了射流破碎的計算模型，研究了射流速度、激勵頻率、激勵幅度等對射流破碎過程的影響，并將模擬結(jié)果與實驗結(jié)果進行了對照分析．

1 射流破碎過程的FLUENT模擬

1.1 實驗裝置

本文自行研制的超聲激勵微球制備裝置如圖1所示．該裝置由超聲激勵、流速控制和攪拌收集等部分組成，其工作原理是：微型齒輪泵驅(qū)動液體從藥液罐，經(jīng)超聲變幅桿上的通孔流向噴嘴，形成射流．射流在超聲換能器的激勵作用下破碎成均勻液滴．通過裝有海藻酸鈉水溶液的收集裝置收集射流破碎后形成的液體，并使用磁力攪拌器緩慢、均勻地攪拌收集液，以防止收集液中的微球粘連、融合．

圖1 微球制備裝置原理Fig.1 Schematic diagram of microsphere preparation device

1.2 模型建立

VOF模型是一種在固定歐拉網(wǎng)格下的表面跟蹤方法[8]，用來處理沒有相互穿插的多相流問題，適合于分層流動或帶有自由表面的流動．通過計算每一個時間間隔內(nèi)各個網(wǎng)格單元中的體積函數(shù)，從而確定該網(wǎng)格中另外一項的比例，然后通過界面幾何重構(gòu)或一些其他的方法來確定此單元網(wǎng)格中交界面的位置．

對于每一相，引進變量iα，iα為這一相的體積與計算網(wǎng)格體積的比值．在處理兩相流時，VOF定義一個主相(i=1)和一個次級相(i=2)，則每一相的體積分數(shù)方程為

當α1=1時，計算網(wǎng)格單元充滿了第1相流體；當α1=0時充滿了第2相流體；若α1或α2的值在0和1之間，說明網(wǎng)格單元中2種流體都存在．

本文只研究破碎后的液滴在進入收集液之前時的情況，因此將換能器內(nèi)部的流體、噴嘴和噴嘴下方60mm范圍的空氣部分作為研究對象，模擬部分為1.5 mm× 60 mm的矩形區(qū)域．由于研究區(qū)域軸對稱，故可將研究對象簡化為二維對稱結(jié)構(gòu)．

計算模型及邊界設(shè)置如圖2所示，將換能器的側(cè)壁、噴嘴的內(nèi)壁設(shè)為靜止壁面，換能器下端出口處的表面設(shè)為振動壁面，施加的振動方向與射流速度方向垂直．換能器內(nèi)部的區(qū)域采用逐漸過渡的方法劃分為四邊形網(wǎng)格，噴嘴及環(huán)境部分劃分為四邊形結(jié)構(gòu)網(wǎng)格，并且對噴嘴附近的網(wǎng)格進行局部加密，共有55,160個網(wǎng)格單元．圖3(a)為進行網(wǎng)格劃分后的模型，圖3(b)為噴嘴出口處的局部放大圖．迭代時間步長10-5s，迭代次數(shù)1,000，即模擬射流流動的時間為10,ms．

圖2 仿真模型邊界條件設(shè)置Fig.2 Boundary conditions of simulation model

圖3 模擬區(qū)域網(wǎng)格Fig.3 Grids of simulation zones

實驗所用的材料為1.5%海藻酸鈉水溶液，海藻酸鈉水溶液參數(shù)及噴嘴直徑如表1所示．

表1 實驗參數(shù)Tab.1 Parameters of expertiments

本文借助用戶自定義函數(shù)(user-defined function，UDF)[9]，結(jié)合動網(wǎng)格模型實現(xiàn)超聲激勵的加載，對射流施加周期性的擾動，位移可表示為

對式(2)求導(dǎo)，可得振動速度為

影響微球制備效果的因素很多，即在超聲微球制備過程中需要控制多個參數(shù)．其中，較為關(guān)鍵的有射流速度、擾動頻率、激勵幅度和激勵頻率．本文利用多相流模型和動網(wǎng)格模型，根據(jù)所建立的物理模型，對射流破碎過程進行相應(yīng)的數(shù)值模擬，研究不同射流速度、激勵幅度和激勵頻率對射流破碎效果的影響．

1.3 射流速度對射流破碎的影響

射流速度是影響射流破碎的重要參數(shù)之一．射流速度較小時，液體不能形成穩(wěn)定連續(xù)的射流；射流速度較大時，周圍環(huán)境(空氣)對射流形態(tài)的影響增加．圖4為激勵頻率f為20,kHz、激勵幅度A為8,μm時，不同射流速度下的1組射流破碎效果．從圖中可以看出，射流速度v=6,m/s時，由于射流速度較低，不能形成穩(wěn)定的射流柱，破碎后的液滴間距不均勻，從而發(fā)生液滴融合形成較大的液滴．形成穩(wěn)定的射流柱后，隨著射流速度從11,m/s增加到28,m/s，射流的破碎長度變長，同時液滴的“頸縮”也在逐漸變長，破碎后的液滴在表面張力的作用下從橢圓形收縮成圓形所需的時間變長．然而距離的增加使得空氣對射流和液滴的影響變大，這對實驗是不利的，所以流速要控制在28,m/s之內(nèi)．

圖4 不同射流速度時的液滴形態(tài)Fig.4 Microspheres morphology of different jet velocities

圖5 為微球直徑與射流速度的關(guān)系．在5 m/s時，射流不穩(wěn)定，射流破碎后形成的液滴會融合，因此微球直徑較大；在10 m/s時，形成了穩(wěn)定射流，從而微球粒徑較?。恢箅S著射流速度增加，微球直徑也增加.

圖5 不同射流速度時的微球直徑Fig.5 Microspheres diameter of different jet velocities

Hiroyasu等[10]綜合了黏性力、表面張力等多個影響因素，根據(jù)歐氏數(shù)Oh和雷諾數(shù)Re，將射流破碎模式劃分為4個區(qū)域．本實驗條件下，Oh=0.39，Re100≤，則射流的最大速度為

另外，根據(jù)Rayleigh破碎理論，射流要能有規(guī)律的破碎，需滿足波數(shù)k，即

因此射流的最小速度為

由以上分析可見，F(xiàn)LUNET模擬結(jié)果與傳統(tǒng)破碎理論的分析結(jié)果相近．

1.4 激勵幅度對射流破碎的影響

圖6為f=20,kHz、v=20,m/s時，不同A情況下1組液滴形態(tài)圖．從圖6中可以看出，激勵幅度較小時，射流不能破碎，一直保持著“靜脈曲張”的形態(tài)．當A增加到4,μm時，射流經(jīng)過一段長度的“靜脈曲張”形態(tài)后破碎成均勻液滴．當A大于7,μm時，射流柱破碎后產(chǎn)生衛(wèi)星液滴．同時，還可看出隨著A的增加，射流破碎長度迅速減小，主液滴間距增加，衛(wèi)星液滴變多．

圖7為不同激勵幅度時的射流破碎長度．由圖7可知，隨著激勵幅度的增加，射流破碎長度迅速減?。敿罘瘸^7 μm時，隨著激勵幅度的增加，破碎長度不再有明顯的變化，是因為射流在噴嘴出口處就被破碎了．

圖6 不同激勵幅度時的液滴形態(tài)Fig.6 Microspheres morphology of different amplitudes

圖7 不同激勵幅度時的射流破碎長度Fig.7 Breakup length of different amplitudes

1.5 激勵頻率對射流破碎的影響

圖8為在v=20,m/s、A=8,μm時，不同f情況下1組射流破碎效果圖．不加激勵時，在本模擬條件下，射流柱表面波動很小，一直為連續(xù)的，不能破碎；當f=15,kHz時，射流柱破碎后的液滴均勻；但f超過20,kHz時，射流柱破碎后產(chǎn)生了衛(wèi)星液滴，并且隨著激勵頻率的增加，液滴間距變大，衛(wèi)星液滴數(shù)量增加．由此可知，f增加時，射流柱破碎所需要的能量減小，即A減?。?/p>

圖8 不同激勵頻率時的射流破碎效果Fig.8 Jet breakup of different frequencies

2 實驗結(jié)果分析

為了驗證模擬結(jié)果，在自行研制的超聲激勵裝置上進行射流破碎實驗，實驗材料選擇質(zhì)量分數(shù)為1.5%的海藻酸鈉水溶液．實驗裝置見圖1．超聲換能器由壓電陶瓷片和變幅桿組成，為了提高超聲換能器的效率，在變幅桿的中心制作一個通孔，用以流過液體．壓電陶瓷片產(chǎn)生的振幅經(jīng)過變幅桿放大5倍后作用于射流[11]．實驗時，超聲換能器中：f=20,kHz，φ=0.2,mm，A=8 μm．通過對制得的海藻酸微球分析，發(fā)現(xiàn)射流速度在6～26,m/s范圍內(nèi)，海藻酸微球的相對標準差較大，均在10%以上，當v=26,m/s時，微球粒徑的相對標準差高達15%．產(chǎn)生這種情況的主要原因之一是，由于激勵幅度較大，在射流破碎過程中產(chǎn)生了衛(wèi)星微球，從而增加了微球粒徑的相對標準差．進一步的實驗應(yīng)將激勵振幅控制在4～6,μm．這需要重新選擇超聲換能器，使其激勵幅度可以在4～6 μm范圍內(nèi)調(diào)節(jié)．

圖9為f=20,kHz、A=8 μm和v=20,m/s時，射流破碎模擬和實物對比．其中圖9(b)為采用高速相機的記錄的射流破碎過程．從圖9(b)中可以看出，從噴嘴噴射出的射流，在一定距離內(nèi)保持連續(xù)狀態(tài)，隨著擾動的發(fā)展，射流柱破碎成液滴，同時也產(chǎn)生了衛(wèi)星液滴．通過圖9可以看出，實驗結(jié)果與模擬結(jié)果吻合較好，說明本文的建模方法是可行的．

圖9 模擬圖與實物圖的對比Fig.9 Contrast between simulation graph and picture

3 結(jié) 論

(1) 基于VOF模型和動網(wǎng)格模型，對射流破碎過程進行了動態(tài)仿真，得到了適合制備海藻酸微球的參數(shù)：當f=20,kHz、A=8 μm時，v為11～28,m/s，與理論計算值相近；當v=20,m/s、f=20,kHz時，A為4～6 μm，幅值較小，射流不能破碎，幅值較大，易產(chǎn)生衛(wèi)星微球；在v=20,m/s、A=8um時，f低于20,kHz．

(2) 模擬結(jié)果與實驗結(jié)果較吻合，驗證了所建模型的正確性，為研究超聲激勵作用下射流破碎制備微球提供了參考．

［1］ 楊炳興，成國祥，邢福保，等. 生物可降解聚合物納米微囊微球的制備與應(yīng)用[J]. 膠體與聚合物，2003，21(1)：34-38.

Yang Bingxing，Cheng Guoxiang，Xing Fubao，et al. Preparations and applications of biodegradable polymer nanocapsules and microspheres[J]. Chinese Journal of Colloid and Polymer，2003，21(1)：34-38(in Chinese).

［2］ 陳 智，田景振. 藥用微球應(yīng)用概況[J]. 齊魯藥事，2009，28(3)：164-167.

Chen Zhi，Tian Jingzhen. Application status of the pharmaceutical microspheres[J]. Qilu Pharmaceutical Affairs，2009，28(3)：164-167(in Chinese).

［3］ 齊樂華，羅 俊，李 莉，等. 均勻液滴噴射過程仿真與試驗研究[J]. 機械工程學(xué)報，2008，44(12)：86-92.

Qi Lehua，Luo Jun，Li Li，et al. Simulation and experiment research of the uniform droplet spray process[J]. Chinese Journal of Mechanical Engineering，2008，44(12)：86-92(in Chinese).

［4］ 高勝東，姚英學(xué)，崔成松. 射流超聲破碎制取球狀金屬均勻粉末[J]. 壓電與聲光，2007，29(2)：193-195.

Gao Shengdong，Yao Yingxue，Cui Chengsong. Production of sphere uniform metal powders by ultrasonic disintegration of jet[J]. Piezo-Electectrics and Acousto-Optic，2007，29(2)：193-195(in Chinese).

［5］ Herran C L，Wang Wei，Huang Yong. Parametric study of acoustic excitation-based glycerol-water microsphere fabrication in single nozzle jetting[J]. Manuf Sci Eng，2010，132：051001-17.

［6］ 英曉光，張鳳菊 ，張立廣 ，等. 互穿網(wǎng)絡(luò)改性的蛋白質(zhì)印跡海藻酸鈣微球的制備與表征[J]. 天津大學(xué)學(xué)報，2011，44(2)：134-140.

Ying Xiaoguang，Zhang Fengjun，Zhang Liguang，et al. Preparation and characterization of protein imprinted calcium alginate microsphere modified by interpenetrating networks[J]. Journal of Tianjin University，2011，44(2)：134-140(in Chinese).

［7］ 邢 琦，王 康，何明霞，等．毛細管破碎法制備海藻酸微囊[J]．化學(xué)工程，2003，31(6)：43-46.

Xing Qi，Wang Kang，He Mingxia，et al. Production of alginate microsphere using vibration method[J]. Chemical Engineering，2003，31(6)：43-46(in Chinese).

［8］ 胡 越. 數(shù)值模擬氣泡運動和變形的VOF方法[D].上海：復(fù)旦大學(xué)力學(xué)與工程科學(xué)系，2005.

Hu Yue. VOF Method for the Numerical Simulation of Bubble Motion and Deformation[D]. Shanghai：Department of Mechanics and Engineering Science，F(xiàn)udan University，2005(in Chinese).

［9］ Khalilitehrani M. An Investigation on Modeling and Simulation of Chilled Ammonia Process Using VOF Method[D]. Sweden：Innovative and Sustainable Chemical Engineering，Chalmers University of Technology，2011.

［10］ Hiroyasu H. Spray breakup mechanism from the holetype nozzle and its applications[J]. Atomiz Sprays，2000，10(3/4/5)：511-521.

［11］ 潘 慧. 超聲變幅桿的設(shè)計與性能分析[J]. 裝備制造技術(shù)，2009(8)：69-71.

Pan Hui. Design of ultrasonic horn and its performance analysis[J]. Equipment Manufacturing Technology，2009(8)：69-71(in Chinese).

Jet Breakup Process Simulation and Experimental Study of Low-Frequency Ultrasonic Excitation

He Mingxia1，Xia Daxiang1，Wang Kang2，Yang Wenjian2
(1. School of Precision Instrument and Opto-Electronics Engineering，Tianjin University，Tianjin 300072，China；2. School of Chemical Engineering and Technology，Tianjin University，Tianjin 300072，China)

Alginate microspheres were prepared by ultrasonic excitation device that was designed at 20 kHz. Based on volume of fluid(VOF) model of FLUENT software，a low-frequency ultrasonic disturbance of breakup model was developed and roles of jet velocity，amplitude and frequency of excitation during the jet breakup were studied. The experimental data accords with the simulation results，which proves the effectiveness and feasibility of the model and provides reference to further study of the jet breakup with low-frequency ultrasonic disturbance.

microsphere；FLUENT software；jet breakup；ultrasonic excitation

TQ461

A

0493-2137(2013)11-1029-05

DOI 10.11784/tdxb20131113

2012-01-13；

2012-06-20.

天津市重大科技支撐資助項目(07ZCZDGX19600).

何明霞（1965— ），女，博士，副教授，hhmmxx@tju.edu.cn.

夏大祥，xiadaxiang@126.com.