上海市河網(wǎng)水體中As 的分布特征及其生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

陶征楷，畢春娟，陳振樓，王駿

華東師范大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院 地理信息科學(xué)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海200241

As 是公認(rèn)的致癌物，是當(dāng)前環(huán)境中最普遍、危害最大的毒害性物質(zhì)之一[1]，具有高毒性、累積性、難降解性等特點(diǎn)，食物和飲用水是As 暴露的重要途徑，長期受飲用水As 暴露會(huì)增加患皮膚癌的風(fēng)險(xiǎn)或造成皮膚色素的改變[2]。水體環(huán)境中的As 來源包括自然來源和人類活動(dòng)，自然來源主要是巖石和土壤的風(fēng)化和侵蝕;人為原因主要是工農(nóng)業(yè)及生活污水的排放、生活垃圾的傾倒和焚燒、降雨徑流、大氣沉降等，在水體中積累到一定程度會(huì)對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生嚴(yán)重危害，并可通過飲水、食物鏈等途徑直接或間接地影響人體健康[3]。

河流沉積物是重金屬的累積庫[4]，同時(shí)也是水生生態(tài)系統(tǒng)潛在的二次污染源[5]，當(dāng)水體的pH、氧化還原能力、生物擾動(dòng)、有機(jī)質(zhì)腐爛等條件變化時(shí)[6]，沉積物上結(jié)合的重金屬能重新釋放到上覆水中，降低水體質(zhì)量。因此，研究河流沉積物中As 的累積水平與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。

上海市位于中國東海岸，中心在N 31.14°，E 121.29°，屬于亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候，最高氣溫為38℃，最低氣溫為-5℃，年平均氣溫為15.5℃，多年平均降水量1 140 mm。上海河網(wǎng)密布，屬于典型的平原感潮河網(wǎng)地區(qū)，有中小河流2.38 萬條，總長度約為2.16 萬km，其中骨干河道324 條，總長3 202.1 km，河網(wǎng)密度平均為3.41 km·km-2。由于上海過快的城市化，水質(zhì)明顯惡化，嚴(yán)重影響了上海市的經(jīng)濟(jì)發(fā)展?，F(xiàn)有對(duì)上海市河流重金屬污染研究主要集中于Zn、Cu、Cr、Pb、Mn 和Cd[7-9]，且主要集中在個(gè)別河流，孫超等[3]和張翠等[10]曾研究了黃浦江上游河段中As 的含量及其分布特征，但總體上還沒有研究涉及上海市整個(gè)河網(wǎng)水體中的As。本文主要研究了上海市河網(wǎng)表層水和沉積物中As 的含量水平和分布特征，并采用潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法評(píng)價(jià)了沉積物中As 的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，以期為上海市河網(wǎng)的環(huán)境保護(hù)和污染防治提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集

2012 年4 月，采用網(wǎng)格布點(diǎn)法在上海市河網(wǎng)中的44 條河流中共布設(shè)了53 個(gè)采樣點(diǎn)采集表層水和沉積物樣品，現(xiàn)場(chǎng)利用GPS 進(jìn)行樣點(diǎn)定位(圖1)。其中表層水用有機(jī)玻璃采水器采集，樣品裝入事先用體積分?jǐn)?shù)為10%的HNO3浸洗過的聚乙烯塑料瓶中，沉積物用采泥器(Ekman-Birge，德國HYDRO-BIOS 公司)采集，裝入聚乙烯密封袋中。所有樣品采集后均放入自制冷凍箱中保存，帶回實(shí)驗(yàn)室冷凍保存待測(cè)。為了對(duì)比不同功能區(qū)河流水體中As 的分布特征，按照采樣點(diǎn)河流周邊用地類型(工業(yè)區(qū)、農(nóng)田區(qū)、居民區(qū))進(jìn)行分區(qū)統(tǒng)計(jì)，其中居民區(qū)分為中心城區(qū)(外環(huán)以內(nèi))和城鎮(zhèn)居民區(qū)(外環(huán)以外)，由于崇明島河流水系相對(duì)獨(dú)立，所以單獨(dú)列出，共分為5 個(gè)區(qū)，即工業(yè)區(qū)、農(nóng)田區(qū)、中心城區(qū)、城鎮(zhèn)居民區(qū)和崇明島，具體見表1。

1.2 樣品的預(yù)處理與分析

水體的DO、溫度、pH 值分別采用便攜式溶解氧分析儀(Portable DO Sentry M－2，美國Myratek 公司)和pH 計(jì)(HI98129，意大利HANNA 公司)在現(xiàn)場(chǎng)測(cè)定。沉積物樣品在通風(fēng)的室內(nèi)自然風(fēng)干，再充分混勻，取部分分別過0.125 和0.25 mm 孔徑的尼龍篩。取適量未過篩的沉積物樣品，加入10 mL 0.05 mol·L-1的(NaPO3)6溶液放在超聲波儀中超聲10 min，用激光粒度儀(LS－13320，美國貝克曼庫爾特有限公司)測(cè)定沉積物的粒徑。

采用重鉻酸鉀氧化－外加熱法測(cè)定沉積物中TOC 的含量。首先稱取0.1000 ～0.5000 g 過0.25 mm 篩孔的沉積物樣品置于硬質(zhì)試管中，先后加入0.1 g 硫酸銀、5 mL 0.8000 mol·L-1的重鉻酸鉀標(biāo)準(zhǔn)溶液和5 mL 硫酸，小心旋轉(zhuǎn)搖勻。然后將盛有樣品的硬質(zhì)試管放入170℃～180℃的油浴鍋加熱，并使溶液保持沸騰5 min。待硬質(zhì)試管稍冷后，將試管內(nèi)的混合物洗入250 mL 錐形瓶中，瓶內(nèi)體積控制在60 ～80 mL 左右，加入3 ～4 滴鄰菲啰啉指示劑，用硫酸亞鐵銨標(biāo)準(zhǔn)溶液滴定定量。

稱取過0.125 mm 篩孔的沉積物樣品0.2 g 于50 mL 比色管中，加入5 mL 超純水和5 mL 王水。充分混勻后，靜置過夜，進(jìn)行冷消解。次日，再充分混合后，將比色管放于95℃恒溫水浴箱中水浴加熱2 h，并每隔30 min 充分混勻1 次。水浴后進(jìn)行冷卻。待冷卻后用超純水定容至50 mL。定容后再靜置過夜以使溶液澄清。待溶液澄清后，移取5 mL 上清消解液于25 mL 比色管中，加入3 mL 鹽酸、5 mL 50 g·L-1硫脲－50 g·L-1抗壞血酸溶液，再用超純水定容至25 mL，充分混合后測(cè)定As 的濃度。所有表層水樣均用0.45 μm 微孔濾膜過濾，加入50 g·L-1硫脲－50 g·L-1抗壞血酸還原劑后測(cè)定As 的濃度。水樣和沉積物中的As 均用原子熒光光譜儀(AFS-9230，北京吉天公司)進(jìn)行測(cè)定，儀器檢測(cè)限為0.01 μg·L-1。

1.3 質(zhì)量保證與質(zhì)量控制

為了確保實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性，采用As 國家標(biāo)準(zhǔn)樣品GSB04－1714－2004 和GBW07309 分別作為表層水和沉積物的質(zhì)控標(biāo)樣，回收率在85%～105%范圍內(nèi)，且在每批實(shí)驗(yàn)中做3 個(gè)空白檢測(cè)和3 組平行。為了最大限度減少污染，實(shí)驗(yàn)過程中使用的酸均為MOS 級(jí)，硫脲等化學(xué)試劑為國產(chǎn)優(yōu)級(jí)純?cè)噭瑢?shí)驗(yàn)容器都在體積分?jǐn)?shù)為10%的HNO3中浸泡24 h 以上，并依次用自來水、一級(jí)水和超純水沖洗干凈。

1.4 數(shù)據(jù)處理

采用SPSS 18.0 統(tǒng)計(jì)分析軟件，對(duì)As 在5 個(gè)分區(qū)濃度變化情況進(jìn)行單因子方差分析(One－Way ANOVA)，As 和各理化指標(biāo)進(jìn)行相關(guān)性分析;并用Origin 8.1軟件繪制沉積物中As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)箱型圖。

圖1 上海市河網(wǎng)采樣點(diǎn)區(qū)域分布圖Fig.1 Map of sampling sites in Shanghai river network

表1 上海市河網(wǎng)樣點(diǎn)分區(qū)Table 1 Sampling areas in Shanghai river network

2 結(jié)果(Results)

2.1 上海市河網(wǎng)河水的理化性質(zhì)和As 的濃度

表2 給出了上海市河網(wǎng)河水理化性質(zhì)和As 的濃度。上海市河網(wǎng)河水的pH 值在7.12 ～9.29 之間，DO 在0.79 ～16.50 mg·L-1之間，其中中心城區(qū)和城鎮(zhèn)居民區(qū)的DO 最低。在現(xiàn)場(chǎng)采樣時(shí)發(fā)現(xiàn)，這2 個(gè)區(qū)域河流中河水大多數(shù)水流緩慢，部分河流有明顯黑臭現(xiàn)象，致使水中DO 缺乏。河水中As 的含量在0.47 ～8.84 μg·L-1之間，與我國地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)(GB3838—2002)[11]相比，As 的含量較低，均符合功能區(qū)對(duì)應(yīng)的水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)。

從不同區(qū)域來看，5 個(gè)分區(qū)河水中As 的含量差異性顯著(One－Way ANOVA，P ＜0.05)，其中崇明島河水中As 的含量最高，其次是城鎮(zhèn)居民區(qū)、工業(yè)區(qū)和中心城區(qū)，農(nóng)田區(qū)河水中As 的含量最低(表2)。崇明島河流隸屬長江水系受上游影響較大，上游來水可能是造成崇明島河水中As 的含量偏高的主要原因。

2.2 上海市河網(wǎng)沉積物的理化性質(zhì)和As 的濃度

表3 列出了上海市河網(wǎng)沉積物的理化性質(zhì)和As 的濃度。從表中可知，上海市河網(wǎng)沉積物均以粉砂為主，粉砂平均含量在5 個(gè)分區(qū)均超過70%。除粉砂外，城鎮(zhèn)居民區(qū)和崇明島河流粘粒含量較高，分別達(dá)13.8%和15.1%，而農(nóng)田區(qū)和中心城區(qū)河流中粘粒含量與砂粒含量相當(dāng)，但工業(yè)區(qū)河流以砂粒含量為主。沉積物中TOC 含量在0.27%～2.67%之間變化，其中中心城區(qū)沉積物中TOC 含量最高，其次是農(nóng)田區(qū)和城鎮(zhèn)居民區(qū)，崇明島和工業(yè)區(qū)沉積物中TOC 含量最低。沉積物中As 的含量在3.72 ～12.65 μg·g-1之間。從不同區(qū)域來看，5 個(gè)分區(qū)沉積物中As 的含量差異性顯著(One－Way ANOVA，P＜0.05)，其中崇明島河流沉積物中As 的含量最高，其次是城鎮(zhèn)居民區(qū)和農(nóng)田區(qū)，工業(yè)區(qū)和中心城區(qū)沉積物中As 的含量最低(表3)。上游來水和崇明島的農(nóng)業(yè)活動(dòng)可能是造成崇明島沉積物中As 的含量偏高和富集的主要原因。

對(duì)比國內(nèi)外研究和標(biāo)準(zhǔn)(表4)可知，上海市河網(wǎng)沉積物中As 的濃度低于歐盟標(biāo)準(zhǔn)推薦值30 μg·g-1，處于健康水平。對(duì)比國內(nèi)外研究可見上海市河網(wǎng)As的濃度略低于長江武漢段骨干河道，遠(yuǎn)低于多瑙河水平，與底格里斯河相當(dāng)，略高于黃浦江上游。

表2 上海市河網(wǎng)河水的理化性質(zhì)和As 的濃度Table 2 Physico-chemical properties and As concentrations of waters in Shanghai river network

表3 上海市河網(wǎng)沉積物的理化性質(zhì)和As 的濃度Table 3 Physico-chemical properties and As concentrations of sediments in Shanghai river network

表4 國內(nèi)外研究和歐盟標(biāo)準(zhǔn)As 的濃度Table 4 As concentrations of rivers in China and abroad reported in literatures and standard value recommended by EU

3 討論(Discussion)

3.1 水體理化指標(biāo)對(duì)As 空間分布的影響

崇明島表層水中As 平均濃度明顯高于另外4個(gè)分區(qū)，且這4 個(gè)分區(qū)也有差異，通過As 濃度和pH、DO 的相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)As 濃度與pH 呈顯著性正相關(guān)(r=0.371，P ＜0.01;見圖2)，As 與DO 無顯著相關(guān)性，表明pH 值影響著河水中As 的遷移和轉(zhuǎn)化，在堿性條件下As 在底泥中的釋放速率隨pH值的升高略有升高[16]。

圖2 pH 值與表層水中As 的濃度(a)和TOC與沉積物中As 的濃度(b)相關(guān)性圖Fig.2 Relationship between pH and As concentrations in surface water(a),TOC and As concentrations in sediments(b)

泥沙粒徑、活性組分(有機(jī)質(zhì)等)和水體的理化性質(zhì)，對(duì)沉積物中重金屬的吸附、解吸有重要影響[10]。de Groot 等[17]的研究結(jié)果表明，粒徑小于63 μm 的沉積物是重金屬的主要儲(chǔ)存地;Huang 等[18]的研究結(jié)果表明，粒徑對(duì)沉積物重金屬的空間變化有重要影響;而有機(jī)碳一般是影響沉積物重金屬含量的重要因子，腐殖質(zhì)對(duì)金屬離子具有較強(qiáng)表面吸附、離子交換與螯合作用，從而影響重金屬含量，張翠等[10]和唐陣武等[19]的研究均證明了這一結(jié)論。通過沉積物中As的濃度與粒徑、TOC 的相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)沉積物中As的濃度與TOC 呈顯著性正相關(guān)(r =0.309，P ＜0.05;見圖2)，As 與沉積物粒度的相關(guān)性不強(qiáng)，表明沉積物中的As 主要與TOC 結(jié)合在一起。

3.2 沉積物中As 潛在的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

對(duì)于沉積物的評(píng)價(jià)，背景值的選擇具有重要意義，因?yàn)楸尘爸颠x取的不同可能造成所獲得重金屬的污染信息的差異。許多研究選擇地殼的平均豐度作為背景值。由于目前我國尚無評(píng)價(jià)沉積物中重金屬含量的標(biāo)準(zhǔn)值[20]，因此，本研究選取上海市土壤環(huán)境中As 的背景值[21]作為上海市河流沉積物的評(píng)價(jià)背景值，為9.1 μg·g-1。

河流沉積物中重金屬污染的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)常采用瑞典學(xué)者Hakanson[22]提出的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法。該方法有簡便、快速且較為準(zhǔn)確的特點(diǎn)，能反映某一特定環(huán)境中的每種污染物的影響，并且用定量的方法劃分出潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的程度。計(jì)算公式為:

式中，E 是As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)，T 是As 的毒性響應(yīng)系數(shù)，為10。為As 的污染指數(shù)，Ci為沉積物As 的實(shí)測(cè)濃度，C0為該地區(qū)沉積物中重金屬的背景值，為低污染;，為中污染;＜6，為較高污染;，為很高污染。E ＜30 為低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，30 ≤E ≤60 為中等生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，60 ＜E＜120 為微高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，120≤E ≤240 為高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，E ＞240 為很高生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。

根據(jù)Hakanson 的方法，計(jì)算出沉積物中As 的污染指數(shù)列于表5 中。上海市河網(wǎng)沉積物中的As的污染指數(shù)共有15 個(gè)樣點(diǎn)超過了1，為中污染。從不同區(qū)域來看，崇明島河流沉積物中的As 為中污染，其余4 個(gè)分區(qū)均為低污染。5 個(gè)分區(qū)As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)如圖3 所示。在5 個(gè)分區(qū)As 的E 值都低于30，屬于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。上海市河網(wǎng)As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均值為8.63，中山市河流沉積物As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)均值為12.88[23]、巢湖西側(cè)為6.17[24]、伊朗科爾河為21.96[25]，可見上海市河網(wǎng)As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)相對(duì)于國內(nèi)外河流處于較低水平，為低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，但污染指數(shù)結(jié)果表明一些河流為中污染，所以還不能盲目樂觀，有關(guān)部門應(yīng)時(shí)刻保持警惕、定時(shí)監(jiān)測(cè)，實(shí)行措施維持河流中As 的健康水平。

表5 上海市河網(wǎng)沉積物中As 的污染指數(shù)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)Table 5 Contamination index and potential ecological risk factors of As in sediments of Shanghai river network

圖3 上海市河網(wǎng)沉積物中As 的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)Fig.3 Box plot of the potential ecological risk factor of As in sediments of Shanghai river network

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