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    添加PVPP對綠茶湯色的影響及作用機理的研究

    2012-10-25 01:10:56李云飛戴前穎高麗萍
    食品工業(yè)科技 2012年22期
    關(guān)鍵詞:黃酮醇糖苷茶湯

    李云飛,戴前穎,*,夏 濤,高麗萍,孟 菲

    (1.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)教育部茶葉生物化學(xué)與生物技術(shù)重點實驗室,安徽合肥 230036;2.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院,安徽合肥 230036)

    添加PVPP對綠茶湯色的影響及作用機理的研究

    李云飛1,戴前穎1,*,夏 濤1,高麗萍2,孟 菲1

    (1.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)教育部茶葉生物化學(xué)與生物技術(shù)重點實驗室,安徽合肥 230036;2.安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)生命科學(xué)學(xué)院,安徽合肥 230036)

    通過添加不同濃度的PVPP,研究兒茶素和黃酮醇類化合物的變化及其對綠茶湯色的影響。實驗發(fā)現(xiàn),添加高濃度PVPP(1.0%以上),綠茶湯色度(a*、b*值)下降,并表現(xiàn)為穩(wěn)定的淺色澤體系;而添加低濃度PVPP(0.5%以下),茶湯的色度b*值出現(xiàn)少量下降,幅度較高濃度添加量的緩慢,而且加劇了儲存過程中色澤的褐變。究其原因,PVPP可以吸附綠茶湯中的呈色物質(zhì)黃酮醇類化合物,從而使綠茶湯色逐漸淡化;同時,PVPP對茶湯中的兒茶素類物質(zhì)吸附能力更大,吸附效果由大到小依次為酯型兒茶素、非酯型兒茶素;對黃酮醇苷的吸附效果依次為黃酮醇單糖苷、黃酮醇雙糖苷、黃酮醇三糖苷;在儲存過程中,在缺失兒茶素的條件下,加快了黃酮醇類物質(zhì)的轉(zhuǎn)化速度,其中的楊梅素最易轉(zhuǎn)化,槲皮素次之,山奈素相對穩(wěn)定;黃酮醇三糖苷較單糖苷穩(wěn)定。

    綠茶,湯色,PVPP,黃酮醇,兒茶素

    交聯(lián)聚乙烯基吡咯烷酮(Polyvinlypolypyrrolidone,PVPP)是一種性能優(yōu)良的多酚類物質(zhì)吸附劑,廣泛應(yīng)用于啤酒、果汁飲料工業(yè),通過吸附部分多酚物質(zhì),從而提高飲料的澄清度。Madigan D[1]研究發(fā)現(xiàn)加入1~50g/m L PVPP時,啤酒的澄清度在4℃的穩(wěn)定性得到提高。易國斌[2]通過添加0.6%PVPP吸附烏龍茶中的多酚類物質(zhì),可使綠茶湯在60、40℃的渾濁時間分別延遲70%和40%[3]。黎新明[4]在研究PVPP對茶湯吸附作用時發(fā)現(xiàn),通過添加PVPP,在30℃下處理30m in,茶飲料穩(wěn)定性有較大的提高。Charles A[5]在葡萄酒中添加PVPP可以吸附多酚類物質(zhì),雖然會降低葡萄酒的顏色,但可以增加葡萄酒的亮度,提高葡萄酒的綜合品質(zhì)。本文在添加PVPP來穩(wěn)定茶湯時發(fā)現(xiàn),PVPP的添加不僅具有類似葡萄酒工藝中的效果——降低了體系的色度,還存在添加低濃度的PVPP,反而會加劇色澤的劣變這一現(xiàn)象。本文通過設(shè)計一系列PVPP添加濃度,考察各處理茶湯色度的變化,并跟蹤監(jiān)測了與茶湯色澤關(guān)系密切的兒茶素、黃酮醇類物質(zhì)的變化,擬闡述PVPP對茶湯色澤的影響及作用機理。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    實驗所用茶樣為黃山毛峰 購自安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)茶廠;交聯(lián)聚乙烯基吡咯烷酮(Polyvinlypolypyrrolidone,PVPP) 購自上海其福青材料科技有限公司,純度為98%;表兒茶素((-)-Epicatechin,EC)、兒茶素((+)-Catechin,C)、表沒食子兒茶素沒食子酸酯((-)-Epigallocatechin gallate,EGCG)、表沒食子兒茶素((-)-Epigallocatechin,EGC)、表兒茶素沒食子酸酯((-)-Epicatechin gallate,ECG)、沒食子兒茶素((+)-Gallocatechin,GC)、沒食子兒茶素沒食子酸酯((+)-Gallocatechin gallate,GCG) 均購自Sigma公司,純度均為99.9%;實驗用的甲醇、乙腈和乙酸 為色譜級的試劑,購于Tedia公司(USA);實驗用水 為蒸餾水。

    LC-20AD液相色譜儀、DGU-20A5脫氣系統(tǒng)、SPD-M 20A光電二級管陣列檢測器 日本島津公司;色譜柱Phenomenex-C18(300mm×4.60mm) 美國菲羅門公司;UV-2800紫外可見分光光度計 上海尤尼柯儀器有限公司;M inolta CM-3500d色彩色差儀 日本柯尼卡美能達公司;KQ-500DE數(shù)控超聲波清洗器 昆山市超聲儀器有限公司;6210 Time of flight LC/MS高分辨液質(zhì)聯(lián)用分析儀 美國安捷倫公司。

    1.2 實驗方法

    1.2.1 茶湯的制取 將茶樣粉碎機粉碎后過100目篩,按1∶100(g∶m L)茶水比于85℃水浴中提取15m in,期間攪拌數(shù)次。茶湯冷卻后,依次用定量濾紙、0.8μm纖維素膜抽濾,置于具塞三角瓶中備用。

    1.2.2 PVPP處理 將PVPP分別按照0%、0.2%、0.5%、1.0%、1.5%、2.0%(w∶v)的濃度添加到茶湯中,60Hz超聲1h,再用定量濾紙抽濾,除去吸附后PVPP,得到缺失部分組分的茶湯濾液,以原茶湯作為對照(CK),分別收集于具塞三角瓶中,在700W微波殺菌3m in待分析[6]。

    1.2.3 茶湯的貯藏條件 將濾液后的茶湯,置于40℃培養(yǎng)箱,每隔2d取樣,進行色差分析和HPLC檢測。

    1.2.4 茶湯的色差檢測 色差測定方法如下:用色差儀對處理后的茶湯色度a*、b*值進行測定,其中a*為紅綠色度,正值時表示紅色程度,負(fù)值時表示綠色程度;b*代表黃藍(lán)色度,正值時表示黃色程度,負(fù)值時表示藍(lán)色程度。

    1.2.5 茶湯中兒茶素和黃酮醇類化合物的HPLC檢測 將1.2.3取得的樣品用0.45μm水相濾頭過濾后進行HPLC分析。

    HPLC分析條件:流動相A相:1%乙酸水溶液,B相:100%乙腈。洗脫梯度為:20m in內(nèi)A相從90%降到87%,B相從10%升到13%;20~40m in內(nèi)A相從87%降到70%,B相從13%升到30%;40~55min內(nèi)A相從70%升到90%,B相從30%降到10%。流速:1m L/m in,柱溫:30℃,每次進樣量20μL,保留時間90min。在280nm波長下檢測兒茶素類化合物,用相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)樣進行定性定量;在345nm波長下檢測黃酮醇類化合物,用吸收光譜法[7]并結(jié)合LC/ESI-TOF-MS法定性、用峰面積法[8]相對定量。

    1.2.6 茶湯中黃酮醇類化合物的定性檢測 LC/ESITOF-MS法定性。離子化模式為大氣壓電噴霧離子源(ESI);負(fù)離子模式;源電壓3.5kV;碰撞電壓:15~ 20V;殼氣0.345MPa;氮氣流速4L/min;加熱細(xì)管溫度300℃;流速:0.4m L/m in;檢測波長:345nm。

    1.2.7 殘留率的計算 公式如下:

    式中,An為第n天時物質(zhì)的殘留率百分比;Pn為第n天時物質(zhì)的含量;P0為0d時物質(zhì)的含量。

    1.2.8 統(tǒng)計分析 實驗數(shù)據(jù)采用SPSS 18.0和Excel 2003分析處理軟件。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 綠茶湯呈色物質(zhì)的分離鑒定

    一般認(rèn)為,黃酮醇類和兒茶素物質(zhì)是關(guān)系茶湯呈色和色澤劣變的物質(zhì)[9-11]。兒茶素檢測方法已經(jīng)成熟,茶湯中的黃酮醇類化合物的種類很多[12],目前尚無法準(zhǔn)確定量茶湯中的黃酮醇類化合物。本實驗室參考Lin L Z[13]的方法,采用液相質(zhì)譜(LC/ESI-TOF-MS)結(jié)合現(xiàn)有部分標(biāo)準(zhǔn)品進行定性,對茶湯中黃酮醇類化合物進行分析,分離檢測到10個黃酮醇苷的物質(zhì)峰(見圖1),并鑒定出8個峰,分別為楊梅素、槲皮素、山奈素的糖苷類化合物,如表1所示。

    圖1 茶湯中的兒茶素(A)和黃酮醇類物質(zhì)(B)的HPLC圖譜Fig.1 HPLC chromatogram of catechins and flavonols in tea infusion

    表1 主要黃酮醇類化合物的光譜特征和分子量Table 1 The absorption characteristics andmolecularweightof main flavonols

    2.2 不同濃度PVPP處理對茶湯色澤的影響

    綠茶茶湯色澤明亮,呈現(xiàn)黃綠色,當(dāng)添加PVPP后,隨著PVPP濃度的增加,色差計顯示茶湯色澤黃度、綠度均呈下降趨勢(圖2),肉眼觀察湯色變淺,變淡。添加0.2%PVPP后,綠度下降了29.8%,黃度下降了8.2%;添加0.5%PVPP后,綠度下降了31.9%,黃度下降了10.8%;當(dāng)PVPP濃度為2.0%時,綠度下降了37.5%,黃度下降了47.5%,此時茶湯顏色接近無色。

    圖2 不同PVPP添加量對茶湯綠度、黃度的影響(0d)Fig.2 Effectof tea infusion of differentadditive amount PVPP on yellowness and greenness(0d)

    2.3 PVPP對茶湯呈色物質(zhì)的吸附

    經(jīng)PVPP吸附后的茶湯,兒茶素和黃酮醇均有一定程度的下降,但下降幅度不同。茶湯中各組分的殘留量如表2所示。

    從表2可以看出,兒茶素與黃酮醇類化合物均能夠被PVPP吸附,且隨著PVPP添加量的增加,兒茶素和黃酮醇類化合物被吸附量逐漸上升,但對二者吸附能力并不一致,其中兒茶素的吸附能力明顯高于黃酮醇苷類。添加相同濃度的PVPP處理,兒茶素的殘率量遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于黃酮醇類化合物的殘留率,如添加0.5% PVPP時,兒茶素的殘留率為14.81%,而黃酮醇的殘留率為69.83%;添加2.0%PVPP時,兒茶素的殘留率僅為3.70%,而黃酮醇的殘留率仍然達到41.73%。

    各種兒茶素的結(jié)構(gòu)不同,PVPP對其吸附也存在差異性,如添加0.5%PVPP,EGCG與ECG的殘留率只有8.62%和8.16%,被吸附量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于GC與EC(殘留率為70.93%與31.39%)。這與Dong Zhan Bo[14]研究一致:PVPP吸附多酚類物質(zhì)是一個自發(fā)和放熱的過程,PVPP對兒茶素的吸附能力EGCG>ECG>EGC>EC,其原因為具有更多羥基基團的大分子更容易被PVPP吸附。

    不同黃酮醇類物質(zhì)之間的吸附能力亦有區(qū)別。以添加0.5%PVPP為例,在檢測到的10個黃酮醇類物質(zhì)中,楊梅素半乳糖糖苷(峰3)、楊梅素葡萄糖苷(峰4)的被吸附量較大,殘留率為26.90%和21.79%;對9號未知峰和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷(峰10)的吸附能力次之,其他6個峰的吸附量較小。表現(xiàn)為對黃酮醇單糖苷的吸附依次強于黃酮醇雙糖苷、黃酮醇三糖苷。可能是隨著糖基數(shù)目的增加,空間位阻的增大,會削弱形成氫健的能力[15]。

    表2 PVPP處理后茶湯中兒茶素和黃酮醇類物質(zhì)含量及殘留率Table 2 The contents and residual rate of catechins and flavonols in tea infusion

    表3 黃酮醇與綠茶湯色度的相關(guān)性Table 3 The correlation coefficientof chromaticity and flavonols

    2.4 色度以及呈色物質(zhì)的相關(guān)性

    使用SPSS軟件對不同濃度PVPP處理后的色差以及黃酮醇類物質(zhì)峰面積進行相關(guān)性分析(表3),結(jié)果顯示楊梅素半乳糖糖苷(峰3),楊梅素葡萄糖苷(峰4)與a*值有極顯著的負(fù)相關(guān)性(p=-0.959、-0.928),槲皮素葡萄糖蕓香糖苷(峰5),山奈素葡萄糖蕓香糖苷(峰8)、峰9和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷(峰10)與b*值有著極顯著的正相關(guān)性(p=0.942、0.929、0.947、0.919)。

    2.5 PVPP處理對茶湯儲存期間色澤變化的影響

    2.5.1 不同濃度PVPP處理對茶湯儲存期色澤變化的影響 圖3顯示了不同濃度PVPP處理后所得茶湯在儲存期的色度變化趨勢。從圖3中可以看出,經(jīng)低濃度PVPP(0.2%、0.5%)處理的茶湯,色度較對照茶湯有一定程度的下降;但儲存期茶湯劣變速度加劇,表現(xiàn)為紅度(a*值)、黃度(b*值)急劇上升,顯著高于對照,加快了茶湯呈現(xiàn)深褐色的速度,以0.5%PVPP處理的茶湯變化最為劇烈。而加大PVPP的添加濃度,茶湯色澤明顯下降,PVPP添加到達2.0%時,茶湯色澤接近無色;在貯藏期間色澤劣變的速度減緩,表現(xiàn)為穩(wěn)定的色澤體系。

    圖3 PVPP處理茶湯貯藏期色度(a*、b*值)的變化Fig.3 The changes of tea infusion color(the value of a*and b*)treated with PVPP during storage

    2.5.2 PVPP處理對茶湯儲存期黃酮醇物質(zhì)的影響上述結(jié)果表明,當(dāng)PVPP添加量為0.5%時,茶湯色澤劣變最為劇烈,可見該處理中殘留的物質(zhì),對色澤劣變所起的作用重大。經(jīng)0.5%PVPP處理的茶湯中,黃酮醇類物質(zhì)的殘留率為69.83%,而兒茶素的殘留率僅為14.81%,且多為非酯型兒茶素。Yu Chang Chao[16]研究發(fā)現(xiàn)其中非酯型兒茶素相對于酯型兒茶素更穩(wěn)定,不易進一步反應(yīng),影響茶湯質(zhì)量。因此,實驗跟蹤監(jiān)測了該處理下殘留的黃酮醇類物質(zhì)的變化。

    圖4為茶湯儲存期間黃酮醇類化合物的HPLC圖譜,檢測黃酮醇類化合物峰面積變化列于表4。在貯藏期間,對照茶湯中峰1、楊梅素半乳糖蕓香糖苷(峰2)變化較為緩慢,下降幅度在5%以內(nèi);槲皮素葡萄糖蕓香糖苷(峰6)和山奈素葡萄糖蕓香糖苷(峰8)在貯藏期間分別降低了27%和35%;槲皮素半乳糖蕓香糖苷(峰5)和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷(峰10)和峰9在貯藏期間減少70%~90%,楊梅素半乳糖苷(峰3)和楊梅素葡萄糖苷(峰4)在貯藏期間變化最顯著,在第8d時的茶湯中幾乎檢測不到。

    圖4 茶湯貯藏期間黃酮醇類化合物的HPLC圖譜Fig.4 HPLC chromatograms of flavonols in tea infusion during storage

    而添加0.5%PVPP處理的茶湯中,其黃酮醇變化趨勢與對照茶湯有明顯的不同。在檢測到的10個黃酮醇色譜峰中,添加0.5%PVPP處理對茶湯峰1和楊梅素半乳糖蕓香糖苷(峰2)的影響并不大,對其吸附率最小,且在儲存期間變化趨勢也與對照一致,均表現(xiàn)出穩(wěn)定的形態(tài)。因此,推斷峰1(通過分子量判斷可能是三糖苷)和楊梅素半乳糖蕓香糖苷(峰2、三糖苷)對綠茶湯色澤的呈現(xiàn)及劣變的貢獻較小。

    與對照茶湯相比,添加0.5%PVPP的處理對茶湯中的楊梅素半乳糖苷(峰3、單糖苷)、楊梅素葡萄糖苷(峰4、單糖苷)、峰9(通過分子量判斷可能是單糖苷)和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷(峰10、雙糖苷)的吸附率最大,且PVPP的添加加劇了這四個物質(zhì)下降幅度。說明楊梅素半乳糖苷(峰3)、楊梅素葡萄糖苷(峰4)、峰9和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷(峰10)不僅是綠茶湯色澤呈現(xiàn)的主要物質(zhì),亦是加劇綠茶湯色澤劣變的主要影響因子。

    表4 PVPP處理(0.5%)茶湯貯藏期間黃酮醇類化合物的變化(峰面積)Table 4 The changes of flavonols in tea infusion treated with 0.5%PVPP during storage(peak area)

    雖然添加PVPP對槲皮素半乳糖蕓香糖苷(峰5、三糖苷)、槲皮素葡萄糖蕓香糖(峰6、三糖苷)、山奈素半乳糖蕓香糖苷(峰7、三糖苷)、山奈素葡萄糖蕓香糖苷(峰8、三糖苷)的吸附量相對較小,均在20%左右(見表4,0d);但其在儲存期間,該四個物質(zhì)的變化率均加劇了,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于對照茶湯,是對照茶湯中相應(yīng)物質(zhì)變化率的1.5倍以上,甚至峰7達到3.36倍。由此可見PVPP的添加,加劇了這四個原本相對穩(wěn)定的三糖苷的化學(xué)反應(yīng)。值得注意的是,在添加0.5% PVPP后,山奈素半乳糖蕓香糖苷(峰7)變化趨勢發(fā)生反方向的改變,在對照茶湯中是小幅上升的,而在0.5%PVPP處理茶湯中卻呈現(xiàn)出明顯的下降趨勢,有待進一步研究確定。

    由以上內(nèi)容可以看出,在缺失兒茶素的條件下,黃酮類物質(zhì)儲存期的穩(wěn)定性與糖苷數(shù)和苷元均有關(guān)系。從糖苷數(shù)上來看,黃酮醇三糖苷較雙糖苷、單糖苷穩(wěn)定;從苷元上來看,槲皮素、山奈素相對楊梅素要穩(wěn)定、不易發(fā)生轉(zhuǎn)化。

    3 討論

    在茶湯儲存過程中,多酚類物質(zhì)一直是研究的焦點。通過PVPP吸附茶多酚,使其濃度降低到臨界濃度,可以達到推遲沉淀出現(xiàn)時間的目的[2-4,17],但是添加PVPP對茶湯中色澤的影響鮮見報導(dǎo)。本實驗通過添加PVPP,制得的一系列部分缺失茶湯,觀測其色度和呈色物質(zhì)的變化。從實驗結(jié)果來看,PVPP加入后不僅吸附了兒茶素,而且吸附了一部分黃酮醇類化合物[18]。但是吸附能力有區(qū)別,其中對兒茶素的吸附能力遠(yuǎn)大于黃酮醇類化合物。由于黃酮醇類化合物是茶湯主要呈色物質(zhì)之一[19],PVPP對黃酮醇類化合物的吸附,勢必對茶湯顏色造成影響,并且隨著PVPP添加量的加大,對其吸附更加強烈,茶湯的色澤黃度、綠度呈下降趨勢。此外,PVPP對這些物質(zhì)的吸附能力表現(xiàn)為明顯的選擇差異性,對酯型兒茶素的吸附能力要強于非酯型兒茶素,對楊梅素單糖苷的吸附能力依次強于黃酮醇雙糖苷、黃酮醇三糖苷。

    楊梅素半乳糖糖苷、楊梅素葡萄糖苷與綠度有著比較強的相關(guān)性,而槲皮素葡萄糖蕓香糖苷,山奈素葡萄糖蕓香糖苷,峰9和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷與黃度有著比較強的相關(guān)性。該結(jié)果與Wang等[20]的結(jié)果有差異,他認(rèn)為槲皮素與茶湯色澤相關(guān)性較明顯,而楊梅素、山奈素與湯色的相關(guān)性非常低;但是進一步證實了朱博[21]的觀點:貯藏期綠茶茶湯的三個主要黃酮醇(楊梅素、槲皮素、山萘素)都與色澤有有一定的相關(guān)性,楊梅素苷類與綠茶茶湯色澤的關(guān)系最密切。

    添加0.5%PVPP處理的茶湯體系中,黃酮醇類化合物在兒茶素缺失的情況下反應(yīng)加劇,楊梅單糖苷(楊梅素半乳糖糖苷、楊梅素葡萄糖苷)的反應(yīng)最為劇烈,其次是槲皮素糖苷(槲皮素半乳糖蕓香糖苷、槲皮素葡萄糖蕓香糖苷),反應(yīng)變化較緩慢的為山奈素苷。推測在未經(jīng)處理的茶湯中,存在著大量未發(fā)生氧化的酯型兒茶素,根據(jù)反應(yīng)的優(yōu)先順序以及競爭反應(yīng)的原則,兒茶素優(yōu)先于黃酮醇類化合物發(fā)生反應(yīng),從而減緩黃酮醇類化合物的轉(zhuǎn)化;脫除了兒茶素,黃酮醇類化合物則失去了兒茶素先期氧化的保護而反應(yīng)劇烈,色澤劣變加劇。在綠茶湯貯藏過程中,黃酮醇類物質(zhì)中的楊梅素最易轉(zhuǎn)化,槲皮素次之,山奈素相對穩(wěn)定;黃酮醇三糖苷較單糖苷穩(wěn)定。曾有研究表明,茶湯中的所發(fā)現(xiàn)的楊梅素苷主要是由楊梅素C環(huán)上C3結(jié)合糖苷鍵構(gòu)成,B環(huán)上有3個鄰苯羥基,而槲皮素只具有二個鄰苯羥基,山萘素僅具有一個羥基,故性質(zhì)較槲皮素苷和山萘素苷活潑,而導(dǎo)致優(yōu)先遭到破壞[22]。

    4 結(jié)論

    茶湯在儲存過程中,單糖苷楊梅素半乳糖苷、楊梅素葡萄糖苷、槲皮素葡萄糖蕓香糖苷、峰9、山萘素葡萄糖蕓香糖苷和山奈酚鼠李糖-半乳糖苷對綠茶湯色澤的呈色及劣變均起重要作用,其他黃酮醇苷則相對較為穩(wěn)定。而當(dāng)茶湯中的兒茶素逐漸被PVPP吸附后,導(dǎo)致單糖苷的變化速度更為劇烈,導(dǎo)致茶湯劣變加??;同時也加劇了原本相對穩(wěn)定的三糖苷的反應(yīng)。本實驗的結(jié)果證實了PVPP的添加對綠茶湯色存在很大的影響,并且不同添加濃度,會引起茶湯中呈色物質(zhì)的不同趨勢的轉(zhuǎn)變,綠茶色澤的呈現(xiàn)及儲存期的變化是個十分復(fù)雜的過程,對我們茶葉工作者來說依然是一個巨大的挑戰(zhàn),仍需要不斷深入地研究。

    [1]Madigan D,Byrne H,Matthews S,et al.Studies on the effects of common process variables on the colloidal stability of beer[J]. Journal of the American Society of Brewing Chemists,2000,58(4):160-164.

    [2]易國斌,崔英德,廖列文,等.PVPP在烏龍茶飲料中的應(yīng)用研究[J].食品工業(yè)科技,2001,22(1):20-30.

    [3]易國斌,崔英德,廖列文,等.PVPP吸附綠茶飲料中茶多酚的研究[J].食品科學(xué),2001(5):14-16.

    [4]黎新明.NVP的交聯(lián)聚合及其交聯(lián)聚合物的應(yīng)用研究[D].廣州:廣東工業(yè)大學(xué),2000.

    [5]Charles A Sims,Janet S Eastridge,Robert P Bates.Changes in Phenols,Color and Sensory Characteristics of Muscadine Wines by Pre-and Post-Fermentation Additions of PVPP,Casein and Gelatin[J].American Journal Enology and Viticulture,1995,46(2):155-158.

    [6]寧井銘,方世輝,夏濤,等.綠茶飲料微波滅菌技術(shù)研究[J].安徽農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報,2005,32(3):365-368.

    [7]余磊,彭湘君,李銀保,等.原子吸收光譜法測定茶葉中7種微量元素[J].光譜實驗室,2006,23(5):962-965.

    [8]李淑盈,郭增軍,王利,等.HPLC測定三黃片中大黃素、大黃酚及黃芩苷的含量[J].中成藥,2001,23(6):445-448.

    [9]鐘蘿.茶葉品質(zhì)理化分析[M].上海:上??茖W(xué)技術(shù)出版社,1989:85-89.

    [10]宛曉春.茶葉生物化學(xué)[M].北京:中國農(nóng)業(yè)出版社,2003:23-24.

    [11]李釗.綠茶茶湯色澤的變化規(guī)律及其調(diào)控研究[D].合肥:安徽農(nóng)業(yè)大學(xué),2010.

    [12]盧邦俊.高效液相色譜法測定茶葉中的黃酮醇[D].成都:成都理工大學(xué),2006.

    [13]Lin L Z,Chen P,Harnly JM.New phenolic components and chromatographic profiles of green and fermented teas[J].Journal of Agricultural and Food Chemistry,2008,56(17):8130-8140.

    [14]Dong Z B,Liang Y R,F(xiàn)an F Y,et al.Adsorption Behavior of the Catechins and Caffeine onto Polyvinylpolypyrrolidone[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2011,59(8):4238-4247.

    [15]Verza SG,Pavei C,Ortega G G.Study of the Specificity of Cross-Povidone(PVPP)as Binding Agent in the Quantification of Polyphenolic Compounds[J].Journal of the Brazilian Chemical Society,2008,19(8):1627-1633.

    [16]Yu Chang Chao,Been Huang Chiang.The roles of catechins and caffeine in cream formation in a semi-fermented tea[J]. Journal of the Science of Food and Agriculture,1999,79(12):1687-1690.

    [17]方元超.綠茶茶湯沉淀組成、沉淀機理及護色的研究[D].天津:天津科技大學(xué),1999.

    [18]李超,劉東品,常智剛,等.PVPP吸附啤酒中多酚類物質(zhì)的分析[J].釀酒科技,2009(2):110-114.

    [19]戴前穎.綠茶提取液沉淀形成和色澤劣變機理及調(diào)控技術(shù)研究[D].合肥:安徽農(nóng)業(yè)大學(xué),2007.

    [20]Wang H F,Helliwell K.Epimerisation of catechins in green tea infusions[J].Food Chemistry,2000,70(3):337-344.

    [21]朱博,夏濤,高麗萍,等.綠茶茶湯中黃酮醇及其苷類的測定方法以及對茶湯色度的影響[J].食品與發(fā)酵工業(yè),2009,35(2):146-150.

    [22]姚新生.天然藥物化學(xué)[M].北京:人民衛(wèi)生出版社,2001:190-194.

    Research of effect and mechanism of infusion color of green tea by adding PVPP

    LIYun-fei1,DAIQian-ying1,*,XIA Tao1,GAO Li-ping2,MENG Fei1
    (1.Key Lab of Tea Biochemistry and Biotechnology,Ministry ofEducation,AnhuiAgriculturalUniversity,Hefei230036,China;2.School of Biology Science,Anhui Agricultural University,Hefei230036,China)

    The effect of catechins and flanonols compounds on g reen tea infusion color were investigated by add ing d ifferent concentration of PVPP.As observed,the green tea infusion color was c lose to be colorless and the light color system was stab le w ith adding high concentration of PVPP(>1.0%),but the chroma values a*and b*of the green tea infusion color were slightly reduced w ith add ing low concentration of PVPP(<0.5%),which further increased the color deterioration during the g reen tea infusion storage.Based on these observation data,it was suggested that the PVPP could adsorb flavonols,which were color com pounds,to attenuate the green tea infusion color.Further studies showed that the catechins’adsorbility was stronger than flavonols’and the adsorbilty of catechins was p roved to be:ester catechins>non-ester catechins.While the adsorb lity of flavonols was:sing le ind icant>dig lucoside>trig lucoside.Add itionally,the transform ability of flavonol-like com pounds was p roved to be:myricetin>quercetin>kaem p ferol in the absence of catechins during the g reen tea infusion storage,while flavonol trig lucoside was more stab le than monog lycoside.

    green tea;infusion color;PVPP;flavonol;catechin

    TS201.2

    A

    1002-0306(2012)22-0127-06

    2012-04-24 *通訊聯(lián)系人

    李云飛(1986-),男,碩士研究生,主要從事茶葉品質(zhì)化學(xué)方面的研究。

    國家自然科學(xué)基金項目(31101355);高校省級優(yōu)秀青年人才基金項目(2011SQRL052)。

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