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    自乳化葉黃素制劑的制備和性質(zhì)研究

    2012-11-02 08:42:34周玉春許新德郗鋒劍
    食品工業(yè)科技 2012年10期
    關(guān)鍵詞:葉黃素紫蘇乳化

    周 迪,周玉春,許新德,郗鋒劍

    (浙江醫(yī)藥股份有限公司新昌制藥廠,浙江新昌312500)

    自乳化葉黃素制劑的制備和性質(zhì)研究

    周 迪,周玉春,許新德,郗鋒劍

    (浙江醫(yī)藥股份有限公司新昌制藥廠,浙江新昌312500)

    研究以葉黃素為原料,通過單因素實驗,分析油溶介質(zhì)、溶解溫度、溶解時間對自乳化葉黃素產(chǎn)品的影響,確定油溶介質(zhì)和最佳的工藝條件。從產(chǎn)品質(zhì)量和穩(wěn)定性入手,通過正交實驗對非離子型表面活性劑和助表面活性劑進(jìn)行篩選,確定透明自乳化葉黃素制劑配方:葉黃素:6%、紫蘇油:10%、dl-a生育酚:1.5%、吐溫-80:6%、蔗糖酯S-15: 2%、司盤-40:1.5%、松香甘油酯:3%、甘油:70%,并對其性質(zhì)進(jìn)行研究。

    葉黃素,類胡蘿卜素,自乳化

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    葉黃素晶體 浙江醫(yī)藥股份有限公司新昌制藥廠;抗氧化劑dl-a生育酚 浙江醫(yī)藥股份有限公司新昌制藥廠;溶解介質(zhì) 紫蘇油、大豆油、玉米油、中鏈脂肪酸甘油酯;乳化劑 吐溫-80、司盤-40、蔗糖脂肪酸酯S-15、松香甘油酯;助表面活性劑 甘油。

    UV-2450UV-visible spectrophotometer紫外可見分析儀 日本島津;Agilent 1100高效液相色譜儀 美國安捷倫;nanomeawurer zs納米粒徑測定儀 Malvern Instruments Ltd。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 實驗條件

    1.2.1.1 UV法含量的測定(紫外分光光度儀)[6]試樣的溶出:精密稱取自乳化葉黃素制劑 100mg (0.0001g)至100mL容量瓶中,加入5mL純化水,在60℃水溫下超聲溶解5min,冷卻后,用無水乙醇定容至刻度,搖勻,過濾。

    供試液的稀釋:取1mL上述過濾液至25mL容量瓶中,用無水乙醇稀釋定容。

    測定:用10mm比色杯,以無水乙醇作為空白,測定供試液在445nm處的吸光度。

    結(jié)果計算:X=Amax×2500/(2550×W)

    式中:Amax-自乳化葉黃素制劑在445nm處的吸光度;2500-稀釋倍數(shù);2550-葉黃素在無水乙醇中的吸收系數(shù);W-自乳化葉黃素制劑重量,g。

    1.2.1.2 順反式體比例的測定(高效液相色譜儀)色譜條件:色譜柱 CHIRALPAK AD-H手性柱(4.6mm×250mm,5μm);柱溫35℃;流動相:正己烷∶異丙醇(85∶15,v∶v);流速:1.5mL/min;進(jìn)樣量: 20μL;檢測波長:453nm。

    1.2.1.3 葉黃素的溶解方法(瞬時高溫溶解) 在蠕動泵的作用下將油相混合液輸送至盤管,調(diào)節(jié)頻率使其在一定的時間通過盤管并升溫至一定的溫度,使葉黃素溶解在混合液中。

    1.2.1.4 正交實驗

    表1 四因素三水平正交實驗設(shè)計(%)Table 1 Four factors and three levels orthogonal experiments(%)

    1.2.1.5 感官指標(biāo)的評價 產(chǎn)品感官指標(biāo)包括外觀、溶于水粒徑、水溶液和高糖高酸體系穩(wěn)定性(1%檸檬酸,24%蔗糖)等,采用綜合指標(biāo)100分制評分[7]。

    1.3 工藝流程

    混合攪拌→預(yù)熱升溫→瞬時高溫溶解→冷卻→成品

    1.4 操作要點

    1.4.1 混合攪拌 按實驗配方將稱量好的活性成分(葉黃素)、油、抗氧化劑、非離子型表面活性劑和助表面活性劑混合攪拌分散均勻。

    1.4.2 預(yù)熱升溫 將上述混懸液保溫在80~90℃攪拌15min左右,使其進(jìn)一步分散溶解確保后述的瞬時升溫溶解效果。

    1.4.3 瞬時高溫溶解 在蠕動泵的作用下將混合液輸送至盤管,調(diào)節(jié)頻率使其在15~25s通過盤管并升溫至120~140℃,使葉黃素溶解在混合液中。

    1.4.4 水浴冷卻 將上步自乳化葉黃素制劑接入至旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀燒瓶中,轉(zhuǎn)動,水浴冷卻至室溫。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 葉黃素溶解工藝條件的研究

    2.1.1 溶解介質(zhì)的選擇 研究6g葉黃素晶體分別在140℃下,保溫5min溶解所需要的溶解介質(zhì)數(shù)量。實驗結(jié)果如表2所示。

    表2 各種介質(zhì)溶解葉黃素晶體情況Table 2 Dissolved lutein crystals of various media

    由表2可知,植物油中紫蘇油對葉黃素溶解性最好,其次是中鏈脂肪酸甘油酯,因此紫蘇油為葉黃素晶體最佳溶解油,內(nèi)容物數(shù)少,自乳化體系更加穩(wěn)定。

    2.1.2 油溶法溫度的確定 研究6g葉黃素晶體分別在100、120、140、160℃溫度下溶解5min所需紫蘇油的數(shù)量,以及油基質(zhì)總量在制得的6%自乳化葉黃素制劑所占的比率及其產(chǎn)生的影響。實驗結(jié)果如表3。

    表3 溶解6g葉黃素晶體在不同溫度下所需油量及在制劑中所產(chǎn)生的影響Table 3 Value of oil required in the preparation of dissolving 6g lutein crystals at different temperatures and its effects

    由表3可知,高溫對葉黃素異構(gòu)影響很大,反式體比例減少,產(chǎn)品的生物利用度降低。因此作為保健功能應(yīng)用的自乳化葉黃素產(chǎn)品不宜過高溫度[8]。

    2.1.3 油相溶解時間的確定 實驗進(jìn)一步研究6g葉黃素晶體在10g紫蘇油中140℃保溫溶解時間對葉黃素溶解及反順異構(gòu)的影響。實驗結(jié)果見表4。

    表4 油溶法溶解時間對β-胡蘿卜素的影響Table 4 The effect of dissolution time on β-carotene by oil-soluble method

    從表4可知:高溫條件下,溶解時間對葉黃素影響較大,可通過縮短溶解時間上解決葉黃素的異構(gòu)問題。因此最佳溶解時間為15~25s,對葉黃素異構(gòu)影響較少,同時具有較好的可操作性。

    綜合前面的實驗結(jié)果,最終確定微囊化葉黃素工藝條件為:溶解溫度:120~140℃,溶解時間: 15~25s,植物油:紫蘇油,葉黃素∶紫蘇油:6∶10。

    2.2 自乳化葉黃素制劑配方的確定[9-11]

    按上述確定的最佳工藝條件:溶解溫度:120~140℃,溶解時間:15~25s,植物油:紫蘇油,葉黃素∶紫蘇油:6∶10,進(jìn)行正交實驗確定6%自乳化葉黃素制劑配方。由于產(chǎn)品配方中八個因素中已有三個因素為定量:葉黃素為6%,紫蘇油已確定最佳用量為10%及抗氧化劑dl-a生育酚一般為1.5%。而甘油是由其它四因素制約變化,因此只對其它變量根據(jù)配方作L9(34)正交實驗,結(jié)果見表5。

    表5 四因素三水平正交實驗結(jié)果Table 5 Results of four-factor and three-level orthogonal experiments

    從表5可知:各因素對產(chǎn)質(zhì)量及穩(wěn)定性的影響大小排列為A>C>B>D,并從平均值上得出最佳配方為A3B2C2D2。

    按上述的最佳配方A3B2C2D2進(jìn)行一組實驗,綜合指標(biāo)得分為95.6,綜合實驗所知6%自乳化葉黃素制劑最佳配方為:葉黃素:6%、紫蘇油:10%、dl-a生育酚:1.5%、吐溫-80:6%、蔗糖酯S-15:2%、司盤-40:1.5%、松香甘油酯:3%、甘油:70%。

    2.3 自乳化葉黃素制劑應(yīng)用評價

    按上述6%自乳化葉黃素制劑葉黃素確定的最佳工藝條件:溶解溫度為:120~140℃、溶解時間為: 15~25s和最佳配方:葉黃素:6%、紫蘇油:10%、dl-a生育酚:1.5%、吐溫-80:6%、蔗糖酯S-15:2%、司盤-40:1.5%、松香甘油酯:3%、甘油:70%制備成6%自乳化葉黃素制劑,并進(jìn)行性質(zhì)研究。

    2.3.1 高效液相分析6%自乳化葉黃素制劑異構(gòu)結(jié)果見圖1。

    圖1 6%自乳化葉黃素制劑高效液色譜圖Fig.1 High-performance liquid chromatogram of 6%self-emulsifying lutein

    由圖1可知:自乳化葉黃素制劑全反式體含量高,受制備工藝過程影響少,異構(gòu)化程度少,因而確保了葉黃素的生物活性。

    2.3.2 對6%自乳化葉黃素制劑粒徑檢測 取200g自乳化葉黃素制劑溶于200g水中溫和攪拌溶解充分,取一部分溶液用Malvern納米粒徑測定儀檢測,結(jié)果見圖2;另一部分溶液通過高壓均質(zhì)機(jī)(一級壓力:8~10MPa,二級壓力:15~20MPa)均質(zhì)兩次,最后納米粒徑測定儀檢測,結(jié)果見圖3。

    圖2 均質(zhì)前自乳化葉黃素制劑水溶液粒徑Fig.2 Particle size of self-emulsifying lutein solution before homogenizing

    圖3 均質(zhì)后自乳化葉黃素制劑水溶液粒徑Fig.3 Particle size of self-emulsifying lutein solution after homogenizing

    由圖2和圖3粒徑分布表明,乳液粒徑在600nm以下,而活性成分粒徑越小,在溶液中更不易聚集而產(chǎn)生上浮和下沉,因此應(yīng)用有較好的穩(wěn)定性和吸收利用度[12-14],同時可通過均質(zhì)壓力控制得到不同粒徑范圍的溶液,粒徑越小溶液濁度越小,因此應(yīng)用時可通過均質(zhì)壓力調(diào)節(jié)滿足不同濁度產(chǎn)品的應(yīng)用。

    2.3.3 光穩(wěn)定性 6%自乳化葉黃素制劑配制水溶液(葉黃素3.0mg/L、pH 3.8),90℃,15min加熱后保存在透明與褐色容器中光照下進(jìn)行穩(wěn)定性實驗,定期用UV檢測含量,結(jié)果見圖4。

    圖4 光照穩(wěn)定性曲線Fig.4 The curve of light stability

    由圖4可知,葉黃素制劑產(chǎn)品在透明容器中含量損失顯著,對光不穩(wěn)定,因此6%自乳化葉黃素制劑產(chǎn)品盡量避光保存和使用。

    2.3.4 高糖高酸水溶液體系穩(wěn)定性 稱取1.0g自乳化葉黃素制劑、白砂糖90g、一水檸檬酸4.5g、蒸餾水100g,加熱溶解,再加蒸餾水定容至1000mL,即為1000倍稀釋液。經(jīng)4000r/min、30min離心后,觀察并將其樣品裝入飲料瓶中,在室溫下橫放靜置,觀察溶液表面有無浮油,底部有無沉淀。結(jié)果見表6。

    表6 高糖高酸體系穩(wěn)定性結(jié)果Table 6 Stability of the high-sugar high acid system

    由表6可知,產(chǎn)品在機(jī)械離心力作用下,無浮油、沉淀,并在空白飲料中靜置觀察36d(飲料廠家觀察時間為72h),無掛壁、沉淀產(chǎn)生,因此產(chǎn)品有較佳的應(yīng)用穩(wěn)定性。

    3 結(jié)論

    6%自乳化葉黃素制劑的最佳工藝條件為:溶解溫度:120~140℃、溶解時間為:15~25s,最佳配方為:葉黃素:6%、紫蘇油:10%、dl-a生育酚:1.5%、吐溫-80:6%、蔗糖酯S-15:2%、司盤-40:1.5%、松香甘油酯:3%、甘油:70%。

    6%自乳化葉黃素制劑外觀新穎、透明誘人,溶于水后粒徑在600nm以下,生物利用度高[12-14],水溶液通過均質(zhì)可達(dá)到75~600nm不同濁度的溶液,它能廣泛應(yīng)用于透明或不同濁度要求的飲料、果凍等食品中。

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    Preparation of self-emulsifying lutein formulations and study on its properties

    ZHOU Di,ZHOU Yu-chun,XU Xin-de,XI Feng-jian
    (Xinchang Pharmaceutical Factory,Zhejiang Medicine Co.,Ltd.,Xinchang 312500,China)

    The study was done on lutein,the effect of dissolving agent,temperature and time on self-emulsifying lutein was analyzed by single factor experiment,and dissolving agent and optimum process condition was determined.The formulation of transparent self-emulsifying lutein with lutein:6%,perilla oil:10%,dl-a tocopherol: 1.5%,tween-80:6%,sucrose ester S-15:2%,span-40:1.5%,rosin:3%,glycerol:70%was determined by screening a wide range of non-ionic surfactants and co-surfactants with the orthogonal experiments in terms of product quality and stability,and physicochemical properties of the product were also analyzed.

    lutein;carotenoids;self-emulsifying

    TS202.3

    A

    1002-0306(2012)10-0317-04

    葉黃素是一種含氧類胡蘿卜素,其習(xí)慣命名為葉黃素或葉黃質(zhì),系統(tǒng)命名為3,3’-二羥基-β,α-胡蘿卜素,分子式為C40H56O2,相對分子量為568.88,含多個共軛雙鍵結(jié)構(gòu)。由于烯鍵的存在,在理論上容易異構(gòu)[1]。葉黃素為橙黃色粉末,不溶于水,溶于丙酮、己烷和三氯甲烷等有機(jī)溶劑。葉黃素可預(yù)防老年性眼球視網(wǎng)膜黃斑退化引起的視力下降與失明[2-3],并且具有抵御游離基對人體細(xì)胞與器官的損傷,防止機(jī)體衰老引發(fā)的心血管硬化、冠心病和腫瘤疾病的功能,因此除應(yīng)用于飲料行業(yè)外,葉黃素還是一種極具誘惑力的食品營養(yǎng)保健劑。但葉黃素熔點高,性質(zhì)不穩(wěn)定,體內(nèi)代謝迅速,生物利用度低,體內(nèi)難以達(dá)到有效濃度,并且其晶體自身著色能力弱。這些嚴(yán)重制約其開發(fā)成有效的食品著色、營養(yǎng)保健劑。如何改善葉黃素各方面的缺點,制備生物利用度高、用藥量低的葉黃素制劑已經(jīng)成為近年來食品、藥學(xué)工作者亟待解決的課題。本文進(jìn)行了自乳化葉黃素的研究,將葉黃素、油相、非離子型表面活性劑和助表面活性劑制備成熱力學(xué)穩(wěn)定的均一、透明液體劑型[4]。它在水中溫和攪拌的情況下,能夠形成粒徑小于600nm乳粒,即為口服微乳[5]。制成的軟膠囊,外觀新穎、誘人,對消費者很有吸引力,改善水不溶性葉黃素的口服吸收,提高生物利用度,克服了傳統(tǒng)葉黃素油懸液或油與葉黃素微膠囊粉混懸液軟膠囊生物利用度低、外觀差的缺陷。葉黃素作為色素溶于水中,通過均質(zhì)壓力控制濁度大小可廣泛應(yīng)用于不同飲料、果凍等普通食品中,從而避免了開發(fā)眾多不同濁度、不同含量的乳液劑型產(chǎn)品。由于葉黃素乳液(O/W)含水,水分活度高,具有保質(zhì)期短和不能應(yīng)用于軟膠囊制劑的缺陷。

    2011-08-26

    周迪(1978-),學(xué)士,工程師,主要從事維生素及類胡蘿卜等系列微膠囊制品的開發(fā)。

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