定時DT中子源驅動鈾部件的相關函數(shù)測量

李建勝 葉岑明 謝文雄 黃 坡 曾立恒 金 宇 謝奇林 張 翼

（中國工程物理研究院核物理與化學研究所 綿陽 621900）

定時DT中子源驅動鈾部件的相關函數(shù)測量

李建勝 葉岑明 謝文雄 黃 坡 曾立恒 金 宇 謝奇林 張 翼

（中國工程物理研究院核物理與化學研究所 綿陽 621900）

由于鈾部件自發(fā)中子強度弱，特征γ射線能量較低，對密封容器中鈾部件高置信度認證是當前軍控核查研究中的一個難點和熱點。本研究利用加速器定時DT中子源，通過高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)與多道分析器完成了鈾部件相關函數(shù)測量。測量了多個質量不同的半球殼高濃鈾、貧化鈾及鉛部件，獲得了中子源-探測器之間的相關函數(shù)C12(τ)和C13(τ)，以及探測器-探測器的互相關函數(shù)C23(τ)。結合n-γ分辨技術，獲得了不同鈾部件的瞬發(fā)中子衰減常數(shù)α。由測量參數(shù)能夠有效地區(qū)分不同質量或濃縮度的鈾部件。

鈾部件，加速器，DT中子源，相關函數(shù)，高速數(shù)據(jù)采集

軍控核裁軍過程中，涉及核彈頭拆卸、核部件儲存、核部件形狀改變、核部件轉移等活動[1]。在此活動過程中，高置信度地測量認證保存于金屬密封容器內的鈾部件，對核裁軍過程的監(jiān)護、條約實施的核查具有重要意義。鈾部件與核裁軍、核不擴散、核安全有密切聯(lián)系。

鈾部件軍控核查認證所要解決的問題是：在一個不允許打開的密封金屬容器中，在部件形狀不確定且不允許探測部件形狀的前提下，用何探測方法，能高置信度地判斷：容器內是否有鈾部件存在？鈾部件濃縮度是多少？鈾部件的質量是多少？是否不存在氧化鈾？鈾部件的年齡是多少？

面對冷戰(zhàn)時期美俄產生的龐大核武庫，1993年2月18日，美國和俄羅斯簽訂了一項政府間鈾材料購買協(xié)議[2?4]。協(xié)議全部完成時間為20年。美國購買俄羅斯500 t高濃縮鈾，這些高濃鈾是從核武器拆卸而來，相當于20 000枚核彈頭的高濃鈾。這些高濃縮鈾通過氧化，再制作成UF6，經(jīng)過與天然鈾混合后成為低濃鈾。低濃鈾運送到美國的核燃料加工廠，制成商用核電站燃料元件，供發(fā)電使用。針對協(xié)議，美俄雙方建立了透明測量措施，以保證核不擴散和軍備控制目標的實現(xiàn)。但測量技術對第三方是保密的。2010年9月9日，美國核軍工管理局(NNSA)宣布，雙方已合作消除了超過400 t高濃鈾。

钚部件由于自發(fā)裂變中子較強、特征γ射線能量高而便于探測識別。而鈾部件自發(fā)中子強度很低，每千克235U的中子發(fā)射率為0.31 s?1，每千克238U的中子發(fā)射率為14 s?1。235U最重要的特征γ射線能量僅為186 keV，容易被容器屏蔽吸收；加之自屏蔽的原因，只有表面附近的γ射線能夠透射出來，測量也只能代表部件表層的輻射特征，不能說明部件的體質特征。因此，鈾部件的測量認證是當前核裁軍核查技術研究中的一個熱點與難點問題。

美國橡樹嶺實驗室Mihalczo等[5?11]在90年代中期首次建立了以252Cf快電離室為驅動中子源的核材料識別系統(tǒng)NMIS (Nuclear Materials Identification System)。2000年建立了以小型可移動定時DT中子管為驅動源的NMIS。在橡樹嶺Y-12國家安全中心，NMIS系統(tǒng)已用于鈾部件交接和庫存金屬容器內鈾部件確認。到2003年，共生產了10套NMIS系統(tǒng)，其中5套在Y-12使用，3套由電池供電可以移動使用，另2套分別安裝在俄羅斯的VNIIEF和VNIITF。

美國公開論文中有一些數(shù)值模擬結果，但實驗數(shù)據(jù)很少，利用定時DT中子管測量鈾部件的實驗結果至今未見發(fā)表。謝文雄等[12,13]利用252Cf快電離室，測量了鈾部件的濃縮度和質量，但是252Cf源中子對鈾裂變信號影響較大。

為了開展定時DT中子源驅動鈾部件測量原理性實驗，以加裝定時α粒子探測器的小型加速器為中子源，通過高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)與多道分析器，測量了多個質量不同高濃鈾、貧化鈾及鉛部件，獲得了源與探測器互相關函數(shù)、兩個探測器之間的互相關函數(shù)、瞬發(fā)中子衰減常數(shù)α等有價值的參數(shù)結果。通過相關函數(shù)分析，可以有效地分辨鈾部件質量或濃縮度屬性。

1 測量原理

相關函數(shù)(correlation function)CXY(τ)是信號分析學科中的一個基本概念，廣泛應用于反應堆核隨機噪聲信號分析。相關函數(shù)從統(tǒng)計的角度反映了兩個隨機信號X(t)、Y(t)間的時間關聯(lián)特性。其定義為：

式中，T為觀測時間；τ為兩個信號之間的相對延遲時間。實際測量中觀測時間劃分為106以上個數(shù)據(jù)塊，每個數(shù)據(jù)塊1024個點，兩個點之間時間差為1.00 ns，積分限為數(shù)據(jù)塊的時間長度1024 ns。

加速器定時DT中子源驅動鈾部件的相關函數(shù)測量原理如圖1所示。穩(wěn)態(tài)加速器中，高壓加速后的D＋粒子束經(jīng)過光欄限制定位，在T靶的固定靶芯位置發(fā)生T(d,n)4He反應，產物中子和4He以接近相反的飛行方向發(fā)射，中子近似為4π均勻發(fā)射。對于一次DT核反應，若α粒子探測器探測到4He，則在180°方向有一個中子入射鈾部件。本實驗中α粒子探測器為薄膜塑料閃爍體。α粒子探測器的靈敏面對靶芯所構成的立體角范圍內的4He，都會被探測和定時；對應的發(fā)射中子也就被定向和定時，這些發(fā)射中子構成以靶芯點為頂點的相關中子錐束。T(d,n)4He反應的其它中子，由于在時間上沒有關聯(lián)，從而不被記錄。

將鈾部件置于中子錐束范圍內，BC501閃爍探測器2與3置于錐束以外。中子入射鈾部件后，誘發(fā)鈾材料裂變，部分泄漏中子或者γ射線被探測器2和3所定時。

圖1 定時DT中子源驅動鈾部件的相關函數(shù)測量原理圖Fig.1 Principle chart of correlation function measurement by tagged DT neutrons.

α粒子探測器、探測器2、探測器3的輸出信號，經(jīng)調理定時后，形成脈沖時間序列。三路脈沖時間序列信號由高速數(shù)據(jù)采集子系統(tǒng)同步采集、存儲和處理。三路信號經(jīng)過計算后，獲得中子源與探測器之間的互相關函數(shù)C12(τ)和C13(τ)及探測器2和3之間的互相關函數(shù)C23(τ)。如沒有核部件，探測器2置于中子錐束內，C12(τ)為熟知的中子飛行時間譜。

第一路和第二路信號之間時幅變換及帶n-γ分辨符合測量框圖如圖2所示。在第二路BC501探測器對一次裂變鏈泄漏射線計數(shù)較低時，第一路和第二路之間時幅變換譜近似為相關函數(shù)C12(τ)，后面采用相關函數(shù)表示。第二路BC501探測器有兩個信號輸出端，陽極信號用于表征射線入射到探測器的時刻。打拿極輸出信號經(jīng)過113型電荷靈敏前置放大器后，由460型主放大器、552型脈沖形狀分析器及567型時幅變換器，依據(jù)上升時間法實現(xiàn)n-γ分辨。567型時幅變換器輸出的中子或者γ射線分辨信號，作為門控信號控制多道分析器，以選擇566時幅變換器輸入的中子或者γ射線信號。

圖2 時幅變換測量方式及n-γ分辨Fig.2 TAC measurement and n-γ discrimination.

2 實驗方法

實驗所測部件均為半球殼型。其中高濃鈾(HEU)部件4個，質量分別為4 kg、8 kg、11 kg、15 kg；貧化鈾(DU)和鉛半球殼質量分別為9 kg、6.5 kg。鉛半球殼的作用是測量無誘發(fā)裂變信號時的本底數(shù)據(jù)。

α粒子探測器靈敏區(qū)直徑為2.5 cm，靈敏區(qū)中心到氚靶靶心的距離為5.6 cm。加速器DT中子源強度最大為1.5×107s?1。探測器2和3為BC501液體閃爍探測器，閃爍體為圓柱型，尺寸分別為Φ5.08cm×5.08cm、Φ12.7cm×7.6cm。BC501探測器側面用厚度5 cm鉛磚屏蔽。在DT源與BC501探測器之間加有20 cm鐵材料中子屏蔽錐，以減弱源中子對探測器的直接照射。

鈾部件中心距離靶心380 mm，探測器2和3的閃爍體中心距離鈾部件中心190 mm。鈾部件、探測器、靶心在同一水平面，置于一木質平臺上，平臺表面距離地面160 cm。

利用具有1.2 ns定時精度的252Cf快電離室，在252Cf鍍片與BC501中心相距100 cm時，通過測量中子飛行時間譜，刻度了第二、三路探測器的能量下閾。本實驗中，第二路探測器的中子能量下閾值為0.55 MeV。

利用多道分析器分別測量獲得中子和γ射線的時間譜，采用了倒譜測量方法：將α探測器信號延時后作為停止信號、BC501探測器信號作為開始信號輸入566時幅變換器。566時幅變換器量程為100ns，通過ORTEC462型時間刻度儀刻度，多道分析器每道時間寬度為0.102 6 ns。

利用高速數(shù)據(jù)采集子系統(tǒng)測量互相關函數(shù)C12(τ)、C13(τ)和C23(τ)。各個部件每次測量時間約1000 s。除圖1布局外，開展了對比測量實驗：在探測器2和3前端放置厚度25 mm鉛磚，以研究鉛屏蔽對測量結果的影響。

將實驗所得相關函數(shù)計算處理，可以提取出相應標簽參數(shù)值，以定量表征鈾部件的屬性信息。標簽參數(shù)有多種提取方法，合適的提取方法可以使標簽參數(shù)對鈾部件屬性更加敏感。本測量中，定義標簽參數(shù)R為相關函數(shù)在時刻τ1至時刻τ2的積分：

3 實驗結果

在沒有部件時，將BC501探測器放入相關中子錐束內，測量14 MeV中子的飛行時間譜，中子峰半高寬度FWHM為2.0 ns。

探測器布局見圖1。11 kg高濃鈾部件，中子和γ射線都記錄時，時幅變換方式的倒譜測量結果如圖3所示。此時，第二路BC501探測器前端沒有鉛磚屏蔽，在朝向鈾部件的探測器前端用厚度25 mm鉛磚屏蔽后，時幅變換方式的倒譜測量結果見圖4。圖3、4測量結果未對DT中子總計數(shù)作歸一化處理。

圖3 中子和γ射線同時測量的相關函數(shù)結果Fig.3 Results of correlation function with neutron and γ rays.

圖4 25 mm鉛屏蔽探測器后中子和γ射線同時測量相關函數(shù)結果Fig.4 Results of correlation function with 25 mm Pb shield.

在BC501探測器前端沒有鉛磚屏蔽時，采用上升時間法n-γ甄別技術，分別測量中子與γ射線的時幅變換倒譜，結果如圖5所示。

由鈾部件γ射線時幅變換倒譜，歸一化到相同的測量時間，扣除鉛半球殼本底γ射線譜后，得到結果如圖6所示。由于鈾部件γ射線沒有飛行時間展寬，其強度衰減能夠表征核系統(tǒng)內中子隨時間的衰減情況。采用單指數(shù)c(t)=a+beαt關系，其中a和b為常數(shù)，在10.3?87.2 ns內擬合，可以得出被測鈾部件的瞬發(fā)中子衰減常數(shù)α。對于不同鈾部件，α擬合結果列于表1。

圖5 中子(a)和γ射線(b)的相關函數(shù)測量結果Fig.5 Results of correlation function with neutrons (a) and γ rays (b).

表1 被測部件瞬發(fā)中子衰減常數(shù)α值擬合結果Table1 Spontaneous neutron decay constants of uranium casting and Pb component.

圖6 扣除鉛本底譜后由γ射線測量相關函數(shù)的結果Fig.6 Results of correlation function after subtracting γ rays of Pb component.

圖7 高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)中子和γ射線同時測量相關函數(shù)C12(τ)結果Fig.7 C12(τ) results by high speed data acquisition system.

高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)工作時，第一路α粒子信號沒有延時，C12(τ)測量中的τ為第二路信號相對第一路信號的時間延遲。在BC501探測器前端沒有鉛磚屏蔽時，11 kg高濃鈾部件的C12(τ)測量結果見圖7，與圖3一致；此時不能采用n-γ分辨，加鉛磚屏蔽后，C12(τ)測量結果與圖4一致。歸一化到相同α粒子總計數(shù)后，鉛球殼和不同質量鈾部件C23(τ)測量結果如圖8、9所示。

對C12(τ)和C13(τ)，從?78 ns至121 ns積分計算標簽參數(shù)R12和R13，對C23(τ)從?96 ns至104 ns積分計算R23。以每α粒子計數(shù)歸一化后，計算所得標簽參數(shù)相對值列于表2，鈾部件的標簽參數(shù)沒有扣除鉛半球殼的本底值。表2中數(shù)據(jù)歸一化到15 kg高濃鈾部件相關函數(shù)測量結果。

圖8 鉛和4 kg鈾部件中子和γ射線同時測量C23(τ)結果Fig.8 C23(τ) results of Pb component and 4 kg uranium casting.

圖9 不同質量鈾部件中子和γ射線同時測量C23(τ)結果Fig.9 C23(τ) results of uranium castings.

表2 標簽參數(shù)R的相對值Table2 Relative values of signature R.

4 討論

定時DT中子管強度高，具有定向功能，能夠通過時間相關避開無關DT源中子，可以提供更好信噪比，有效識別鈾部件。但是目前國內尚無定時DT中子管提供，只能從國外引進。因此，本實驗采用小型加速器，通過加裝定時α粒子探測器，實現(xiàn)定時DT中子源。

對比圖3?6，90 ns處的峰為γ射線峰，為14MeV中子直接作用鈾部件所產生。該γ射線峰，與鈾裂變中子信號的峰位時間差達5.0 ns以上，能夠準確測量。如果鈾部件放置于密封金屬容器內，由此時間差可以給出鈾部件的位置信息。

表1中的α值，在數(shù)據(jù)擬合時比較穩(wěn)定，若使用雙指數(shù)擬合，兩個指數(shù)也趨于一致，由此α是一個重要的獨立參量。

圖9中由于15 kg高濃鈾部件測量時間較短，統(tǒng)計漲落更大。從表2可見，鉛球殼R23測量時，沒有在探測器前端利用鉛磚屏蔽；如果采用鉛屏蔽，則R23會更低。因此C23(τ)是判斷鈾部件是否存在的有效參數(shù)。

利用標簽參數(shù)R12、R13和R23，能夠有效地區(qū)分不同質量的鈾部件，或者質量相同的不同濃縮度鈾部件。由于鈾部件幾何形狀涉及核武器結構，是國家秘密，在核查過程中不容許探測。而相關函數(shù)與質量、濃縮度、幾何形狀均密切相關；即使?jié)饪s度已知，要獲得比較準確的質量值，也是很復雜的。高置信度地認證鈾部件的屬性，達到軍控核查認證的理想目標是目前國內外均面臨的難題。本實驗獲得了鈾部件的一些重要參數(shù)結果，對該方面的研究具有積極意義。

5 結語

(1) 在國內首次應用加速器DT中子源，通過加裝特定大小的定時α探測器，解決了DT中子的定時定向問題。采用快響應BC501閃爍探測器，由三路高速數(shù)據(jù)采集分析系統(tǒng)，獲得了不同鈾部件的源－探測器相關函數(shù)C12(τ)和C13(τ)，以及探測器-探測器之間的相關函數(shù)C23(τ)。

(2) 應用時幅變換帶n-γ分辨技術，獲得了不同鈾部件的瞬發(fā)中子衰減常數(shù)α，獲得了鈾裂變中子和γ射線信號的峰位時間差。

(3) 獲得了鉛球殼的相關函數(shù)和本底譜。

致謝感謝核物理與化學研究所204室加速器運行組為本研究提供的實驗運行。

1 劉成安, 伍鈞. 核軍備控制核查技術概論[M]. 北京:國防工業(yè)出版社, 2007: 47?57

LIU Chengan, WU Jun. An introduction of verification technology of nuclear arms control[M]. Beijing: National Defense Industry Press, 2007: 47?57

2 Rutkowski E R, Armantrout G, Mastal E, et al. Implementation of the united states-russian highly enriched uranium agreement: Current Status & Prospects. 2004, UCRL-CONF-206254

3 Benton J B, Decman D J, Leich D A. Transparency: tracking uranium under the U.S./Russian HEU Purchase Agreement. 2005, UCRL-CONF-215346

4 Kempf C R. Overview of Russian HEU transparency issues. 1993, BNL-49316

5 Mihalczo J T, Mattingly J K, Mullens J A, et al. NMIS plus gamma spectroscopy for attributes of HEU, PU, and HE detection[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 2004, 213: 378?384

6 Mihalczo J T, Mullens J A, Mattingly J K, et al. Physical description of nuclear materials identification system (NMIS) signatures[J]. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 2000, 450: 531?555

7 Mihalczo J T, Mattingly J K, Mullens J A, et al. NMIS with gamma spectrometry for attributes of Pu and HEU, explosives and chemical agents. May, 2002: Y/LB-16123

8 Chiang L G, Gehl A C, Mattingly J K, et al. Nuclear materials identification system operations manual. ORNL/TM-2001/65, Rev.2, 2001

9 Mihalczo J T, Mattingly J K, Mullens J A, et al. Oak ridge multiple attribute system (ORMAS) for Pu, HEU, HE, chemical agents, and drugs. ORNL/TM-2001/175

10 Mullens J A, Valentine T E, Mihalczo J T. NWIS casting measurements taken during demonstrations to Russian visitors. Y/LB-15968, 1998

11 Mattingly J K, Valentine T E, Mihalczo J T. NWIS measurements for uranium metal annular castings. Y/LB-15971, 1998

12 謝文雄, 龔建, 李建勝, 等. 時間關聯(lián)符合法測量鈾部件濃縮度[J]. 核技術, 2011, 34(8): 609?612

XIE Wenxiong, GONG Jian, LI Jiansheng, et al. A time correlation coincidence method to measure uranium enrichment[J]. Nuclear Techniques, 2011, 34(8): 609?612

13 曾立恒, 李建勝, 謝文雄, 等. 時間關聯(lián)符合法探測鈾部件質量實驗研究[J]. 原子能科學技術, 2012, 46(6): 754?757

CENG Liheng, LI Jiansheng, XIE Wenxiong, et al. Measurement on mass of uranium metal by time correlation coincidence method[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2012, 46(6): 754?757

CLCTL271.99

Correlation function measurement of uranium casting driven by tagged DT neutrons

LI Jiansheng YE Cenming XIE Wenxiong HUANG Po ZENG Liheng JIN Yu XIE Qilin ZHANG Yi

(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background:In the nuclear disarmament process, the measurement and verification of uranium casting in sealed container are important to process control and treaty implementation. It is a difficult and hot problem to verify uranium casting in a sealed metal container, due to the weak intensity of neutron and γ rays of uranium. Purpose: We want to measure the correlation functions of different casting in uranium casting verifications. Methods: Two BC501 scintillation detectors are placed outside the tagged neutron cone and in opposite position. The α detector forms the first channel pulse signal, while the two BC501 scintillation detectors form the second and third channel pulse signals. Those three pulsed time series are recorded by high speed acquisition system. The correlation functions between these signals are calculated by the time series. Results: Putting the two BC501 detectors into the tagged neutron cone, the time of flight for the 14-MeV neutron is measured. The FWHM in TOF spectrum is 2.0 ns. Putting the two BC501 detectors outside the tagged neutron cone, the correlation functions measured by high speed acquisition system and MCA are consistent. The spontaneous neutron decay constants of the castings are measured by γ rays. The decay constant of 6.5-kg Pb component is 184 μs?1. The decay constants of 4-kg and 15-kg HEU casting are 210 μs?1and 128 μs?1, respectively. The correlation functions C12(τ), C13(τ) and C23(τ) are acquired. In C12(τ), the γ ray peak coming from the inelastic reaction of 14-MeV neutrons with the casting is 5.0 ns before the neutron peak of fission chain. This time difference can estimate the casting position in container. The integrations of the C12(τ), C13(τ) and C23(τ) increase with the casting mass. The C23(τ) values of Pb component and DU casting are far less than the values of HEU casting. The C23(τ) integration of Pb component is 3.0% comparing with 15-kg HEU casting, while the integration of 4-kg HEU is 24.8%. The C23(τ) can demonstrate reliably the existence of HEU casting. The C12(τ) and C13(τ) values between HEU and DU casting with similar mass are different obviously. Conclusions: The spontaneous neutron decay constants of the components are stable, it can be used as an important parameter independently for the uranium casting verification. The correlation function C23(τ) is effective to judge the existence of uranium casting. By use of the integrations of the C12(τ), C13(τ) and C23(τ), the mass or enrichment of the uranium casting can be distinguished.

Uranium casting, Accelerator, DT neutron, Correlation function, High speed data acquisition

TL271.99

10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.090204

中國工程物理研究院發(fā)展基金(2011B0103015)資助

李建勝，男，1965年出生，1989年于四川大學物理系獲核物理專業(yè)碩士學位，研究員，從事核測試研究工作

2013-03-11，

2013-04-20