弱各向異性下晶體生長的相場模型模擬

趙達文

（太原科技大學材料學院，山西太原 030024）

凝固是典型的一級相變過程。在純物質(zhì)的凝固過程中，首先通過起伏形成晶核，其后沿著各個方向生長從而形成各種凝固組織。理論分析表明[1，2]，這些生長方向與液固界面上的各向異性密切相關(guān)。各向異性是指液固界面的一些物理性質(zhì)是晶向的函數(shù)，常見的有界面能各向異性和動力學各向異性。當各向異性效應(yīng)較顯著時，晶體沿著各向異性決定的方向以枝晶方式生長。在無、弱各向異性條件下不存在優(yōu)勢生長方向，因此各個晶向上都以相同速度生長，當界面曲率半徑超過臨界值后，會在擾動的作用下發(fā)生失穩(wěn)現(xiàn)象[3]。弱各向異性條件下界面形態(tài)演化以及生長方式等都是凝固學的重要內(nèi)容。對于顯著各向異性條件下生長行為已有眾多研究報道，而對弱各向異性下生長缺乏相應(yīng)的研究。

由于數(shù)學上的困難，凝固理論無法預測弱各向異性下界面形態(tài)演化過程；同時，由于界面各向異性值很難精確測量、各向異性值無法自由調(diào)整等原因，導致實驗研究也存在較大困難，所以通常用數(shù)值模擬方法進行研究。相場模型通過引入序參量場從而避免了顯式追蹤界面的困難，在凝固組織模擬中得到了廣泛應(yīng)用[5，6]。

本文以自適應(yīng)有限元方法求解相場模型，分別對界面能和動力學弱各向異性條件下的晶體生長過程進行模擬，從而對其生長規(guī)律進行深入研究。

1 相場模型

這里采用Karma等提出的純物質(zhì)凝固相場模型[4]。該模型優(yōu)點是數(shù)值求解時保證精度的前提下可以采用較大的界面厚度，并且所引入的網(wǎng)格各向異性遠小于傳統(tǒng)相場模型。其控制方程由序參量方程和溫度場控制方程組成：

式中：為序參量；u≡（T-Tm）/（L/cp）是無量綱溫度；T是熱力學溫度；Tm是熔點；L是結(jié)晶潛熱；cp是等壓熱容；D代表熱擴散系數(shù)；λ代表耦合常數(shù)；θ為界面法線與x軸夾角。τ（θ）為原子弛豫時間，W（θ）為彌散界面厚度，二者分別對應(yīng)界面能和動力學效應(yīng)，在不同各向異性條件下有不同形式，具體形式見模擬結(jié)果部分。

2 求解方法與計算參數(shù)

采用自適應(yīng)有限元方法求解相場模型，使用自適應(yīng)網(wǎng)格可以在計算精度不變前提下使求解計算量降低一階。在空間域上采用伽遼金加權(quán)余量法對方程（1）、（2）進行離散，在時間域上分別采用向前差分和C-N格式對二者進行離散，采用ICCG方法求解線性方程。

計算中所采用矩形單元會引入額外的網(wǎng)格各向異性，當各向異性值較弱時，網(wǎng)格各向異性的影響必須予以考慮。計算中采用如下措施來降低網(wǎng)格各向異性影響[5～7]：1）采用薄界面漸近的相場模型；2）采用較小的空間步長；3）通過計算各種參數(shù)下的網(wǎng)格各向異性，對所輸入各向異性值進行校準。

3 模擬結(jié)果與討論

如上所述，液固界面上常見各向異性有界面能和動力學各向異性。在相場模型中，二者分別體現(xiàn)在界面厚度W（θ）和原子的弛豫時間τ（θ）上。本節(jié)中分別對弱界面能、動力學各向異性作用下的晶體生長進行模擬。計算中用到的參數(shù)為W0=1.0，τ0=1.0，D=1.0，d0/W0=0.577，△x/W0=0.4，△t/τ0=0.008，無量綱過冷度△=0.65。計算區(qū)域大小為409.6W0×409.6W0，初始晶核半徑R0=10，計算區(qū)域邊界為絕熱邊界條件。

3.1 弱動力學各向異性控制下晶體生長

界面動力學是指液相原子穿過界面最終吸附在固相的過程，在此過程中消耗的驅(qū)動力即為動力學過冷。這里設(shè)定界面厚度W（θ）各向同性、弛豫時間τ（θ）具有四重對稱性

來模擬界面動力學各向異性作用下的生長過程，其中耦合系數(shù)λ=5.77.

模擬結(jié)果表明，當動力學各向異性εk≤0.02時，固相不再以枝晶方式生長。圖1a）為εk=0.02時的液固界面形態(tài)演變過程，圖中輪廓線為間隔1萬時間步長的液固界面；圖1b）為x軸方向界面前沿的生長速度曲線。在7萬步左右時，界面前沿的曲率半徑達到極大值，在M-S不穩(wěn)定性的調(diào)制下，界面開始發(fā)生分叉（最內(nèi)側(cè)粗實線）；此時界面生長速度位于第一個波谷位置。緊接著產(chǎn)生分叉。在12萬步左右，界面分叉過程已經(jīng)完成，此時界面前沿的曲率半徑達到極小值（圖1a）次內(nèi)側(cè)粗實線）；而V達到第一個波峰位置的極大值。隨著生長過程的進行，在16萬步左右界面曲率半徑再次達到極大值（圖1a）中次外側(cè)粗實線），開始第二次分叉過程；此時生長速度V為極小值（圖1b）中的第二個波谷位置）。在21萬步左右，第二次分叉過程完成，界面曲率半徑再次取極小值（圖1a）外側(cè)粗實線），生長速度到達圖1b）中的第二個波峰位置?？梢?，隨著時間的推移生長前沿重復性的發(fā)生分叉現(xiàn)象，生長速度隨時間的推移而波動。

3.2 弱各向異性界面能控制下晶體生長

為了單獨考察界面能各向異性的影響，這里設(shè)定W（θ）=W0（1+εccos4θ），τ（θ）=τ0（1+εccos4θ）2，并通過選擇耦合常數(shù)λ來消除界面動力學效應(yīng)。當界面能各向異性系數(shù)εc取≥0.02時，固相以枝晶方式生長；而當值εc取0.00001時，晶體不再以枝晶方式生長。圖2a）是εc=0.01液固界面演化過程，圖中相鄰界面時間間隔為1萬步；圖2b）為x軸附近界面前沿的生長速度。在生長過程中界面前沿周期性的發(fā)生分叉，相應(yīng)的生長速度持續(xù)性的波動，同樣不存在穩(wěn)定生長狀態(tài)。

綜合以上模擬結(jié)果，可以發(fā)現(xiàn)在弱各向異性下具有相同的生長方式：界面前沿總是持續(xù)性分叉、生長速度周期性波動、不存在與枝晶生長類似的穩(wěn)定生長狀態(tài)。究其原因，是由于在生長過程中由于不存在優(yōu)勢生長方向，使得界面每個位置以相近或相同的速度向各個方向生長；當界面前沿曲率半徑大于臨界半徑值時，在M-S不穩(wěn)定性的調(diào)制下界面失穩(wěn)發(fā)生分叉[3]；當前沿的曲率半徑再度超過臨界半徑時，生長前沿再次發(fā)生分叉。通常將這種生長方式稱之為分形生長[8]。注意分形生長與有限空間內(nèi)的doublon生長模式不同[9]，雖然二者的生長形態(tài)類似，但是分形生長不存在穩(wěn)定生長形態(tài)和生長速度，而doublon存在穩(wěn)定生長狀態(tài)。

4 結(jié) 論

使用相場模型對弱各向異性條件下晶體生長進行了模擬。模擬結(jié)果表明，在各向異性較弱時固相均以分形方式生長。由于不存在優(yōu)勢生長方向，生長過程中界面前沿總是持續(xù)的發(fā)生分叉、生長速度周期性的波動，不存在類似枝晶穩(wěn)態(tài)生長的生長狀態(tài)。

［1］Langer J S，Hong D C.Solvability Conditions for Dendritic Growth in the Boundary-Layer Model with Capillary Anisotropy［J］.Phys Rev A，1986，34（2）：1462-1471.

［2］Langer J S.Recent Developments in the Theory of Pattern-Formation［J］.Physica A，1986，140（1-2）：44-50.

［3］Mullins WW，Sekerka R F.Morphological Stability of a Particle Growing By Diffusion of Heat Flow ［J］.J Appl Phys，1963，34：323-329.

［4］Karma A，Rappel W J.Quantitative phase-field modeling of dendritic growth in two and three dimensions ［J］.Phys Rev E，1998，57：4323-4349.

［5］趙達文.過冷熔體凝固的相場法自適應(yīng)有限元模擬［D］.西安：西北工業(yè)大學，2006.

［6］趙達文，李金富.相場法模擬動力學各向異性對過冷熔體中晶體生長的影響［J］.金屬學報，2009，45（10）：1237-1241.

［7］趙達文.自適應(yīng)有限元方法凝固問題模擬的網(wǎng)格各向異性研究［J］.鑄造設(shè)備與工藝，2011（2）：20-22.

［8］Johnson B K，SekerkaR F，F(xiàn)oley M P.Scaling of Fractal Aggregates［J］.Phys Rev E.1995，52（1）：796-800.

［9］Brener E，Müller-Krumbhaar H，Saito Y，et al.Crystal-Growth in a Channel-Numerical Study of the One-Sided Model［J］.Phys Rev E，1993，47（2）：1151-1155.