廣西海岸帶近百年來(lái)人類(lèi)活動(dòng)影響下環(huán)境演變的沉積記錄①

夏 鵬 孟憲偉 李 珍 豐愛(ài)平 王湘芹

(1.國(guó)家海洋局第一海洋研究所 山東青島 266061;2.華東師范大學(xué)河口海岸國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 上海 200062)

0 引言

海岸帶是陸地與海洋之間相互作用最活躍的地帶,其環(huán)境與生態(tài)系統(tǒng)受到陸地和海洋的雙重作用[1-3],海岸帶沉積物是眾多污染物在環(huán)境中遷移轉(zhuǎn)化的主要載體、歸宿地和積蓄庫(kù)。它們不僅含有未受工業(yè)污染影響的化學(xué)元素環(huán)境背景值,同時(shí)也記錄了各種工業(yè)和生活污染物的來(lái)源、遷移和轉(zhuǎn)化歷史,是追索人類(lèi)活動(dòng)和海洋污染進(jìn)程的最佳工具[4-8]。

本次通過(guò)對(duì)廣西海岸帶6根柱狀樣中總有機(jī)碳(TOC)、總氮(TN)、總磷(TP)及重金屬等多指標(biāo)綜合分析的基礎(chǔ)上,結(jié)合常量元素和210Pb測(cè)年數(shù)據(jù)對(duì)廣西海岸帶近百年來(lái)的環(huán)境演變過(guò)程進(jìn)行了深入研究。這不僅彌補(bǔ)了國(guó)內(nèi)在這一區(qū)域的空白,而且對(duì)于弄清廣西海岸帶環(huán)境演變和人類(lèi)活動(dòng)間的內(nèi)在機(jī)理,以及對(duì)指導(dǎo)廣西的沿海開(kāi)發(fā)戰(zhàn)略均具有重要意義。

1 樣品采集與分析

1.1 樣品采集

2007年3月至12月,趁低潮時(shí)將直徑為10 cm的有機(jī)玻璃管緩緩插入廣西潮間帶沉積物中,共采集了6根短柱狀樣(見(jiàn)圖1和表1)。在樣品獲取的過(guò)程中盡量保持沉積物的原始狀態(tài),并利用美國(guó)Trimble公司的DSM 212H雙信標(biāo)DGPS定位設(shè)備進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)定位,平面定位精度優(yōu)于1 m。將柱狀樣進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)密封后帶回實(shí)驗(yàn)室,按2 cm間隔進(jìn)行分樣,將子樣品密封冷凍直至分析。沉積化學(xué)樣品在采集、運(yùn)輸、保存和測(cè)定的過(guò)程中,均嚴(yán)格按照《海洋化學(xué)調(diào)查技術(shù)規(guī)程》、《海洋調(diào)查規(guī)范》和《海洋監(jiān)測(cè)規(guī)范》等相關(guān)要求和規(guī)定進(jìn)行。

1.2 分析方法

TOC和TN分別采用重鉻酸鉀-硫酸氧化-硫酸亞鐵滴定法和重鉻酸鉀-硫酸消化-凱氏定氮法分析測(cè)試[9]。

用于元素分析的樣品在室溫狀態(tài)下自然風(fēng)干,再用瑪瑙研缽將其研碎并全部通過(guò)160目篩。稱(chēng)取0.5 g樣品于聚四氟乙烯坩鍋中,在混酸 HNO3+HClO4+HF作用下消解[10]。并利用ICP-AES測(cè)定沉積物中的常量元素,ICP-MS測(cè)定Cu、Pb(Al等)、Zn、Cd和Cr元素,原子熒光光譜儀測(cè)定Hg和As元素,分光光度法測(cè)定TP的含量。全程采用水系沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì) GBW07309和海底沉積物標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07313進(jìn)行質(zhì)量控制,測(cè)量精度控制在5%之內(nèi)。

對(duì)入管蠟封并放置3周的～5 g干樣進(jìn)行210Pb、226Ra和137Cs的放射性比活度測(cè)試,采用EG&G Ortec公司生產(chǎn)的高純鍺低本底γ能譜儀完成。以46.5 keV(210Pb)處的能量峰來(lái)計(jì)算總210Pb比活度,以351.92 keV(214Pb,226Ra的子體)處的能量峰來(lái)計(jì)算本底210Pb比活度,其差值即為過(guò)剩210Pb(210Pbex)的比活度[11]。以662 keV處的能量峰計(jì)算137Cs的比活度,但由于沉積物中137Cs的含量過(guò)低均未超過(guò)檢出限。

圖1 研究區(qū)域和采樣站位分布圖Fig.1 Map showing the study area and coring location

表1 采樣站位信息Table1 Details of sample position,sam ple length and samp ling data for the six sediment cores

2 結(jié)果與討論

2.1 210 Pb年齡和沉積速率

廣西海岸帶6根短柱狀樣中210Pbex的比活度并非呈現(xiàn)出理想狀態(tài)下隨深度呈指數(shù)衰減的趨勢(shì),局部層位偶現(xiàn)異常的增、減波動(dòng),但總體向下減少的趨勢(shì)明顯(圖2)。而Q32和LM01柱中表層210Pbex卻呈現(xiàn)相對(duì)穩(wěn)定的異?，F(xiàn)象,這可能與沉積物的表層混合作用有關(guān)[12]?？紤]到廣西海岸帶非封閉體系,受浪、潮、流及人類(lèi)活動(dòng)的影響顯著,因此選用常量初始濃度(CIC)模式定年更為合理。它適用于沉積物主要來(lái)源于表層侵蝕產(chǎn)物,即210Pb含量明顯受物源影響,沉積物增加同時(shí)導(dǎo)致相應(yīng)210Pb增加的沉積系統(tǒng)[13]。 CIC模式中210Pbex比活度的衰變是時(shí)間的指數(shù)函數(shù),見(jiàn)式(1):

可利用式(1)推導(dǎo)出的式(2),計(jì)算不同深度的沉積物年齡。

式中:t為沉積物年齡;C(0)、C(h)分別為表層和深度為h處沉積物中210Pbex的比活度,其衰變常數(shù)λ=0.03114 y-1。利用指數(shù)曲線(xiàn) y=a.ebx進(jìn)行擬合,可獲得平均沉積速率的計(jì)算公式(3):

根據(jù)210Pbex的實(shí)測(cè)數(shù)據(jù),得到廣西海岸帶6根短柱狀樣中210Pbex的比活度與深度的擬合曲線(xiàn)(圖2);擬合系數(shù)R2介于0.2474～0.7919之間,擬合程度一般.11、F14、LM01、O18、Q24和Q32柱的平均沉積速率分別為0.70、0.67、0.61、0.44、0.25、1.68 cm。 a-1。其中,位于欽江口附近的Q32柱的沉積速率最大(1.68 cm.a-1),其次是位于南流江口附近的C11柱(0.70 cm.a-1);由此可以推斷河流輸沙是河口區(qū)沉積速率高于其它區(qū)域的主要原因。

2.2 生源要素

在人類(lèi)活動(dòng)的干預(yù)下,近海營(yíng)養(yǎng)鹽的輸送量急劇增加引起了水體的富營(yíng)養(yǎng)化。水體富營(yíng)養(yǎng)化程度升高可導(dǎo)致初級(jí)生產(chǎn)力的上升,它勢(shì)必會(huì)在水底沉積物中留下相應(yīng)的沉積記錄。

TOC的含量介于0.17%～3.68%之間(均值為1.10%),在各柱間的變化幅度較大(圖3a);總體滿(mǎn)足海洋沉積物一類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)(2%)[14],超標(biāo)層位多位于LM01和Q24的深層沉積物中.N的含量范圍介于0.03%～0.21%之間(均值為0.10%),在垂直分布上波動(dòng)幅度較大,但無(wú)明顯的增減趨勢(shì);總體高于引起最低級(jí)別生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)的下限(0.055%)[15],表明總氮已經(jīng)成為廣西海岸帶沉積物的主要污染物之一。 TP的含量介于 0.01%～0.07%之間(均值為0.03%),在各柱間的變化幅度較大;總體低于引起最低級(jí)別生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)效應(yīng)的下限(0.06%)[15],但C11、LM01和Q24柱中表層TP的含量有明顯增大趨勢(shì),接近或略超過(guò)該標(biāo)準(zhǔn)值。

圖2 210 Pbex比活度隨深度的垂向分布Fig.2 Vertical distribution of 210 Pbex specific activity with depth

生源要素的埋藏通量可以反映一段歷史時(shí)期沉積環(huán)境演變的趨勢(shì),主要取決于沉積物中的埋藏和保存情況,并受沉積速率、孔隙度、微生物活性、生物擾動(dòng)及底層水含氧量等因素的影響[16]。生源要素埋藏通量的計(jì)算公式為:

式中:BFi為生源要素埋藏通量(mg.cm-2。 a-1);Ci為生源要素含量(mg.g-1);Si為沉積物累積速率(cm.a-1);ρi為沉積物干密度(g.cm-3);i為沉積物某一層的深度(cm)。

各生源要素的埋藏通量在不同柱間呈現(xiàn)相似的垂向分布特征,詳見(jiàn)圖3b。其中,位于欽江口附近的Q32柱中生源要素的埋藏通量最高,其次是位于南流江口的C11柱;表明河流輸入是氮、磷等生源要素的主要來(lái)源。依據(jù)圖3b中各生源要素埋藏通量的垂向分布特征可將沉積環(huán)境演變大致分為三個(gè)階段:①～ 1927年以前,TOC、TN、TP的埋藏通量基本保持在一個(gè)相對(duì)穩(wěn)定的水平上,以自然源輸入為主;②1927年之后,LM01、Q24和Q32柱中TOC的埋藏通量呈現(xiàn)明顯的減少趨勢(shì);尤其是LM01柱的TOC埋藏通量從～1927年左右的15 mg.cm-2.-1突減至～5 mg.cm-2.-1。由于這三根短柱均位于欽州灣內(nèi), TOC埋藏通量在近期的一致遞減可能與當(dāng)?shù)丶t樹(shù)林系統(tǒng)的衰退有關(guān)[17];③ ～1980年之后,與富營(yíng)養(yǎng)化密切相關(guān)的TN和TP埋藏通量不斷增大,應(yīng)與沿岸工農(nóng)業(yè)的迅猛發(fā)展和人類(lèi)活動(dòng)排污加劇有關(guān)[18]。以C11柱為例,TN的埋藏通量從0.5 mg.cm-2.-1增加至1.0 mg.cm-2.-1,TP的埋藏通量也從0.35 mg.cm-2.-1增加至0.5 mg.cm-2.-1。

2.3 重金屬元素

圖3 TOC、TN、TP含量及其埋藏通量的垂向分布Fig.3 Vertical distribution of TOC,TN and TP contents and burial fluxes

柱狀樣中的重金屬元素不僅蘊(yùn)含著大量海洋地質(zhì)和環(huán)境信息,而且能較好地反映該區(qū)域的污染狀況,是開(kāi)展地球化學(xué)研究和進(jìn)行環(huán)境評(píng)價(jià)的基礎(chǔ)資料。重金屬含量結(jié)合同位素測(cè)年技術(shù)為定量評(píng)價(jià)人類(lèi)歷史發(fā)展時(shí)期的環(huán)境質(zhì)量和環(huán)境演變提供了有利的工具。根據(jù)海洋沉積物一類(lèi)質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)《GB18668-2002》[14],廣西海岸帶6根短柱樣中重金屬元素的含量(表2)除C11柱中的Cu元素、F14柱中的Pb元素和C11柱中的As元素(圖4a)含量接近或略超過(guò)一類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)外,其余重金屬元素(Hg、Cd、Cr、Zn)的污染程度相對(duì)較輕,均滿(mǎn)足海洋沉積物一類(lèi)標(biāo)準(zhǔn)的要求。

2.3.1 富集系數(shù)(EF)

由于重金屬的含量變化受沉積物粒度效應(yīng)的控制作用顯著,因此有必要對(duì)沉積物中重金屬濃度進(jìn)行歸一化校正,以減少粒度(或礦物)差異對(duì)重金屬含量的影響,以期獲得更為準(zhǔn)確的沉積環(huán)境演變信息[19]。本次選用富集系數(shù)法(EF)來(lái)評(píng)價(jià)廣西海岸帶沉積物中重金屬的污染程度,其計(jì)算公式如下:

式中:M為沉積物中的重金屬元素;X為參比元素,本次選用Al;s代表沉積物;b代表背景值,本次選用深層沉積物作為環(huán)境背景.hang J和Liu C L[20]認(rèn)為:EF=1.5是劃分自然源和人為源的界限;若沉積物中重金屬的EF<1.5,表明其可能全部來(lái)源于陸殼物質(zhì)的自然風(fēng)化;若EF>1.5表明部分重金屬來(lái)源于為人類(lèi)活動(dòng)排污。

按EF的均值大小(表2)排序?yàn)?Hg(1.21)> Cu(1.18)>Cd(1.17)=As(1.17)>Pb(1.11)> Zn(1.08)>Cr(1.02);表明廣西海岸帶柱狀樣中重金屬元素總體受人類(lèi)活動(dòng)排污影響較輕。其中,C11柱中的Hg、Cd和Cu元素受人類(lèi)活動(dòng)影響較大,最大富集系數(shù)分別為3.72、4.07和2.65;此外,珍珠灣F14柱如Cu和Pb的表層污染也相對(duì)較重,最大富集系數(shù)分別為4.15和5.83;龍門(mén)島LM01柱中Cd和Cu元素的表層富集現(xiàn)象也異常明顯。從EF的垂向分布特征(圖4b)可以看出:大致以20 cm深度為界,深層沉積物中的EF值大致穩(wěn)定在1附近,表現(xiàn)出強(qiáng)烈的陸源屬性;而表層沉積物中的EF值多接近或略超過(guò)1.5,且越往表層遞增趨勢(shì)越明顯。

2.3.2 過(guò)剩重金屬通量

沉積物中重金屬過(guò)剩通量(MFxs)的變化可以反映重金屬人為源的輸入強(qiáng)度,并以此重塑相鄰陸域工農(nóng)業(yè)活動(dòng)的歷史演化.Fxs的計(jì)算公式[21]如下:

式中:MFxs(i)為過(guò)剩重金屬通量(μg.cm-2。 a-1);Mxs(i)為過(guò)剩重金屬濃度(μg.g-1);Si為沉積物累積速率(cm.a-1);ρi為沉積物干密度(g。 cm-3);D為沉積物干濕重量比(%);i為沉積物某一層的深度(cm)。

重金屬過(guò)剩通量的時(shí)間演變趨勢(shì)與EF極其相似(圖4c),表現(xiàn)出一致的表層富集現(xiàn)象。由圖4c可知:① ～1945年以前,MFxs始終保持在一個(gè)較低且接近零的水平上;表明該時(shí)期內(nèi)重金屬以自然源輸入為主;②1945～1980年間,C11柱中Cu元素的過(guò)剩通量始終保持在較高水平上(12.37～77.60μg.cm-2.-1,均值31.14μg.cm-2.-1),推斷其可能來(lái)源應(yīng)與傳統(tǒng)消毒劑(如CuSO4)的大量使用有關(guān);③～1980年至今,隨著沿岸工農(nóng)業(yè)發(fā)展步伐的加快,海岸帶沉積物中重金屬的過(guò)剩通量不斷增加,尤其是近十年來(lái)表現(xiàn)得尤為嚴(yán)重。含銅消毒劑逐漸被一些低毒消毒劑所代替。

以受人類(lèi)活動(dòng)影響較為明顯的兩個(gè)區(qū)域?yàn)槔?詳述近二十年來(lái)MFxs的增長(zhǎng)情況:①南流江口的C11柱中Hg、Pb、Zn、Cd和Cr的過(guò)剩通量分別從80年代初的0.02、4.87、3.68、0.02和3.20μg.cm-2.-1增加到現(xiàn)在的0.14、8.82、16.83、0.11和12.58μg。 cm-2.-1,分別增長(zhǎng)了7、1.81、4.57、5.5和3.93倍。②龍門(mén)島的LM01柱中Cu、Cd、Pb和Zn的過(guò)剩通量分別從80年代初的5.86、0.01、0.65和1.52μg.cm-2.-1增加到現(xiàn)在的20.75、0.05、3.38和20。 10μg.cm-2.-1,分別為增長(zhǎng)前的3.5、4.4、5.2和3.93倍。

2.4 人類(lèi)影響強(qiáng)度

本文根據(jù)Wang等[23]的研究,以1980年以前生源要素和重金屬埋藏通量的均值作為背景水平,以1980年到2007年左右的埋藏通量為人類(lèi)影響值計(jì)算人類(lèi)影響因子(AF)。這對(duì)評(píng)價(jià)人類(lèi)活動(dòng)在沉積環(huán)境演變中的作用,對(duì)評(píng)價(jià)環(huán)境質(zhì)量和預(yù)測(cè)未來(lái)變化的趨勢(shì)具有十分重要的意義.F的計(jì)算公式如下:

其中:AF為人類(lèi)影響因子;Fa為1980年至2007年受人類(lèi)活動(dòng)影響明顯時(shí)期各參數(shù)埋藏通量的均值; Fb為1980年前未受(或微受)人類(lèi)活動(dòng)影響時(shí)各環(huán)境參數(shù)埋藏通量的均值。

近年來(lái),重金屬和TP向廣西近岸的輸送量均有一定程度的增加,增加了0.01～0.63倍(表3);但TOC和TN的輸送量卻有一定程度的下降趨勢(shì),尤以TOC輸入量減少的最為顯著。在陸源生活污水入海通量不斷增加的情況下[18],有機(jī)質(zhì)埋藏通量的減少并不能總是客觀(guān)反映陸源有機(jī)質(zhì)的輸入量,也可能與海源有機(jī)質(zhì)(紅樹(shù)林系統(tǒng)衰退)供應(yīng)量減少有關(guān)。以重金屬為例,按受人類(lèi)活動(dòng)影響的強(qiáng)度排序?yàn)?Cd (0.57)>Hg(0.24)>Zn(0.18)>Cu(0.17)>Pb (0.15)>Cr(0.06)>As(0.01),Cd和Hg受人類(lèi)活動(dòng)的影響最明顯,其次為Zn、Cu、Pb,Cr和As受人類(lèi)活動(dòng)的影響較小;這與前面EF和MFxs研究中所得出的結(jié)論一致。相比膠州灣沉積物受人類(lèi)活動(dòng)影響的強(qiáng)度而言[24],廣西海岸帶沉積物的人為活動(dòng)影響強(qiáng)度很低,僅為膠州灣的4.48%～85.14%(除TOC和TN)。

3 結(jié)論

圖4 重金屬含量(a)、富集系數(shù)(b)和過(guò)剩通量(c)的垂向分布Fig.4 Vertical distribution of heavy metal concentrations,enrichment factors and excess fluxes

本文基于廣西海岸帶6根短柱狀樣中生源要素(C、N、P)以及重金屬元素分析測(cè)試的基礎(chǔ)上,結(jié)合常量元素(Al)和210Pb測(cè)年數(shù)據(jù),對(duì)近百年來(lái)廣西海岸帶沉積物在人類(lèi)活動(dòng)影響下的沉積環(huán)境演變進(jìn)行了綜合研究。據(jù)此可將其環(huán)境演變歷程大致分為三個(gè)主要階段:①上世紀(jì)30年代以前,可以看作是廣西近岸沉積物環(huán)境演變背景,該時(shí)期內(nèi)的主要特征表現(xiàn)為較低的重金屬污染和富營(yíng)養(yǎng)化狀況,以自然源輸入為主;②上世紀(jì)30年代至80年代初,圍塘養(yǎng)殖、圍海造田等人類(lèi)活動(dòng)不僅占據(jù)了大量紅樹(shù)林賴(lài)以生存的空間(紅樹(shù)林生態(tài)系統(tǒng)的衰退),還造成局部區(qū)域含銅消毒劑(如CuSO4)的污染;③上世紀(jì)80年代初至今,是廣西臨海陸域工農(nóng)業(yè)迅猛發(fā)展的階段,加上各項(xiàng)治污措施和保護(hù)措施不當(dāng),該時(shí)期內(nèi)沉積物環(huán)境一度惡化,是人類(lèi)活動(dòng)影響最為顯著的時(shí)期。但就人類(lèi)活動(dòng)影響程度而言,廣西海岸帶沉積物所受的影響程度要遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于污染較重的膠州灣沉積物。摸清近百年來(lái)廣西海岸帶沉積物中環(huán)境演變的信息對(duì)于治理和防護(hù)近岸海域環(huán)境及其未來(lái)發(fā)展趨勢(shì)的預(yù)測(cè)均具有十分重要的理論和現(xiàn)實(shí)意義。

表2 重金屬元素的含量、富集系數(shù)和過(guò)剩通量統(tǒng)計(jì)Table2 Descriptive statistics of heavy metal concentrations,enrichment factors and excess fluxes

表3 重金屬和生源要素的人類(lèi)影響因子Table3 Anthropogenic factors of heavy metals and biogenic elements

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