釋光測年中環(huán)境劑量率影響因素研究

張克旗

(中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)力學(xué)研究所，北京 100081)

釋光測年中環(huán)境劑量率影響因素研究

張克旗

(中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)力學(xué)研究所，北京 100081)

釋光測年中影響環(huán)境劑量率 (D)的主要因素包括含水量、宇宙射線、a值 (α輻射相對于γ輻射產(chǎn)生釋光的效率)和氡逃逸等。為研究這些影響因素對D值的影響程度，采用不同的參數(shù)值對一個(gè)假定U、Th和K含量已知的樣品進(jìn)行了較詳細(xì)的定量計(jì)算。研究結(jié)果表明，含水量變化對環(huán)境劑量率影響最大，影響程度甚至可達(dá)50%以上;其次為宇宙射線的影響，最大可達(dá)近15%;氡逃逸的影響最多不超過8%;而a值通常取固定值，產(chǎn)生的影響則相對小的多。

釋光測年;環(huán)境劑量率;影響因素;定量計(jì)算

1 釋光測年法研究現(xiàn)狀

釋光 (包括熱釋光和光釋光［1］)測年廣泛應(yīng)用于當(dāng)前第四紀(jì)地質(zhì)與環(huán)境、活動構(gòu)造等研究領(lǐng)域，其測試的主要對象是多種類型沉積物中都存在的石英和長石類礦物。近年來第四紀(jì)地質(zhì)與環(huán)境、活動構(gòu)造等方面的研究越來越多，對釋光測年樣品的測試需求也越來越大，大量的測試數(shù)據(jù)和研究成果也隨之出現(xiàn)。然而研究中也發(fā)現(xiàn)了一些問題，這些問題從實(shí)驗(yàn)室的角度而言，多涉及到年齡計(jì)算時(shí)各種影響因素的取值。

目前釋光測年法的年齡計(jì)算多采用如下公式:

式中 A——年齡，ka;

De——等效劑量 (古劑量)，Gy;

D——環(huán)境劑量率，Gy/ka。

在當(dāng)前釋光測年的研究中，對于等效劑量 (De)的測量方法和影響因素研究較多;而有關(guān)環(huán)境劑量率 (D)的獲取及影響因素，卻知之甚少。加之計(jì)算D值的參數(shù)比較多，計(jì)算中如果取值不恰當(dāng)則容易產(chǎn)生一些疑議，因而有必要進(jìn)行較為詳細(xì)的探討。

D值的測量和計(jì)算需要綜合考慮各影響因素，進(jìn)行校正后完成。本文借助一個(gè)已知U、Th和K元素含量的樣品A1，首先簡要介紹如何計(jì)算其初始 D值，然后討論在不同的影響因素下，如何校正并定量計(jì)算出校正后樣品的D值，進(jìn)而分析各影響因素對D值的影響程度。

2 環(huán)境劑量率 (D)測量及計(jì)算

環(huán)境劑量率 (D)指埋藏的礦物顆粒在一定時(shí)間內(nèi)接受本身及其周圍沉積物中的放射性核素40K、238U、232Th(半衰期分別為:1.277×109a、4.468×109a和1.405×109a)的 α、β和γ衰變以及宇宙射線產(chǎn)生的放射性劑量。此外87Rb也有一定的放射性，但是其天然含量極少，對D值的貢獻(xiàn)很小，通常計(jì)算中忽略不計(jì)，本文亦然。

D值理論計(jì)算的基本前提是:

①礦物顆粒周圍半徑0.3 m范圍內(nèi)巖性均勻。α粒子在土壤中的影響范圍為核素周圍約0.03 mm，β粒子穿透距離約為3 mm，γ射線在土壤中穿透距離通常不超過0.3 m［2～3］，因此在最大影響范圍的巖性應(yīng)均勻，確保顆粒周圍的放射性一致。

② 礦物顆粒埋藏后應(yīng)處于恒定的環(huán)境輻射場中，接受的環(huán)境劑量率在埋藏期間為常數(shù)。放射性核素40K、238U、232Th的半衰期極長，如沒有后期的擾動，則處于放射性平衡狀態(tài)，在當(dāng)前釋光測年法的測年時(shí)限內(nèi)可視為恒定不變的常量。

2.1 D值測量方法

目前測量D值的方法可分為直接測量法和間接測量法兩種［4］。直接測量法通過在現(xiàn)場埋設(shè)“空白”劑量片一段時(shí)間 (如半年甚至更長時(shí)間)，然后測定劑量片所吸收的劑量再換算成原地D值。這種方式耗費(fèi)的時(shí)間長，大多數(shù)實(shí)驗(yàn)室不采用。間接測量法通過在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)測量樣品的U、Th和K等元素含量或α、β、γ的計(jì)數(shù)，在考慮各影響因素并進(jìn)行校正后得到樣品的D值。

2.2 D值計(jì)算

D 值計(jì)算公式如下［2～3］:

上式中Dα、Dβ、Dγ、Dc分別為環(huán)境中α、β、γ輻射和宇宙射線提供給樣品的劑量率，Gy/ka。

由于長石的釋光信號有異常衰減 (anomalous fading)現(xiàn)象，目前常規(guī)釋光測年中已很少使用，大多數(shù)實(shí)驗(yàn)室使用石英 (包括細(xì)顆粒和粗顆粒石英)測年。本文在以下的討論中，主要以石英為對象進(jìn)行計(jì)算。

使用細(xì)顆粒石英 (粒徑4～11 μm)測年時(shí)，公式 (2)中的a值通常取0.04，b值取1.0，則公式 (2)變?yōu)?

使用粗顆粒石英測年時(shí)，a值取0，b值取0.9，則公式 (2)變?yōu)?

Atiken分別在1985年［2］和1998年［3］詳細(xì)討論了D值的測量原理和計(jì)算方法，并給出了每單位含量U、Th和K元素的劑量率貢獻(xiàn) (見表1)，目前該方法被各釋光測年實(shí)驗(yàn)室所普通采用。

表1 每單位U、Th和K元素含量的劑量率貢獻(xiàn)［2～3］Table 1 Dose rate contributions of per unit U，Th and K content［2～3］

從表1可以看出，1985年的數(shù)據(jù)和1998年的數(shù)據(jù)存在一定差異，因此分別用這兩組數(shù)據(jù)計(jì)算同一個(gè)樣品的環(huán)境劑量率，結(jié)果也會存在差異，但差異通常不超過7%。

本文對一個(gè)K含量為1.8%、U含量為2.2 μg/g、Th含量為11.0 μg/g(這種含量在中國黃土中十分普遍)的樣品A1，根據(jù)表1中1998年的數(shù)據(jù)，計(jì)算該樣品各元素的α、β和γ劑量率 (見表2)。假設(shè)Dc為0，根據(jù)公式 (3)和 (4)分別計(jì)算出細(xì)顆粒石英D細(xì)值為3.7253 Gy/ka，粗顆粒石英D粗值為3.0360 Gy/ka(見表3)，這兩個(gè)數(shù)據(jù)也是下文中討論的基礎(chǔ)。

表2 樣品A1環(huán)境劑量率計(jì)算參數(shù)Table 2 Parameters for the calculation of environmental dose rate of sample A1

表3 樣品A1環(huán)境劑量率計(jì)算結(jié)果Table 3 Results of environmental dose rate for sample A1

在表3中，Dα、Dβ和Dγ分別占細(xì)顆粒石英 D細(xì)值的13.1%、54.4%和32.5%，分別占粗顆粒石英D粗值的0%、60%和40%。很明顯，在D值的構(gòu)成中，β粒子的影響是主要因素，γ射線產(chǎn)生的影響次之，α粒子的影響最弱，尤其粗顆粒石英，α粒子影響程度為零。

3 環(huán)境劑量率的主要影響因素及校正

表3中樣品A1的D細(xì)和D粗值并不能直接用于年齡計(jì)算，因?yàn)橐韵聨讉€(gè)因素都會對D值產(chǎn)生影響:① 宇宙射線，② 含水量，③ a值變化，④ 氡逃逸，所以必須要進(jìn)行校正。

3.1 宇宙射線的影響

來自于外太空的宇宙射線具有一定的電離作用，其劑量大小主要與樣品所處的經(jīng)緯度、海拔高度和距地表深度 (埋深)有關(guān)。因此在采樣的時(shí)候須詳細(xì)記錄這些信息，以便于計(jì)算宇宙射線劑量率 (Dc)。

目前計(jì)算Dc值主要依據(jù)參考文獻(xiàn) ［5］，該文中詳細(xì)給出了基于樣品經(jīng)緯度、海拔和埋深的宇宙射線劑量率計(jì)算公式。

首先須將樣品的經(jīng)度 (φ)和緯度 (θ)轉(zhuǎn)換為地磁緯度 (γgm)，計(jì)算公式是:

然后根據(jù)公式 (5)計(jì)算出地磁緯度為55°時(shí)，樣品埋藏深度 (d)與宇宙射線劑量率之間的關(guān)系:

式中 ρ——樣品密度，本文取2.6×103kg/m3。

最后根據(jù)公式 (5)使用反函數(shù)計(jì)算出γgm值，再根據(jù)γgm值的大小，在圖1中找出相應(yīng)的校正系數(shù)F、J和H的值并代入下式:

式中 h——取樣點(diǎn)海拔，km;

Dc——校正后宇宙射線劑量率，Gy/ka。

圖1 宇宙射線劑量率校正時(shí)地磁緯度與校正系數(shù) (F、J和H)的關(guān)系［5］Fig.1 Relationship between geomagnetic latitudes and correction coefficients(F，J，H)

中國大陸的絕大部分位于東經(jīng)75°至135°、北緯15°至55°以內(nèi)，表4為取北緯15°、35°和55°，東經(jīng)75°以10°為間隔到135°時(shí)，根據(jù)公式 (5)使用反函數(shù)計(jì)算出的γgm值。

表4 不同經(jīng)度、緯度時(shí)的地磁緯度值Table 4 The geomagnetic latitude at different longitude and latitude

從表4中可看出，地磁緯度 (γgm)值隨地理經(jīng)度的變化并不明顯，但是隨地理緯度變化而明顯改變，表明在同一地理緯度不同地理經(jīng)度時(shí)，相同海拔和埋深的樣品其Dc值無明顯差異。因此，為節(jié)省篇幅，本文選擇經(jīng)度105°E，緯度分別為15°N、35°N和55°N時(shí)，樣品A1在不同埋藏深度 (0、1、3、5、9、15、25 m)和不同海拔高度 (0、1、2、3、4、5 km)下，計(jì)算γgm、F、J和H值以及相應(yīng)的Dc值，計(jì)算結(jié)果見表5—表7。

從表5—表7中可以看出，隨著地理緯度的增加，樣品在地表 (d=0 m)的Dc值也增加。圖2是地理緯度分別為15°N、35°N和55°N時(shí)，地理經(jīng)度105°E點(diǎn)處不同海拔高度下地表Dc值，可以看出，不論在何種地理緯度下，地表Dc值均隨海拔升高而變大。

圖3是地理緯度為35°N，海拔高度分別為0、1、2、3、4、5 km，樣品埋深分別為0、1、3、5、9、15、25 m時(shí)的Dc值，可以看出，Dc值隨埋深增大而減小，這是因?yàn)橥寥阑蛘邘r石對宇宙射線有吸收作用，埋深越大宇宙射線強(qiáng)度越弱。對于低緯度低海拔的樣品，宇宙射線的影響相對較弱。當(dāng)樣品A1處于地理緯度15°N的海平面時(shí)，地表Dc值為表3中細(xì)顆粒石英D細(xì)值的5.2%、粗顆粒石英D粗值的6.4%;但當(dāng)樣品A1處于地理緯度55°N、海拔5 km處時(shí)，地表 Dc值分別是表3中細(xì)顆粒石英 D細(xì)值的15.6%、粗顆粒石英 D粗值的19.2%，影響就比較顯著了。因此，在采樣時(shí)須同時(shí)記錄樣品的地理坐標(biāo)、海拔高度和埋深等數(shù)據(jù)，供實(shí)驗(yàn)室計(jì)算之用。

一些實(shí)驗(yàn)室對于低海拔中低緯度 Dc采用如下經(jīng)驗(yàn)計(jì)算方式:取地表的 Dc值為0.15 Gy/ka，然后樣品埋藏深度每增加1 m，Dc值減去0.01 Gy/ka，當(dāng)埋深為15 m以下，Dc為0。這種算法對于低緯度低海拔樣品所產(chǎn)生的誤差不大，但是在高海拔高緯度地區(qū)，則必須要考慮其間的差異。

表5 北緯15°線不同海拔不同埋深時(shí)的Dc值Table 5 The Dcunder different altitudes and depths at 15°N

表6 北緯35°線不同海拔不同埋深時(shí)的Dc值Table 6 The Dcunder different altitudes and depths at 35°N

表7 北緯55°線不同海拔不同埋深時(shí)的Dc值Table 7 The Dcunder different altitudes and depths at 55°N

圖2 北緯15°、35°、55°，東經(jīng)105°處不同海拔的地表 Dc值Fig.2 The surface Dcat 105°E，different latitudes and altitudes

圖3 北緯35°、東經(jīng)105°處不同海拔不同樣品埋深時(shí)的Dc值Fig.3 The Dcon different depths and different altitudes at 105°E and 35°N

3.2 含水量的影響

樣品所含有的水分對于射線有一定的吸收作用，因此表2中的D值如考慮含水量的影響做校正后，實(shí)際結(jié)果要小一些。水分對于α、β、γ的影響程度不完全相同，可采用以下3 個(gè)公式來校正［6］:

三個(gè)公式中，Dα，d、Dβ，d和 Dγ，d分別為干樣品的 α、β 和 γ 劑量率，也即表 3中的數(shù)據(jù);W為樣品的實(shí)測含水率 (不一定是埋藏期間的真實(shí)含水率);Fw為飽和含水系數(shù)，根據(jù)樣品和采樣地點(diǎn)的水文變化等情況進(jìn)行估算，以能較好地反映出樣品歷史時(shí)期含水率變化，通常取值在 0～1之間。Dα、Dβ和 Dγ分別為校正后的劑量率，即 “濕”劑量率。

以樣品A1中的細(xì)顆粒石英為例，在不同的實(shí)測含水量W(0～100%)、Fw分別為0.5、0.8和1.0、Dc=0的條件下，計(jì)算出的D值見表8。

表8 不同F(xiàn)w值、不同含水量時(shí)樣品A1的D值Table 8 The D under different water content and different Fwfor sample A1

圖4是根據(jù)表8做出的不同F(xiàn)w值、不同含水量時(shí)A1細(xì)顆粒石英的D值圖，從表8和圖4中可見，含水量及Fw值的變化對于樣品的D值影響是比較大的，極端情況甚至可以超過50%。因此野外采樣時(shí)要注意包裝的密封性，以保證水分不會丟失。

圖4 不同F(xiàn)w值、不同含水量時(shí)樣品A1的D值Fig.4 The D under different water contents and different Fwvalues for sample A1

在筆者多年的測試實(shí)驗(yàn)中，大多數(shù)樣品的實(shí)測含水量為5%～30%之間，許多西部干旱地區(qū)樣品的含水量往往小于5%。對于這類樣品通常假設(shè)其歷史平均含水量為5%或者10%;而對于含水量大大超過30%的水下沉積物樣品，則根據(jù)實(shí)測含水量進(jìn)行校正。

3.3 a值變化的影響

公式 (2)中的系數(shù)a、b分別為α和β輻射相對于γ輻射產(chǎn)生釋光的效率。前文中已經(jīng)提及，長石與石英礦物的a值是不同的。從理論上而言，每一個(gè)樣品都應(yīng)進(jìn)行a值的測量，但實(shí)驗(yàn)室通常并不這樣做，而是取一個(gè)經(jīng)驗(yàn)值來進(jìn)行計(jì)算。通常情況下，a值在0.04～0.15之間，細(xì)顆粒石英的a值取0.04，細(xì)顆粒長石礦物要更高一些。粗顆粒石英的a值為0，因?yàn)樵谑褂脷浞釋ζ溥M(jìn)行處理過程中，將表層受α粒子影響的部分全部去除了。對于b值，細(xì)顆粒礦物取值為1.0，粗顆粒石英取值0.9。

仍以樣品A1的細(xì)顆粒石英為例，當(dāng)a值分別取0.04、0.07、0.10、0.13和0.15時(shí)，環(huán)境劑量率 D值分別為3.725、4.090、4.455、4.820和5.064。

圖5是上述不同a值下樣品A1中細(xì)顆粒石英的D值示意圖，從圖5中可看出，隨著a值的增大，D值也隨之增加，a=0.15和a=0.07時(shí)的D值比a=0.04時(shí)的D值分別高出36%和20%。顯然，a值如何選取對年齡影響也是頗大的。但是對于粗顆粒石英而言，由于其a值為0，完全不用考慮a值變化產(chǎn)生的影響。一般而言，少一項(xiàng)測量內(nèi)容，則少一份不確定性因素。因此從這個(gè)角度來看，用粗顆粒石英進(jìn)行測年時(shí)D值誤差可能要更小些。

圖5 不同a值下樣品A1的D值Fig.5 Values of D under different values of a for sample A1

3.4 氡逃逸的影響

在238U的衰變鏈中，子核素氡 (222Rn)是放射性惰性氣體，半衰期為3.85 d。此期間，如在干燥土壤中，它可以向外擴(kuò)散，有可能到達(dá)地表而進(jìn)入大氣逸散，導(dǎo)致環(huán)境劑量率減少。因?yàn)?22Rn的子核素產(chǎn)生了整個(gè)238U衰變鏈總衰變能的一半以上，尤其對γ劑量，在238U衰變鏈中幾乎所有的γ能量都來自于222Rn的子核素，如不考慮這種效應(yīng)，則有可能會使得環(huán)境劑量率偏低，導(dǎo)致年齡偏大。

從表2的計(jì)算可以看出，樣品A1的D值中由U元素所提供的γ劑量為0.2486 Gy/ka，僅占D細(xì)值的7%，占D粗值的8%。對于精確度要求高的考古測年，這個(gè)誤差有時(shí)需要考慮;但是對于精確度要求相對較低的地質(zhì)年代測量，氡逃逸所引起的γ劑量率變化對最終的年代測定影響并不很大。

王同利［7］曾經(jīng)使用厚源α計(jì)數(shù)儀分別測定了開放狀態(tài)和封閉狀態(tài)下8個(gè)標(biāo)準(zhǔn)土樣品的α計(jì)數(shù)率 (用于計(jì)算該樣品的D值)，結(jié)果表明，兩種狀態(tài)下，計(jì)數(shù)率并沒有明顯的差異，這也表明，氡逃逸的影響并不明顯。

4 討論與結(jié)論

在上述幾個(gè)主要影響因素中，對D值影響最大的是含水量，影響程度最大甚至可以達(dá)到50%以上。其次是宇宙射線劑量率，最大可有15%的影響。a值的影響雖然看起來不小，但實(shí)際上不同樣品中細(xì)顆粒石英的a值較為接近，一般計(jì)算中采用0.04所帶來的誤差并不大，卻能節(jié)省大量的測量和計(jì)算時(shí)間，因此有較多實(shí)驗(yàn)室直接采用。氡逃逸雖然有一定影響，但是理論計(jì)算最大也不超過7%，在一般測年中也并不考慮。

上述4個(gè)方面是影響D值的主要因素，但是這并不意味著沒有其他方面的影響。要使D值在整個(gè)樣品埋藏沉積過程中穩(wěn)定，其周圍0.3 m范圍內(nèi)的沉積物分選應(yīng)較好，成分較均勻，典型如黃土、沙漠砂、均勻且厚度大的河漫灘沉積等，而對于含礫石、粗砂、甚至膏鹽等粒度偏粗、分選差的樣品，其D值就不容易較準(zhǔn)確地估計(jì)。此外在整個(gè)沉積期間顆粒周圍半徑0.3 m范圍內(nèi)的U、Th和K元素不應(yīng)該有遷移、富集等事件發(fā)生。

在實(shí)際野外工作中，經(jīng)常無法尋找到如此厚并且均勻的沉積層供采樣，不合此要求的樣品雖然在實(shí)驗(yàn)室同樣能夠測定其D值，但是所得到的年齡結(jié)果的可靠性較差。因此，采樣時(shí)最好能夠?qū)Σ蓸狱c(diǎn)進(jìn)行詳細(xì)描述并照相，包括采樣位置的局部特寫，近、中和遠(yuǎn)景，提供給實(shí)驗(yàn)室，這樣有助于實(shí)驗(yàn)室操作人員更好地理解樣品測試中可能出現(xiàn)的問題，并反饋給采樣的研究者，有助于提高結(jié)果的可靠性。

在實(shí)驗(yàn)室中，用于測量D值的樣品量通常不超過10 g(直徑約1 cm的球體)，全部研磨至粒徑小于等于0.063 μm后再測量U、Th和K元素的含量。對于較均勻并且后期沒有發(fā)生元素遷移變化的樣品，這些含量可具有代表性。但是對于成分不均勻的樣品，所取的這10 g樣品若代表性不強(qiáng)，則不能很好體現(xiàn)半徑0.3 m范圍內(nèi)的平均輻射強(qiáng)度，所得到D值會有偏差，而且難做估量。因此，對于實(shí)驗(yàn)室分析測試人員而言，也需要比較仔細(xì)地進(jìn)行操作，對送到實(shí)驗(yàn)室的樣品進(jìn)行多“點(diǎn)”選樣并混合，以盡可能使混合后的10 g樣品的U、Th和K元素平均含量具有代表性。

根據(jù)筆者的經(jīng)驗(yàn)，中國黃土細(xì)顆粒礦物的D值通常在3～5 Gy/ka，粗顆粒石英的D值則在2～3 Gy/ka，其他沉積類型 (如河流、湖泊等)的樣品，其范圍會略微寬一些，但超出也并不多。如果一個(gè)樣品的D值與上述數(shù)據(jù)偏離較大，則首先要考慮是否計(jì)算過程中參數(shù)取值存在問題;若取值較為合理，則要考慮樣品中U、Th和K含量是否有異常，如這些放射性元素是否發(fā)生遷移、富集等，如有異常，則需要根據(jù)樣品沉積環(huán)境、結(jié)構(gòu)構(gòu)造特征、構(gòu)造部位等信息進(jìn)行具體分析。

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QUANTITATIVE CALCULATIONS OF ENVIRONMENTAL DOSE RATE AT DIFFERENT INFLUENCING FACTORS IN LUMINESCENCE DATING

ZHANG Ke-qi
(Institute of Geomechanics，Chinese Academy of Geological Sciences，Beijing 100081，China)

The environmental dose rate(D)in luminescence dating can be influenced by water content，cosmic ray，factor a，radon escape，etc.A series of detailed quantitative calculations were applied to the sample A1 with given U，Th and K content for D values using different parameter values of water content，cosmic rays，factor a.The calculations show that the greatest influence is up to 50%with the changes of water content，and the influence from cosmic rays is up to 15%.The influence from factor a is relatively smaller because it usually is a given constant value.The radon escape will bring an error no more than 8%.

luminescence dating;environmental dose rate;influence factors;quantitative calculation

P597

A

1006-6616(2012)01-0062-10

2011-11-02

中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)力學(xué)研究所基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目 (DZLXJK201109)

張克旗 (1973-)，男，助理研究員，主要從事第四紀(jì)地質(zhì)與環(huán)境及釋光測年研究。E-mail:zhkeqi@163.com