航空生物燃料生產(chǎn)工藝研究進(jìn)展

陳 凱，錢 璟，楊智淵，柳 華，夏祖西

（中國民用航空總局 第二研究所，四川 成都 610041）

航空生物燃料生產(chǎn)工藝研究進(jìn)展

陳 凱，錢 璟，楊智淵，柳 華，夏祖西

（中國民用航空總局 第二研究所，四川 成都 610041）

航空生物燃料主要由鏈長為8～16的直鏈烷烴組成，具有較好的低溫發(fā)動機(jī)啟動性能及潤滑性。對航空生物燃料的原料來源、生產(chǎn)過程（包括費托合成、加氫脫氧、快速熱解及生物化學(xué)轉(zhuǎn)化工藝）進(jìn)行了綜述。其中，費托合成及加氫脫氧工藝成功的關(guān)鍵在于催化劑的選擇，隨使用的催化劑和操作條件的不同，合成的產(chǎn)品也不同。Co基和Fe基催化劑是常用的費托合成催化劑，而Ni基催化劑因具有較高的加氫脫氧活性被廣泛應(yīng)用于加氫脫氧制備航空生物燃料。對生物燃料應(yīng)用于航空領(lǐng)域所面臨的問題進(jìn)行了討論，指出解決生物燃料原料供給、降低生產(chǎn)成本是促使航空生物燃料工業(yè)化的關(guān)鍵因素。

航空生物燃料；費托合成；加氫脫氧；快速熱解；生物化學(xué)轉(zhuǎn)化

隨著燃料成本占航空公司運(yùn)營成本比例的不斷增大，以及航空公司面臨的減少二氧化碳排放量的壓力，全球的航空公司都積極參與到了清潔可替代航空燃料的研究中。在目前研究的新型能源中，生物燃料是較好的選擇，它具有與傳統(tǒng)航空煤油相同的特性，經(jīng)過處理可直接與傳統(tǒng)航空煤油以適當(dāng)比例混合，應(yīng)用于飛機(jī)現(xiàn)有的發(fā)動機(jī)系統(tǒng)和儲存設(shè)備而不改變其性能。全生命周期法分析結(jié)果表明，使用生物燃料時溫室氣體的排放量明顯小于使用傳統(tǒng)燃油時溫室氣體的排放量［1-2］。盡管在20世紀(jì)80年代美國科學(xué)家就提出了生物柴油的概念并對其進(jìn)行了大量的研究，形成了以脂肪酸甲酯為代表的生物柴油，然而生物柴油并不能直接應(yīng)用于航空領(lǐng)域。航空生物燃料主要由鏈長為8～16的直鏈烷烴組成，成分與常規(guī)石油基噴氣燃料類似，并具有較好的低溫發(fā)動機(jī)啟動性能及潤滑性。

本文詳細(xì)敘述了航空生物燃料的生產(chǎn)工藝及過程，并對生物燃料在航空應(yīng)用中所面臨的問題進(jìn)行了分析討論。

1 航空生物燃料的原料來源

航空生物燃料的原料來源廣泛，主要包括藻類、麻風(fēng)樹、油料種子作物、廢棄油脂及農(nóng)業(yè)廢棄物。目前已成功應(yīng)用于民航試飛的航空生物燃料的典型原料包括海藻、亞麻薺種子及麻風(fēng)樹種子［3-4］。

藻類是最原始的生物之一，遍布于全球的水體當(dāng)中，每年由海藻光合作用固定的二氧化碳占全球二氧化碳固定量的40%以上，而海藻自身又富含60%以上的油脂，具有光合作用效率高、單位面積收率高和生長周期短等特點。此外，藻類的自養(yǎng)過程又可將廢水中不宜降解的氮和磷等化合物消耗掉，不但降低了水體的富營養(yǎng)化程度，同時又降低了藻類的培養(yǎng)成本。由于藻類個體小、木質(zhì)素含量低，因而易于粉碎干燥，預(yù)處理成本較低。藻類熱解所獲得的生物質(zhì)燃油熱值高達(dá)33 MJ/kg，是木材或農(nóng)作物秸稈的1.6倍。盡管具有上述優(yōu)勢，將藻類大規(guī)模用于制備航空燃油還需降低建設(shè)投資成本和生產(chǎn)成本，優(yōu)化藻類育種的培養(yǎng)。

亞麻薺是一種短季節(jié)性的快速生長的油料作物，種子含油量約為35%～38%（w），它一般在每年的3月種植，7月收獲，可與小麥等其他谷物交替種植。它主要生長在氣候比較溫和的地區(qū)，能在水分很少的地區(qū)實現(xiàn)高產(chǎn)，種子產(chǎn)量高達(dá)每平方公里120 t。目前以亞麻薺為代表的油料種子作物作為航空燃料發(fā)展的瓶頸在于輪作的耕作方式會限制種植的規(guī)模。

麻風(fēng)樹是一種生長于半干旱地區(qū)的結(jié)實灌木，耐旱、抗蟲害和疾病，生產(chǎn)周期僅1～2 a，種子含油量約為30%～35%（w），平均每平方公里產(chǎn)量為500 t左右。與以石油為原料的傳統(tǒng)航空煤油相比，以麻風(fēng)樹種子提煉而成的生物燃料為航空燃料可使整個航空業(yè)的二氧化碳排放量減少80%。然而，麻風(fēng)樹種子對人類和動物都有毒性，而且又必須由人工進(jìn)行采集，限制了它的應(yīng)用。

2 航空生物燃料的生產(chǎn)工藝

航空生物燃料的生產(chǎn)工藝包括費托合成、加氫脫氧、快速熱解及生物化學(xué)轉(zhuǎn)化4種。由費托合成和加氫脫氧工藝制備的燃料已被ASTM國際航空燃料子委員會認(rèn)可，可與常規(guī)航空煤油以最高1∶1的比例混合，應(yīng)用于飛行器中。利用快速熱解及生物化學(xué)轉(zhuǎn)化工藝獲得的生物燃料在航空領(lǐng)域中的應(yīng)用尚處于研究階段，還未得到商業(yè)應(yīng)用。

2.1 費托合成

費托合成是指在高溫、高壓下，生物質(zhì)通過熱化學(xué)工藝轉(zhuǎn)化為合成氣（主要成分是H2和CO），合成氣通過費托合成工藝生成各種烴類和含氧有機(jī)化合物，所得產(chǎn)品通過進(jìn)一步加氫脫氧處理即可制成航空生物燃料。費托合成工藝成功的關(guān)鍵在于催化劑的選擇，由于使用的催化劑和操作條件的不同，合成的產(chǎn)品也不同。費托合成工藝生產(chǎn)航空生物燃料的過程見圖1，過程中所涉及的反應(yīng)如下：反應(yīng)生成石蠟基烷烴：

反應(yīng)生成烯烴：

反應(yīng)生成醇、醛等含氧有機(jī)化合物：

水煤氣變換反應(yīng)：

甲烷化反應(yīng)和CO歧化反應(yīng)：

圖1 費托合成工藝生產(chǎn)航空生物燃料的過程Fig.1 Manufacture of aviation biofuel by Fischer-Tropsch synthesis process.

目前，費托合成多采用Co基和Fe基催化劑。Co基催化劑具有較高的鏈增長能力，反應(yīng)過程穩(wěn)定，不易積碳和中毒，產(chǎn)物中含氧化合物少，適用于制備航空生物燃料。Bezemer等［5］研究了Co基催化劑顆粒粒徑對生產(chǎn)工藝的影響，當(dāng)系統(tǒng)壓力為3.5 MPa時，Co基催化劑顆粒粒徑大于8.0 nm時，一氧化碳的轉(zhuǎn)化頻率為常數(shù)，碳鏈長（碳原子數(shù)）大于等于5的化合物的選擇性為85%；當(dāng)Co基催化劑顆粒粒徑為2.6～8.0 nm時，一氧化碳的轉(zhuǎn)化頻率降至1.4×10-3s-1，碳鏈長大于等于5的化合物的選擇性僅為51%；當(dāng)系統(tǒng)壓力降至0.1 MPa時，研究者得到了相同的結(jié)論。張俊嶺等［6］考察了不同催化劑載體對Co基催化劑催化效果的影響。實驗結(jié)果表明，當(dāng)選用SiO2，Al2O3，ZrO2為載體時，產(chǎn)物的碳鏈較長，烴類產(chǎn)品分別集中在C9～18，C6～13， C10～25的區(qū)域。同時，當(dāng)以Al2O3為載體時，由于金屬與載體之間的強(qiáng)相互作用生成了難還原物質(zhì)CoAl2O4，有效抑制了碳鏈的進(jìn)一步增長。

Fe基催化劑可分為熔鐵和沉淀鐵催化劑。熔鐵催化劑的比表面積和孔徑較小，適用于高溫費托合成，產(chǎn)物多為低碳鏈烴類化合物。沉淀鐵催化劑具有高比表面積、大孔體積和高活性，對于碳鏈長大于等于5的化合物的選擇性高，適用于低溫費托合成［7-8］。Ngantsoue-Hoc等［9］研究了添加不同堿金屬對Fe/SiO2催化劑性能的影響。研究結(jié)果表明，在Fe基催化劑中添加Li，Cs，Rb后對一氧化碳的轉(zhuǎn)化率降低，而添加K后不僅能提高費托合成反應(yīng)活性，同時也顯著提高了水氣變換反應(yīng)的活性，增加了二氧化碳的生成量。研究結(jié)果還表明，在Fe基催化劑中添加堿金屬后明顯降低了對甲烷的選擇性；添加Na后，可獲得最佳的C5～11烴類化合物選擇性；而添加Cs后，可獲得最佳的C12～20烴類化合物選擇性；添加任何堿金屬均可提高C2烴類化合物中乙烯的選擇性，其中，添加Cs可使乙烯與C2烴類化合物的摩爾比高達(dá)0.8。

2.2 加氫脫氧

加氫脫氧工藝生產(chǎn)航空生物燃料是將植物油脂或動物油脂通過深度加氫生成加氫脫氧油。為使生產(chǎn)的加氫脫氧油達(dá)到直接與石油基燃料摻混的要求，加氫脫氧油需進(jìn)一步通過加氫異構(gòu)反應(yīng)增加分子支鏈。該工藝由兩步反應(yīng)組成：（1）首先通過油脂與氫氣的反應(yīng)去除油脂中的氧原子，并使所有烯烴轉(zhuǎn)化成石蠟烴。去除原料油中的氧原子提高了燃料的燃燒熱，而去除烯烴提高了燃料的熱穩(wěn)定性和氧化穩(wěn)定性；（2）通過加氫異構(gòu)化反應(yīng)使柴油范圍的石蠟烴轉(zhuǎn)化為噴氣燃料范圍的石蠟烴。最終產(chǎn)品為生物衍生的合成石蠟基煤油，它含有與常規(guī)石油基噴氣燃料相同類型的分子。該工藝的生產(chǎn)原理見圖2，合成過程見圖3。

圖2 生物衍生的合成石蠟基煤油的生產(chǎn)原理Fig.2 Principle for the production of paraffin-based kerosene from biomass.

圖3 加氫脫氧工藝合成生物航空燃料的過程Fig3 Schematic diagram of the manufacture of aviation biofuel by hydrodeoxygenation process.

Ni基、Co基及Mo基催化劑是目前常用的幾類加氫脫氧催化劑。其中，Ni基催化劑有較高的加氫脫氧活性。王雪峰等［10］研究了不同助劑對Ni/Al2O3催化劑加氫脫氧活性的影響。研究結(jié)果表明，加入Fe助劑能明顯提高Ni的分散性，改善催化劑對有機(jī)酸的加氫脫氧活性；加入Mo助劑能有效抑制NiO與載體Al2O3間的強(qiáng)相互作用，降低NiAl2O4相的生成，提高對有機(jī)酸的脫除能力。楊駿等［11］以乙酸為模型化合物，通過在Ni/Al2O3催化劑中加入Fe和Mo助劑研究了不同助劑對C—C鍵和C—O鍵的斷裂、加氫脫氧活性及產(chǎn)物選擇性的影響。研究結(jié)果表明，在Ni/Al2O3催化劑中引入Fe和Mo后增強(qiáng)了氫溢流的作用，同時催化劑表面易于還原的NiO含量增多且處于高分散狀態(tài)，加入助劑后不同催化劑的活性高低順序為：Ni-Mo/Al2O3＞Ni-Fe/Al2O3＞Ni/ Al2O3。實驗還發(fā)現(xiàn)，低溫有利于乙酸C—O鍵斷裂生成乙醇，而高溫有利于C—C鍵斷裂生成甲烷；Fe助劑的加入顯著提高了乙醇收率，而Mo助劑的加入明顯增加了催化劑的酸性，使其加氫脫氧活性提高，提高了乙烷的收率。王欣等［12］考察了Ni和Co助劑對Mo基催化劑的晶態(tài)結(jié)構(gòu)及催化性能的影響。研究結(jié)果表明，在考察的反應(yīng)條件下， 加入Ni或Co后使Mo/Al2O3催化劑的活性明顯提高，且Ni-Mo/Al2O3催化劑的加氫脫氧活性明顯高于Co-Mo/Al2O3催化劑；當(dāng)催化劑的焙燒溫度由500 ℃提高到550 ℃時，催化劑的比表面積增大，晶化度提高，催化劑的活性提高。

盡管Al2O3是目前廣泛采用的加氫脫氧催化劑載體，但Aristobulo等［13］認(rèn)為活性炭具有更好的抗結(jié)焦性能，是理想的Co基和Mo基催化劑的載體。Maria等［14］研究了不同種類的活性炭做載體時Co基和Mo基催化劑催化性能的變化。研究結(jié)果表明，活性炭的性能、質(zhì)地和表面化學(xué)性能都將影響催化劑的活性。Martina等［15］考察了以Pd為活性組分，分別以活性炭、Al2O3、ZSM-5和 MCM-41分子篩為載體的催化劑對苯甲酮加氫脫氧反應(yīng)的活性。研究結(jié)果表明，以活性炭為載體的催化劑有很好的催化性能。Martina等認(rèn)為加氫脫氧活性還與載體表面的酸性有關(guān)，載體表面酸性增強(qiáng)對加氫脫氧有利。他們對TiO2為載體的催化劑進(jìn)行了系統(tǒng)研究，由于TiO2具有較強(qiáng)的酸性，即它同時擁有B酸和L酸兩種酸性中心，因此是較好的加氫脫氧催化劑載體。Karl等［16］以四氫呋喃為模型化合物考察了Pt/TiO2，Pt/Al2O3，Pt/SiO2，Pt催化劑的加氫脫氧活性，得出催化劑的活性高低順序為：Pt/TiO2＞Pt/Al2O3＞Pt/ SiO2＞Pt，Pt/TiO2催化劑活性較高與TiO2載體上的B酸中心有關(guān)。

2.3 快速熱解

生物質(zhì)熱解是指生物質(zhì)在無氧或缺氧條件下迅速受熱分解，最終生成木炭、生物油和不可冷凝氣體的熱化學(xué)過程。熱解工藝可加工幾乎所有的干燥生物質(zhì)原料?？焖贌峤饧夹g(shù)通常與催化技術(shù)相結(jié)合，反應(yīng)在幾秒內(nèi)完成，升溫速率為103～104℃/ s，反應(yīng)溫度為500 ℃左右，氣相滯留時間不超過2 s。通常產(chǎn)物中生物碳約占12%（w），得到的生物油是超過 300 種液態(tài)烴類的混合物，呈酸性，有較高的含水量。在最佳反應(yīng)條件下，秸稈熱解生物油的收率不低于50%、木屑熱解生物油的收率不低于60%，平均熱值為16～17 MJ/kg，約為柴油熱值的2/5［17-18］。

鑒于直接熱解得到的生物油燃燒性能較差，因而需對其進(jìn)行精制提煉，主要過程包括催化裂解、催化加氫、高溫?zé)峤鈿膺^濾和添加助劑等步驟。其中，催化裂解多采用沸石類催化劑，該類催化劑具有較好的脫氧效果，反應(yīng)在常壓下即可進(jìn)行，反應(yīng)溫度控制在350～600 ℃，氣態(tài)空速為2 kg/（kg·h）。但經(jīng)過催化裂解后得到的生物油通常會出現(xiàn)烴類產(chǎn)物收率低、催化劑積碳和失活嚴(yán)重、催化劑再生復(fù)雜等一系列問題［19］。ZSM-5分子篩是一種目前廣泛應(yīng)用在催化裂解領(lǐng)域內(nèi)的催化劑。該催化劑的催化效果與其酸性、孔徑大小及分布、孔結(jié)構(gòu)有很大關(guān)系。利用該催化劑能合成富含芳香烴的高辛烷值燃料。Zheng等［20］采用不同硅鋁比的HZSM-5分子篩催化熱解大豆油，生物油收率高達(dá)71.3%，氣體收率為23.1%。Sang等［21-22］報道了HZSM-5分子篩、β沸石以及超穩(wěn)Y沸石與負(fù)載K元素的HZSM-5分子篩組合的微孔分子篩催化劑的催化性能，在反應(yīng)溫度為350～450 ℃、空速為1～4 h-1的條件下，HZSM-5分子篩具有較好的原料轉(zhuǎn)化率和汽油收率，積碳較少并具有優(yōu)異的芳構(gòu)化性能，但產(chǎn)生的烴類氣體較多；當(dāng)使用超穩(wěn)Y沸石與HZSM-5分子篩組合催化劑時，汽油收率有所增加。

2.4 生物化學(xué)轉(zhuǎn)化

生物化學(xué)轉(zhuǎn)化工藝是指利用發(fā)酵和催化熱解兩種轉(zhuǎn)化工藝將木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)化為生物燃料。目前，發(fā)酵工藝投入的研究較多，產(chǎn)品主要為乙醇等醇類生物燃料。以纖維素為原料通過生物化學(xué)過程生產(chǎn)航空生物燃料的研究剛剛起步，目前還缺乏數(shù)據(jù)進(jìn)行有效的發(fā)展?jié)摿υu估。

3 生物燃料在航空應(yīng)用中面臨的挑戰(zhàn)

國際油價不斷上漲，化石燃料不可再生以及儲存量減少都是使生物燃料得以發(fā)展的主要推動力。但目前生物燃料的生產(chǎn)成本遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)化石燃料，因而要將生物燃料在航空領(lǐng)域推廣需得益于政府在財政方面給予的補(bǔ)助。此外，盡管生物燃料的原料具有多樣性的特點，但如何保證原料的穩(wěn)定供應(yīng)也是需要考慮的問題。微藻作為主要的生物燃料原料具有含油量高、生長周期短、油脂的單位面積收率高和不占用耕地等優(yōu)點，但微藻的大規(guī)模、高效、低成本培養(yǎng)等問題到目前仍未解決，而這些問題是決定該技術(shù)產(chǎn)業(yè)化的關(guān)鍵。在生物油精制實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的過程中，還需通過對催化反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行研究找到最優(yōu)反應(yīng)條件，提高目標(biāo)產(chǎn)物的收率；同時，還需開發(fā)新型催化劑，研究其失活特性并通過合適的方法減慢失活速率。同現(xiàn)行航空煤油相比，通過費托合成及加氫脫氧工藝生產(chǎn)出的生物燃料還具有熱氧化穩(wěn)定性差、運(yùn)動黏度高及冰點高等缺點。如何改進(jìn)現(xiàn)有生物燃料的缺點是在將生物燃料大規(guī)模推廣應(yīng)用于航空領(lǐng)域前需要解決的問題。

4 結(jié)語

石油資源的日益減少和溫室效應(yīng)的逐漸增強(qiáng)使得人類不得不尋找新型可替代能源。生物燃料作為一種可再生與環(huán)境友好的清潔燃料，具有硫、苯等有害元素含量較低，低溫發(fā)動機(jī)啟動性能較好，燃燒殘?zhí)恐档偷葍?yōu)點，它極有可能成為傳統(tǒng)化石燃料的替代品，在未來航空領(lǐng)域得以廣泛應(yīng)用。盡管目前生物燃料在熱氧化穩(wěn)定性、產(chǎn)品性能穩(wěn)定性、儲存穩(wěn)定性及原料供應(yīng)穩(wěn)定性等方面還存在諸多問題，但通過生產(chǎn)工藝的改進(jìn)和提高，以上問題必將在不久的將來得以解決，實現(xiàn)生物燃料的商業(yè)應(yīng)用，最大化地減少污染物的排放。

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Advances in Aviation Biofuel Production Technology

Chen Kai，Qian Jing，Yang Zhiyuan，Liu Hua，Xia Zuxi
（The Second Research Institute of Civil Aviation Administration of China，Chengdu Sichuan 610041，China）

Aviation biofuel mainly consists of straight chain paraffin with chain length from 8 to 16 carbon atoms，which has better low temperature engine startup performance and higher lubricity than traditional aviation kerosene. The production techniques for the aviation biofuel have been analyzed，including Fischer-Tropsch synthesis，hydrodeoxygenation，fast pyrolysis and biochemical conversion. The choice of the appropriate catalysts is a key for the manufacture of biofuel by the Fischer-Tropsch synthesis or the hydrodeoxygenation process. When different catalysts and operation conditions are employed，synthesized products are different. Co-based and Fe-based catalysts are the main catalysts used in the Fischer-Tropsch synthesis process and Ni-based catalysts are the main catalysts in the hydrodeoxygenation process due to their high activities. The unstable feedstock and high production cost are primary problems hindering the biofuel industrialization.

aviation biofuel；Fischer-Tropsch synthesis；hydrodeoxygenation；fast pyrolysis；biochemical conversion

1000 - 8144（2012）08 - 0974 - 05

TQ 517

A

2012 - 01 - 13；［修改稿日期］2012 - 04 - 26。

陳凱（1981—），男，四川省成都市人，博士，高級工程師，電話 13980073333，電郵 chenkai@fccc.org.cn。

（編輯 王 萍）